We present the results of Gaussian-based ground-state and excited-state equation-of-motion coupled-cluster theory with single and double excitations for three-dimensional solids. We focus on diamond and silicon, which are paradigmatic covalent semiconductors. In addition to ground-state properties (the lattice constant, bulk modulus, and cohesive energy), we compute the quasiparticle band structure and band gap. We sample the Brillouin zone with up to 64 k-points using norm-conserving pseudopotentials and polarized double- and triple-zeta basis sets, leading to canonical coupled-cluster calculations with as many as 256 electrons in 2,176 orbitals.
Correlation-consistent Gaussian basis sets for copper solids from material-constrained atomic optimization
University of Maryland（马里兰大学）；Peking University（北京大学）；Institute of Physics, Chinese Academy of Sciences（中国科学院物理研究所）；The NOMAD Laboratory at the Fritz Haber Institute of the Max-Planck-Gesellschaft（马克斯·普朗克学会弗里茨·哈伯研究所NOMAD实验室）；Quantum Engine LLC（量子引擎有限责任公司）；Institute for Physical Science and Technology, University of Maryland（马里兰大学物理科学与技术研究院）
我们研究了一个点粒子相互作用模型的结构和热力学性质，该模型是由Stillinger首次引入的高斯对势[Stillinger F H 1976 J. Chem. Phys. 65，3968]。利用流体状态的积分方程理论，通过与蒙特卡罗模拟结果的比较，确定了各种常用封闭的适用范围，并考察了液体的关联函数对密度和温度的依赖性。我们采用了一个简单的，平均场论的高密度域的液体，并表明，在无限密度的平均场论是准确的，该系统减少到一个“无限密度理想气体”，所有的相关性消失，超网链（HNC）关闭成为准确的。采用Einstein固相模型，定量计算了该模型的相图，发现该体系具有面心立方和体心立方两种固相，并在高密度下表现出重入熔融。此外，当温度超过相互作用强度的1%时，系统在所有密度下都保持流体状态。
Approaching the Basis Set Limit in Gaussian-Orbital-Based Periodic Calculations with Transferability: Performance of Pure Density Functionals for Simple Semiconductors
Structural ground states of ($A,A'$)Cr$_2$O$_4$($A$=Mg, Zn; $A^{\prime}$ = Co, Cu) spinel solid solutions: Spin-Jahn-Teller and Jahn-Teller effects
我们研究了少量的磁性取代基的$A$网站的挫折尖晶石MgCr $_2$ O $_4$和ZnCr $_2$ O $_4$的效果。具体来说，我们寻找自旋和晶格无序对这些化合物中伴随磁有序的结构变化的影响。在Zn $_{1-x}$ Co $_{x}$ Cr $_2$ O $_4$（其中0\，$<$ \，$x$\，$\leq$\，0.2）的非磁性Zn $^{2+}$位上取代Co $^{2+}$完全抑制了ZnCr $_2$ O $_4$的自旋Jahn-Teller畸变，尽管这些系统仍然受到抑制，并且磁有序在$T$ \，$<$\，20\，K的非常低的温度下发生。另一方面，在Mg $_{1-x}$ Cu $_{x}$ Cr $_2$ O $_4$和Zn $_{1-x}$ Cu $_{x}$ Cr $_2$ O $_4$中，Jahn-Teller活性Cu $^{2+}$取代Mg $^{2+}$和Zn $^{2+}$，其中0\，$<$\，$x$ \，$\leq$\，0.2在远高于这些固溶体的Néel温度的温度下诱导Jahn-Teller有序化，然而，自旋相互作用仍然受到在20 μ K以下发生的长程磁有序的阻碍，而没有任何进一步的晶格畸变。Jahn-Teller畸变固溶体Mg $_{1-x}$ Cu $_{x}$ Cr $_2$ O $_4$和Zn $_{1-x}$ Cu $_{x}$ Cr $_2$ …
Dispersion Corrected Structural Properties and Quasiparticle Band Gaps of Several Organic Energetic Solids
我们对一系列含能固体进行了{ \it ab initio}计算，探索了它们的结构和电子性质。为了计算这些分子固体的基态体积，在DFT中采用了不同的色散校正方法，即Tkartchenko-Scheffler方法（有和没有自洽屏蔽），Grimme方法（D2，D3（BJ））和vdw-DF方法。我们的研究结果表明，色散校正方法是必不可少的，在理解这些复杂的结构与范德华相互作用和氢键。计算的基态体积和体积模量表明，每种方法的性能是不是唯一的，因此，仔细检查是强制性的解释理论预测。这项工作还强调了准粒子计算的重要性，在预测的带隙，这是在这里得到的GW近似。我们发现，所获得的带隙的范围从4至7 eV的不同的化合物，表明它们的绝缘性质。此外，我们显示准粒子能带结构计算的重要作用，相关的间隙与能量特性。
