在分子-金属耦合依赖于核坐标的一般情况下，我们推导出了一个明确的形式的电子摩擦的感觉由一个分子附近的金属表面。我们的工作概括了von Oppen等人的先前研究[Beilstein Journal of Nanotechnology，3，144，2012]，其中我们现在超越了Condon近似（即分子-金属耦合不保持恒定）。使用绝热极限下的非平衡格林函数形式，我们表明波动的金属分子耦合会导致新的摩擦阻尼项和随机力，以及对平均力势的修正。数值试验进行了修改后的经典主方程相比，我们的结果表明，违反康登近似动力学可以有很大的影响。
英文摘要：
We derive an explicit form for the electronic friction as felt by a molecule near a metal surface for the general case that molecule-metal couplings depend on nuclear coordinates. Our work generalizes a previous study by von Oppen et al [Beilstein Journal of Nanotechnology, 3, 144, 2012], where we now go beyond the Condon approximation (i.e. molecule-metal couplings are not held constant). Using a non-equilibrium Green's function formalism in the adiabatic limit, we show that fluctuating metal-molecule couplings lead to new frictional damping terms and random forces, plus a correction to the potential of mean force. Numerical tests are performed and compared with a modified classical master equation; our results indicate that violating the Condon approximation can have a large effect on dynamics.
Nonadiabatic Dynamics of Molecules Interacting with Metal Surfaces: Extending the Hierarchical Equations of Motion and Langevin Dynamics Approach to Position-Dependent Metal-Molecule Couplings
On the benefits of localized modes in anharmonic vibrational calculations for small molecules
对于相对较小的分子，非简谐振动计算已经是计算上的要求。振动组态相互作用（VCI）计算的主要瓶颈在于势能面的构造和激发空间的大小。为了解决这些变化，我们使用局域模坐标来构造势能面，并进行振动自洽场（L-VSCF）和L-VCI计算[P. T. Panek，Ch. R. Jacob，ChemPhysChem 15，3365（2014）]，用于两个原型测试情况（乙烯和呋喃分子）的所有振动模式。我们发现，模式之间的互耦合减少时，从正常模式坐标切换到局域模式坐标。当使用这样的本地化模式坐标，我们观察到一个更快的收敛的$n$模式展开的势能面。这使得可以忽略势能面的$n$模式展开中的高阶贡献或近似混合势能面中的高阶贡献，这显著减少了构造非谐势能面的计算工作量。此外，我们发现，当使用本地化模式坐标，相对于VCI激发空间的收敛进行得更顺利，并在低阶的错误显着减少。这使得有可能设计出低成本的模型，用于获得非谐波校正的第一近似值。这表明，局域模式坐标的使用可以是有益的已经在小分子的非谐振动计算，并提供了一个可能的途径，使这种精确的计算也为较大的分子。
Computing excited states of molecules using normalizing flows
Center for Free-Electron Laser Science CFEL, Deutsches Elektronen-Synchrotron DESY（自由电子激光科学中心 CFEL，德意志电子同步辐射研究中心）；Department of Chemistry, Universität Hamburg（汉堡大学化学系）；Center for Ultrafast Imaging, Universität Hamburg（超快成像中心，汉堡大学）；Department of Physics, Universität Hamburg（汉堡大学物理系）；Department of Mathematics, Universität Hamburg（汉堡大学数学系）
Interplay between electronic and phononic energy dissipation channels in the adsorption of CO on Cu(110)
Instituto de Física Rosario (IFIR), CONICET-UNR（罗萨里奥物理研究所）；Universidad Nacional de Rosario（罗萨里奥国立大学）；Universidad Autónoma de Madrid（马德里自治大学）；Universidad del País Vasco (UPV/EHU)（巴斯克地区大学）；Centro de Física de Materiales CFM/MPC (CSIC-UPV/EHU)（材料物理中心）；Donostia International Physics Center DIPC（圣塞巴斯蒂安国际物理中心）
