Molecular finite-size effects in stochastic models of equilibrium chemical systems
反应扩散主方程（RDME）是理解随机和空间化学动力学的标准建模方法。一个固有的假设是分子是点状的。在这里，我们介绍了拥挤的反应扩散主方程（cRDME），它考虑到体积排阻效应的随机动力学由于有限的分子半径。我们得到一个精确的封闭形式的解决方案的RDME和cRDME的一般化学系统在平衡条件下。两种溶液之间的差异随着分子直径与隔室长度尺度的比率而增加。我们发现，分子拥挤的增加可以（i）导致偏离经典的平方根反比定律的噪声强度;（ii）翻转的概率分布的偏度从右向左倾斜;（iii）移动的双分子反应的平衡，使更多的产品分子形成;（iv）强烈调制的Fano因子和变异系数。这些拥挤引起的影响被发现是特别明显的化学物种不参与化学守恒laws.Finally，我们表明，使用vRDME得到的统计数据是在良好的协议与布朗动力学与排除体积相互作用。
2016-01-27 cond-mat.stat-mech physics.chem-ph
Stochastic resonance-free multiple time-step algorithm for molecular dynamics with very large time steps
分子动力学是研究许多物理、化学和生物系统的动力学和统计分布的最常用的方法之一。然而，通常的情况是，粒子间的力在许多时间尺度上驱动运动，并且计算的效率受到时间步长的选择的限制，时间步长必须足够小，以便最快的力分量被精确地积分。多时间步进算法通过为每个时间尺度分配适当选择的步长来部分地缓解这种低效率。然而，这种方法受到共振现象的限制，其中最快时间尺度上的运动限制了与较慢时间尺度相关联的步长。例如，在生物分子系统的原子模型中，共振将最大时间步长限制在5-6 fs左右。在本文中，我们介绍了一组随机等速运动方程，被证明是严格遍历，可以集成使用多个时间步长算法，可以很容易地实现在现有的分子动力学代码。该技术被应用到一个简单的，说明性的问题，然后到一个更现实的系统，即，一个灵活的水模型。使用这种方法外的时间步长大至100 fs的显示是可能的。
2013-09-12 cond-mat.stat-mech physics.chem-ph physics.comp-ph
Stochastic Resetting for Enhanced Sampling
提出了一种利用随机重置增强分子动力学模拟采样的方法。从晶体成核到蛋白质折叠，各种现象都发生在标准模拟无法达到的时间尺度上。这通常是由宽的过渡时间分布引起的，其中极慢的事件具有不可忽略的概率。随机重置，即，在随机时间重新开始模拟，最近被证明可以显著加快遵循这种分布的过程。在这里，我们首次采用重置来增强分子模拟的采样。我们表明，它加速了长时间尺度的过程，从简单的模型到分子系统的例子高达一个数量级。最重要的是，我们恢复的平均过渡时间没有重置-通常太长，直接采样-从加速模拟在一个单一的重新启动率。随机重置可以作为一种独立的方法使用，也可以与其他采样算法结合使用，以进一步加速模拟。
2022-10-02 cond-mat.stat-mech physics.chem-ph physics.comp-ph
Molecular search with conformational change: One-dimensional discrete-state stochastic model
分子搜索现象在各种化学和生物系统中被观察到。在搜索过程中，参与粒子经常在复杂的非均匀环境中移动，在不同的动力学模式之间随机转换。为了理解交替动力学的分子搜索机制，我们研究了一维离散状态随机模型中两种构象之间随机跃迁的搜索动力学。它是明确地分析使用首次通过时间概率的方法，以获得一个完整的动态描述的搜索过程。建立了通用的动态相图。研究发现，在具有构象转变的分子搜索中存在几个动力学区域，它们由系统中相关长度尺度的相对值决定。理论预测完全支持蒙特卡罗计算机模拟。
2018-07-10 cond-mat.stat-mech
Extreme-Value Statistics of Stochastic Transport Processes: Applications to Molecular Motors and Sports
我们推导出精确的表达式的极值（最大值和最小值）的空间位移和有偏随机游动的波动熵流的有限时间统计。我们的方法捕捉到了分子马达沿线性细丝运动的极端事件的关键特征。我们的结果推广了熵产生的下确界定律，并揭示了其最大值和最小值分布的对称性。我们还表明，全生成函数的弛豫谱，因此任何时刻，有限时间极值分布可以写在随机矩阵理论的马恩科-帕斯图分布。利用这一结果，我们获得了估计的极值统计的随机运输合适的Wishart和Laguerre随机矩阵的特征值分布。我们证实了我们的结果通过数值模拟的随机模型的分子马达和讨论作为说明性的例子，我们的理论在体育的背景下。
2020-08-05 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech physics.bio-ph
Force correlations in molecular and stochastic dynamics
用能量守恒的分子动力学（MD）方法对三维分子气体系统进行了数值研究。计算速度和力的自相关函数，并估计摩擦系数。通过与布朗粒子的随机动力学的比较，表明在短时间尺度下，MD中的力关联函数不同于SD中的δ函数力关联。然而，随着测量时间尺度的进一步增加，微正则MD和正则SD之间的系综等价性被恢复。我们还讨论了结果的实际意义。
2012-03-02 cond-mat.stat-mech
Failure of deterministic and stochastic thermostats to control temperature of molecular systems
研究了分子动力学模拟中的遍历性和“热溶剂/冷溶质”问题。虽然动力矩和受激Nosé-Hoover方法提高了谐振子系统的遍历性，但这两种方法在二元液体系统中都表现出“热溶剂/冷溶质”问题。这些结果表明，提高遍历性的装置不能解决“热溶剂/冷溶质”问题。
2017-06-09 cond-mat.stat-mech
Robust quantization of a molecular motor motion in a stochastic environment
我们探讨了分子马达对控制参数周期性调制的响应的量子化。我们制定的泵量子化定理（PQT），确定了强大的整数量化行为的周期性驱动的分子机器的条件。讨论了PQT在索烃分子实验中的应用。
2009-10-24 cond-mat.mes-hall cond-mat.stat-mech math.CO
Quantum Stochastic Molecular Dynamics Simulations of the Viscosity of Superfluid Helium
本研究推导开放量子系统的退相干运动方程，用量子随机分子动力学算法模拟超流氦-4黏度，揭示不同温度下量子与经典液体黏度的差异及超流性的分子机制。
2023-06-13 cond-mat.stat-mech physics.chem-ph physics.comp-ph
A stochastic molecular scheme for an artificial cell to infer its environment from partial observations
熵的概念在统计学和热力学之间共享，并且是这两个学科的基础。这使得统计问题特别适合于反应网络实现。在本文中，我们将展示如何执行一个统计操作称为信息投影或E投影与随机质量作用动力学。我们的计划编码所需的条件分布作为反应系统的平衡分布。据我们所知，这是利用反应网络的固有随机性进行信息处理的第一个方案。我们将其应用于人工细胞试图从部分观测中推断其环境的问题。
2017-04-06 cond-mat.stat-mech cs.IT math.IT
Virtual potential created by a feedback loop: taming the feedback demon to explore stochastic thermodynamics of underdamped systems
本研究提出了一种欠阻尼系统的反馈回路实现方法，通过快速数字反馈构建了可调谐的虚拟双势阱，解决了实验中的延迟问题，并成功创建了与物理势统计上不可区分的虚拟势。
2023-11-21 cond-mat.mes-hall cond-mat.stat-mech
Temperature fluctuations in canonical systems: Insights from molecular dynamics simulations
准谐固体的分子动力学模拟进行阐明的意义，温度波动的正则系统和验证一个众所周知的，但经常有争议的方程预测的均方的这种波动。模拟实现两个虚拟和一个物理（自然）恒温器，并检查在时域和频域中的动能，势能和总能量关联函数。结果清楚地表明存在准平衡态，其中系统可以通过遵循上述波动方程的明确定义的温度来表征。这种状态的出现是由于声子散射的热弛豫和与恒温器的缓慢能量交换之间的时间尺度的广泛分离。当系统表现为虚孤立态和平衡态时，在这两个时间尺度之间存在准平衡态。
2016-11-17 cond-mat.stat-mech
Efficient stochastic thermostatting of path integral molecular dynamics
路径积分分子动力学（PIMD）方法提供了一种计算凝聚相体系量子力学结构和热力学性质的方便方法，但代价是在体系的物理振动之上引入一组额外的高频简正模。有效地采样如此宽的频率范围提供了相当大的恒温挑战。在这里，我们介绍了一个简单的随机路径积分朗之万方程（PILE）恒温器，利用自由路径积分正常模式频率的分析知识。我们还应用了最近开发的基于广义朗之万方程（GLE）的有色噪声恒温器，该恒温器自动实现了类似的频率优化采样。这些恒温器的采样效率相比，更传统的Nosé-胡佛链（NHC）恒温器的一些物理相关的性能的液体水和氢在钯系统。几乎在每一种情况下，新的PILE恒温器被发现执行以及NHC恒温器，同时允许计算更有效的实施。GLE恒温器也被证明是非常强大的，在所有考虑的情况下提供接近最佳的采样效率。我们怀疑，这些简单的随机恒温器，因此，在许多未来的PIMD模拟中找到有用的应用。
2010-09-06 cond-mat.stat-mech physics.comp-ph
Intrinsic noise in stochastic models of gene expression with molecular memory and bursting
基因表达中的内在噪声调节对于许多细胞功能是必不可少的。相应地，人们对理解基因表达的不同分子机制如何影响细胞群体中蛋白质水平的变化非常感兴趣。在这项工作中，我们分析了突发性基因表达的随机模型，认为一般的等待时间分布的到达和衰减的蛋白质。通过映射系统的模型分析在混沌理论，我们推导出的解析表达式的噪声在稳态蛋白质分布。衍生的结果扩展了以前的工作，包括任意概率分布的影响，代表分子记忆和爆裂的影响。获得的分析表达式提供了对转录、转录后和翻译后机制在控制基因表达中噪音中的作用的深入了解。
2011-01-11 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech q-bio.MN
Stochastic mechano-chemical kinetics of molecular motors: a multidisciplinary enterprise from a physicist's perspective
分子马达由单个大分子或大分子复合物组成。就像它们的宏观对应物一样，分子马达将能量输入机械功。这里考虑的所有纳米电机都在远离平衡的等温条件下运行。此外，能量转换的一种可能机制，称为布朗棘轮，甚至没有任何宏观对应物。但是，分子马达并不是布朗棘轮的同义词;大量的分子马达执行嘈杂的动力冲程，而不是像布朗棘轮那样操作。我们不仅回顾了单个马达的结构设计和随机动力学，而且还回顾了它们的协调、合作和竞争以及多模块马达在各种细胞内动力学过程中的组装。虽然这里考虑的所有电机都执行机械运动，但效率和功率输出不一定是某些电机性能的良好衡量标准。在细胞内的纳米马达，我们认为搬运工，滑块和划手，活塞和挂钩，出口商，进口商，包装和移动以及那些也合成，操纵和降解“生命大分子”。我们主要回顾这些马达动力学的定量模型。我们还描述了几个电机驱动的细胞内随机过程的定量模型尚未开发。第一部分主要讨论了分子马达的研究方法和模型。在第二部分中，我们回顾了许多具体的例子，强调统一的基本机制以及多样性的操作所产生的差异，在其详细的结构和动力学。多学科的研究是从物理学家的角度提出的。
2013-06-04 cond-mat.stat-mech physics.bio-ph
Accelerated Molecular Dynamics through stochastic iterations to strengthen yield of path hopping over upper states (SISYPHUS)
我们提出了一种新的方法，称为SISYPHUS（随机迭代，以加强产量的路径跳跃在上状态），延长可访问的时间尺度在原子模拟。该方法通过将相空间分离成盆地和基于一般集体变量（CV）标准的盆地之间的过渡区域来进行。通过传统的分子动力学（MD）的过渡区处理，而蒙特卡罗（MC）方法被用来（i）估计在每个盆地中花费的预期时间和（ii）热化两个MD事件之间的系统。特别是，一个有效的绝热切换为基础的计划是用来估计内的盆所花费的时间。该方法在以下方面提供了优于现有方法的各种优点：（i）提供准确的实时标度，（ii）避免依赖于谐波过渡态理论，以及（iii）避免需要枚举所有可能的过渡事件。介绍了SISYPHUS在体心立方Ta中低温空位扩散和面心立方Al中吸附原子岛熟化中的应用。一个新的CV适当的凝聚相，特别是涉及集体运动的几个原子的过渡，也介绍了。
2013-01-02 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.stat-mech physics.comp-ph
Stochastic thermodynamics of single enzymes and molecular motors
对于一个单一的酶或分子马达在非平衡溶质浓度的水溶液中运行，热力学描述的发展水平上的一个单独的轨迹状态之间的转换。状态的内能、内禀熵和自由能的概念来自于使用时间尺度分离的一个假设的微观描述。然后，第一定律能量平衡允许唯一地识别在一个转变中耗散的热。在系综水平上与第二定律的一致性，既要求随机熵作为一个跃迁中熵变化的第三个贡献，又要求任何跃迁的前向和后向速率之比的局部细致平衡条件。这些结果遵循没有假设弱耦合之间的酶和溶质，理想的溶液行为或质量作用定律动力学。本方法突出了每个状态的固有熵的关键作用和化学稳定器的物理可疑的作用，推导出第一定律的分子马达受到外力在现实条件下。
2010-12-14 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech q-bio.BM
Stochastic sampling of the isothermal-isobaric ensemble: phase diagram of crystalline solids from molecular dynamics simulation
提出了一种利用朗之万动力学对等温等压系综进行采样的方法，该方法结合了运动方程几何积分器的新特征。通过采用Trotter展开，该方法生成一个强大的，对称的和准确的数值算法。为了表明所提出的方法正确地采样相空间，在各向同性NPT系综中进行了两个分析示例的模拟。此外，这种方法允许研究固-相变，通过进行一个完全灵活的细胞分子动力学模拟。此外，我们还提出了一种有效的方法来确定沿等温路径的宽压力区间内的吉布斯自由能，这使得我们能够确定压力驱动固-固相变中的相变压力。计算结果表明，该方法非常适合于晶体相图的研究。
2018-06-28 cond-mat.stat-mech
The Mathematical Theory of Molecular Motor Movement and Chemomechanical Energy Transduction
在水环境中由循环生化反应驱动的单马达蛋白质分子运动模型的数学公式导致以耦合扩散方程为特征的漂移布朗运动。在这篇文章中，我们介绍了连续模型的基本概念，并回顾了问题的一些渐近解。随机，非平衡热力学解释的数学方程及其解决方案。一些相关的数学，主要是在随机过程领域，进行了讨论。
2001-06-15 cond-mat.stat-mech q-bio
Stochastic pumping of heat: Approaching the Carnot efficiency
随机噪声可以在没有温度梯度的情况下（或逆着温度梯度）在不对称的纳米物体上产生单向热流。我们提出了一个极小模型的分子级随机热泵，可以任意接近卡诺效率。该模型由一个波动的分子单元耦合到两个固体，其特征在于不同的声子光谱特性。热泵持续广泛的系统和浴参数。此外，通过过滤库的声子，泵浦效率可以接近卡诺极限。
2008-11-24 cond-mat.other cond-mat.stat-mech
Stochastic thermodynamics, fluctuation theorems, and molecular machines
随机热力学在这里系统地审查提供了一个框架，扩展经典热力学的概念，如工作，热量和熵产生的水平上的个人轨迹定义明确的非平衡合奏。它适用于任何非平衡过程仍然耦合到一个（或几个）恒温热浴的情况。典型系统是时间依赖性激光陷阱中的单个胶体颗粒、外部流中的聚合物、单分子测定中的酶和分子马达、涉及单电子输运的小生物化学网络和热电装置。对于这样的系统，第一定律一样的能量平衡，可以确定沿波动的轨迹。各种积分和详细的波动定理，这是在这里从一个主定理的统一方法，约束的概率分布的工作，热和熵的生产取决于系统的性质和非平衡条件的选择。对于非平衡定态，特别强的结果保持像一个广义涨落耗散定理涉及熵的产生。这些概念的分支和应用包括有限时间内指定状态之间的最优驱动，基于测量的反馈过程的作用以及耗散和不可逆性之间的关系。效率，特别是在最大功率下的效率，可以使用基于熵产生的循环分解的共同框架，系统地讨论两类分子机器的线性响应区域之外，等温的分子机器如分子马达，和热机如热电装置。
2012-05-18 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech q-bio.BM
