Intrinsically Activated SrTiO3: Photocatalytic H2 Evolution from Neutral Aqueous Methanol Solution in the Absence of Any Noble Metal Cocatalyst
贵金属助催化剂通常是基于氧化物半导体的光催化制氢的关键因素。在目前的工作中，我们表明，优化的高温氢化的市售钛酸锶（SrTiO 3）粉末可用于工程师的内在的助催化壳周围的纳米粒子，可以创建一种光催化剂，是非常有效的，而不使用任何额外的助催化剂从中性甲醇水溶液中产生氢气。对于SrTiO 3 [100]单晶以及Nb掺杂的SrTiO 3（100）单晶也可以观察到这种本征激活效应。对于所有类型的SrTiO 3样品（纳米粉末和单晶），在最佳条件下氢化导致表面羟基化层与晶格缺陷一起可见透射电子显微镜，电子顺磁共振（EPR），和光致发光（PL）。活性样品在缺陷矩阵中提供状态-这与在其他还原气氛中形成的非活性缺陷形成对比。在水介质中，活性SrTiO 3样品显示出显着的负移的平带电位（在光电化学以及电容数据）和较低的电荷转移电阻的光激发电子。因此，我们归因于显着的无助催化剂的材料的活化之间的协同作用的热力学（由羟基化引起的改变界面能）和动力学（电荷转移调解合适的Ti 3+状态）。
2020-04-14 cond-mat.mtrl-sci
Manganese oxide nano flakes onto simultaneously activated defective CNTs for the creation of CNTs-graphene supported oxygen reduction composite catalysts applied in air fuel cell
非贵金属氧化物与经济炭材料的合理组合是创造高性能空气电极材料的关键。在稀H $_2$ SO $_4$中，通过取消常规水热处理或添加表面活性剂模板剂，将商品化的碳纳米管（CNTs）与MnO $_4^-$反应，制备了CNTs负载的锰氧化物复合催化剂（CMnCs）。然后将CMnC组装成装备在金属空气燃料电池中的商用空气阴极。碳纳米管表现出结构上的缺陷。在合成过程中，外部CNT壁破裂成石墨烯纳米片，但仍保持部分附着于内部碳管。石墨烯平面的这种暴露表现出额外的氧还原反应性。在碳纳米管表面均匀生长了纳米级的氧化锰薄片（γ-MnOOH）。其沉积密度与KMnO $_4$对CNTs的添加量密切相关。在相同条件下，单独的CMnCs的ORR活性超过了原料CNT和合格的市场催化剂，并且在当前的生产工艺下，CMnCs添加的空气燃料电池能够在100 mA/cm $^2$下输出约15%以上的功率。
2017-11-26 cond-mat.mtrl-sci physics.app-ph
Thermally activated recovery of electrical conductivity in LaAlO3/SrTiO3
LaAlO 3/SrTiO 3的图案化结构表现出低于30 K的电导率降低，在热激活过程中升温时恢复其较高的电导率。两个主要的能量势垒$E_b$被确定：$E_{b1}=0.224\pm0.003$ eV的电导率恢复在70 K附近和$E_{b2}=0.44\pm0.015$ eV的电导率恢复在160 K附近。我们讨论可能的联系，如位错和孪晶界的结构缺陷。
2013-03-11 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
Design of battery materials via defects and doping
本章阐述了使用缺陷物理学作为理解和设计电池材料的概念和理论框架。它开始与复杂的过渡金属氧化物中的缺陷的第一性原理研究的方法。然后，本章考虑在合成过程中，在测量过程中，在电池使用过程中激活阴极材料的缺陷。通过这些案例，它讨论了材料中可能的缺陷景观及其影响，通过缺陷控制合成的材料设计指南，电子和离子传导机制以及电化学提取和（重新）插入，以及掺杂的影响。虽然具体的例子取自电池阴极材料的研究，但计算方法和讨论是通用的，适用于任何离子、电子或混合离子-电子导电材料。
2022-11-14 cond-mat.mtrl-sci
Activated sampling in complex materials at finite temperature: the properly-obeying-probability activation-relaxation technique
虽然许多复杂系统的动力学是由激活事件主导的，但利用这一事实的模拟方法很少。大多数这些程序被限制到相对简单的系统，或与激活-松弛技术（ART），采样构象空间有效地在一个正确的化学描述的成本。我们在这里提出了一个扩展的ART，适当服从概率ART（POP-ART），服从细致平衡和正确的样本的热力学系综。测试POP-ART的两个模型系统，一个空位和晶体硅中的间隙，我们表明，这种方法恢复适当的化学权重与各种可访问的状态，是显着快于MD在低于700 K的空位的扩散。
2005-08-05 cond-mat.mtrl-sci
Influence of Local Defects on the Dynamics of O-H Bond Breaking and Formation on a Magnetite Surface
氢原子在氧化物载体上的迁移在许多催化反应中起着重要的作用。本文研究了H/Fe_3O_4（001）在295 ~ 382 K之间的动力学行为。通过扫描隧道显微镜在高达19.6 fps的帧速率，我们观察到相邻的Fe行上的两个O原子之间的H的热激活开关。这种开关速率的变化接近缺陷，解释为密度泛函理论的Fe-O晶格中的畸变缩短的diffusion pathway. Quantitative分析产生的原始表面上的0.94 +/- 0.07 eV的表观活化势垒。目前的工作突出了局部技术的重要性，在有缺陷的表面，如氧化物支持的原子尺度动力学的研究。
2019-07-30 cond-mat.mtrl-sci
Thermoelectric probe of defect state induced by ionic liquid gating in vanadium dioxide
热电测量检测材料中高于和低于化学势的状态密度之间的不对称性。它提供了深入了解附近的化学势，补充电子输运测量的状态密度的微小变化。在这里，结合电阻和热电功率的测量进行二氧化钒（VO2），一个原型的相关电子材料，离子液体（IL）门控。与IL门控，低于金属到绝缘体转变（MIT）温度的电荷传输保持在热激活制度，而塞贝克系数表现出明显的过渡从半导体到金属的行为。对比的行为表明，在IL门控的电子结构的变化，由于形成的氧缺陷状态。数值模拟的基础上，结合门控诱导缺陷带的模型态密度的实验结果得到证实。这项研究揭示了热电测量是一个方便和敏感的探针的作用，诱导的缺陷状态的IL门抑制MIT在VO2，这仍然是良性的电荷传输测量，并可能为研究缺陷状态在其他材料。
2020-03-22 cond-mat.mtrl-sci
Mechanism and Scalability in Resistive Switching of Metal-Pr0.7Ca0.3MnO3 Interface
研究了金属-Pr 0. 7 Ca 0. 3 MnO 3界面的极性相关连续开关。数据表明，浅缺陷的界面占主导地位的开关。因此，它们的密度和波动将最终限制器件的尺寸。虽然由脉冲产生/湮灭的缺陷和相关的载流子耗尽似乎在较低的缺陷密度下起主要作用，但缺陷相关性及其相关的跳跃范围似乎在较高的缺陷密度下占主导地位。因此，可以通过界面处理来改变开关特性，特别是尺寸可缩放性。
2006-03-31 cond-mat.mtrl-sci
Defect-tolerant electron and defect-sensitive phonon transport in quasi-2D conjugated coordination polymers
本文发现准二维共轭配位聚合物薄膜因缺陷容忍型电荷传输与缺陷敏感型热传播共存，实现了高电导率与低热导率的理想组合，是极具潜力的热电应用材料。
2024-10-15 cond-mat.mtrl-sci
Thermally Activated Plasticity in Single-Crystal Titanium: A Molecular Dynamics Study of Nanoscale Deformation
本文利用大规模分子动力学模拟研究单晶α-Ti在不同取向和温度下的纳米压痕，揭示热激活如何调控位错形核、滑移系竞争及表面形貌。
2025-09-27 cond-mat.mtrl-sci
Dynamic drags acting on moving defects in discrete dispersive media: from dislocation to low-angle grain boundary
虽然连续介质理论已被广泛用于描述位错的长程弹性行为，但它在描述位错核附近的力学行为方面的能力有限。连续介质理论的这种局限性主要源于核心区的离散性，这在滑移过程中对位错核心产生了拖曳力。根据外部条件，不同的阻力机制被激活，以自己的方式控制位错的动力学。这是由位错的合成速度所揭示的。在这项工作中，我们开发了一个理论框架，一般描述动态拖曳位错，因此，推导出一个唯象本构方程。此外，由于一个小角度晶界（LAGB）可以被视为一个阵列的位错，我们扩展模型来描述的流动性规律的LAGBs作为一个函数的取向差角。因此，我们证明，无论是位错和LAGB遵循开发的本构方程具有相同的数学形式，尽管他们不同的阻力源。该模型也得到了分子动力学模拟的支持。因此，这项工作对于从根本上了解作用于缺陷的动态阻力具有重要意义，并有助于对各种阻力机制进行一般描述。
2019-12-14 cond-mat.mtrl-sci
Accelerated dynamics with the dynamical activation-relaxation technique
许多原子系统的动力学是由发生在一个时间尺度上的激活事件控制的，与热振动相关联的时间尺度相比，这个时间尺度要长。这通常将感兴趣的问题置于标准模拟方法（例如分子动力学）的范围之外。我们在这里提出了一种算法，动态激活-松弛技术（DART），它减缓了热振动，同时保持不变的激活过程，构成了长时间的动态。作为一个例子，我们表明，它是可能的，以大大加快在一个1000个原子的c-Si细胞在很宽的温度范围内的自缺陷的动力学。
2004-04-06 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Composition dependence of electronic defects in CuGaS2
University of Luxembourg（卢森堡大学）
研究了CuGaS2中电子缺陷的组成依赖性，通过PL光谱分析发现供体-受体跃迁和深能级跃迁，揭示了材料中电子结构与缺陷能级的关系。
2023-11-01 cond-mat.mtrl-sci
In-Situ Visualization of Long-Range Defect Interactions at the Edge of Melting
将块体材料的微观缺陷与其宏观性能联系起来是材料科学中的一个古老问题。众所周知，位错（线缺陷）之间的长程相互作用在材料如何变形或熔化中起着关键作用，但我们缺乏将这些动力学与宏观性质联系起来的工具。我们引入时间分辨暗场X射线显微镜，直接可视化位错如何移动和相互作用超过数百微米，深入散装铝。通过实时电影，我们揭示了包含边界的位错的热激活运动和相互作用，并显示了减弱的结合力如何在99%的熔化温度下不均匀地使结构不稳定。将微观结构的动力学与其稳定性联系起来，我们提供了指导和验证尚未经过测试的多尺度模型的重要机会。
2020-09-14 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Mechanical loss in amorphous solids: spatial correlations, interacting transitions, and annealed thermodynamic pathways
University of British Columbia（不列颠哥伦比亚大学）
研究非晶态固体机械损耗，通过分子模拟发现其跃迁具空间相关性和强相互作用，传统两能级系统叠加描述不适用，结合退火研究与主导弛豫路径分析，揭示降低室温机械损耗新机制。
2026-07-21 cond-mat.mtrl-sci
From Femtoseconds to Gigaseconds: The SolDeg Platform for the Performance Degradation Analysis of Silicon Heterojunction Solar Cells
异质结Si太阳能电池表现出显著的性能退化。我们开发了SolDeg平台来模拟这种退化，因为随着时间的推移，热激活会产生电子缺陷。首先，使用基于机器学习的高斯近似势，进行分子动力学模拟以创建a-Si/c-Si堆叠。其次，我们用集束爆炸机制造了震惊的集束。第三，分析冲击的团簇，以确定它们中的哪些支持电子缺陷。第四，确定了控制这些电子缺陷产生的能垒的分布。第五，发展了一种加速蒙特卡罗方法来模拟热激活的时间依赖的缺陷产生跨越障碍。我们的主要结论如下。(1)通过缺陷产生的a-Si/c-Si叠层的退化由宽分布的能垒控制。(2)我们开发了SolDeg平台来跟踪这种宽势垒分布中缺陷产生的微观动力学，并确定了从飞秒到千兆秒的时间依赖性缺陷密度$N(t)$，时间上超过24个数量级。(3)我们已经表明，拉伸指数的解析形式可以成功地描述缺陷产生$N(t)$。(4)我们发现，相对而言，$V_\mathrm{oc}$在第一年以0.2%/年的速度降解，随着时间的推移而减缓。(5)我们开发了时间对应曲线来校准和验证太阳能电池的加速测试。我们发现了一个令人信服的简单的比例关系之间的加速和正常的时间$t_\mathrm{accelerated} \propto t_\mathrm{normal}^{0.85}$。(6)我们对a-Si：H/c-Si叠层中的缺陷产生进行了实验研究。我们发现在早期有一个相对较高的降解速率，在…
2021-03-09 cond-mat.mtrl-sci
Micromagnetic simulations of thermally activated magnetization reversal of nanoscale magnets
采用随机Landau-Lifshitz-Gilbert方程的数值积分方法研究了非零温度下单畴纳米级磁体的动力学过程。特别注意的是，包括热涨落作为朗之万长期，和快速多极方法被用来计算偶极-偶极相互作用。这是可行的，以纳秒的时间尺度上模拟这些动态的空间离散化，涉及的顺序上使用桌面工作站的10000个节点。这里考虑的纳米级磁体是具有大纵横比的单柱。磁滞回线模拟研究的稳定和亚稳态的磁化配置。每个支柱都有磁性端盖。在随时间变化的磁场中，观察到柱的磁化通过端盖的成核、传播和聚结而反转。特别地，端盖传播到磁体中并且在中间附近相遇。当具有相反涡度的端盖相遇时，形成相对长寿命的缺陷。波动是更重要的磁化反转弱于零温度矫顽场，其中反转是热激活的字段。在这种情况下，该过程必须通过其统计特性来描述，例如开关时间的分布，在大量独立的热历史上平均。
1999-11-22 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.stat-mech
Graphene structure modification under tritium exposure: 3H chemisorption dominates over defect formation by \b{eta}-radiation
Helmholtz-Zentrum Dresden-Rossendorf（德累斯顿罗森多夫亥姆霍兹中心）；Leipzig University（莱比锡大学）；Karlsruhe Institute of Technology（卡尔斯鲁厄理工学院）；Federal Institute of Technology Zurich（苏黎世联邦理工学院）
研究发现，石墨烯在氚暴露下主要由3H化学吸附引起结构变化，而非电子辐照，且低浓度氚即可引发显著缺陷，影响氢同位素渗透性。
2025-06-25 cond-mat.mtrl-sci hep-ex
Dynamic formation of spherical voids crossing linear defects
本文报道了热处理后多孔锗层演变的预测模型。我们代表一个理想化的蚀刻位错核心作为一个轴对称的细长孔，并计算其动力学退火过程中。数值模拟的形状变化的一个完整的球形空洞通过表面扩散已经进行。模拟和实验表明，个别大的球形空洞，沿位错核心对齐。空隙的产生可以促进位错之间的相互作用，使位错网络能够以促进随后位错段湮灭的方式改变其连接性。这证实了热激活过程，如多孔材料的状态扩散，提供了去除缺陷或以较低能量配置排列缺陷的机制。该模型旨在对退火温度和时间等工艺参数进行指示性和更详细的实验表征，并且可以使用正确的参数估计给定温度下的退火时间，反之亦然。
2021-01-07 cond-mat.mtrl-sci physics.app-ph
Damage accumulation induced metal-insulator transition through ion implantation of ScN thin films
PPRIME Institute, CNRS, Université de Poitiers–ENSMA（普雷米研究所，法国国家科学研究中心，普瓦捷大学-国立高等机械工程学院）；Inorganic Chemistry, Department of Chemistry - Ångström, Uppsala University（乌普萨拉大学Ångström化学系无机化学）；Thin Film Physics Division, Department of Physics, Chemistry and Biology (IFM), Linköping University（林雪平大学物理、化学和生物学学院薄膜物理分部）
通过离子注入诱导ScN薄膜损伤积累，揭示了低剂量和高剂量下不同缺陷生成机制，以及缺陷景观对金属-绝缘体转变和局域化强度的影响。
2026-02-06 cond-mat.mtrl-sci
Role of defects on carrier dynamics and transport mechanism in Bi2Te3 single crystals
本研究利用改进的Bridgman方法通过改变生长动力学控制缺陷，获得了电子或空穴主导的Bi2Te3单晶，揭示了Te空位与Bi_Te反位缺陷等对载流子类型的决定作用，并发现载流子转变使磁阻从103%提升至224%，该增强源于2D多通道量子相干传导机制。
2023-06-30 cond-mat.mtrl-sci
Barrier Softening near the onset of Non-Activated Transport in Supercooled Liquids: Implications for Establishing Detailed Connection between Thermodynamic and Kinetic Anomalies in Supercooled Liquids
根据玻璃的随机一级转变（RFOT）理论，当粘性液体的温度从下面接近动态转变温度时，过冷液体中激活动力学的势垒消失。这是由于局部亚稳分子排列之间的表面张力降低而发生的，就像在旋节线处一样。因此，动力学转变代表从低$T$激活的bevior到高$T$的碰撞输运状态的交叉。这种屏障软化解释了弛豫时间的偏差，作为温度的函数，从简单的$\log τ\propto 1/s_c$的依赖性在高粘度的模式模式耦合为主的结果在较低的粘度。通过计算屏障软化效应，RFOT理论提供了一种{ \em unified}微观方法来解释在测量的温度范围内许多不同类别的结构玻璃形成剂的结构弛豫数据。该理论还提供了一个明确的程序来确定的势垒重整化效应的存在下，使用实验的弛豫时间和构型熵数据的温度依赖性的动态合作区域的大小。我们使用RFOT理论框架来讨论三萘基苯，沙洛尔，丙醇和二氧化硅作为代表系统的数据。
2003-07-04 cond-mat.dis-nn cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Defect-induced helicity-dependent terahertz emission in Dirac semimetal PtTe2 thin films
该研究利用可控面外Te空位梯度打破PtTe2对称性，产生巨大BCD并实现可调控的螺旋度依赖THz发射，为中心对称Dirac材料的非线性光电器件应用提供策略。
2024-03-01 cond-mat.mtrl-sci physics.app-ph
First-Principles Study of the Electronic and Magnetic Properties of Defects in Carbon Nanostructures
理解石墨烯纳米结构的磁性有助于未来的自旋电子学应用。已知这些磁特性主要取决于缺陷的存在。在这里，我们回顾了我们最近的理论研究，使用密度泛函计算的两种类型的缺陷在碳纳米结构：取代掺杂与过渡金属，和sp $^3$型缺陷与有机和无机分子的共价官能化。我们专注于这些缺陷，因为它们可以用来在石墨烯基材料中产生和控制磁性。我们的主要结果总结如下：i）取代金属杂质是完全理解使用的模型的基础上的金属原子的$d$状态和与未重构的D $_{3h}$碳空位的缺陷能级之间的杂化。我们确定了三种不同的制度，与占领不同的杂交水平，这决定了这种类型的掺杂获得的磁性能; ii）1.0 $μ_B$的自旋矩总是诱导化学功能化时，一个分子化学吸附在石墨烯层通过一个单一的C-C（或其他弱极性）共价键。吸附物之间的磁耦合显示了一个关键的依赖于亚晶格吸附网站。这种效应类似于H吸附，然而，具有普遍性; iii）可以使用应变来控制替代金属杂质的自旋矩。特别是，我们表明，虽然镍替代是非磁性的平面和无应变的石墨烯，这些缺陷的磁性可以通过施加单轴应变或曲率的石墨烯层激活。这些结果为石墨烯及相关材料中缺陷诱导磁性的形成和控制提供了关键信息。
2013-04-01 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Activated hopping transport in nematic conducting aerogel at low temperatures
研究了由高度取向的Al-$_2$-O $_3\cdot$-SiO $_2$纳米纤维包覆有大量缺陷的石墨烯壳层构成的石墨烯气凝胶的输运性质。在9- 40 K范围内的电阻率的温度依赖性严格遵循导出的用于描述可变范围跳跃（VRH）电导率的公式，其中当石墨烯壳层中的层数从4-6减少到1-2时，指数$α$从0.4变化到0.9。$α$对壳层厚度的依赖性可以用跳跃输运维数的同时变化和费米能级附近局域态密度的能量依赖性的特征来解释。$α$在最小石墨烯壳厚度处接近1的事实表明从VRH传输到最近邻跳跃（NNH）传输的逐渐过渡。在T = 4.2 K时测得的磁阻是负的，随着石墨烯壳厚度的减小而显着增加，并且通过具有良好精度的弱局部化的情况下的公式来近似。相位相干长度与石墨烯晶粒尺寸之间存在合理的关系。研究中的导电气凝胶补充了在低温下表现出跳跃电子输运的众所周知的一组材料，这是具有强载流子局域化的介质的特征，并且还具有负磁阻，这通常在弱局域化条件下表现出来。
2022-03-15 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Native defects in hybrid C/BN nanostructures
采用第一性原理计算对具有半金属性质的边缘混杂C/BN纳米片和纳米管进行了替代性缺陷和空位的计算。形成能表明，缺陷形成优先在石墨烯和BN域之间的界面，而不是在这些域的中间，和取代缺陷占主导地位的空位。化学控制可用于促进缺陷在C-B界面（富氮环境）或C-N界面（贫氮环境）处的定位。虽然这里已经考虑了大的缺陷浓度（106 cm-1），但是当缺陷局限于C-B界面处时以及对于局限于C-N界面处的带负电荷的缺陷，半金属性质可以存在，因此，如果在合成期间方便地设计这些点缺陷，则理论上针对这些带负电荷的纳米界面预测的有希望的磁性可能不会被点缺陷破坏。
2011-11-03 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Electronic structure and the glass transition in pnictide and chalcogenide semiconductor alloys. Part II: The intrinsic electronic midgap states
我们提出了一个结构模型，在一个统一的方式对待淬火熔体中的磷族元素化物和硫族元素化物半导体的原子运动和电子激发。在第一部分（提交给J. Chem. Phys.）中，我们认为这些淬灭的熔体代表了高度稳定的非周期性$ppσ$ -网络，同时，结构退化。这些网络的特点是协调范围不断扩大。在这里，我们提出了一个系统的方法来分类这些类型的协调在一个简单的立方晶格上定义的父结构中的离散的协调缺陷。我们确定了最低能量的配位缺陷与半导体玻璃中的本征中间带隙电子态，这是以前认为在这些材料中造成许多独特的光电异常。此外，这些配位缺陷是移动的，并对应于过渡态配置在玻璃化转变以上的活化运输。配位缺陷的存在可以解释硫族化合物中动力学和热力学脆性之间令人困惑的差异。最后，所提出的模型恢复作为限制性的情况下，几种流行的类型的键合模式提出了较早的，包括：价交替对，超价配置，并在异极化合物的同极键。
2010-10-18 cond-mat.dis-nn cond-mat.mtrl-sci
Why Ultrafast Photo-induced CO Desorption Dominates over Oxidation on Ru(0001)
Ru（0001）上的CO氧化反应是一个长期存在的例子，在超高真空中被热禁止，可以被飞秒激光脉冲激活。尽管其相关性，光诱导氧化过程的精确动力学以及背后的竞争CO光解吸的主导作用的原因仍然不清楚。在这里，我们使用从头算分子动力学与电子摩擦，占高度激发和非平衡系统的激光来研究这两个反应。我们的模拟成功地再现了主要的实验结果：光诱导氧化和解吸的存在，大的解吸氧化分支比，并在O K-边缘的X-射线吸收光谱的变化归因于氧化过程的初始阶段。现在，我们能够详细监测高激发系统中发生的超快CO解吸和CO氧化，并解开导致意外惰性的原因。
2022-09-01 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Carbon and vacancy centers in hexagonal boron nitride
制造具有预定光学、化学和其他特性的缺陷是增强材料功能的有力工具。在此，我们利用密度泛函理论来理解基于空位和替代原子的六方氮化硼中缺陷形成的微观机制。通过对不同生长条件下缺陷诱导的能带结构和形成能的深入分析，我们发现了缺陷间电子配对在缺陷复合物稳定中的主导作用。电子重组改变了电子相互作用的交换分量，该分量在直接库仑排斥或结构弛豫效应中占主导地位，使得受体型和供体型缺陷中心的结合在能量上有利。基于大量的缺陷复合物的分析，我们开发了一个简单的图片时，个别缺陷结合在一起，形成更复杂的中心的电子性能的遗传。
2021-12-30 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
