Thousand-fold Increase in Plasmonic Light Emission via Combined Electronic and Optical Excitations
等离子体纳米结构中的表面等离子体增强过程和热载流子动力学对于揭示纳米尺度下的光-物质相互作用具有重要意义。使用等离子体隧道结作为支持电激发和光激发的局部表面等离子体的平台，我们报告了一个更大的（超过1000倍）的等离子体光发射在上转换的光子能量组合的电光激发下，分别与电或光激发。与所观察到的光谱的形式兼容的两种机制是等离子体激元诱导的热载流子和电子反斯托克斯拉曼散射的相互作用。我们的测量结果是在良好的协议与理论模型相结合的电光产生的热载流子通过非辐射等离子体激元激发和热载流子弛豫。我们还讨论了区分热载流子发射和反斯托克斯电子拉曼过程的相对贡献的挑战。在等离子体激元系统中观察到的阈值以上发射的这种增加可能在芯片上纳米光子切换和热载流子切换中开辟途径。
2021-06-23 cond-mat.mes-hall physics.optics
Surface Plasmon Assisted Control of Hot-Electron Relaxation Time
表面等离子体激元介导的热载流子产生被广泛用于在包括太阳能电池、光电二极管和光学调制器的许多类型的光电子器件中操纵电子-光子相互作用。各种各样的等离子体系统，如纳米粒子，谐振器和波导已被引入，以提高热载流子的产生，然而，传播的表面等离子体对热载流子寿命的影响还没有被清楚地证明。本文系统地研究了表面等离子体激元与Kretschmann组态耦合作用下薄膜金（Au）样品中的热载流子弛豫。我们观察到，在金属表面的局部受限的电场显着影响的热载流子分布和电子温度，这导致在一个减慢的热电子弛豫时间，而不管在金薄膜的吸收功率的平均值。这一结果可以扩展到其他等离子体纳米结构，使整个光学频率范围内的热载流子寿命的控制。
2019-11-21 physics.app-ph physics.optics
Hot carrier dynamics in a dispersionless plasmonic system
利用泵浦-探测技术研究了宽波长无色散等离子体结构中的热载流子动力学，时间分辨率为45 fs。通过同时测量微分透射率和反射率，研究了直接激发和等离子体激元产生的热载流子对低能探测等离子体激元的作用。虽然对于热电子和等离子体激元产生的热电子，泵浦注量与衰减时间的依赖性是线性的，但是当泵浦与X对称点接近共振时，衰减时间随泵浦注量的平方而变化。800 nm简并泵浦-探测测量的衰减时间突出了表面（反射）和体（透射）机制的差异。对于不同的激发能，对应于热载流子弛豫的衰减时间在1 - 3 ps范围内。由等离子体到热载流子转换和电子-电子散射过程控制的上升时间对于热载流子和热等离子体激元激发情况为约200 fs，当泵浦与X对称点处的带间跃迁共振时增加到约485 fs。
2019-07-22 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci physics.optics
Hot carrier dynamics in plasmonic transition metal nitrides
金属纳米结构中等离子体衰变产生的非平衡热载流子的提取是利用等离子体损耗的越来越令人兴奋的前景，但对具有长寿命载流子的最佳等离子体材料的研究正在进行中。过渡金属氮化物是一类令人兴奋的新型等离子体材料，与传统的贵金属相比具有优异的热性能和机械性能，但它们对等离子体热载流子应用的适用性仍然未知。在这里，我们提出了完全第一性原理计算的等离子体激元响应，热载流子的产生和随后的热化的所有IV，V和VI族过渡金属氮化物，充分占直接和声子辅助的过渡，以及电子-电子和电子-声子散射。我们发现在ZrN，HfN和WN中等离子体激元响应的最大频率范围，介于金和银之间，而我们预测VN，NbN和TaN在可见光谱中的最强吸收。热载流子的产生主要由直接跃迁的相关能量范围内的大部分在所有这些氮化物，而声子辅助的过程占主导地位，主要是为IV族氮化物的等离子体激元能量仅低于1 eV。最后，我们预测的最大热载流子寿命约为10 fs的IV和VI族氮化物，一个因素的3 - 4小于贵金属，由于强烈的电子-声子散射。然而，我们发现V族氮化物的载流子寿命更长，与银的NbN和TaN相当，而VN超过100 fs（银的两倍），使它们成为有效的热载流子提取的有希望的候选人。
2018-05-02 cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph physics.optics
Transport of hot carriers in plasmonic nanostructures
等离子体激元热载流子器件在平衡之前从金属纳米结构中提取受激载流子，并且具有超越半导体光吸收剂的潜力。然而，到目前为止，它们的效率仍然远低于理论极限，这需要定量预测等离子体结构中的载流子传输和能量损失，以识别和克服载流子收集中的瓶颈。在这里，我们提出了一个理论和计算框架，空间和能量的非平衡散射（NESSE），结合相空间（玻尔兹曼）和粒子为基础的（蒙特卡罗）方法的最佳功能来预测载流子能量分布的空间演化。在NESSE框架内，我们在原子尺度上桥接等离子体衰变和载流子碰撞积分的第一原理电子结构预测，并在纳米到介观尺度上进行电磁场模拟。最后，我们应用NESSE来预测光激发载流子的空间分辨能量分布，这些光激发载流子在几十到几百纳米的长度尺度上影响实验上可实现的等离子体纳米结构的表面，从而实现热载流子器件的第一原理设计。
2019-06-19 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph
Active spatial control of terahertz graphene plasmons by tailoring carrier density profile
石墨烯提供了一种可能性，主动控制等离子体激元的限制和传播，通过定制其空间电导率模式。然而，这一概念的实现受到阻碍，因为不均匀的电介质环境很容易引起不可控的等离子体反射。在这项工作中，我们展示了完全电气控制的等离子体反射/传输在电子边界诱导的氧化锌为基础的双栅极，这是为了尽量减少介电调制。利用傅里叶变换红外光谱，我们表明，等离子体反射可以连续变化的相邻区域之间的载流子密度差。通过利用这个功能，我们展示了控制等离子体腔的大小、位置和频率的能力。我们的方法可以应用于各种类型的等离子体器件，为实现可编程等离子体电路铺平了道路。
2019-11-20 cond-mat.mtrl-sci physics.app-ph physics.optics
Atomistic Theory of Plasmon-Induced Hot-carriers in Al Nanoparticles
铝纳米结构中局域表面等离子体激元（LSP）衰变产生的热电子和空穴在光电探测、光电探测等光电子器件中具有重要的应用潜力。在这里，我们提出了一个理论研究的热载流子生成铝纳米球使用最近开发的建模方法，结合了解决方案的宏观麦克斯韦方程与大规模原子紧束缚模拟。与标准的等离子体金属，如金或银不同，我们发现铝纳米颗粒中的热电子和空穴的能量分布几乎是恒定的所有允许的能量。只有在相对高的光子能量下，观察到接近费米能级的高能空穴和电子的产生速率的降低，这归因于抑制带间衰减通道的能带结构效应。我们还研究了热载流子性质对纳米颗粒直径和环境介电常数的依赖关系。从我们的研究中获得的见解可以为高效铝基热载流子器件的实验工作提供信息。
2025-10-31 cond-mat.mes-hall physics.optics
Hot Carrier extraction with plasmonic broadband absorbers
从金属纳米结构中提取热载流子在光催化、光化学和光探测等领域有着广泛的应用前景。一个限制是许多金属纳米结构支持单个等离子体共振，因此将光-电荷-载流子活性限制在光谱带。在这里，我们证明了单层的等离子体纳米粒子可以组装在一个多叠层的分层配置，以实现宽带，近单位的光吸收，这是空间定位在纳米粒子层。我们表明，这种增强的吸光度导致$\sim$ 40倍的增加，在光子-电子转换效率的等离子体纳米结构。我们开发了一个模型，成功地捕捉到这些结构中的等离子体激元热电子电荷产生和分离的基本物理。该模型还使我们能够建立有效的热载流子提取仅限于具有高于肖特基结能量的光子和金属纳米颗粒的局部光吸收重叠的光谱区域。
2016-01-13 cond-mat.mes-hall physics.chem-ph physics.optics
Experimental and ab initio ultrafast carrier dynamics in plasmonic nanoparticles
等离子体纳米结构的超快泵浦-探测测量探测激发载流子的非平衡行为，这涉及在典型的经验分析中模糊的几种竞争效应。在这里，我们提出了泵浦-探测测量的等离子体纳米粒子与一个完整的理论描述的基础上的第一性原理计算的载流子动力学和光学响应，免费的任何拟合参数。我们占详细的电子结构的影响，在态密度，激发载流子分布，电子-声子耦合，和介电函数，使我们能够避免有效的电子温度近似。使用这种计算方法，我们得到了很好的定量协议与瞬态吸收测量的光谱和时间特征。在我们的实验和计算中，我们确定了两个主要贡献的初始响应与不同的签名：短寿命的高度非热激发载流子和长寿命的热化载流子。
2016-12-24 cond-mat.mes-hall physics.comp-ph physics.optics
Engineering the directionality of hot carrier tunneling in plasmonic tunneling structures
针对隧穿MIM结的光电压生成机制，研究人员构建金/铂电极的不对称等离子体MIM结构，证实等离子体衰减可诱导热载流子隧穿的方向性及对应开路光电压极性，为光电探测器件设计提供新思路。
2023-05-30 cond-mat.mes-hall physics.optics
Ultra-broadband Optical Switching Plasmons Waveguide in Ge Nanowires
针对等离子体材料响应波段窄、调谐方法有限的问题，本研究实现了光调谐锗纳米线的超宽带非平衡等离子体响应，追踪到800-2000 $cm^{-1}$范围的响应蓝移，首次完成光生载流子调谐的半导体纳米线SPPs成像，为超快全光器件提供支撑。
2024-03-11 physics.optics
Plasmonic Hot Electron Transport Driven Site-Specific Surface-Chemistry with Nanoscale Spatial Resolution
金属纳米结构附近电磁场的纳米尺度局域化是等离子体激元学的基础和应用。等离子体衰变不可避免的能量损失，最初被视为一种损害，现在已经扩大了等离子体应用的范围，以利用产生的热载流子。然而，这些热载流子的空间定位的定量理解，类似于电磁近场地图，一直难以捉摸。在这里，我们在空间上映射热电子驱动的还原化学与15纳米的分辨率作为时间和电磁场极化的函数，为不同的等离子体纳米结构。我们结合实验，采用六电子光回收过程，修改等离子体银纳米天线上的自组装单层的端基，从第一性原理计算的非平衡热载流子输运在这些系统中的理论预测。由此产生的本地化的反应区域，确定从高场区域的热载流子传输，铺平了道路，热载流子提取科学和纳米区域选择性表面化学。
2016-07-19 cond-mat.mes-hall physics.chem-ph physics.optics
Nonlinear terahertz devices utilizing semiconducting plasmonic metamaterials
响应性超材料的发展使得能够实现能够操纵光的振幅、偏振、波矢量和频率的紧凑可调谐光子器件。将半导体集成到金属谐振器的有源区中是通过半导体载流子密度的光电控制来创建非线性超材料的经验证的方法。无金属亚波长谐振半导体结构提供了一种替代方法来创建动态超材料。我们目前的InAs等离子体磁盘阵列作为一个可行的共振超材料在太赫兹频率。重要的是，InAs等离子体激元盘表现出由电场诱导的谷间散射引起的强非线性响应，导致载流子迁移率降低，从而抑制等离子体激元响应。我们展示了非线性完美的吸收器配置为光学限制器或饱和吸收器，包括灵活的非线性吸收器通过将磁盘转移到聚酰亚胺薄膜。非线性等离子体超材料显示出在超快THz光学和敏感电磁器件的被动保护方面的潜力。
2015-08-13 physics.optics
Simple experimental procedures to distinguish photothermal from hot-carrier processes in plasmonics
等离子体金属纳米颗粒的光吸收和散射可以导致非平衡载流子、强电磁近场和热生成，在从化学和物理传感到纳米医学以及用于燃料和化学品的可持续生产的微电子学的广泛领域中具有有前途的应用。然而，解开等离子体激元驱动过程中的热贡献和非热贡献的相对贡献是困难的。纳米尺度的温度测量在技术上具有挑战性，而宏观尺度的实验通常以集体加热效应为特征，这往往会使实际的温度升高不可预测。这项工作的目的是帮助读者实验检测和量化光热等离子体激元驱动的化学反应中的影响，区分他们的贡献，由于光化学过程，并投在当前的文献批判性的眼光。为了这个目的，我们审查，并在某些情况下提出，七个简单的实验程序，不需要使用复杂或昂贵的热显微镜技术。这些建议的程序适用于广泛的实验和研究领域，其中光热效应需要评估，如等离子体辅助化学，多相催化，光催化，生物传感和增强分子光谱。
2020-05-09 physics.chem-ph physics.optics
Ultrafast Surface Plasmonic Switch in Non-Plasmonic Metals
我们证明，超快载流子激发可以极大地影响电子结构，并诱导非等离子体金属的短暂表面等离子体响应，可能会产生等离子体开关。使用第一性原理分子动力学和Kubo-Greenwood形式主义的激光激发钨，我们表明，载流子加热动员d电子到集体间和带内跃迁导致的符号翻转的虚光学电导率，激活初始非等离子体相的等离子体性质。光学演化的驱动力可以被可视化为在可见频率处的越来越阻尼的准共振，用于将载流子泵送穿过位于具有能量依赖的占据程度的d带伪带隙中的化学势。激发材料的光学指数的后续演变证实了时间分辨超快椭圆偏振。大的光学可调谐性在激光自组织纳米结构中通常要求的范围内扩展了表面等离子体的存在光谱域。因此，非平衡加热是工程光学控制倏逝激发波的一个重要因素，特别是在激光纳米结构化策略中。
2015-09-10 cond-mat.mtrl-sci physics.optics
Radiative coupling between plasmon and electron-hole pairs in a metallic film based on extended Bohm-Pines theory
本文提出扩展Bohm-Pines理论，统一描述金属薄膜中等离激元与电子-空穴对的辐射耦合，揭示频率依赖的IQE峰新机制，为热载流子动力学和能量转换设计提供理论基础。
2025-05-26 physics.optics
Single-atom dopants in plasmonic nanocatalysts
结合等离子体和催化金属的双金属纳米结构是有前途的定制和增强等离子体热载流子产生利用等离子体催化。本文采用第一性原理含时密度泛函理论研究了贵金属纳米颗粒（Ag，Au，Cu，Pd，Pt）中单原子掺杂（Ag，Au，Cu）的等离子体激元热载流子产生。我们的研究结果表明，在掺杂剂原子的局部热载流子产生显着改变的掺杂剂元素，而作为一个整体的纳米粒子的等离子体响应没有显着的影响。特别地，掺杂剂原子处的热空穴源自掺杂剂的离散d电子态。这些d电子态的能量，以及因此热空穴的能量，取决于掺杂剂元素，这开辟了用合适的掺杂剂调节热载流子产生的可能性。
2023-01-19 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Multiband Tunable Large Area Hot Carrier Plasmonic-Crystal Photodetectors
光电探测和光利用的光电功能依赖于半导体的带间激发，因此器件的光谱响应由其带隙决定和限制。一种不受这种限制的新方法是收集由金属-半导体结附近的等离子体共振弛豫产生的高能电子。在这种结构中，探测器的光电和光谱响应可以通过定制金属结构的拓扑结构来设计，这在太阳能收集和光电探测中具有巨大的应用。充分利用基于热电子的光电子学还需要一个平台，将其奇异的光谱能力与大规模制造和高性能相结合。在这里，我们报告了用于热电子光电探测的大面积、低成本准3D等离子体晶体（PC）的第一个实现，展示了VIS-NIR中的多波段选择性和前所未有的70 mA/W的响应率。
2014-06-11 cond-mat.mes-hall physics.optics
Quantum Čerenkov Effect from Hot Carriers in Graphene: An Efficient Plasmonic Source
石墨烯等离子体激元（GP）已被发现是一个令人兴奋的等离子体平台，由于其高场约束和低相速度，激励当代研究重新审视光-物质相互作用中的既定概念。在一项已有80多年历史的概念性突破中，切伦科夫展示了带电粒子在介质中以超过光速的速度移动时如何发射光的冲击波。对于现代人来说，切伦科夫效应（ČE）提供了一种从带电粒子到光子的直接和超快的能量转换方案。然而，对相对论粒子的要求使得大多数纳米级电子和光子器件无法获得ČE发射。我们表明，GPS提供的手段，通过其低相速度和高场限制，以克服这一限制。在石墨烯和GP内部流动的载流子之间的相互作用呈现出高效的2D Čerenkov发射，从而提供了从电信号到等离子体激元激发的多功能、可调谐和超快转换机制。
2015-10-03 cond-mat.mes-hall physics.optics quant-ph
Excitation of surface plasmon-polaritons through optically-induced ultrafast transient gratings
本文提出在 GaAs 薄膜中利用双泵浦脉冲干涉形成瞬态超构光栅，并建立载流子动力学模型，实现 GaAs/Ag 界面 0.1–1 ps 尺度的高效 SPP 激发。
2024-12-03 physics.optics
Fundamental limits of hot carrier injection from metal in nanoplasmonics
在金属中的表面等离子体激元的衰变过程中激发的非平衡载流子的演化描述的每一个步骤，从载流子的产生，他们从金属中提取。讨论了各种载流子产生机制的相对重要性。结果表明，无论是载流子的产生和它们的衰减是固有的量子过程，对于现实的照明条件下，不超过一个单一的SPP每个纳米粒子存在于给定的时间。因此，非平衡载流子的分布不能用单一的温度来描述。它还表明，没有经历一个单一的电子-电子散射事件的原始激发的载流子，实际上是唯一的，有助于注入。动量守恒在载流子提取中的作用进行了讨论，它表明，如果所有的动量守恒规则放松，它是在半导体/电介质中的态密度，确定最终的注入效率。最后提出了一系列旨在提高等离子体辅助光电探测效率和（在较小程度上）探测效率的建议。
2019-10-04 physics.optics
Plasmon damping in electronically open systems
固体中电控等离子体的快速发展提出了一个关于电子库对等离子体性质的影响的问题。我们发现，在电子开放系统中的等离子体激元[即在（半）导体连接到引线]是易于额外的阻尼由于载流子渗透到接触和随后的热化。我们发展了一个理论，这样的铅诱导阻尼的动力学方程与自洽电场的基础上，补充微观载流子输运的接口。电子开放弹道系统中等离子体激元的寿命似乎是有限的，导体长度除以载流子费米（热）速度的数量级。等离子体激元入射到半导体和理想导电金属的接触面上的反射损耗也表现为有限的费米速度除以波相速度的量级。最近的实验等离子体激元辅助光电探测的建议铅诱导阻尼现象进行了讨论。
2020-05-04 cond-mat.mes-hall physics.optics physics.plasm-ph
Surface plasmons on a Au waveguide electrode open new redox channels associated with the transfer of energetic carriers
等离子体催化对于打开热不可接近的新反应途径或提高化学过程的效率具有重要的前景。然而，在区分光热效应与由于在包括等离子体结构的金属中激发的高能电子和/或空穴的效应方面仍然存在挑战。在这里，我们使用的Au条形波导沿表面等离子体激元（SPPs）传播，同时作为工作电极在3电极电化学电池。在SPP激发下获得了循环伏安图，其为入射光功率和波长~ 1350 nm的函数，通过分别研究氧化和还原反应，能够将涉及高能空穴的过程与涉及高能电子的过程分开。在SPP激发下，氧化还原电流密度增加10倍。氧化、还原和平衡电位下降多达2倍，并且分裂超过与光子能量相关的SPP功率的明确阈值。在SPP激发下的工作电极的温度被监测在原位和独立的控制实验隔离热效应。计时电流法测量与开关调制的SPP在600 Hz，产生一个扩散限制的快速电流响应调制在相同的频率，排除热增强的质量传递。我们的观察是由于开放的光学控制的非平衡氧化还原通道与高能载流子转移到氧化还原物种。
2021-11-05 physics.chem-ph physics.optics
Fundamental limits of hot-carrier and photothermal plasmonic solar chemistry
KU-KIST Graduate School of Converging Science and Technology, Korea University（韩中研究生融合科学与技术学院，韩国大学）；Department of Integrative Energy Engineering (College of Engineering) and Department of Biomicrosystem Technology, Korea University（韩国大学集成能源工程系（工程学院）和生物微系统技术系）
该研究构建通道分辨详细平衡理论，明确热载流子与光热等离子体太阳能化学的效率极限，给出相关标度关系与基准，区分产物形成与净太阳能转换。
2026-08-11 physics.app-ph physics.optics
Antiresonance-Like Behavior in Carrier-Envelope-Phase-Sensitive Optical-Field Photoemission from Plasmonic Nanoantennas
考虑到光场发射的准静态性质和发射速率对瞬时电场强度的非平凡依赖性，所发射的光电流的CEP敏感分量对光脉冲的能量高度敏感，并且应当携带关于电子发射的潜在子循环动力学的信息。在这里，我们研究CEP敏感的光电发射等离子体激元金纳米天线激发的几个周期的光脉冲的能量增加。我们在CEP敏感光电流中观察到反共振特征;具体地说，在临界脉冲能量下，我们观察到CEP敏感光电流的幅度急剧下降，伴随着光电流相位的π弧度的突然偏移。使用准静态隧穿发射模型，我们发现，这些反共振的功能出现由于相邻的光学半周期之间的竞争电子发射，并且它们是高度敏感的驱动光波形的精确形状在发射器的表面。由于产生类反共振特征的基本机制是非线性场驱动光电发射的一般结果，类反共振特征可用于探测亚光周期、亚飞秒发射过程，不仅来自固态发射器，而且来自气相原子和分子。除了在超快，场驱动电子物理学的研究中的应用，这些反共振的功能的理解将是至关重要的，为未来的时域计量和显微镜应用，需要阿秒的时间和纳米空间分辨率的新型光电阴极的发展。
2018-10-17 physics.optics
On-chip Single-crystal Plasmonic Optoelectronics for Efficient Hot Carrier Collection and Photovoltage Detection
本文提出一种基于合成金薄片纳米线的单晶等离激元光电子学平台，通过抑制电子-声子散射提升热载流子隧穿效率，实现了比多晶器件高一个数量级的光电压探测性能。
2025-07-26 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci physics.app-ph
Hyperbolic plasmon modes in tilted Dirac cone phases of borophene
双曲材料由于能够支持任意高动量的电磁场，因此能够实现非常强的光限制，因此受到了极大的关注。本文基于第一性原理计算和多体微扰理论，研究了单层硼中两个相态（$hr$和$8Pmmn$硼化物）的二维等离激元模的特性及其双曲性质.硼化物的面内各向异性表现在结构、电子、振动和光学性质上。我们发现两个双曲制度的两个阶段的硼，其中高能量的是位于可见光范围内。$hr$ - $sB$硼化物的特征在于固有的高载流子密度，并且其在光谱的可见部分中支持强双曲等离子体模式。另一方面，$8Pmmn$硼化物类似于原型狄拉克材料石墨烯，并且在载流子掺杂时获得中红外的各向异性狄拉克等离子体。我们还研究了电子-声子耦合和朗道阻尼对这些双曲等离子体激元模式的影响。我们的研究结果表明，硼化物，具有高的各向异性，本征高载流子浓度，低损耗的双曲狄拉克等离子体模式，和高限制可以代表一个有前途的候选人低损耗宽带表面等离子体极化激元器件。
2021-04-30 cond-mat.mtrl-sci physics.optics
Diffuse Surface Scattering and Quantum Size Effects in the Surface Plasmon Resonances of Low Carrier Density Nanocrystals
对决定局域表面等离子体共振（LSPR）的物理参数的详细理解对于开发等离子体的新应用是必不可少的。通过在通过掺杂半导体量子点获得的低载流子密度系统中识别LSPR，已经开辟了一个相对较新的研究领域。我们从理论上研究如何扩散表面散射的电子结合量子化的效果，由于尺寸（QSE）的影响的演变的LSPR与这些纳米系统的大小。两个关键参数是给出QSE强度的长度$R_0$和进入漫表面散射的长度尺度中的电子激发的速度$β_T$。虽然QSE本身只产生LSPR能量的蓝移，但漫表面散射机制使能量和线宽都具有随尺寸变化的衰减行为，其特征长度取决于材料参数。因此，在纳米尺度上的LSPR与尺寸的演变是非常依赖于这些长度的大小的关系，我们用几个例子来说明。我们发现的各种行为对于设计基于具有所需性质的杂质半导体纳米结构的等离子体器件可能是有用的。
2016-02-11 cond-mat.mes-hall physics.chem-ph physics.optics
Hot-electron dynamics in plasmonic nanostructures
本综述聚焦等离子体纳米结构中的热电子动力学，阐述其产生机制、理论与实验研究方法，以及相关效应在多领域的应用，为相关未来技术发展提供基础支撑。
2023-12-19 cond-mat.mes-hall physics.optics
Surface Plasmon Polariton Self-Focusing by Ponderomotive Forces
研究了金属层固有的电子等离子体非线性引起的表面等离子体激元的非线性特性。采用流体力学等离子体模型描述金属中电子的运动。非线性有质动力将电子从高场强区排斥出去，有效地降低了等离子体的局部频率和相应的折射率实部，导致类克尔自聚焦。对低载流子密度区域的场限制还有助于减少传播损耗，传播损耗通常抑制实际的纳米等离子体电路。表面等离子体自聚焦和非线性光谱的修改，我们的模型预测，初步实验证明。
2007-08-29 physics.optics
Purcell factor for plasmon-enhanced metal photoluminescence
本文提出解析模型描述低于衍射极限金属纳米结构中MPL增强机制，推导出任意形状结构的MPL Purcell因子普适表达式，并揭示直接复合与天线介导过程干涉导致MPL光谱带蓝移。
2023-07-31 cond-mat.mes-hall physics.optics
Photo-generated THz antennas: All-optical control of plasmonic materials
导体结构中的局域表面等离子体激元可以增强局部电磁场，提高消光效率。谐振导电结构通常被制造成具有确定其等离子体响应的固定几何形状。在这里，我们通过展示平面半导体层上的等离子体材料（太赫兹等离子体天线）的光生成，通过空间光调制器的结构化光学照明来挑战这种传统方法。自由载流子仅在选定区域上被光激发，这使得能够通过简单地改变照射图案来在相同样品上限定不同的等离子体天线，因此不需要物理地构造样品。这些结果为等离子体表面上共振的全光学空间和时间控制以及THz消光和局部场增强的伴随控制开辟了广泛的可能性。
2013-09-27 physics.optics
Hot electron dynamics and relaxation in hyperbolic meta-antennas
传统的等离子体纳米天线使散射和吸收带在相同的波长区域，使他们的利用，以充分的潜力不可能同时为两个功能。在这方面，双曲元天线（HMA）在不同的光谱范围内提供独立的、可调谐的和分离的散射和吸收谐振频带。在这里，我们利用HMA中这些分离的光谱带来增强和修改基于热电子的现象。一方面，我们观察到的粒子等离子体激元的热载流子的光激发发射，另一方面，我们利用超快瞬态吸收光谱来表征的动力学的热电子。与相应的等离子体纳米盘天线（NDA）相比，HMA中的等离子体调制光致发光（PM-PL）光谱得到了扩展，这归因于其独特的散射光谱。此外，HMA中较长波长处的吸收带增强了近红外区域（NIR）中等离子体激元诱导的热电子（HEs）的激发效率，具有延长的寿命。它拓宽了在传统NDA中无法观察到的可见光/近红外范围的利用。我们的研究结果进一步表明，这样的元天线可以产生等离子体激元诱导的热载流子的需求，并提供洞察热载流子辅助光化学的优化和工程。
2022-08-31 cond-mat.mtrl-sci physics.optics
Unraveling the temperature dynamics and hot electron generation in tunable gap-plasmon metasurface absorbers
在金属纳米间隙中形成的局域等离子体激元可以导致入射光的鲁棒吸收。基于这种效应的等离子体超颖表面可以有效地产生高能载流子，也称为热电子，这是由于它们在受限的亚波长空间中挤压和增强电磁场的能力。然而，准确识别和量化热载流子的动力学是非常具有挑战性的，主要是由于它们的超快时间衰减。它们的非平衡温度响应是理解带隙等离子体超表面的短时衰减和整体瞬态可调谐吸收性能的关键因素之一。在这里，我们系统地研究了热电子的温度动力学和它们的过渡到热载流子在不同的时间尺度从飞秒到纳秒使用双温度模型。此外，热电子的温度和产生率阈值进行了研究，通过使用流体动力学非局域模型的方法，更准确的考虑时，间隙。导出的温度相关的材料特性被用来研究在等离子体激元诱导的晶格加热之前的吸收光谱中的超快瞬态非线性修改，从而建立高效的可调谐纳米光子吸收体设计。我们还研究了这些等离子体吸收剂在各种脉冲激光照射下的损伤阈值，这是一个重要的量，可以用于各种新兴的非线性光学和其他可调纳米光子应用中，以获得最终的输入强度限制。所提出的结果阐明了热电子在间隙等离子体超颖表面吸收体的响应中的作用，该超颖表面吸收体可用于设计更有效的反射器、光致发光器件和光电探测器件。
2022-03-29 physics.optics quant-ph
Rippled area formed by surface plasmon polaritons upon femtosecond laser double-pulse irradiation of silicon: the role of carrier generation and relaxation processes
本文通过数值模拟研究飞秒双脉冲照射硅时载流子产生与弛豫对表面波纹形成的影响，定量解释了LSFL面积随脉冲延迟下降的两个时间常数。
2013-12-16 cond-mat.mtrl-sci physics.optics physics.plasm-ph
Plasmon Enhanced Solar-to-Fuel Energy Conversion
用于太阳能燃料产生的未来几代光电极必须采用廉价的、地球上丰富的吸收剂材料，以便提供大规模的清洁能源。这些材料倾向于具有差的电传输特性，并且表现出明显短于光的吸收深度的载流子扩散长度。结果，许多光激发载流子产生得离反应表面太远，并且重新结合而不是参与太阳能到燃料的转换。我们证明了金属纳米结构中的等离子体共振和多层干涉效应可以被设计成强烈地集中太阳光接近电极/液体界面，正是相关反应发生的地方。通过比较增强的光电流谱中的光谱特征与全场电磁模拟，验证了表面等离子体激元激发的贡献。这些结果打开了大门，优化各种各样的光化学过程，利用等离子体激元领域的快速发展。
2011-03-02 cond-mat.mtrl-sci physics.optics
Intrinsic Optical and Electronic Properties from Quantitative Analysis of Plasmonic Semiconductor Nanocrystal Ensemble Optical Extinction
由杂质半导体纳米晶体（NC）中的局部表面等离子体共振引起的光学消光光谱具有由自由载流子浓度和用于阻尼这些自由载流子的振荡的各种机制确定的强度和线形。然而，当测量系综的光谱时，这些固有性质被非均匀加宽卷积。我们发现，传统的德鲁德近似不配备从一个异质系综的杂质半导体NC拟合光谱，并产生拟合结果，违反米氏散射理论。非均匀系综德鲁德近似（HEDA）模型纠正了这个问题，占系综非均匀性和近地表耗尽。HEDA模型适用于锡掺杂的氧化铟NC的范围内的大小和掺杂水平，但我们希望它可以用于任何各向同性等离子体粒子在准静态政权。它捕获单个NC光学特性及其对系综光谱的贡献，从而能够从系综测量分析固有NC特性。品质因数的平均NC在每个合奏量化，并发现显着高于合奏。载流子迁移率和电导率来自HEDA拟合匹配的散装薄膜文献中测量。
2020-09-25 cond-mat.mes-hall physics.optics
Leveraging Plasmonic Hot Electrons to Quench Defect Emission in Metal -- Semiconductor Nanostructured Hybrids: Experiment and Modeling
该研究通过实验与半经典建模，揭示了嵌入金纳米颗粒的氧化锌纳米棒中缺陷发光猝灭、近带边发射增强的机制，为杂化等离子体系统热载流子动力学研究提供了通用基础。
2023-07-19 cond-mat.mtrl-sci physics.optics
Temporal control of graphene plasmons
静电门控和光泵浦方案使得能够对石墨烯的自由载流子密度或德鲁德重量进行有效的时间调制。我们发展了一个理论，在时间调制下的石墨烯等离子体传播。当调制的时间尺度上的等离子体激元周期，我们表明，它是可能的，以创建一个向后传播或驻波等离子体激元波和放大等离子体激元。理论模型与直接Maxwell模拟结果吻合得很好。
2018-01-09 cond-mat.mes-hall physics.comp-ph physics.optics
Control of hot-carrier relaxation time in Au-Ag thin films through alloying
结构的等离子体共振主要由其光学性质和几何形状决定，可以对其进行修改以使热载流子光电探测器具有优异的性能。最近，金属合金在通过化学成分工程调谐等离子体结构的共振方面发挥了突出的作用。然而，目前还不清楚如何合金化修改所产生的热载流子的时间动态。在这项工作中，我们阐明的作用，化学成分上的弛豫时间的热载流子的原型辅助Ag 1-x薄膜系统。通过在可见光波长范围内的时间分辨光谱测量，我们测量了成分依赖的弛豫时间，其变化高达8倍，以获得恒定的泵浦流率。令人惊讶的是，我们发现，除了2%的银到金膜可以增加热载流子寿命约35%，在固定的注量下，作为一个结果，在光学损耗的减少。此外，弛豫时间被发现是成反比的介电常数的虚部。我们的研究结果表明，合金化是一种很有前途的方法，以有效地控制热载流子弛豫时间的金属。
2020-07-30 cond-mat.mes-hall physics.optics
THz-to-Optical Conversion in Wireless Communications Using an Ultra-Broadband Plasmonic Modulator
未来的无线通信网络必须处理每条链路数十甚至数百Gbit/s的数据速率，这需要未分配的太赫兹（THz）频谱中的载波频率。在这种情况下，THz链路与现有光纤基础设施的无缝集成对于通过光传动系的可靠和几乎无限的容量来补充无线网络的固有便携性和灵活性优势是非常重要的。在技术层面上，这需要新的设备和信号处理概念，用于THz和光域之间的数据流的直接转换。在这里，我们报告的第一个演示的太赫兹链路，无缝集成到光纤网络使用直接太赫兹到光（T/O）转换在无线接收器。我们利用一个超宽带硅等离子体调制器具有超过0.36太赫兹的3 dB带宽的T/O转换的50 Gbit/s的数据流，在0.2885太赫兹载波上传输超过16米长的无线链路。无线发射机的光-太赫兹（O/T）转换依赖于单向传播载波光电二极管中的光混合。
2018-11-06 physics.app-ph physics.optics
Low-power threshold optical bistability enabled by hydrodynamic Kerr nonlinearity of free-carriers in heavily doped semiconductors
本文提出利用金属纳米贴片表面等离激元与重掺杂半导体中 LBP 的强耦合增强自由载流子 Kerr 流体动力学非线性，实现 1 mW 阈值的纳米光学双稳态。
2024-06-11 cond-mat.mes-hall physics.optics
Plasmonic polarization sensing of electrostatic superlattice potentials
本研究利用红外纳米成像与纳米光电流测量，探究石墨烯-扭曲六方氮化硼异质结的等离子体特性，发现石墨烯等离子体可用于偏振织构传感，且该t-BN为亚铁电体而非此前认为的铁电体。
2024-06-26 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci physics.optics
A place for two-dimensional plasmonics in electromagnetic wave detection
二维电子系统（2DES）中的等离子体激元具有超强约束的特征，并且有望有效地介导光与载流子之间的相互作用。尽管有这些期望，但利用2d等离子体共振的电磁探测器远不如它们的非共振对应物。在这里，我们从理论上分析了这些故障的根源，并提出了一个适当的利基二维等离子体在电磁波检测。我们发现，一个受限的2DES支持等离子体共振有一个上限的吸收截面，这是相同的简单的金属偶极天线。等离子体共振器的小尺寸意味着它们的弱偶极矩和阻碍耦合到自由空间辐射。在隔离的2DES中实现吸收截面的“偶极极限”是可能的，无论是在不切实际的长载流子动量弛豫时间，还是在低于太赫兹单位的谐振频率。我们进一步表明，修正案，即使是小的金属接触2DES促进耦合，降低了基模频率。接触的谐振器仍然可以具有深亚波长尺寸。它们可以合并成紧凑的探测器阵列，在那里，来自调谐到不同频率的元件的信号被相加。这样的阵列可以在多信道无线通信、超光谱成像和能量收集中找到应用。
2021-12-20 cond-mat.mes-hall physics.app-ph physics.optics
Effects of Interlayer Coupling on Hot Carrier Dynamics in Graphene-derived van der Waals Heterostructures
石墨烯有望成为一种具有高模式限制的等离子体材料，可以实现高效的热载流子提取。我们调查的寿命和平均自由路径的高能载流子在独立的石墨烯，石墨和异质结构组成的交替石墨烯和六方氮化硼层使用从头计算的电子-电子和电子-声子散射在这些材料。我们发现，极高的寿命（3 ps）的低能量载流子附近的狄拉克点在石墨烯，这是一百倍以上的贵金属，减少了一个数量级，由于层间耦合在石墨，但增强的异质结构，由于声子模式钳位。然而，这些寿命随着载流子能量的增加而急剧下降，并且在能量超过0.5 eV时小于贵金属中的寿命。通过分析不同的散射机制和层间相互作用的贡献，我们确定了理想的间隔层特性-高介电常数和重原子-这可以为具有改进的热载流子传输的等离子体异质结构铺平道路。
2016-12-24 cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph physics.optics
"Hot" electrons in metallic nanostructures -- non-thermal carriers or heating?
了解照明和金属纳米结构中电子分布之间的相互作用是开发应用的关键一步，例如绿色燃料的等离子体光催化，纳米级光检测等。阐明这种相互作用具有挑战性，因为它需要考虑电子系统中能量流动的所有通道。在这里，我们开发了这样一个理论，它是基于耦合玻尔兹曼热方程，只需要能量守恒和基本热力学，其中的电子分布，电子和声子（晶格）温度确定{ \em唯一}。将这一理论应用到现实的照明纳米粒子系统中，我们发现电子和声子的温度是相似的，从而证明了（经典的）单温度模型。我们表明，虽然高能量的“热”载流子的比例相比，热化载流子的增长基本上与照明强度，它仍然非常小（在$10^{-8}$的顺序）。重要的是，大部分吸收的照明功率进入加热而不是产生热载流子，从而使得等离子体激元热载流子产生效率极低。我们的配方允许第一次在金属纳米结构的稳态电子分布的理论和测量的一个独特的定量比较。
2019-07-21 cond-mat.mes-hall physics.optics
Matters Arising in -- "Plasmon-driven carbon-fluorine (C(sp^$3$)-F) bond activation with mechanistic insights into hot-carrier-mediated pathways"
在最近的论文~[Nature Catalysis 3，573（2020）]中，Robatjazi { \em et al.}展示了在光照和外部加热下在由Pd岛修饰的Al纳米晶体上的加氢脱附。他们的结论是，由于“热”电子的作用，电子能有效地和选择性地完成所需的转化\ce{CH3F + D2 -> CH3D + DF}，这一点可以通过光照诱导的活化能降低来证明。尽管同一小组在先前工作中发现的一些问题已经得到解决，但对《自然催化》3，573（2020）中数据的审查对方法和中心结论都提出了质疑。首先，我们证明了~[Nature Catalysis 3，573（2020）]中的热控制实验没有将热与“热电子”贡献分开，因此从这些实验中得出的任何结论都是无效的。然后，我们表明，改进的热控制意味着反应的活化能不会改变，并且独立的纯热计算（仅基于原始手稿中提供的样品参数）完美地解释了测量数据。为了完整起见，我们还解决了热成像仪的校准中的技术问题，一些测量数据的不合理的不合格，以及关于其余主要结果的方面，包括用于调查反应选择性的质谱方法，以及关于化学计量和反应顺序的声明。所有这一切都表明，热电子参与的举证责任尚未得到满足。
2021-05-13 physics.chem-ph physics.optics
Hot Carrier Dynamics in Photoexcited Gold Nanostructures: Role of Interband Excitations and Evidence for Ballistic Transport
利用金属纳米结构中的短寿命光激发电子-空穴对有可能定义光电子学的新阶段，从而能够控制用于光捕获、光检测和光致发光的非热机制。然而，到目前为止，这些光激发载流子的时空动力学和运输仅定性表征。等离子体激元激发已被广泛视为产生非热热载流子的有效机制。尽管有许多实验，结论性的证据阐明和量化的热载流子产生，运输和注入的全部动力学尚未报道。在这里，我们结合实验测量与耦合的第一性原理电子结构理论和玻尔兹曼输运计算提供前所未有的洞察内部量子效率，因此内部物理，热载流子在光激发金（Au）-氮化镓（GAN）纳米结构。我们的研究结果表明，在20 nm厚的Au纳米结构中产生的光激发电子冲击弹道上的Au-GaN界面。这一发现表明，热载流子的能量可以从金属纳米结构中利用，而不会通过热化而产生大量损失。测量和计算还揭示了金属能带结构在等离子体纳米天线的带间阈值以上的能量下的热载流子产生中的重要作用。综上所述，我们的研究结果推进了对现实尺度的金属纳米结构中的激发载流子动力学的理解，并为设计在弹道机制中操作的新型光电子器件奠定了基础。
2017-08-07 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci physics.optics
Electric-field-resolved detection of localized surface plasmons at petahertz-scale frequencies
本研究提出一种电场分辨新方法，利用宽带载波包络相位稳定少周期光脉冲探测金属纳米颗粒局域表面等离激元的超快动力学，可获取其复光谱响应，并通过吸收光谱和Mie散射理论模型验证了结果。
2023-12-18 cond-mat.mes-hall physics.ins-det physics.optics
