The formation of framework vacancies in Si- and Ge-based type-I clathrates is studied as function of filling the cages with K and Ba atoms using density-functional theory. Our analysis reveals the relevance of structural disorder, geometric relaxation, electronic saturation, as well as vibrational and configurational entropy. In the Si clathrates we find that vacancies are unstable, but very differently, in Ge clathrates up to three vacancies per unit cell can be stabilized. This contrasting behavior is largely driven by the different energy gain on populating the electronic vacancy states, which originates from the different degree of localization of the valence orbitals of Si and Ge. This also actuates a qualitatively different atomic relaxation of the framework.
Size effect on the thermal conductivity of a type-I clathrate
包合物是一类具有极低声子热导率的材料，这是高热电转换效率的关键成分。本文对LaPDMATHABMM Ba $_{6.8}$ Au $_{5.8}$ Si $_{38.8}\square_{1.4}$的Ⅰ型笼形化合物进行了研究，旨在通过形成介观导线进一步降低声子的热导率，我们的假设是，客体原子的低能振动模之间的相互作用（La和Ba）的声学模式，这主要源于I型笼形框架（由Au和Si原子形成，具有一些空位$\square$），切断了它们的色散，从而使与热输运相关的声子平衡向长波长声子倾斜。因此，预计在相对较长的长度尺度上会出现规模效应。使用自上而下的方法进行结构化，其中使用聚焦离子束技术从一块单晶切割直径为1260 nm至630 nm的线。用自加热$3ω$技术测量了低至80 K的热导率。事实上，他们揭示了一个相当大的比例的$\sim$ 40%，我们最薄的线的室温声子热导率的减少，从而证实了我们的假设。
Charge Localization Dynamics induced by Oxygen Vacancies on the Titania TiO$_2$(110) Surface
用{ \it ab initio}分子动力学研究了氧空位在$\mathrm{TiO_{2}(110)}$金红石表面产生F-心的动力学。这些模拟揭示了一个真正复杂的，随时间变化的行为波动的电子局域拓扑结构的附近的氧空位。虽然两个多余的电子被发现优先填充的第二次表面层，他们偶尔访问表面网站，也第三次表面层。过量电荷的这种动力学行为解释了迄今为止理论发现和实验数据的相互矛盾的解释。
Tuning of the carrier localization, magnetic and thermoelectric properties in ultrathin (LaNiO$_{3-δ}$)$_1$/(LaAlO$_{3}$)$_1$(001) superlattices by oxygen vacancies
Electronic Structure and Mott Localization in Iron Deficient TlFe$_{1.5}$Se$_2$ with Superstructures
用第一性原理计算研究了缺铁TlFe $_{2-x}$ Se $_2$化合物的电子结构和磁性.我们发现，对于具有Fe空位有序斜方超结构的$x=0.5$，如果Fe-3d电子的短程库仑相互作用中等强，则基态表现出条纹状的反铁磁有序，并打开相当大的带隙，表现出可能的Mott绝缘态.当从$x=0$侧增加Fe空位时，其中能带结构类似于重电子掺杂的FeSe系统的能带结构，Mott局域化可以由动能减少驱动，如由能带变窄效应所证明的。这种情况下，在最近的实验中TlFe $_{2-x}$硒$_2$的影响进行了讨论。
A polaron cloud of correlated electron states in ceria
本文采用从头算单电子理论和多体物理相结合的方法研究了氧化铈的电子结构，重点研究了铈离子4f电子层的性质。我们建议使用的杂交功能作为一个方便的措施，该材料的4f壳的本地化程度，并观察到，改变氧化态的4f壳和配体状态之间的杂交的明显变化。该理论揭示了CeO $_2$具有基本上巡回的4f态，并且在氧化铈的最少氧化形式Ce $_2$ O $_3$中，4f态几乎（但不是完全）局域化。最重要的是，我们的模型指出，在氧化铈中的氧空位的扩散可以被看作是极化子跳跃，涉及相关的4f电子云，这是主要位于周围的空位的原子壳的Ce离子。
