Electrostatic engineering of strained ferroelectric perovskites from first-principles
基于铁电钙钛矿的新型人工材料的设计依赖于静电耦合和面内晶格匹配的基本原理。这些规则表明，只要遵守一定的生长条件，电位移场的面外分量和应变的面内分量在层状超晶格上保持不变。目前，人们正在根据这些指导方针进行深入研究，以优化材料功能，通常取得了显着的成功。然而，这些原则，是有限的实际用途，除非一个处置的可靠数据，在任意的电气和机械边界条件下，一个给定的材料的行为。在这里，我们展示了，通过专注于原型铁电体PbTiO 3和BiFeO 3作为测试案例，如何从第一原理中系统和有效地计算这些信息。特别是，我们构建了一系列二维映射，描述了任一化合物的行为（例如，关于铁电极化和反铁电畸变不稳定性），在任何可能的选择面内晶格参数，a，和面外电位移，D。除了对超晶格设计具有直接的实用性外，我们的研究结果还为钙钛矿材料中竞争自由度的复杂相互作用带来了新的见解，并揭示了一些值得注意的例子，这些材料的行为偏离了天真的预期。
2015-10-21 cond-mat.mtrl-sci
Quantifying octahedral rotations in strained perovskite oxide films
外延应变是增强复合氧化物性能的有效途径，然而，由于难以测量薄膜中的氧位置，对原子结构如何适应应变的细节知之甚少。我们提出了一个一般的方法来确定应变氧化物薄膜的原子结构通过X-射线衍射，我们证明使用LaNiO 3膜。氧八面体的旋转和扭曲已被量化通过比较半阶布拉格峰的强度，所产生的两个单位单元周期的八面体旋转，与计算的结构因子。结合从头算密度泛函计算与这些实验结果，我们确定系统的应变如何修改这个功能氧化物的原子结构。
2010-02-05 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
Strain-Induced Hybrid Improper Ferroelectricity in Simple Perovskites from First Principles
我们进行了第一性原理计算的外延应变正交CaTiO $_3$。计算结果表明，在压应变下存在亚稳铁电相，并具有意想不到的面内极化。对称性分析表明，在X点的两个畸变模式结合起来，以诱导极化，导致表征为混合不适当的铁电体。我们的工作证明了简单钙钛矿中不适当铁电性的机制，而不需要通过分层或阳离子有序来降低对称性。
2013-08-25 cond-mat.mtrl-sci
Octahedral rotation patterns in strained EuFeO3 and other Pbnm perovskite films: Implications for hybrid improper ferroelectricity
我们报道了在Pbnm型钙钛矿薄膜中外延应变与同相旋转轴的晶体学取向和A位位移之间的关系。在立方或菱面体衬底上的EuFeO 3薄膜在2%压缩到0.9%拉伸的应变状态下的同步辐射衍射测量表现出a-a+c-和a+a-c-旋转模式的组合。我们比较EuFeO 3的行为与以前报道的实验和理论工作的应变Pbnm型薄膜上的非正交衬底，以及额外的测量从LaGaO 3，LaFeO 3，和Eu0.7Sr0.3MnO3薄膜SrTiO 3。从不同的材料系统编译的结果揭示了一个一般的应变依赖性，其中压缩应变强烈有利于a-a+c-和a+a-c-旋转模式和拉伸应变弱有利于a-a-c+结构。相比之下，EuFeO 3膜生长在Pbnm型GdScO 3下2.3%的拉伸应变采取从基板上压印的均匀的a-a+c-旋转图案，尽管应变能的考虑，有利于a-a-c+图案。这些结果表明，使用基板压印作为一个更强大的路线比应变调整晶体取向的八面体旋转和A-网站的位移需要实现旋转诱导的混合不适当的铁电性氧化物异质结构。
2016-06-10 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
Microstructure of epitaxial strained BiCrO3 thin films
用X射线衍射和透射电镜研究了室温下全应变BiCrO_3薄膜的结构和显微结构。有趣的是，三种结构变体同时稳定在膜内。虽然它们中的TXO与本体中的现有相一致-低于和高于420 K结构转变，但确定了不同的相。各种结构的存在已被归因于局部应变和氧的不均匀分布所产生的应变能在界面处的最小化。这些发现将为更好地理解Bi基钙钛矿和亚稳相开辟道路。
2010-05-05 cond-mat.mtrl-sci
Epitaxially strained SnTiO$_{3}$ at finite temperatures
结合有效的哈密顿量和直接$ab$ $initio$计算，我们得到了SnTiO $_{3}$相对于外延应变和温度的相图，展示了相图的复杂功能，并提供洞察外延应变SnTiO $_{3}$，一个大概简单的钙钛矿。在相图中，发现了两个三相点，这两个三相点可以用来实现高性能的压电效应。另一方面，尽管包括的自由度与氧八面体倾斜，它被发现，铁电位移占主导地位的结构相在整个应变失配范围。最后，它表明，SnTiO $_{3}$可以从硬到软的铁电外延应变。
2018-09-01 cond-mat.mtrl-sci
Structural effects on the spin-state transition in epitaxially strained LaCoO$_3$ films
利用密度泛函理论中的LSDA + U方法，我们研究的自旋状态和磁有序的钙钛矿钴酸镧，LaCoO 3的应变的影响。我们表明，虽然应变引起的晶格参数的变化是不足以稳定的非零自旋状态，额外的异质外延对称性约束-特别是抑制八面体旋转-稳定铁磁中间自旋状态。通过与体材料的实验数据进行比较，我们计算了Hubbard U值的上限，并描述了原位库仑相互作用在确定自旋态构型中所起的作用。
2008-12-23 cond-mat.mtrl-sci
Strain Effects in SrHfO$_{3}$ Films Grown by Hybrid Molecular Beam Epitaxy
本文研究混合分子束外延生长的SrHfO₃薄膜在压缩应变下的相稳定性，发现其并非铁电P4mm相，而是发生八面体倾斜畸变并呈现I4/mcm相。
2024-09-19 cond-mat.mtrl-sci
Transient Ferromagnetism in Ultrafast Phase Transitions in Perovskites under XUV Irradiation: A Comparative Study of SrTiO3 and KTaO3
Institute of Physics, Czech Academy of Sciences（捷克科学院物理研究所）；Faculty of Nuclear Sciences and Physical Engineering, Czech Technical University in Prague（布拉格捷克理工大学核科学与物理工程学院）；Institute of Plasma Physics, Czech Academy of Sciences（捷克科学院等离子体物理研究所）
本研究用XTANT3多尺度代码对比STO与KTO在XUV辐照下的超快相变，发现STO因Ti 3d轨道会产生瞬态铁磁性，KTO因Ta 5d轨道保持顺磁性，还明确了极性势阱加深的应变放大效应，为钙钛矿光电器件的超快光学调控提供依据。
2026-08-04 cond-mat.mtrl-sci
Coupled magnetic-ferroelectric metal-insulator transitions in epitaxially-strained SrCoO$_{3}$ from first principles
采用第一性原理计算了钙钛矿结构SrCoO $_{3}$的外延应变相图。通过结合大的自旋-声子耦合与极化-应变耦合和带隙耦合到极性畸变，拉伸和压缩外延应变被认为是驱动体铁磁-金属（FM-M）相反铁磁-绝缘-铁电（AFM-I-FE）相，后者具有异常低的弹性能。在这些耦合的磁性-铁电金属-绝缘体相边界处，预期对所施加的电场和磁场以及应力的交叉响应。特别地，施加到AFM相的磁场或压缩单轴应力可以诱导绝缘体-金属转变，并且施加到FM-M相的电场可以诱导金属-绝缘体转变。
2011-04-14 cond-mat.mtrl-sci
Above Room Temperature Ferroelectricity in Epitaxially Strained KTaO3
Cornell University（康奈尔大学）；Pennsylvania State University（宾夕法尼亚州立大学）；Williams College（威廉姆斯学院）
通过应变将KTaO3转化为具有室温以上铁电性的四方极性相，展示了其本征铁电态的稳健性。
2026-01-22 cond-mat.mtrl-sci
Strain-driven topological quantum phase transition in the family of halide perovskites
中心对称的卤化物钙钛矿在应变临界值处经历从正常绝缘体到拓扑绝缘体的连续相变。因此，在非中心对称的卤化物钙钛矿中，这种相变是不连续的。非中心对称性不稳定的无带隙状态，导致在带隙的不连续性。我们采用密度泛函理论和Slater-Koster形式主义的紧束缚哈密顿研究来理解卤化物钙钛矿在压缩应变下的能带拓扑结构的演化。我们的研究表明，立方和伪立方FAPbI $_3$进行Pb $\textit{s-p}$带反转$γ$（V/V $_0$）= 0.76和0.73，分别。立方钙钛矿在$\overline{M}$处显示表面态，而伪立方结构在$\overline{M}$附近显示两个导电态，这与常规拓扑绝缘体不同。Pb-Pb第二近邻相互作用决定了这种拓扑相变。此外，我们还模拟了混合阳离子卤化物钙钛矿Cs $_x$ MA $_{1-x}$ PbI $_3$（\textit{x} = 0.25，0.5和0.75），以研究它们的拓扑性质。Cs $_{0.5}$ MA $_{0.5}$ Pb I $_3$在$γ$ = 0.74处示出非平凡拓扑。此外，我们已经检查了不同的应变配置使用ab \textit{initio}分子动力学在操作温度下的结构稳定性。它们在压缩下的结构稳定性加强了实验的相关性。
2023-02-27 cond-mat.mtrl-sci
3D sub-nanoscale imaging of unit cell doubling due to octahedral tilting and cation modulation in strained perovskite thin films
确定具有亚纳米分辨率的材料的三维晶体学对于理解外延薄膜中的应变效应是必不可少的。一种新的扫描透射电子显微镜成像技术表明，可视化的存在和强度的原子运动导致沿光束方向的单位细胞的倍周期，使用在一个额外的劳厄区环在后焦平面使用像素化检测器的方法记录的强度。该方法与常规的原子分辨率成像一起使用，在垂直于光束方向的平面中获得关于夹在（111）SrTiO 3衬底和La 0.7Sr 0.3MnO 3顶层之间的LaFeO 3外延薄膜中的3D晶体结构的信息。发现在压应变和（111）生长的不寻常组合下形成了一种迄今未见报道的LaFeO_3结构，它是三斜晶系，沿生长平面上的三个方向之一从原始钙钛矿周期加倍<110>。这是由于沿束方向的La位调制和八面体倾斜引起的氧位置调制的组合。这种向周期加倍电池的转变在衬底附近和La 0.7Sr 0.3MnO 3顶层附近都受到抑制，这是由于在衬底中没有倾斜而对八面体倾斜进行箝位，以及由于在La 0.7Sr 0.3MnO 3层中存在不相容的倾斜图案。这项工作显示了一种快速和简单的方式扫描这种转变的薄膜或其他系统中的无序-有序过渡或域结构可能存在，不需要使用原子分辨率成像，并可以在任何扫描TEM仪器配备了合适的相机。
2018-10-24 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci physics.ins-det
Uniaxial Néel Vector Control in Perovskite Oxide Thin Films by Anisotropic Strain Engineering
反铁磁薄膜通常表现出多畴状态，并且反铁磁Néel矢量的控制是具有挑战性的，因为反铁磁材料对磁扰动是鲁棒的。通过对典型的反铁磁材料LaFeO 3外延薄膜的各向异性面内应变工程的依赖，证明了单轴Néel矢量控制。正交（011）和（101）取向的DyScO3、GdScO3和NdGaO3衬底用于设计不同的各向异性面内应变状态。各向异性的面内应变稳定了单畴单斜LaFeO 3薄膜的结构。单轴Néel矢量沿着拉应变b轴，与块状LaFeO 3沿着较短的a轴具有Néel矢量相反，并且没有发现磁畴。因此，各向异性应变工程是设计独特功能响应的可行工具，进一步使反铁磁材料能够用于介观器件技术。
2020-11-24 cond-mat.mtrl-sci
Microstructure of strained La2CuO4+delta thin films on varied sub-strates
采用原子-层-层分子束外延技术在SrTiO 3（STO）和LaSrAl O 4（LSAO）衬底上外延生长了层状钙钛矿结构的La 2 CuO 4 +delta（LCO）薄膜。用透射电子显微镜和电子能量损失谱研究了薄膜中的晶格缺陷和残余应变。LCO薄膜表现出高的外延质量与平坦的界面和顶面。在<010>所有LCO薄膜中，分别在薄膜/衬底界面处或界面附近和薄膜中观察到具有Burgers矢量a的失配位错和剪切缺陷。在一个LCO膜中，在最高温度700 ℃下在STO上生长，是两层结构。通过电子能量损失谱和电子衍射相结合的方法确定了顶层为菱面体LaCuO 2。此外，堆垛层错中观察到的STO衬底上生长的一个LCO膜的平面图显微照片。残余应变进行了评价，从膜/基板界面处的失配位错的间距和分裂电子衍射图案。根据观察到的缺陷，讨论了应变弛豫的可能机制。
2006-12-05 cond-mat.mtrl-sci
Effect of (001) and (111) Epitaxial Strain on \emph{Pnma} Perovskite Oxides
结合群论和第一性原理密度泛函理论，研究双轴应变对(001)和(111)取向钙钛矿氧化物薄膜的影响，发现应变取向导致不同行为，并揭示了面外单斜角弛豫对确定结构基态的关键作用。
2023-11-21 cond-mat.mtrl-sci
Role of ferroelectric polarization during growth of highly strained ferroelectrics revealed by in-situ x-ray diffraction
钙钛矿氧化物薄膜的应变工程已被证明是增强和诱导铁电行为的非常强大的方法。在铁电薄膜和超晶格中，极化与晶体结构有着错综复杂的联系，但我们在这里表明，它也可以在生长过程中发挥重要作用，影响生长速率，弛豫机制，电性能和畴结构。我们已经详细研究了这种效果，通过专注于非常薄的PbTiO $_{3}$层上生长的BaTiO $_{3}$薄膜的性能，使用组合的X射线衍射，压力显微镜，电特性和快速原位X射线衍射倒易空间图在生长过程中使用同步辐射。使用一个简单的模型，我们表明，在增长的变化是由顶部材料的能量成本驱动，以维持由下层施加在它上面的极化，这些影响可能会发生在其他多层系统中，极化是在生长过程中存在。我们的研究激发了生长过程中极化工程的概念，作为应变工程的一种新的补充方法。
2019-09-26 cond-mat.mtrl-sci
Study of strain effect on in-plane polarization in epitaxial BiFeO3 thin films using planar electrodes
外延应变是决定钙钛矿型铁电氧化物薄膜物理性能的重要因素。然而，它是非常具有挑战性的直接测量性能，如极化在应变膜使用传统的三明治电容器设备，因为高的泄漏电流。我们采用了一个平面电极装置，沿不同的电场方向的电极之间具有不同的晶体取向，直接测量全应变薄膜的面内极化-电场（P-E）磁滞回线。在高失配应变（例如-4.4%）下，获得纯Tetrogonal类相，并且其偏振矢量被约束在具有显著大的面内分量（~44 μC/cm 2）的（010）平面中。第一性原理计算是并行进行的，并提供了一个很好的协议与实验结果。我们的研究结果铺平了道路，设计基于T型BFO的面内器件，这里提出的策略可以扩展到研究所有其他类似的应变多铁性薄膜。
2012-10-15 cond-mat.mtrl-sci
Atomic structure of initial nucleation layer in hexagonal perovskite BaRuO$_3$ thin films
由于其多种多晶型物相和丰富的结构-性能关系，六方钙钛矿是一组有吸引力的材料。BaRuO 3（BRO）是典型的六方钙钛矿结构，其原子结构决定了其电磁性能的变化。尽管薄膜外延将通过外延稳定各种亚稳多晶型物而极大地扩展六方钙钛矿的应用，但外延六方钙钛矿的原子结构，特别是在初始生长阶段，很少被研究。在这项研究中，我们发现一个有趣的成核行为发生在初始稳定的六方钙钛矿9 R BaRuO 3（BRO）薄膜（111）SrTiO 3（STO）衬底。我们使用高分辨率高角度环形暗场扫描透射电子显微镜结合几何相分析来了解局部应变弛豫行为。我们发现，纳米尺度的应变层，由不同的RuO 6八面体堆叠，最初形成在界面处，其次是一个松弛的单晶9 R BRO薄膜。在界面层内，六方BRO通过角和面共享在STO（111）衬底上成核。更有趣的是，我们发现，不同堆叠的成核层之间的边界，即异质结边界有利于应变弛豫，除了形成传统的失配位错从同质结构边界演变。我们的观察揭示了一个重要的潜在机制，以了解在六角钙钛矿薄膜外延和应变调节。
2021-07-15 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
First principles study of [111]-oriented epitaxially strained Rare-Earth Nickelate NdNiO$_3$
利用密度泛函理论研究[111]取向NdNiO$_3$在双轴应变下的结构、电子与磁性演化，揭示应变与八面体呼吸的协同耦合导致独特相变及带隙增大。
2025-07-28 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
Strain-induced metallization and defect suppression at zipper-like interdigitated atomically thin interfaces enabling high-efficiency halide perovskite solar cells
卤化物钙钛矿光吸收剂对于光致发光具有很大的优点，例如有效的太阳能吸收，但是在与电子输运层（ETL）的界面处的电荷积累和复合仍然是实现其全部潜力的主要挑战。在这里，我们报告了实验实现的拉链状交叉的界面之间的铅基卤化物钙钛矿光吸收剂和氧化物ETL的PbO盖帽的ETL表面，产生原子级薄的二维金属层，可以显着提高钙钛矿/ETL电荷提取过程。作为新兴的二维界面金属性的原子起源，第一性原理计算上进行的代表性MAPbI $_3$ /TiO $_2$界面识别的拉伸I-取代Pb键（从而Pb-I-Pb键桥MAPbI $_3$和TiO $_2$）和收缩的取代Pb-O键的同时形成引起的界面应变。直接和间接的实验证据界面金属状态的存在下提供的，和非常规的缺陷钝化性质的应变叉指型钙钛矿/ETL接口被强调。实验证明，PbO盖帽方法通常适用于其他ETL材料，包括ZnO和SrTiO $_3$，并且拉链状的叉指型金属界面导致电荷提取率增加约两倍。最后，在光伏效率方面，我们观察到一个火山型的行为与最高的性能实现在单层水平的PbO盖帽。本文所建立的方法可能被证明是实现高性能钙钛矿太阳能电池的通用界面工程方法。
2020-12-17 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Strain-driven elastic and orbital-ordering effects on thickness-dependent properties of manganite thin films
本文报道了在SrTiO_3衬底上同时生长的（110）和（001）La_2/3Ca_（1/3）MnO_3（LCMO）外延薄膜的结构和磁性特性，薄膜厚度t在8 ~ 150 nm之间变化。结果表明，当（001）薄膜的面内晶面间距被强钳位到衬底的面内晶面间距时，（110）薄膜的弛豫时间要早得多，而当（001）薄膜的面内晶面间距被强钳位到衬底的面内晶面间距时，（110）薄膜的面内晶面间距在t=100 nm以上时仍保持应变。准确测定的面内和面外的面间距离，可以得出结论，在所有情况下的锰氧化物的晶胞体积逐渐减少时，增加厚度，接近体积值。结果表明，（110）薄膜的磁性能（居里温度和饱和磁化强度）比（001）薄膜有明显提高。结合55 Mn-核磁共振数据和X射线光电子能谱，这些观察结果表明，更多应变的（001）LCMO膜的磁性能的降低不是由钙钛矿晶格的弹性形变引起的，而是由于衬底诱导的应变引起的电子和化学相分离。相反，较小应变的（110）LCMO薄膜的磁性能的厚度依赖性简单地由锰氧化物晶格的弹性形变来描述。我们认为，（001）和（110）LCMO薄膜的不同行为是这些界面的不同电子结构的结果。
2007-08-27 cond-mat.mtrl-sci
Strain control of the metal-insulator transition in epitaxial SrCrO$_{3}$ thin films
在钙钛矿氧化物SrCrO $_{3}$中，晶体结构、应变和轨道有序之间的相互作用使得能够在某些条件下从金属电子结构转变为绝缘电子结构。我们确定了一个狭窄的氧分压窗口，在该窗口中，可以使用射频（RF）离轴磁控溅射在三种不同的衬底上生长高应变SrCrO $_{3}$薄膜，（LaAlO $_{3}$）$_{0.3}$ -（Sr $_{2}$ TaAlO $_{6}$）$_{0.7}$（LSAT），SrTiO $_{3}$（STO）和DyScO $_{3}$（DSO）。X射线衍射和原子力显微镜证实了薄膜的质量，并证明了由衬底诱导的应变驱动的金属-绝缘体转变。
2021-04-06 cond-mat.mtrl-sci
Epitaxial Sr(Sn, Ge)$_{x}$Ti$_{1-x}$O$_{3}$ buffer layers for continuous strain engineering on SrTiO$_{3}$ substrates
通过Sr(Sn, Ge)ₓTi₁₋ₓO₃缓冲层连续调节晶格参数，实现SrTiO₃基底上钙钛矿材料的外延应变控制。
2025-12-11 cond-mat.mtrl-sci
Nanoscale self-templating for oxide epitaxy with large symmetry mismatch
使用扫描透射电子显微镜的直接观察揭示了一个有趣的界面双层，使无应变，单斜，青铜相VO 2（B）薄膜的钙钛矿SrTiO 3（STO）衬底上的外延生长。我们观察到一个高应变的VO 2（B）纳米畴与一个额外的（Ti，V）O2层上的TiO 2终止STO（001）表面上最好描述为一个双（2-3个单元电池）夹层。通过与STO衬底形成完全相干界面和与上面的无应变外延VO 2（B）膜形成半相干界面，界面双层使得两种材料能够外延连接，尽管它们具有大的对称性和晶格失配。
2016-09-26 cond-mat.mtrl-sci
Evidence of 3$d$-4$f$ antiferromagnetic coupling in strain-tuned PrCo$_{0.5}$Ni$_{0.5}$O$_{3-δ}$ epitaxial films
本文在PrCo$_{0.5}$Ni$_{0.5}$O$_{3-δ}$外延薄膜中证实了Pr 4$f$与Ni/Co 3$d$亚晶格间的反铁磁耦合，并通过应变调控该耦合强度，进而影响磁化强度和磁输运行为。
2024-06-10 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
