DNA self-assembly of single molecules with deterministic position and orientation
一个理想的纳米制造方法应该允许纳米粒子和分子的组织与纳米位置精度，化学计量控制和明确的方向。DNA折纸技术已经发展成为一种高度通用的自下而上的纳米制造方法，几乎满足了所有这些特征。它可以通过化学计量控制实现分子和纳米颗粒的纳米定位，甚至可以沿着预定方向定向不对称纳米颗粒。然而，定向单个分子一直是一个长期的挑战，主要是由于非特异性静电相互作用。在这里，我们展示了如何单分子，即Cy5和Cy3荧光团，可以通过将它们双重连接到杂交的寡核苷酸链上，同时留下足够的未配对碱基来诱导拉伸力，从而以受控的方向并入DNA折纸中。特别地，我们探索了留下0，2，4，6和8个未配对碱基的影响，并找到0和8个未配对碱基的极端取向，分别对应于垂直和平行于DNA双螺旋的分子。我们预见，这些结果将扩大应用领域的DNA折纸对纳米器件的制造涉及广泛的取向依赖的分子相互作用，如能量转移，分子间电子输运，催化，激子离域，或电磁耦合的分子特定的共振纳米天线模式。
2022-07-13 cond-mat.soft physics.chem-ph
Effects of co-ordination number on the nucleation behaviour in many-component self-assembly
我们报告的规范和grand-canonical晶格蒙特卡罗模拟的自组装的可寻址结构，包括数百个不同的组件类型。的成核行为，在成核的自由能势垒的形式，显着变化的建筑块的配位数从4到8到12。不像四面体结构-大致对应于实验中研究过的DNA砖块-更高配位结构的自由能垒的形状强烈依赖于过饱和度，并且这种结构需要非常显著的驱动力才能在成核变得热可及之前进行结构生长。虽然在高过饱和度的生长导致更多的缺陷在自组装过程中，我们表明，高配位数的结构仍然可以成功地组装在计算机模拟中，他们表现出类似于DNA砖的自组装行为。特别地，自组装保持模块化，原则上能够组装各种各样的纳米结构，具有比低配位结构中可能的更大的空间分辨率。
2015-09-21 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft physics.chem-ph
Self-assembly of DNA-functionalized colloids
接枝有单链DNA（ssDNA）链的胶体颗粒可以自组装成许多不同的晶体结构，其中ssDNA链的杂交在胶体之间产生稳定其结构的连接。根据颗粒的几何形状和大小、ssDNA链的接枝密度以及DNA序列的长度和选择，可以制造许多不同的晶体结构。然而，理解这些因素如何协同地促进DNA官能化纳米或微米尺寸的颗粒的自组装过程仍然是一个密集的研究领域。此外，由于自组装中的动力学瓶颈而导致的长距离结构的制造是额外的挑战。在这里，我们讨论了从理论和实验的最新进展，特别侧重于最近的模拟研究。
2015-06-16 cond-mat.soft
Multispecific DNA-Coatings for Self-Assembly
Eindhoven University of Technology（埃因霍温理工大学）
本文研究了多特异性DNA涂层在自组装中的应用，通过两种策略对比发现，基于等温DNA聚合的方法能精确控制涂层组成，但需每次测量反应速率。研究发现，涂层组成影响自组装过程中的相互作用顺序和强度，为实现动态结构提供了实验基础。
2026-04-16 cond-mat.soft
Self-assembling DNA-caged particles: nanoblocks for hierarchical self-assembly
DNA是在纳米尺度上组织物质的理想候选者，主要是由于基于DNA的相互作用的特异性和复杂性。最近在这方面的进展包括使用DNA接枝颗粒的胶体晶体的自组装。本文从理论上研究了DNA笼状粒子的自组装。这些纳米块将DNA接枝颗粒与更复杂的纯DNA构建体相结合。从几何学上讲，纳米块是一个球体（DNA接枝颗粒），内接在多面体（DNA笼）内。DNA笼的表面是开放的，边缘由双链DNA组成。笼顶点是修饰的DNA连接。我们计算了自组装四面体笼状粒子的平衡产率，并讨论了它们相对于替代结构的稳定性。讨论了该方法的实验可行性。最后，我们指出的有用的DNA笼状粒子作为纳米块在一个分层的自组装策略。
2008-11-24 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Adaptable DNA interactions regulate surface triggered self assembly
DNA介导的胶体颗粒之间的多价相互作用已经被广泛地应用于它们的编程体相行为和动态过程的能力。利用不同类型的DNA-DNA键之间的竞争，在这里，我们实验证明了在功能化表面的存在下，胶体自组装的选择性触发，这会引起粒子-粒子相互作用的变化。除了其相关的分层材料的制造与控制厚度，所提出的相互作用方案的固有的信号放大功能，使其有价值的生物传感应用。
2020-08-10 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
The interplay between thermodynamics and kinetics in the self-assembly of DNA functionalized nanoparticles
我们使用一个粗粒度的DNA功能化粒子模型来理解DNA链长度对其自组装的作用。我们发现，对于一个给定的颗粒尺寸增加链长降低的倾向，形成有序的晶体组件，相反，无序结构开始形成时，链长超过一定的阈值，这是与以前的实验一致。模拟数据的进一步分析表明，随着链长的增加，颗粒间的相互作用减弱，从而将合适的组装条件转移到组装动力学不利的较低温度。这突出了热力学和动力学之间复杂的相互作用，我们建议可以通过改变系统参数（如DNA接枝密度）来调节，从而使具有较长DNA链长的颗粒成功结晶。我们的研究结果突出了计算建模在阐明基本设计原则和指导纳米粒子组装形成复杂纳米结构方面的作用。
2020-01-03 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
DNA Self-Assembly and Computation Studied with a Coarse-grained Dynamic Bonded Model
我们在定向动态键合框架下研究了DNA自组装和DNA计算。Svaneborg，Comp.Phys.Comm.183，1793（2012）{]}。在我们的模型中，单个核苷酸或结构域由单个相互作用位点表示。互补位点可以在模拟过程中可逆地杂交和去杂交。该键动力学诱导角键和二面角键的动力学，其模拟了化学结构对杂化动力学的集体效应。我们使用的DNA模型进行模拟的自组装动力学的DNA四面体，二十面体，以及链置换操作中使用的DNA计算。
2012-06-12 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech physics.bio-ph
Model for Assembly and Gelation of Four-Armed DNA Dendrimers
我们介绍和数值研究的模型，旨在模仿大量的行为组成的单链DNA树状聚合物的系统。不同链的碱基序列的互补性导致形成强合作的分子间连接。我们发现，在一个非常狭窄的温度范围内，该系统通过热可逆凝胶转变形成一个大规模的，低密度的无序网络。通过控制链的长度，凝胶转变温度可以任意接近渗滤转变，与最近的模型系统的物理凝胶化。这项研究有助于理解这类新型生物材料的自组装，并在物理和化学凝胶之间提供了一个很好的桥梁。
2005-12-12 cond-mat.soft
Self-assembly of short DNA duplexes: from a coarse-grained model to experiments through a theoretical link
包含6至20个碱基对的短平端DNA双链体由于末端碱基对之间的疏水堆积相互作用而自组装成多分散半柔性链。在取决于温度和双链体长度的临界浓度以上，这样的链有序进入液晶相。在这里，我们调查的自组装这样的双螺旋双分子与相结合的数值和理论方法。我们采用Ouldridge等人最近提出的粗粒度DNA模型[J. Chem. Phys. 134，08501（2011）]模拟了本体系统。然后，我们直接从DNA模型中评估理论框架的输入量。由此产生的无参数的理论预测提供了一个准确的描述在各向同性阶段的模拟结果。此外，理论各向同性-非晶相边界与实验结果一致，提供了一种估算堆垛自由能的途径。
2012-04-04 cond-mat.soft
Simulations of DNA-origami self-assembly reveal design-dependent nucleation barriers
成核是许多自组装过程动力学中的速率决定步骤。然而，成核在DNA折纸自组装动力学中的重要性尚不清楚，DNA折纸自组装涉及钉合链的结合和支架链的折叠。在这里，使用蒙特卡罗模拟的晶格模型的DNA折纸，我们发现，一些，但不是所有的设计可以有一个成核障碍，这个障碍消失在较低的温度下，合理化等温组装的成功。我们表明，成核屏障的高度主要取决于同轴堆叠的钉是相邻的同一螺旋，一个参数，可以修改与钉设计。为DNA-折纸组装创建成核屏障可以用于优化组装时间和产量，而消除屏障可以允许快速分子传感器，其可以响应于环境的变化而无滞后地组装/拆卸。
2023-03-21 cond-mat.soft q-bio.BM
The self-assembly of DNA Holliday junctions studied with a minimal model
在本文中，我们探讨了使用粗粒度模型来模拟DNA纳米结构的自组装的可行性。我们介绍了一个简单的DNA模型，其中每个核苷酸是由两个相互作用位点对应的磷酸-糖骨架和基地。利用这个模型，我们能够模拟DNA双链体和霍利迪连接从单链DNA的自组装。我们发现，组装是最成功的温度窗口低于熔化温度的目标结构和以上的熔融温度的错键聚集体。此外，在霍利迪交界处的情况下，我们展示了如何一个层次的组装机制，降低了被困在错键配置的可能性。该模型还能够准确地再现不同结构的相对解链温度，并允许发生链置换。
2008-12-22 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech q-bio.BM
Self-assembly of DNA-coded nanoclusters
我们提出了一个自组装方案，这使得有可能使用DNA唯一编码的组成和结构的微米和纳米粒子簇的理论讨论。这些各向异性的DNA修饰的簇可以进一步用作较大结构的分级自组装的构建块。我们解决几个重要方面的可能的实验实施方案：不同类型的集群之间的竞争在一个解决方案中，可能的干扰在一个不需要的配置，和退化由于对称性相对于粒子排列。
2007-02-27 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Building up DNA, bit by bit: a simple description of chain assembly
我们模拟组装的DNA共聚物从两种类型的短双链体（短双链与单链突出端在每个末端），所描述的oxDNA模型。我们发现，链长的统计数据可以很好地再现一个简单的理论，把粒子的缔合成理想的（即，非相互作用）簇作为可逆化学反应。反应常数可以从Santalucia的理论或Wertheim的热力学微扰理论的球形斑片状粒子的关联预测。我们的研究结果表明，理论结合非常有限的分子细节可能是有用的预测广泛的共聚平衡功能。
2021-11-07 cond-mat.soft
Assembly of Complex Colloidal Systems Using DNA
本文综述了DNA编程胶体自组装领域的最新进展，涵盖DNA包覆颗粒的有效相互作用设计、动态自组装路径、DNA origami复合亚基构建有限尺寸多组分结构，并展望了基于动力学理论实现多目标结构获取和能量耗散稳定新材料的前景。
2024-09-13 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Competition between self-assembly and phase separation governs high-temperature condensation of a DNA liquid
本研究发现DNA寡核苷酸自组装成有限尺寸簇会抑制高温相分离，通过微流控实验揭示其升温凝聚相变，并建立理论模型定量预测相图变化，揭示了自组装塑造相边界的通用机制。
2023-09-06 cond-mat.soft physics.bio-ph
Multistep kinetic self-assembly of DNA-coated colloids
自组装通常被描述为一个最初的无序系统向平衡有序相弛豫的过程，该过程仅由其结构单元之间的局部相互作用驱动。但这个定义限制性太强。大自然本身提供了无定形但功能性的材料的例子，这些材料在动力学上阻止了通向基态的途径。动力学自组装本质上比其平衡对应物更灵活和可靠，允许通过调节导致动力学停滞的相互作用和热力学途径来控制最终相的形态。在这里，我们提出的策略，直接凝胶化的两种组分的胶体混合物，依次激活选择性的种间和种内的相互作用。我们调查的逮捕阶段的结构的形态变化，通过事件驱动的分子动力学（MD）模拟和实验使用DNA涂层的胶体（DNACCs）。我们的方法可以用来微调多组分纳米或微孔材料的形态，在混合光致发光，光子学和药物输送的可能应用。
2013-02-22 cond-mat.soft
Error-proof programmable self-assembly of DNA-nanoparticle clusters
我们从理论上研究了一种新的通用方案的可编程自组装的纳米粒子成所需的几何形状的集群。这个问题的动机是高选择性的DNA介导的胶体颗粒之间的相互作用的可行性。通过分析一个简单的通用模型和一个更现实的描述的DNA胶体系统，我们表明，它是可能的抑制系统的玻璃态行为，并使自组装几乎防错。该方案需要可拉伸的颗粒间连接体（例如足够长的DNA）和软排斥势的组合。计算了几种类型集群的干扰相位图和错误概率。我们的计划的实验实施的前景进行了讨论。PACS编号：81.16.Dn、87.14.Gg、36.40.Ei
2007-02-27 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
DNA driven self-assembly of micron-sized rods using DNA-grafted bacteriophage fd virions
我们已经用寡核苷酸功能化fd噬菌体病毒粒子的侧面，以诱导DNA杂交驱动的高纵横比丝状颗粒的自组装。这种新结构的潜在影响范围从DNA折纸结构中的全新构建块，DNA纳米结构和纳米机器中的病毒体的包含，到向溶致液晶系统添加热致控制的新手段。一个协议生产的病毒体在散装审查。使用异双功能化学接头将硫醇化寡核苷酸连接至病毒衣壳。利用常用的系统，其中粘性单链DNA链连接到惰性双链间隔区以增加颗粒间连接性。携带互补链的fd病毒体的溶液被混合，退火，并使用动态光散射（DLS），荧光显微镜和原子力显微镜（AFM）研究它们的聚集。在冷却时清楚地观察到聚集，具有一定程度的局部有序性，并且当温度通过DNA杂交转变循环时是可逆的。
2014-11-18 cond-mat.soft physics.bio-ph
Linker-mediated self-assembly of mobile DNA-coated colloids
开发为特定应用量身定制的材料的建造方法，并对建筑块的放置进行绝对控制，这是一个巨大的挑战。DNA包覆的胶体提供了实现可编程自组装的可能性，原则上，它可以在平衡状态下组装几乎任何结构，但在实验上仍然具有挑战性。在这里，我们提出了一个创新的系统连接介导的移动DNA包被的胶体（mDNAACCs），其中mDNAACCs是桥接的游离DNA连接在溶液中，其两个单链DNA尾巴可以结合特定的单链DNA受体的互补序列包被在胶体上。我们制定了一个平均场论有效地计算mDNACC之间的有效相互作用，其中DNA连接子的熵起着重要的作用。特别地，当溶液中的游离DNA接头与mDNACC上的相应受体之间的结合较强时，接头介导的胶体相互作用由取决于接头浓度的接头熵决定。
2020-05-21 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Entropy stabilizes floppy crystals of mobile DNA-coated colloids
将互补单链DNA的开放末端接枝到连接子上，可以灵活地调节胶体之间的相互作用，这有助于设计复杂的自组装结构。近年来，人们提出了在胶体表面包覆可移动的DNA连接体，这种方法可以消除动力学障碍而不需要高密度的接枝，也可以在不需要补丁的情况下设计化合价，但是人们对这种新体系的自组装机制还知之甚少.本文采用理论和模拟相结合的方法，得到了该体系在二维和三维空间的相图，并在结合强度较强时，甚至在无限结合强度极限下，找到了稳定的软方和CsCl晶体。我们表明，这些软盘阶段稳定的振动熵，和“软盘”模式发挥了重要作用，在稳定的软盘阶段的无限结合强度极限。这种特殊的熵效应在可移动的DNA包覆的胶体的自组装是非常不同于传统的分子自组装，它提供了新的轴，以帮助设计新的功能材料使用可移动的DNA包覆的胶体。
2018-01-05 cond-mat.soft
DNA looping in gene regulation: from the assembly of macromolecular complexes to the control of transcriptional noise
由结合在远端DNA位点的蛋白质和蛋白质复合物形成的DNA环在许多细胞过程中起中心作用，例如转录、重组和复制。在这里，我们回顾了基本的热力学概念的大分子复合物的组装成环的DNA和这个过程中的基因调控的性能的影响。除了传统观点认为DNA成环是一种增加调控分子对其同源位点亲和力的机制之外，最近的发展表明DNA成环还可以导致细胞间变异性的抑制、转录噪音的控制以及按需激活合作相互作用。
2005-02-28 cond-mat.soft physics.bio-ph q-bio.BM
With a little help of DNA: Morphological diversity of colloidal self-assembly
我们从理论上研究了一个二元系统，其中不同粒子的吸引力与类型无关的软核排斥相结合。该系统可能的实验实现是DNA覆盖的胶体的混合物，其中DNA溶液可以诱导排斥和吸引。该系统表现出令人惊讶的多样性和不寻常的形态。其中包括金刚石晶格和具有面内方序的膜相，这是自发致密化的一个引人注目的例子。
2001-06-21 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
A DNA-encoded recipe to direct multi-stage colloidal assembly
Johns Hopkins University（约翰斯·霍普金斯大学）；Brandeis University（布兰迪斯大学）；Eindhoven University of Technology（埃因霍温理工大学）
本文提出一种基于DNA的配方，通过编程生物分子反应控制胶体自组装路径，实现对动力学稳定态的定向组装，展示了可编程的动力学控制在复杂结构形成中的潜力。
2025-09-27 cond-mat.soft
Surface-triggered cascade reactions between DNA linkers direct self-assembly of colloidal crystals of controllable thickness
用反应性DNA接头官能化胶体是编程自组装的通用方式。DNA选择性提供了对胶体-胶体相互作用的直接控制，从而允许结构的工程化，例如复杂的晶体或凝胶。然而，局部和有限结构的自组装仍然是一个具有许多潜在应用的开放问题。在这项工作中，我们提出了一个系统，其中功能化的表面引发的连接器之间的级联反应，导致自组装的晶体具有可控的层数。具体而言，我们认为胶体颗粒功能化的两个家庭的互补DNA连接器与移动锚定点，如在实验中发现的使用乳液或脂质双层。在本体中，由互补接头对形成的颗粒内连接防止颗粒间桥的形成，从而防止胶体-胶体聚集。然而，胶体与表面强烈相互作用，因为后者可以使颗粒内的连接不稳定。当与表面直接接触时，胶体被激活，这意味着它们具有更多准备反应的未配对DNA接头。然后，活化的胶体可以通过形成颗粒间的连接从本体中捕获和活化其他胶体。使用模拟和理论，通过现有的实验验证，我们澄清了热力学的激活和绑定过程，并解释如何粒子-粒子的相互作用，在吸附相，减弱作为从表面的距离的函数。后一种观察结果表明，自组装有限聚集体具有可控的厚度和平坦的固-气界面的可能性。我们的设计提出了一个新的途径来制造异质和有限的结构。
2018-12-19 cond-mat.soft physics.bio-ph
Geometrically programmed self-limited assembly of tubules using DNA origami colloids
自组装是在纳米尺度上制造功能材料的最有前途的策略之一，但需要新的设计原则来制造自限制架构，而不是空间无限的周期性晶格结构。为了应对这一挑战，我们探讨了一个特定类别的自限性结构：圆柱形小管的可寻址组装和自封闭组装之间的权衡。我们使用DNA折纸制作三角形亚基，这些亚基具有特定的、价限的相互作用和设计的结合角，并研究它们组装成具有自限宽度的小管，其宽度远大于单个亚基的大小。在最简单的情况下，通过几何编程相邻子单元之间的二面角，从单个组分组装小管。我们表明，小管的长度可以达到许多微米，它们的平均宽度可以通过二面角规定。我们发现，有一个分布的宽度和手性的小管，我们合理化开发一个模型，认为有限的弯曲刚度的组装结构，以及自我封闭的机制。最后，我们证明了小管的分布可以通过增加亚基种类的数量来进一步塑造，从而增加组装的复杂性，并证明使用两个亚基种类成功地将可用的终态数量减少了一半。这些结果有助于阐明装配复杂性和几何形状在自限装配中的作用，并可以扩展到其他自限结构，如壳、环或三周期框架。
2022-03-02 cond-mat.soft
How to build nanoblocks using DNA scaffolds
近年来，已经有许多建议利用基于DNA的相互作用的特异性用于纳米科学中的潜在应用。一个有趣的方向是使用DNA支架的微米和纳米粒子簇的自组装。在这封信中，我们考虑了DNA支架的方法来自组装集群的“彩色”粒子。稳定的微球簇最近已经通过一种完全不同的方法产生。我们基于DNA的方法自组装集群与粒子排列相关的额外的自由度。我们证明了在不可逆结合的非平衡态下，自组装过程在实验上是可行的。这些颜色自由度可以允许更多样化的簇间相互作用，这对于较大结构的分层自组装至关重要。
2008-06-02 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Modelling DNA Origami Self-Assembly at the Domain Level
我们提出了一个建模框架，和基本的模型参数化，在DNA结构域水平的DNA折纸折叠的研究。我们的方法是明确的动力学，并没有假设一个特定的折叠途径。每个钉的结合与自由能变化相关，自由能变化取决于钉序列、与相邻结构域同轴堆叠的可能性以及通过插入钉交叉来约束支架的熵成本。一个严格的热力学模型是很难实现的结果，复杂的，多连接的几何形状的支架：我们提出了一个解决这个问题的平面折纸。同轴堆叠和熵项，特别是当回路闭合指数被认为是大于那些理想链，引入钉书钉之间的相互作用。这些合作的相互作用导致预测的尖锐的组装过渡与显着的滞后，与实验观察是一致的。我们表明，该模型再现实验观察到的后果，减少钉浓度，加速冷却和缺乏钉。我们还提出了一个更简单的方法，给出了一致的结果，并可用于研究更广泛的系统，包括非平面折纸。
2016-01-24 cond-mat.soft q-bio.BM
Modular programming of interaction and geometric specificity enables assembly of complex DNA origami nanostructures
本文提出一种模块化 DNA 折纸设计方法，通过保守支架路由和大部分 staple 链、可调突出端编程亚基相互作用与结合角度，低成本高效组装具有复杂曲率的自限制纳米结构。
2025-02-08 cond-mat.soft
Lattice models and Monte Carlo methods for simulating DNA origami self-assembly
由于缺乏足够详细但计算上易处理的自组装模型，阻碍了快速且稳健组装的DNA折纸系统的最佳设计。在这里，我们提出了一个模型，DNA折纸，罢工这两个标准之间的平衡，代表这些系统在晶格上的结合域的水平。个别结合域之间的杂交的自由能估计与最近邻模型。双螺旋段被视为刚性杆，但我们允许灵活性的点，其中一个链的骨干被中断，这提供了一个合理的现实代表性的部分和完全组装状态。特别注意的是由双螺旋扭曲所施加的约束，因为它们决定了在相邻的螺旋之间的股交叉可以发生。为了提高采样配置空间的效率，我们开发了Monte Carlo方法，用于在近组装状态下对支架构象进行采样，并且我们在巨正则系综中进行了模拟，使我们能够避免考虑具有未绑定钉的状态。我们证明，我们的模型可以快速采样组装配置的一个小折纸设计先前研究的oxDNA模型，以及设计与钉跨越更长的部分的支架。我们的方法的采样能力应允许良好的统计数据时，获得研究的组装途径，并适合于调查，特别是设计和组装条件对这些途径和最终组装结构的影响。
2018-10-22 cond-mat.soft q-bio.BM
DNA self-organization controls valence in programmable colloid design
就像原子结合成分子一样，胶体可以根据一套设计原则自组织成预定的结构。控制化合价--粒子间键的数量--是组装复杂结构的先决条件。组装可以通过具有规定几何形状的固体“片状”颗粒来引导，以制造例如胶体金刚石。在这里，我们证明了单个分子连接器的纳米级排序可以结合起来编程微观组件的结构。具体而言，我们的实验表明，覆盖最初各向同性的微滴与$N$移动DNA连接器的结果在自发和可逆的自组织的DNA到$Z(N)$结合补丁，选择一个可预测的价。我们理解这种价态，推导出液滴-液滴粘附的自由能泛函，该泛函准确地预测了补丁内的平衡尺寸和分子组织，以及观察到的与$N$的价态跃迁。因此，可以通过选择粘合剂的分子性质和浓度来编程微观自组织。这些结果广泛适用于任何具有移动接头的颗粒的组装，例如功能化脂质体或细胞-细胞粘附中的蛋白质相互作用。
2021-09-02 cond-mat.soft
DNA-Programmed Mesoscopic Architecture
我们研究了纳米粒子（NPs）的自组装成有限的介观结构与编程的局部形态和复杂的整体形状的问题。我们提出的构建块是用DNA定向官能化的NP。相互作用的方向性和选择性的组合允许避免不需要的亚稳态配置，其已经被证明即使在简单得多的系统中也会导致缓慢的自组装动力学。通过数值模拟，我们表明，各种目标介观物体可以设计和自组装在接近完美的产量。它们包括立方体，金字塔，盒子，甚至帝国大厦模型。我们总结了我们的研究结果与一套设计策略，导致成功的自组装的范围广泛的介观结构。
2013-11-01 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Self-assembly of bi-functional patchy particles with anisotropic shape into polymers chains: theory and simulations
已知短的平端DNA双链体（低至6个碱基对）的浓缩溶液会有序地进入双相液晶相。这种自组装是由于双链体末端之间的堆叠相互作用，促进它们聚集成具有显著持久长度的多分散链。实验表明，液晶相的形成取决于双链体长度的临界体积分数以上。我们介绍和调查，通过数值模拟，一个粗粒度的DNA双螺旋模型。每个双链体被表示为硬准圆柱体，其基部被两个相同的反应位点装饰。终端站点之间的堆叠相互作用是通过一个短程方阱势建模。我们比较的数值计算结果与预测的基础上的自由能泛函，并找到满意的定量匹配的各向同性的，非对称的相边界和系统结构。数值和理论结果与实验结果的比较证实，DNA双链体的自组装可以通过圆柱形颗粒的平衡聚合反应，使我们能够估计堆叠能适当建模。
2011-08-31 cond-mat.soft
Entropic Penalties in Circular DNA Assembly
采用一种新的路径积分计算方法，在实空间中处理稳定分子的基本力，研究了DNA环状分子的热力学性质。通过模拟一个广泛的扭曲构象合奏的碱基对和堆叠贡献的经典行动分别进行评估。我们得到，对于两个短序列，一个自由能景观与多个井对应的最方便的螺旋重复的值。我们的研究结果指出了一个固有的灵活性的圆形结构中的碱基对波动移动系统从一个井到下一个，从而导致当地的螺旋解旋。后者在较短的序列中更明显，其环化导致更高的弯曲应力。与形成的有序螺旋结构的熵减少估计。
2014-11-03 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech physics.bio-ph
Machine Learning Guided Multiscale Design of DNA-functionalized Nanoparticles for Targeted Self-Assembly of the Double Gyroid
Cornell University（康奈尔大学）
本研究利用机器学习引导多尺度设计DNA功能化纳米颗粒，实现双格栅结构的靶向自组装，推动软物质科学中自组装材料的设计优化。
2025-07-02 cond-mat.soft physics.bio-ph
Rational design of self-assembly pathways for complex multicomponent structures
复杂的自组装领域正朝着设计由数千个不同的构建块组成的多粒子结构的方向发展。为了利用这种“可寻址复杂性”结构的潜在好处，我们需要了解优化自组装产量和动力学的因素。在这里，我们使用一个简单的理论方法来解释的关键功能负责的DNA砖实验，这是目前唯一的证明可靠的自组装与如此大量的组件意外的成功。模拟证实，我们的理论准确地预测了窄的温度窗口，在该窗口中可以发生无误差组装。更惊人的是，我们的理论预测，完整结构的正确组装可能需要一个依赖于时间的实验方案。此外，我们预测，低的配位数导致非经典的成核行为，我们发现这是必不可少的，在温和的生长条件下实现最佳的成核动力学。我们还表明，而令人惊讶的是，使用异质键能提高成核动力学，事实上似乎是必要的组装某些复杂的三维结构。这一观测结果使得通过调整相互作用强度的分布来塑造成核路径成为可能。这些见解不仅提出了如何改进基于DNA砖块的结构设计，而且还为创建更广泛的具有可寻址复杂性的化学或胶体结构指明了方向。
2015-02-04 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Theory and modeling of particles with DNA-mediated interactions
近年来，利用DNA用于纳米技术应用的建议引起了极大的关注。这些想法的潜在应用范围从胶体晶体的可编程自组装到生物传感器和基于纳米颗粒的药物递送平台。在第一章中，我们介绍了该系统，它一般由专门设计的DNA标记功能化的胶体颗粒。DNA标记上的碱基序列决定了粒子的类型。由于互补单链DNA之间的杂交，可以通过选择适当的DNA标记序列在颗粒之间引入特异性的、类型依赖性的相互作用。在第二章中，我们开发了一个统计力学描述的DNA介导的相互作用的颗粒的聚集和熔化行为。在第三章中，我们提出了一个模型来描述形成可逆键锁连接的粒子的动态偏离和扩散。在第四章中，我们提出了一种使用DNA支架自组装纳米粒子簇的方法。第五章讨论了一种自然的延伸，纳米粒子簇的可编程自组装，其中所需的簇几何形状是使用DNA介导的相互作用编码的。在第六章中，我们考虑了一种基于纳米颗粒的药物递送平台，用于靶向细胞特异性化疗。在第七章中，我们提出了未来的研究展望：DNA介导的胶体结晶和堵塞之间的联系，以及自组装中的逆问题。
2008-05-01 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
ANNaMo: Coarse-grained modelling for folding and assembly of RNA and DNA systems
本文提出一种基于补丁粒子和最近邻参数化的粗粒化模型ANNaMo，用于高效模拟RNA/DNA折叠与组装，并通过发夹、假结及toehold置换等实验验证其有效性。
2024-02-06 cond-mat.soft
Colloidal Flying Carpets
DNA在聚合物科学中扮演着特殊的角色，这不仅是因为它对互补的DNA单链具有高度的选择性识别，还因为细菌可以表达非常长但完全单分散的DNA链。后一个原因使得长DNA分子被广泛用作高分子科学中的模型体系。在这里，我们报告了不寻常的自组装发生在系统的胶体涂有很长的双链DNA。特别是，我们发现涂有如此长的DNA的胶体可以组装成独特的浮动晶体单层。浮动胶体结构具有潜在的有趣应用，因为这种有序结构可以在一个位置组装，然后沉积在其他地方。这将为组装多组分、分层的胶体晶体开辟道路。
2009-06-17 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
DNA-based Self-Assembly of Chiral Plasmonic Nanostructures with Tailored Optical Response
在金属纳米结构中产生的表面等离子体共振可以用于定制电磁场。这种结构的精确空间排列可以产生令人惊讶的光学特性，这些特性在任何天然存在的材料中都没有发现。在这里，设计的活动出现在集体效应的单一组件配备有限的个人功能。通过常规光刻方法自上而下制造具有在可见光范围内的预先设计的光学响应的等离子体材料由于其有限的分辨率、缩放的复杂性以及将这些技术扩展到三维架构的困难而仍然具有挑战性。分子自组装提供了一种替代途径来产生这种材料，其不受上述限制的约束。我们演示了如何DNA折纸方法可以用来生产等离子体材料与定制的光学响应在可见波长。利用3D DNA折纸的组装能力，我们将空间精度为2 nm的金属纳米颗粒排列成纳米级螺旋。螺旋结构在溶液中以大规模平行的方式组装，并具有接近定量的产量。作为一个设计的光学响应，我们产生了巨大的圆二色性和光学旋转色散在可见光范围内，起源于集体等离子体激元-等离子体激元相互作用内的纳米螺旋。我们还表明，通过改变金属纳米颗粒的组成，可以通过可见光谱调谐的光学响应。观察到的效果与入射光的方向无关，并且可以通过设计在左手和右手方向之间切换。我们的工作展示了从精确设计的纳米组装生产复杂的散装材料，并突出了DNA自组装用于制造等离子体纳米结构的潜力。
2011-08-18 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Meso-scale computer modeling of lipid-DNA complexes for gene therapy
我们报告的分子模拟方法，捕获阳离子脂质-DNA（CL-DNA）基因传递复合物的自组装。大的长度和时间尺度的模拟所需的计算效率是通过一个粗粒度的表示的分子内的细节，并通过分子间的潜力，有效地模仿疏水效应{ \em没有}明确的溶剂。除了显示自发的自组装的复合物，该模型的广泛实用性说明了通过展示良好的协议与X-射线衍射实验数据的依赖性的DNA链之间的间距的浓度的CL。在高浓度下，大的静电压力诱导在膜中形成孔，DNA分子可以通过该孔逃离复合物。我们将这一观察与最近观察到的层状CL-DNA复合物在高电荷密度下的转染效率增强的起源有关。
2005-09-05 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
3D DNA origami crystals
纳米级构建块的工程形状和相互作用允许合理设计的宏观三维（3D）材料的组装，其具有自上而下的制造方法无法达到的空间精度。由于其序列特异性的相互作用，DNA通常被用作选择性的粘合剂，将金属纳米颗粒连接成高度有序的晶格。此外，已经提出并实现了完全由DNA组装的3D晶体，其宣称的目标是将客体分子排列在预定义的晶格中。这需要提供高刚性和足够大的开放客人空间的设计方案。在这里，我们提出了一个DNA折纸为基础的张拉整体三角形结构，组装成一个三维菱形晶格。我们将10 nm和20 nm的金颗粒定位在晶格内，这表明我们的晶体足够宽敞，可以容纳例如核糖体大小的大分子。我们通过电子显微镜和小角X射线散射（SAXS）实验验证了DNA折纸晶格本身的准确组装以及金颗粒的精确掺入。我们的研究结果表明，有可能创建DNA构建块，组装成具有定制几何形状的晶格。在透明的DNA晶格中，纳米物体的特定位置托管为超材料和结构生物学应用奠定了基础。
2017-06-21 cond-mat.soft
Specificity, flexibility and valence of DNA bonds guide emulsion architecture
DNA相互作用的特异性和热可逆性使得晶体结构、自复制材料和胶体分子能够自组装。由于DNA配体的流动性和它们在结合液滴之间形成的补丁，将DNA接枝到乳液的液体界面上导致令人兴奋的新的建筑可能性。在这里，我们表明，这些粘附补丁（化合价）的大小和数量是可以控制的。化合价2导致乳液液滴的柔性聚合物，而高于4的化合价导致刚性液滴网络。一个简单的热力学模型定量地描述了增加的补丁大小与液滴半径，DNA浓度和刚度的系链的粘性端。所述斑块在具有互补DNA链的液滴之间形成，或者可替代地，具有互补胶体纳米颗粒以介导液滴之间的DNA结合。这种乳液系统通过不同的DNA键打开了更复杂结构的定向自组装的途径，这些DNA键具有不同的强度和受控的价态和灵活性。
2013-03-25 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Self-assembly dynamics of reconfigurable colloidal molecules
胶体分子被设计成通过其各向异性的形状和相互作用来模仿它们的分子类似物。然而，目前的实验实现缺少真实分子中存在的结构灵活性，从而限制了它们作为模型系统的使用。我们克服了这一限制，组装可重构的胶体分子与移动的DNA接头功能化的二氧化硅颗粒在高产量。我们实现了这一目标，通过采用高数量比的粒子功能化与互补DNA链的自组装途径对形成有限大小的集群。两种颗粒的尺寸比提供了对总体簇尺寸或"价态"以及可重构性程度的控制。由可移动连接体提供的键的灵活性允许具有几何预期的最大价的胶体簇的成功组装。我们定量研究这些灵活的胶体分子的自组装动力学的实验，分子动力学模拟，和分析模型的组合。我们的"柔性胶体分子"是研究和利用复杂层次结构、光子晶体和胶体超材料的自组装的令人兴奋的构建块。
2021-10-10 cond-mat.soft
Mechanical response of a simple DNA nanostar hydrogel: symptoms of disorder and glassy emergence of solidity
Institut Néel-CNRS/UGA-Grenoble INP（内尔研究所）；LIMMS-CNRS/Institute of Industrial Science-The University of Tokyo（理化学研究所-东京大学工业科学研究所）；LIP-CNRS/ENS Lyon（里昂高等师范学校）；Universite Claude Bernard Lyon 1, CNRS, Institut Lumière Matière（里昂第一大学）
研究通过系统方法揭示了DNA纳米星水凝胶在低温下偏离Maxwell行为及高温下出现固体玻璃态的现象，强调无序在DNA材料中的重要性。
2026-09-24 cond-mat.soft
Direct observation and rational design of nucleation behavior in addressable self-assembly
为了优化自组装反应，了解控制其途径的因素至关重要。在这里，我们研究了成核途径的影响，在一个可寻址的模型系统，多组分自组装的基础上的原型“DNA砖”结构。通过结合随温度变化的动态光散射和原子力显微镜与粗粒度的模拟，我们展示了如何微妙的变化，在成核途径深刻影响正确形成的结构的产量。特别地，我们可以通过利用稳定的多亚基簇来增加自组装发生的条件的范围，所述稳定的多亚基簇降低用于在结构内部组装亚基的成核势垒。因此，仅修改结构的一小部分就足以优化其组装。由于我们的粗粒度模型的一般性和良好的协议，我们发现与我们的实验结果，这里报道的设计原则可能适用于一般寻址，多组分自组装。
2018-06-15 cond-mat.soft
Blunt-end driven re-entrant ordering in quasi two-dimensional dispersions of spherical DNA brushes
我们调查拥挤的构象和组装的限制，高度带电，厚的渗透制度的刷的影响。颗粒跟踪实验上越来越密集的悬浮液的胶体涂有超长双链DNA（dsDNA）片段揭示了非单调的颗粒收缩，聚集和重入有序。理论和模拟表明，收缩是由相邻刷中吸收的反离子施加的渗透压引起的，而聚集和重入有序是短程吸引力与静电排斥力竞争的效果。邻近刷子的dsDNA片段之间的平端相互作用是吸引力的原因，并且可以通过添加单价盐诱导自由端回折来调节。我们的研究结果表明，基地堆叠是一种模式平行杂交，以引导胶体组装，其中的吸引力可以通过盐度微调，并可能，接枝密度和温度。
2021-11-26 cond-mat.soft
Symmetry-guided inverse design of self-assembling multiscale DNA origami tilings
本文提出一种基于对称性的逆向设计算法，通过编码 DNA 折纸三角形亚基的相互作用，实现多物种自组装二维拼贴及晶格参数达 300 nm 的金纳米颗粒超晶体，并揭示更高对称性和线性原胞可提升设计经济性。
2024-03-28 cond-mat.soft
Structural characterization of the interfacial self-assembly of chitosan with oppositely charged surfactant
控制聚电解质和表面活性剂在液-液界面的组装为制备具有特定物理性能的软材料提供了新的方法。然而，很少有人知道的界面组装的动力学，结构和流变性能的界面之间的关系。我们研究了在水-油界面的组装带正电荷的生物聚合物，壳聚糖，与阴离子脂肪酸使用多尺度方法的动力学。膜的生长动力学随后通过界面流变仪和空间和时间分辨的动态光散射。这套技术揭示了界面络合是一个多步骤的过程。在短时间尺度下，界面是流体和异质斑块。在“凝胶化”时间，表面弹性模量和散斑之间的相关性急剧增加，这意味着贴片发生膨胀。共聚焦显微镜和电子显微镜证实了这一点，并揭示了膜的基本砖是亚微米的壳聚糖/脂肪酸聚集体。
2022-03-10 cond-mat.soft
Plasmonic Toroidal Metamolecules Assembled by DNA Origami
我们展示了等离子体环形超分子的分级组装，其在可见光谱范围内表现出定制的光学活性。每个超分子由四个相同的折纸模板螺旋结构单元组成。这样的环形元分子显示出比螺旋结构单元的单体和二聚体更强的手性光学响应。等离子体结构的对映体产生相反的圆二色性光谱。实验结果与理论模拟吻合较好。我们还表明，由于圆对称的结构，沿其轴向方向不同的手征光学响应可以通过简单的旋涂的超分子在基板上被发现。我们的工作提供了一种新的策略，以创建等离子体手性平台与复杂的纳米级架构的潜在应用，如手性传感使用基于化学的组装系统。
2018-03-18 cond-mat.soft physics.bio-ph
Binary superlattice design by controlling DNA-mediated interactions
大多数使用DNA功能化或其他方法创建的二元超晶格依赖于粒度差异来实现组成顺序和结构多样性。在这里，我们研究了DNA功能化的微米级颗粒（DFP）的二维（2D）组装，并采用了一种利用颗粒间相互作用中的可调差异的策略，从而为二元超晶格的设计开辟了新的途径，这种超晶格不依赖于调节颗粒尺寸的能力（即，熵驱动力）。我们的策略采用ssDNA互补链的定制混合物来控制二元混合物中微米级二氧化硅颗粒之间的颗粒间相互作用，以创建成分多样化的2D晶格。我们表明，在某些情况下，可以通过改变二元混合物的化学计量来进一步控制颗粒的排列。用这种方法，我们证明了编程的能力，到正方形，五边形，和六边形晶格的粒子组装。此外，不同的颗粒类型可以在正方形棋盘和六边形交替串、蜂窝和可果美排列中组成有序。
2017-03-09 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Colloidal supported lipid bilayers for self-assembly
胶体支撑的脂质双层（CSLBs）的使用最近已扩展到创建胶体关节，类似于它们的宏观对应物，可以灵活地连接胶体颗粒。这些新的元素使组装的结构与内部程度的灵活性，但依赖于以前不受重视的性能：同时流动性的双层，横向流动性的插入（连接器）分子和胶体稳定性。在这里，我们的特点，在CSLBs的制造中的每一个步骤，鉴于这些要求，使用共聚焦显微镜和荧光恢复后光漂白（FRAP）。具体而言，我们已经研究了不同的颗粒特性（粗糙度，表面电荷，化学成分，聚合物涂层）的质量和流动性的支持双层的影响。我们发现，脂质聚合物在双层中的插入可以影响其均匀性和流动性。我们通过将脂质聚合物或双链惰性DNA插入到双层中来提高胶体稳定性。最后，我们包括表面移动的DNA接头，并使用FRAP来表征其横向流动性在其自由扩散和键合状态。我们的工作提供了一系列的实验工具，从控制自下而上的自组装模型膜研究的应用与CSLBs。
2018-07-19 cond-mat.soft
Stochastic dynamics of macromolecular-assembly networks
大分子复合物的形成和调节提供了大多数细胞过程的骨架，包括基因调控和信号转导。组装大分子结构的固有复杂性使得目前的计算方法在理解细胞组分之间的物理相互作用如何引起细胞的系统性质方面受到很大限制。在这里，我们提出了一个随机的方法来研究由大分子复合物形成的网络的动力学方面的分子之间的相互作用。利用关键的热力学概念，这种方法使得既可以估计反应速率，并将由此产生的组装动力学的细胞网络的随机动力学。作为原型系统，我们认为乳糖操纵子和噬菌体λ诱导开关，这依赖于形成的DNA环的蛋白质和这些蛋白质-DNA复合物整合到细胞内的网络。这种跨尺度方法提供了一个有效的起点，从网络图，如蛋白质-蛋白质和DNA-蛋白质相互作用网络，到细胞过程的实际动力学。
2006-09-26 cond-mat.soft physics.bio-ph q-bio.MN
Inverse design of a pyrochlore lattice of DNA origami through model-driven experiments
本文将 SAT-assembly 算法与 DNA 粗粒化模拟结合，构建模型驱动的实验流程，成功实现两种补丁 DNA 折纸自组装形成烧绿石晶格并经 SAXS 和 SEM 验证。
2023-10-17 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
