Relaxation and darkening of excitonic complexes in electrostatically-doped monolayer semiconductors: Roles of exciton-electron and trion-electron interactions
我们提出了单层WSe $_2$中的光致发光测量，指出了带电粒子和激子复合物之间相互作用的重要性。理论分析突出了交换散射所发挥的关键作用，指的情况下，其中的颗粒组成的复杂的变化后的相互作用。例如，交换散射使单层WSe $_2$中的亮激子复合物变暗，这是由于该材料中的独特谷自旋构型。除了热激子复合物与电子或空穴相互作用后的超快能量弛豫外，我们的分析还揭示了这种单层半导体光致发光中常见的几个关键特征。特别地，我们可以理解为什么当单层是空穴掺杂而不是电荷中性或电子掺杂时，中性亮激子的光致发光强度最强。或者是电子一加到单层上，带负电荷的激子（trions）的光致发光强度就急剧增加的原因。为了自洽地解释这些发现，我们进一步研究了不同激发能下的光致发光光谱，并分析了难以捉摸的间接激子的行为。
2021-10-02 cond-mat.mtrl-sci
Excitonic properties of semiconducting monolayer and bilayer MoTe2
MoTe 2属于半导体过渡金属二硫族化物家族，具有与其他研究充分的成员（Mo，W）（S，Se）2不同的一些性质。光学带隙在近红外区域中，并且单层和双层都可以具有直接光学带隙。我们首先用DFT-GW方法模拟了单层和双层MoTe 2的能带结构。我们发现一个直接（间接）的单（双）层电子带隙。通过求解Bethe-Salpeter方程，我们计算了单层和双层中直接激子态的相似能量。然后，我们研究了光致发光（PL）激发，时间分辨PL和功率依赖PL光谱的光学性质。我们确定了单层和双层中的B激子态具有相同的能量。在圆极化激发后，我们在大范围的激发能下没有发现任何激子极化。在低温下（T=10 K），我们测量类似的PL衰减时间的顺序为4 ps的单层和双层激子与一个稍长的双层。最后，我们观察到减少激子-激子湮灭的贡献的非辐射复合双层。
2016-06-10 cond-mat.mtrl-sci
Selective amplification of primary exciton in monolayer MoS2
过渡金属二硫属化物的光电子学应用仍然受到弱光吸收的限制，并且它们的复杂激子模式很容易受到不同激发条件的干扰，因为它们是原子薄层所固有的。在这里，我们提出了一种方法，选择性地放大初级激子（A0）之间的激子复合物在单层二硫化钼通过循环再激发的无腔激子耦合等离子体传播。这是通过将Ag纳米线（NW）部分重叠在由薄SiO2间隔物隔开的MoS2单层上来实现的。激子耦合等离子体激元在NW增强A0辐射在二硫化钼2。通过循环等离子体激元行进的发射增强的累积放大选择性地达到约20倍，同时通过显著减少的带填充排除其他B激子和多激子，而没有暗示等离子体激元腔效应的振荡光谱。
2015-09-09 cond-mat.mtrl-sci
Transition from band insulator to excitonic insulator via alloying Se into Monolayer TiS$_3$: A Computational Study
采用第一性原理密度泛函理论和Bethe-Salpeter方程计算方法研究了单层三硫族钛合金TiS $_{3-x}$ Se $_x$（$x$ =1和2）的电子和激子性质.研究发现，带隙和激子结合能对Se取代S的取代度表现出非对称的依赖性。虽然与原始的TiS $_3$相比，带隙可以显著降低，但激子结合能仅略有变化，而与Se取代的位置和浓度无关。当中心S原子被Se原子取代时，激子形成能为负，表明存在自发激子凝聚的多体基态.因此，我们的工作提供了一个新的见解工程激子绝缘体。
2020-09-27 cond-mat.mtrl-sci
Theory of Neutral and Charged Excitons in Monolayer Transition Metal Dichalcogenides
我们提出了一个微观理论的中性激子和带电激子（trions）在单分子膜的过渡金属dichalcogenides，包括二硫化钼。我们的理论是基于激子和trions的有效质量模型，参数化从头计算，并纳入适当的治疗筛选在两个维度。计算的激子结合能与基于Bethe-Salpeter方程的高水平多体计算结果吻合得很好。此外，我们的计算更复杂的trion物种比较非常有利的最近的实验测量，并提供原子洞察的微观特征，确定trion结合能。
2013-05-21 cond-mat.mtrl-sci
Exciton formation assisted by longitudinal optical phonons in monolayer transition metal dichalcogenides
我们研究了一种机制，通过该机制，通过LO（纵向光学）声子辅助散射过程后，单层过渡金属二硫属化物的光激发产生激子。激子的形成时间计算作为激子的质心波矢量，电子和空穴的温度，和载流子密度的已知值的Fröhlich耦合常数，LO声子能量，晶格温度，和激子的结合能在层状结构的函数。对于单层钼$_2$，我们获得超快激子形成时间在亚皮秒的时间尺度上在5 $\times$ 10 $^{11}$厘米$^{-2}$和载流子温度小于300 K的电荷密度，与最近的实验结果（$\approx$ 0.3 ps），在很好的协议。虽然激子主要在低载流子温度（$\approx$ 30 K）下在零质量中心波矢量处产生，但是激子形成时间在载流子的较高温度（$\ge $ 120 K）下在非零波矢量处最快。结果表明，激子形成时间对载流子密度的平方律反比依赖关系，与光致发光对激发密度的平方律依赖关系一致。我们的结果表明，激子在示例性单层硒化物基二硫属化物（MoSe $_2$和WSe $_2$）中比在硫化物基二硫属化物（MoS $_2$和WS $_2$）中更快地形成。
2016-09-21 cond-mat.mtrl-sci
Comparison of interband related optical transitions and excitons in ZnGeN$_2$ and GaN
本研究通过QS$G\hat W$方法结合IPA和BSE近似计算ZnGeN$_2$光学介电函数，发现三个束缚激子源于最低导带与顶部三个价带，并引入缩放因子修正晶格屏蔽以获得与GaN相近的激子结合能。
2024-01-24 cond-mat.mtrl-sci
Exciton tuning in monolayer WSe$_2$ via substrate induced electron doping
我们报道了通过衬底诱导的非简并掺杂在WSe $_2$单分子膜中进行大激子调谐。我们观察到一个红移为$\sim$ 62毫电子伏的$A$激子连同1-2个数量级的光致发光（PL）淬灭时，单层WSe $_2$被带到与高度取向的热解石墨（HOPG）相比，如hBN和SiO $_2$的介电基板。作为从HOPG掺杂到WSe $_2$的证据，观察到三电子发射强度的急剧增加。使用系统的PL和开尔文探针力显微镜（KPFM）的研究WSe $_2$ /HOPG，WSe $_2$ /hBN，和WSe $_2$ /石墨烯，我们得出结论，这种独特的激子行为是由电子掺杂从衬底诱导。我们的研究结果提出了一个简单而有效的方法，激子调谐单层WSe $_2$，这起着核心作用的基本理解和进一步的设备开发。
2022-07-20 cond-mat.mtrl-sci
Exciton-phonon coupling in MoSe2 monolayers
我们从理论和实验上研究了六方BN封装的MoSe_2单分子膜中激子-声子相互作用，它对光吸收和发射过程都有重要影响.激子跃迁线宽下降到1毫电子伏，在低温下，使人们有可能观察到高能量的尾巴在吸收和发射延伸超过几毫电子伏，不掩盖不均匀的加宽。我们发展了一个激子-声子相互作用的解析理论，该理论考虑了在激子形成中起重要作用的纵向声学声子引起的形变势。该理论允许拟合的吸收和发射光谱，并允许估计在MoSe 2单层的变形潜力。我们强调的原因，激子-声子耦合是强得多的二维过渡金属dichalcodenides相比，传统的量子阱结构。激子-声子相互作用的重要性进一步强调了在光致发光激发实验中观察到的大量拉曼特征。
2018-04-17 cond-mat.mtrl-sci
Defect-induced modification of low-lying excitons and valley selectivity in monolayer transition metal dichalcogenides
利用量子化学从头算和Bethe-Salpeter方程计算方法研究了过渡金属二硫属化合物中点缺陷缺陷对单层结构光学性质的影响。我们发现，硫族元素空位在价带的准粒子连续谱中引入了未占据的隙内态和占据的共振缺陷态。这些缺陷态产生许多强束缚的缺陷激子，并与原始系统的激子杂交，从而降低谷选择性圆二色性。我们的研究结果提出了一种通过缺陷工程来调节自旋谷偏振和其他光学性质的途径。
2018-07-21 cond-mat.mtrl-sci
Efficient Multiple Exciton Generation in Monolayer MoS2
利用否则作为热效应损失的光激发的多余能量可以提高下一代光捕获设备的效率。半导体材料中的多激子产生（MEG）通过吸收单个高能光子产生两个或更多激子，这可以突破光伏器件转换效率的Shockley-Queisser限制。近年来，单层过渡金属二硫属化合物（TMD）由于其高吸收系数而成为一种很有前途的集光材料。在这里，我们报告有效的MEG具有低阈值能量和高（86%）的效率在范德华（VDW）层状材料，二硫化钼。通过不同的实验方法，我们证明了激子倍增的签名，并讨论了决定性的MEG在单层二硫化钼的可能起源。我们的研究结果表明，VDW层状材料可能是开发机械灵活和高效的下一代太阳能电池和光电探测器的潜在候选者。
2022-12-03 cond-mat.mtrl-sci
Direct observation of internal quantum transitions and femtosecond radiative decay of excitons in monolayer WSe_2
原子级薄的二维晶体已经彻底改变了材料科学。特别是，单层过渡金属二硫属化物承诺新的光电应用，由于其直接的能隙在光学范围内。然而，它们的电子和光学性质被奇异的室温激子所复杂化，其基本结构和动力学一直受到密切的研究。虽然带间光谱探测了质心动量消失的激子的能量，但大多数激子仍然难以捉摸，引发了关于它们不寻常的内部结构，对称性，多体效应和动力学的问题。在这里，我们报告的第一个直接实验访问所有相关的激子在单层WSe 2。锁相中红外脉冲揭示了内部轨道1 s-2 p共振，其对激子包络函数的形状高度敏感，并提供准确的跃迁能量，振子强度，密度和线宽。值得注意的是，所观察到的衰变动力学表明在150 fs内的小动量激子的快速辐射湮灭，而俄歇复合占上风的光学暗态。这些结果提供了激子的一个全面的看法，并介绍了一个新的自由度的量子控制，光电子学和谷电子学的dichalcogenide单分子膜。
2016-05-04 cond-mat.mtrl-sci
A- and B-Exciton Photoluminescence Intensity Ratio as a Measure of Sample Quality for Transition Metal Dichalcogenide Monolayers
单层过渡金属二硫属化物（TMD）的光致发光（PL）主要是导带中的电子与自旋轨道分裂价带中的空穴的复合，并且存在两个不同的发光特征，称为A峰（基态激子）和B峰（较高自旋轨道分裂态）。这两个特征的强度比变化很大，已经报道了几种相互矛盾的解释。我们分析了室温PL从MoS 2，MoSe 2，WS 2和WSe 2单层，并表明这些变化产生的差异与缺陷密度相关的非辐射复合。因此，A-和B-发射特征的相对强度可用于定性地评估非辐射复合，并因此评估样品的质量。低B/A比表示低缺陷密度和高样品质量。TMD单层的发射受独特的光学选择规则支配，这使得它们成为谷电子操作的有前途的材料。我们观察到一个显着更高的谷极化的B-激子相对于A-激子。高极化是由于激子从价带的B激子到A激子的快速弛豫导致的较短的B激子寿命的结果。
2018-12-04 cond-mat.mtrl-sci
Floquet engineering of strongly-driven excitons in monolayer tungsten disulfide
量子材料与强激光场相互作用可以诱导出奇异的非平衡电子态。单层过渡金属二硫属化物是一类具有显著量子限制的新型直接带隙半导体，为准粒子电子空穴态或激子的Floquet工程提供了绝佳的机会。强场驱动有可能实现对电子能带结构的增强控制，从而有可能开辟激子光-物质相互作用的新领域。然而，强驱动激子的实验实现迄今为止仍然遥不可及。在这里，我们使用低于光学带隙的中红外激光脉冲激发单层二硫化钨高达0.3 V/nm的场强，并证明强场光敷料的激子超过一亿电子伏。我们的高灵敏度瞬态吸收光谱进一步揭示了在1 s激子共振以下形成的虚拟吸收特征，该特征被分配给来自暗2 p激子状态的光修饰边带。量子力学模拟证实了实验结果，使我们能够检索激子动力学的真实空间电影。这项研究推进了我们对强场区激子动力学的理解，并展示了利用超快，强场现象在二维材料器件应用中的可能性。
2022-10-31 cond-mat.mtrl-sci
Photoluminescence Saturation and Exciton Decay Dynamics in Transition Metal Dichalcogenide Monolayers
利用光致发光（PL）和瞬态反射光谱研究了过渡金属双硫族化合物（TMD）中的激子动力学。PL饱和在单层MoSe 2中发生的激发强度比在单层MoS 2中低两个数量级以上。瞬态反射表明，非线性激子-激子湮灭是占主导地位的激子衰减过程中的单层MoSe 2在以前报道的线性激子衰减单层MoS 2。此外，MoSe 2中的激子寿命> 125 ps，比MoS 2中的几ps激子寿命长一个数量级以上。我们发现MoSe_2和MoS_2单分子膜激子衰减机制和PL饱和行为的显著不同可以用激子寿命的差异来解释。
2014-09-25 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Strong interband interaction in the excitonic insulator phase of Ta$_2$NiSe$_5$
激子绝缘体（EI）在60年代被提出作为起源于纯电子相互作用的独特绝缘状态，但其材料实现一直难以捉摸，只有极少数材料候选者，并且只有有限的证据，例如输运性质的异常，带色散或光学跃迁。利用扫描隧道显微镜（STM）和光谱学（STS）研究了Ta $_2$ NiSe $_5$中低温相的实空间电子态，以原子级分辨率清晰地识别准粒子能隙以及强电子-空穴带重整化.这些结果与Ta $_2$ NiSe $_5$中的EI跃迁情况符合得很好.我们的空间分辨STS数据和理论计算进一步揭示了带边的轨道反转，这表明激子凝聚接近Bardeen-Cooper-Schrieffer制度。
2018-11-05 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
Fundamental Limits of Exciton-Exciton Annihilation for Light Emission in Transition Metal Dichalcogenide Monolayers
我们定量地说明了激子-激子湮灭（EEA）可能对单层过渡金属二硫属化物（TMDC）材料的光发射的基本限制。TMDC单层中的EEA显示出与基底的相互作用的依赖性，因为其速率从0.1 cm 2/s（0.05 cm 2/s）增加到0.3 cm 2/s（0.1 cm 2/s），对于WS 2（MoS 2）单层，移除基底。当激子密度超过1010 cm-2或1011 cm-2时，它成为激子衰减的主要途径，并主导发光效率。这为实现最佳发光效率设置了发光器件中注入电荷密度的上限。强EEA速率还规定了单层中粒子数反转的泵浦阈值为12-18 MW/cm 2（光学）或2.5- 4 × 105 A/cm 2（电学）。
2016-04-12 cond-mat.mtrl-sci physics.optics
Probing exciton dispersions of freestanding monolayer WSe2 by momentum resolved electron energy loss spectroscopy
动量分辨电子能量损失谱被用来测量激子在WSe 2的独立单层中的分散。除了抛物线色散的谷激子，一个子间隙色散激子被观察到在特定的q值的第一次。同时STEM-ADF成像的本地探测区域表明，该子隙激子是由于多产的Se空位。
2019-09-13 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Intervalley electron-hole exchange interaction and impurity-assisted recombination of indirect excitons in WS$_2$ and WSe$_2$ monolayers
钨基二硫属化物单分子膜中激子态的多样性源于自旋自由度和谷自由度之间的独特相互作用。激子种类之一是间接激子（动量或谷暗），当单层是电荷中性时，其负责一系列共振。我们研究了间接激子的短程电子-空穴交换相互作用，以及杂质介导的复合机制。分析提供了在发射光谱中的零声子间接激子共振的能量和偏振的透彻理解。
2022-04-29 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Exciton-exciton annihilation in MoSe2 monolayers
利用飞秒瞬态吸收显微镜研究了MoSe 2单层和体样品中激子的动力学行为。激子由750 nm和100 fs的激光脉冲共振注入，并由在790 - 820 nm范围内调谐的探测脉冲检测。我们观察到一个强烈的密度依赖性的激子布居的初始衰减的单层，这可以很好地描述了激子-激子湮灭。在可比条件下，未在原液中观察到此类特征。我们还观察到激子相空间填充引起的饱和吸收，这表明它们作为可饱和吸收体的潜在应用。
2013-11-05 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci physics.optics
Ultrafast exciton relaxation in monolayer transition metal dichalcogenides
我们研究了一种机制，激子进行超快弛豫在常见的单层过渡金属dichalcogenides。结果表明，在密度为$\approx$ 1 $\times$ 10 $^{11}$ cm $^{-2}$和温度为$ \le 60$ K时，在已知的单分子膜（MoS $_2$，MoSe $_2$，WS $_2$和WSe $_2$）中激子以点状无结构电子空穴准粒子的形式存在.我们评估激子能量弛豫的平均速率，由于声学声子通过变形势和压电耦合机制，并检查激子波函数的传播到垂直于单层平面的区域的效果。结果表明，激子弛豫速率随激子温度的升高而增大，随晶格温度的升高而减小。当计算外推到室温时，与现有的实验数据得到了很好的协议。一个统一的方法，考虑到变形势和压电耦合机制表明，激子弛豫引起的声子是显着的缺陷辅助散射和捕获激子的表面态在单层过渡金属二硫属化物。
2016-06-27 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Symmetry-dependent exciton-exciton interaction and intervalley biexciton in monolayer transition metal dichalcogenides
过渡金属二硫属化合物（TMD）单层膜的多谷能带结构产生谷内和谷间激子。人们已经对这些激子有了很多了解，但基本问题仍然存在，例如如何用它们的相关性在一个统一的图像中描述它们，来自不同谷的激子如何耦合形成谷间双激子？为了解决这个问题，我们从两个激子的组成载流子-费米子之间的相互关联导出激子哈密顿量。通过点对称群的不可约表示识别激子，我们发现它们的成对相互作用依赖于相互作用激子的对称性。除了来自不同谷的激子相互吸引形成谷间双激子的情况外，它通常是排斥的。我们建立了双激子结合能与激子质量和材料及周围环境的介电特性之间的半解析关系。总的来说，通过深入了解不同激子的性质及其相关性，我们的理论模型捕获了激子相互作用特性，允许对单层TMD中谷间双激子的结构和能量特征进行全面描述。
2021-12-07 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Intrinsic exciton states mixing and non-linear optical properties in transition metal dichalcogenide monolayers
过渡金属二硫属化物单分子膜的光学性质由Wannier-Mott激子控制，形成一系列的$1s$，$2s$，$2p$，.类氢态发展了激子激发态能谱精细结构理论。我们预测，$p$ -和$s$ -壳激子混合由于特定的$D_{3h}$点对称的过渡金属二硫属化物单层。因此，$s$ -和$p$ -壳层激子在单光子和双光子过程中都有活性，提供了有效的二次谐波产生机制。计算了相应的非线性极化率的贡献。
2017-01-11 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Polarization and time-resolved photoluminescence spectroscopy of excitons in MoSe2 monolayers
我们研究谷激子动力学MoSe2单分子膜的偏振和时间分辨光致发光（PL）光谱在4K。在圆偏振激光激发后，我们记录了典型的$\leq5\%$的PL的低圆偏振度。这比在MoS2和WSe2单层中在可比条件下诱导的极化低约10倍。在PL激发（PLE）实验中监测激子偏振作为激发激光能量和功率的函数的演化。快速PL发射时间记录为中性激子的$\leq3$ ps和带电激子（trion）的12 ps。
2015-02-12 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Measurement of the Spin-Forbidden Dark Excitons in MoS2 and MoSe2 monolayers
激子的结合能为几百毫电子伏的控制过渡金属二硫属化物单层的光学性质。因此，了解这些激子的精细结构对于了解这些2D材料的光电特性至关重要。在这里，我们测量的激子精细结构的二硫化钼和MoSe 2单层封装在氮化硼的磁光致发光光谱在磁场高达30 T。在横向磁场中进行的实验揭示了MoS2单层中自旋禁戒暗激子的增亮：我们发现暗激子出现在亮激子下方14 meV处。在倾斜磁场中进行的测量提供了中性激子精细结构的可想象的描述。实验结果与考虑交换相互作用对亮、暗激子态以及与磁场相互作用的模型一致。
2020-02-10 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Exciton-related electroluminescence from monolayer MoS2
MoS2中的激子主导二维系统的吸收和发射性质。在这里，我们研究的电致发光的微观起源从单层二硫化钼制作在重p型掺杂的硅衬底。通过比较二硫化钼二极管的光致发光和电致发光，可以识别直接激子和束缚激子相关的复合过程。在室温下，高电子-空穴对注入速率下，观察到束缚激子发射的激子-激子湮灭的俄歇复合。由于没有任何明显的直接激子饱和，我们预计直接激子-激子湮灭寿命将超过载流子寿命。我们相信，我们的电注入方法开辟了一条新的途径，了解激子复合的微观性质，并促进谷和自旋激发在二硫化钼的控制。
2013-05-18 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Steady-state nonlinear optical response of excitons in monolayer MoSe$_2$
单层过渡金属二硫属化物（TMD）半导体如MoSe $_2$具有强束缚激子，已知其表现出强共振三阶非线性响应。虽然已经有许多研究的单层TMD的超快非线性响应，稳态非线性响应的研究是缺乏的。我们报道了在7 K时，在hBN包裹的单层MoSe $_2$中激子的稳态双色非线性响应的综合研究。我们观察到与中性和带电激子物种，这是强烈依赖于泵和探针的偏振的差分传输（DT）信号。我们的研究结果进行了比较的激子-激子，激子-trion，trion-trion相关性的T-矩阵配方的基础上的理论模型。参数的选择，使理论准确地再现实验DT光谱，这被发现是占主导地位的两个激子的相关性没有强的双激子结合，激子trion吸引力的相互作用，并通过非相干弛豫强自旋混合。
2021-09-24 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Magneto-spectroscopy of exciton Rydberg states in a CVD grown WSe2 monolayer
磁光光谱研究结果的激子在CVD生长单层的WSe 2封装在六方氮化硼。1 s态的发射线宽为4：7毫电子伏，接近于从散装材料剥离的单层中观察到的最窄发射。在光致发光光谱中，在较高的能量下也观察到2s激子态。磁光光谱允许确定的g-因子和激子波函数与这些排放的空间范围。我们的工作建立了CVD生长的过渡金属二硫属化合物的单分子膜作为一种成熟的技术，用于光电应用。
2019-06-07 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Exciton g-factors in monolayer and bilayer WSe$_2$ from experiment and theory
单层和双层过渡金属二硫属化物半导体的光学性质由不同自旋和谷构型的激子控制，为范德华异质结构和器件提供了多方面的特性。我们目前的实验和理论研究的激子能量分裂在外部磁场中的中性和带电的WSe $_2$单层和双层晶体中嵌入的场效应器件的主动掺杂控制。我们开发的理论方法来计算激子$g$ -因素从第一性原理和紧束缚的所有可能的自旋谷配置的激子在单层和双层WSe $_2$，包括谷间接激子配置。我们的理论和实验研究结果揭示了单层和双层WSe $_2$的一些特征光致发光峰。在更一般的条款，我们的工作的理论方面提供了新的指导方针，表征单层和几层过渡金属dichalcogenides，以及它们的异质结构，在外部磁场的存在下。
2020-03-04 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Fine Structure and Lifetime of Dark Excitons in Transition Metal Dichalcogenide Monolayers
光学暗激子和亮激子之间的复杂相互作用决定了过渡金属二硫属化物单分子膜中的光-物质相互作用。我们在面外磁场Bz中用光谱法对WSe 2单分子膜中的“自旋禁戒”暗激子进行了详细的研究。与群论分析的理论预测一致，磁光致发光实验揭示了两个暗激子态之间的零场分裂$δ=0.6 \pm 0.1$ meV。低能态在Bz=0时是严格偶极禁戒的（完全暗），而高能态部分耦合到具有z偏振的光（“灰色”激子）。首次用时间分辨光致发光法测定了过渡金属二硫属化物单分子膜中的暗中性激子寿命$τ_D$。我们测量了灰色激子态的$τ_D \sim 110 \pm 10$ ps，即在T=12 K时比亮中性激子的辐射寿命长两个数量级。
2018-05-09 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Annihilation mechanism of excitons in a MoS2 monolayer through direct Förster-type energy transfer and multistep diffusion
原子薄的MoS 2层是一种直接带隙半导体，由于极端的量子限制和库仑相互作用的减少屏蔽，表现出强的电子-空穴相互作用，这导致在室温下形成稳定的激子。因此，MoS 2单层的各种激子性质在确定轻物质相互作用的强度，包括它们的辐射复合寿命和光电响应方面是极其重要的。本文报道了利用瞬态吸收光谱对MoS_2单分子膜中各种激子的湮灭机制的综合研究。我们严格地证明了Förster型共振能量转移是A-和B-激子的主要湮灭机制，而多步扩散过程负责C-激子的湮灭，这得到了关键的科学证据的支持。
2020-01-30 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
First-Principles Ultrafast Exciton Dynamics and Time-Domain Spectroscopies: Dark-Exciton Mediated Valley Depolarization in Monolayer WSe$_2$
将第一性原理电子-声子（$e$ -ph）相互作用与玻尔兹曼方程相结合的计算使超快载流子和声子动力学的研究成为可能。然而，在具有弱库仑屏蔽的材料中，电子和空穴形成束缚激子，并且它们的散射过程变得相关，这为非平衡物理建模带来了额外的挑战。在这里，我们显示了计算超快激子动力学和相关的时域光谱使用$ab~initio$激子-声子（ex-ph）相互作用与激子玻尔兹曼方程。从非平衡激子布居开始，我们开发了考虑电子空穴相关性的时域吸收和光电发射光谱的模拟。我们用这种方法来研究单层WSe $_2$，我们的计算预测亚皮秒的时间尺度的激子弛豫和谷去极化，并揭示中间暗激子的关键作用。在这项工作中引入的方法，使非平衡动力学和超快光谱的材料与强束缚激子的定量描述。
2022-10-12 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Excitonic Transport and Intervalley Scattering in Exfoliated MoSe2 Monolayer Revealed by Four-Wave-Mixing Transient Grating Spectroscopy
激子谷间散射，湮没和弛豫动力学，在单层过渡金属dichalcogenides的扩散运输是基于它们的设备的功能的核心。这促使我们使用外差非线性四波混频瞬态光栅光谱来研究剥离的高质量单层MoSe 2的这些特性。虽然自由激子激发被发现是长寿命的（~230 ps），观察到一个非常快的谷间散射（小于120 fs），导致一个可以忽略不计的谷极化，与稳态光致发光测量一致。激子布居衰减显示出来自激子-激子湮灭反应的可观贡献，其中湮灭常数为~ 0.01 cm 2s-1，这另外导致对瞬态光栅响应的额外贡献。通过将激子-激子湮灭也包括在扩散方程中来对基础激子动力学进行数值建模，这允许提取扩散常数D ~1.4 cm 2s-1。我们的研究结果提供了一种方法，允许解开复杂的动力学，涉及多体湮灭过程和详细的表征单层MoSe 2的激子性质
2019-11-26 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Exciton Dynamics in Monolayer Transition Metal Dichalcogenides
自从发现半导体单层过渡金属二硫属化物以来，已经进行了各种实验和理论研究，以寻求理解本征激子布居衰减和谷弛豫动力学。激子衰减时间的报告范围从数百飞秒到十纳秒，而谷去极化时间可以超过一纳秒。然而，目前，在激子辐射和非辐射复合的微观机制上缺乏共识。强激子振子强度导致单个单层的吸收高达20%，这表明超快辐射复合。然而，低的量子产率和大的变化，在报告的寿命表明，非辐射俄歇型过程掩盖了内在的激子辐射寿命。在任一情况下，电子-空穴交换相互作用在激子自旋和谷动力学中起重要作用。在这篇文章中，我们回顾了导致这些结论的实验和理论，并评论了未来的实验，可以补充我们目前的理解。
2016-02-15 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Exciton states in monolayer MoSe2 and MoTe2 probed by upconversion spectroscopy
过渡金属二硫属化物（TMD）是原子单层（ML）极限下的直接半导体，具有迷人的光学和自旋谷特性。单个ML的高达20%的强光学吸收由激子、受库仑吸引力约束的电子-空穴对控制。MoSe $_2$和MoTe $_2$单分子膜中的激子激发态由于其低振子强度和强非均匀加宽而至今难以得到。在这里，我们表明，封装在六方氮化硼的结果在发射线宽的A：1 $s$激子低于1.5毫电子伏和3毫电子伏，在我们的MoSe $_2$和MoTe $_2$单层样品，分别。这使我们能够调查两个单层材料的光致发光上转换光谱的激发激子状态。激发激光器被调谐成与A：1 $s$跃迁共振，并且我们观察到高于激光能量高达200 meV的激发激子态的发射。我们证明了这种非线性光学过程的效率的偏置控制。在上转换的起源，我们的模型计算表明，特定于TMD MLs的激子-激子（俄歇）散射机制涉及激发的导带，从而产生具有小波矢的高能激子。通过白光反射率、光致发光激发和共振拉曼散射进一步研究了光跃迁，证实了它们在单层薄半导体中的激发激子态起源。
2018-05-11 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Observation of Long-Lived Interlayer Excitons in Monolayer MoSe2-WSe2 Heterostructures
二维（2D）材料，如石墨烯1，氮化硼2和过渡金属二硫属化物（TMD）3-5，在原子单层极限下引发了器件物理和技术应用的广泛兴趣。这些2D单层可以通过精确控制堆叠在一起，以形成新功能的新型范德华异质结构2，6-9。一种高度令人垂涎但尚未实现的异质结构是具有II型能带结构的不同单层TMD 10 -12。它们的应用潜力取决于键合单层的制造、理解和控制，其中束缚电子和空穴位于单个单层中，即层间激子。在这里，我们报告的第一个观察层间激子单层MoSe 2-WSe 2异质结构的光致发光和光致发光激发光谱。层间激子的能量和发光强度是高度可调的所施加的垂直栅极电压，这意味着异质结带排列的电控制。使用时间分辨的光致发光，我们发现层间激子是长寿命的，寿命约为1.8 ns，比层内激子长一个数量级13 -16。我们的工作证明了光泵层间电极化的强度的能力，并引发立即探索层间激子的凝聚现象，以及在2D发光二极管，激光器和光伏器件的新应用。
2014-03-19 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Magneto-photoluminescence of exciton Rydberg states in monolayer WSe$_2$
单层WSe $_2$主机的一系列激子里德堡态表示的主要量子数n = 1，2，3等，而大多数的研究集中在其吸收特性，其光发射也很重要，但少得多的研究。在-31 T到31 T的磁场作用下，测量了由氮化硼包裹的超净单层WSe $_2$中1 s- 5s激子里德堡态的光致发光。激子里德伯态表现出类似的塞曼位移，但彼此不同的抗磁位移。从它们的发光光谱、塞曼位移和抗磁位移，我们推导出1 s- 4s激子态的结合能、g因子和半径。我们的结果与理论预测和先前的磁反射实验的结果是一致的。
2019-01-30 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Exchange-mediated exciton splitting and linear dichroism in monolayer transition metal dichalcogenide induced by ferroelectric substrates
Stanford University（斯坦福大学）；SLAC National Accelerator Laboratory（SLAC国家加速器实验室）
通过第一性原理静电嵌入方法和大规模GW加Bethe-Salpeter方程计算，预测了铁电扭曲双层hBN衬底支撑的单层TMD中出现的新型激子，包括光学暗的电荷转移激子和具有线性光学二色性的准一维Wannier激子，并通过层间交换相互作用实现了约3 meV的谷简并激子分裂。
2026-06-03 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Excitons and trions in monolayer semiconductors with correlated electrons
本文采用递归方法计算关联电子单层半导体中电荷密度及 Wigner 晶格形成对激子、三激子谱的影响，并揭示自旋和谷量子数对激子能量的作用。
2023-04-18 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Nonanalyticity, Valley Quantum Phases, and Light-like Exciton Dispersion in Monolayer TMDs: Theory and First-Principles Calculations
激子色散作为质心动量的函数，\textbf{Q}，对于理解激子动力学是必不可少的。用从头计算GW-Bethe Salpeter方程方法计算了单层MoS $_2$中激子的色散，发现了非解析的类光色散.这种行为产生于一个不寻常的$|Q|$长期内和谷间交换的电子-空穴相互作用，这同时产生了一个谷量子相位的缠绕数2。导出了一个简单的有效哈密顿量的$Q^2$阶解析解来定量描述这些行为。
2015-07-13 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Valley-Polarized Exciton-Polaritons in a Monolayer Semiconductor
过渡金属二硫属化物的单层是二维直接带隙半导体，在电子结构中具有简并但不等效的“谷”，其可以被偏振光选择性地激发。当这些材料与光子强耦合时，已经观察到光和物质的相干叠加，激子-极化激元，但是这些混合准粒子不利用单层过渡金属二硫属化物的谷敏感激发。在这里，我们证明了谷极化激子极化激元在单层的MoS $_2$嵌入在介电微腔的证据。与传统的微腔激子-极化激元不同，这些轻物质准粒子发射具有光谱拉比分裂的偏振光。腔修改激子动力学和谷间弛豫的相互作用，在高协同制度导致谷极化激子极化激元持续到室温，不同的裸单分子膜中消失的极化。实现在室温下工作的偏振敏感极化激元器件为操纵光和物质相干态中的新颖谷自由度提供了一条途径。
2017-01-19 cond-mat.mtrl-sci physics.optics
Landau-quantized excitonic absorption and luminescence in a monolayer valley semiconductor
我们研究了单层WSe $_2$在磁场作用下的朗道量子化激子吸收和发光。我们观察到门依赖的量子振荡的亮激子和trions（或激子极化子）以及暗trions和它们的声子副本。我们的研究结果揭示了自旋和谷极化朗道能级（LL）与填充因子$n = +0, +1$在底部导带和$n = -0$ $-6$在顶部价带，包括贝里曲率诱导的$n = \pm0$大质量狄拉克费米子的LL。LL填充产生周期性的激子能量漂移的平台，伴随着激子吸收的宽度和幅度的急剧振荡。这种奇特的激子行为可以通过半经验计算来模拟。实验推导的导带和价带的g因子（g ~ 2.5和g ~ 15）分别超过了单粒子模型的预测值（g = 1.5和5.5）。这种g因子的增强意味着门控单层WSe $_2$中存在强的多体相互作用。朗道量子化、激子效应和多体相互作用之间的复杂相互作用使得单层WSe $_2$成为探索新的关联量子现象的一个有前途的平台。
2020-01-19 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Long-lived populations of momentum- and spin-indirect excitons in monolayer WSe$_2$
过渡金属二硫属化合物单层膜是研究激子配合物多体相互作用的一个很有前途的平台。在单层二硒化钨中，基态激子是暗的（自旋间接），并且谷简并允许低能量暗动量间接激子形成。暗激子物种和光学可及的亮激子（X）之间的相互作用可能在确定X在高功率下的光学性质以及限制可以实现的最终激子密度方面发挥重要作用，但迄今为止对这些相互作用知之甚少。在这里，我们证明了长寿命的密集人口的动量间接谷间（$X_K$）和自旋间接谷内（D）暗激子的时间分辨光致发光测量（Tr-PL）。我们的研究结果揭示了一个有效的态间转换之间的X到D激子通过自旋翻转过程和一个之间的D和$X_K$激子的交换相互作用介导的（D + D到$X_K$ + $X_K$）。此外，我们还观察到由于$X_K$激子的强激子屏蔽，X激子的持续红移，其响应时间在亚ns的时间尺度内，揭示了非平凡的态间激子-激子相互作用。我们的研究结果提供了一个新的洞察亮和暗激子之间的相互作用，并指出一种可能性，采用暗激子研究激子凝聚和valleytronics。
2020-09-21 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Excitonic magneto-optics in monolayer transition metal dichalcogenides: From nanoribbons to two-dimensional response
采用纳米尺度几何结构研究了单层过渡金属二硫属化物（TMD）的磁光响应，包括激子效应。我们计算了对角电导率和霍尔电导率。激子光学霍尔电导率在独立粒子近似中得到的结果进行比较，我们发现，当激子效应被包括在内的幅度对应于一个数量级的增加。霍尔电导率被用来计算法拉第旋转光谱MoS2和WSe2。最后，我们还计算了WSe_2激子态在不同介电环境中的抗磁位移。比较计算的抗磁位移最近的实验测量，我们发现两者之间有很好的协议。
2019-05-16 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Interaction of excitons with magnetic topological defects in 2D magnetic monolayers: localization and anomalous Hall effect
新型2D材料CrI3揭示了2D铁磁性和强大的激子响应的独特组合。我们证明了磁拓扑缺陷的形成，如Neel skyrmions，连同大的激子塞曼分裂的可能性，导致巨大的散射不对称性，这是激子异常霍尔效应的必要先决条件。此外，抗磁效应破坏了反转对称性，在某些情况下，可以导致激子在skyrmion上的局域化。这使得能够形成具有可调参数的磁激子量子点。
2022-05-30 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Dissociation of two-dimensional excitons in monolayer WSe2
二维（2D）半导体材料是用于光电应用的有前景的构建块，其中许多需要激子有效地解离成自由电子和空穴。然而，在这些单层中，由增强的库仑相互作用产生的强束缚激子抑制了自由载流子的产生。在这里，我们探测和识别的主要激子解离机制，通过时间和光谱分辨光电流测量在单层WSe 2 pn结。我们发现，在静态面内电场下，激子的解离速率与预测的二维Wannier-Mott激子隧道电离速率相对应。这项研究对于理解二维半导体中的光电响应至关重要，并为实现高效光电探测器，谷依赖光电子学和新型量子相干相位提供了设计规则。
2018-04-19 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Ab initio calculations of spin-nonconserving exciton-phonon scattering in monolayer transition metal dichalcogenides
利用$\textit{ab initio}$方法研究了二维过渡金属二硫族化合物中激子与声子耦合的自旋非守恒弛豫通道。结合$\text{GW}$ -Bethe-Salpeter方程方法和密度泛函微扰理论，计算了单层WSe $_{\text{2}}$中自旋翻转散射的电子-声子和激子-声子耦合矩阵元，并进一步分析了影响这些散射强度的微观机制.我们发现声子可以产生有效的面内磁场，翻转激子的自旋，产生与自旋守恒弛豫互补的弛豫通道。最后，我们计算了自旋翻转激子-声子弛豫时间随温度的变化。我们的方法和分析可以推广到研究其他二维材料，并将刺激自旋翻转激子弛豫动力学的实验测量。
2022-02-06 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Rydberg exciton states and near-infrared light-emitting diode in monolayer MoTe2 devices
本文在BN封装的单层MoTe2器件中实验观测到近红外Rydberg激子和导带劈裂带电激子，并利用石墨底栅调制发射强度，推动MoTe2在近红外量子光电子器件中的应用。
2024-03-28 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Identification of exciton complexes in a charge-tuneable Janus WSeS monolayer
Janus过渡金属二硫属化物单层是完全人造的材料，其中硫属元素原子的一个平面被不同类型的硫属元素原子取代。理论预测了一个内置的平面外电场，产生长寿命的偶极激子，同时在均匀的电势景观中保持直接带隙光学跃迁。先前的Janus研究具有宽的光致发光（>15 meV）光谱，混淆了它们的激子起源。在这里，我们确定了中性，带负电荷的谷间和谷内激子转换在Janus WSeS单层$\sim 6$毫微电子伏的光学线宽。我们结合了最近开发的合成技术，Janus单层垂直异质结构的整合，允许掺杂控制。此外，磁光测量表明，单层WSeS在K点处具有直接带隙。这项工作为纳米级传感等应用提供了基础，纳米级传感依赖于解决激子能量转移，光伏能量收集需要有效地创建长寿命激子并集成到垂直异质结构中。
2022-10-13 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Ground and Excited Exciton Polarons in Monolayer MoSe2
单层过渡金属二硫属化物半导体，与多功能的实验上可访问的激子物种，提供了一个有趣的平台，研究激子和费米电荷海之间的相互作用。使用六方氮化硼封装的单层MoSe 2，我们研究了原子层中的基态和激发里德堡态的电荷密度调谐的影响。一致的激子极化子行为揭示在光致发光和反射光谱的A激子1s（A：1s）里德堡态，在以前的研究相反。2s里德堡态提供了一个机会，以了解这种相互作用大大降低激子结合能。我们发现费米海的影响变得更加剧烈。利用光致发光上转换技术，我们进一步验证了B：2s激子的排斥支的2s极化子样行为，其能量远高于裸带隙。我们的研究表明，类极化子相互作用的功能是相当通用的和高度鲁棒的，提供了关键的见解穿着在费米海的多体状态。
2020-05-12 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Revealing exciton masses and dielectric properties of monolayer semiconductors with high magnetic fields
在半导体物理学中，许多重要的光电材料参数可以通过在足够大的磁场中的光谱学实验来揭示。对于单层过渡金属二硫族化物半导体，由于沉重的载流子质量和巨大的激子结合能，这种场规模是相当大的-几十特斯拉或更多。本文报道了单层MoS $_2$、MoSe $_2$、MoTe $_2$和WS $_2$在高达91 T的高磁场中的吸收光谱。我们不仅跟踪激子的$1s$基态，而且跟踪其激发态$2s$、$3s$、. $ns$ Rydberg说。这提供了一个直接的实验测量的有效（减少）激子质量和介电性能。激子结合能，激子半径，和自由粒子的带隙也被确定。测得的激子质量比理论预测的要重，特别是对于钼基单层膜。这些结果提供了必要的和定量的参数，光电范德华异质结构的合理设计纳入二维半导体。
2019-08-28 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Exciton Diamagnetic Shifts and Valley Zeeman Effects in Monolayer WS$_2$ and MoS$_2$ to 65 Tesla
报道了单层WS $_2$和单层MoS $_2$在低温（4~K）和高磁场（65~T）下的圆偏振反射光谱。A和B激子跃迁都表现出清晰且非常相似的塞曼分裂，约为$-$ 230~ $μ$ eV/T（$g\simeq -4$），首次测量了单层过渡金属二硫化物中的谷塞曼效应和相关的$g$因子。这些结果的补充，并与最近的低场光致发光测量的谷简并打破在单层二硒化物MoSe $_2$和WSe $_2$。此外，在我们的研究中使用的非常大的磁场，使我们能够观察到的A和B激子在单层WS $_2$（0.32和0.11~ $μ$ eV/T $^2$，分别）的小的二次抗磁位移，从中我们计算激子半径为1.53~nm和1.16~nm。当在单层半导体中的非局部介电屏蔽模型内分析时，这些抗磁位移也约束并提供了激子结合能的估计（A和B激子分别为410 meV和470 meV），进一步突出了高磁场对于理解新的2D材料的效用。
2015-10-23 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Tightly bound excitons in monolayer WSe2
利用线性吸收光谱和双光子光致发光光谱研究了二硒化钨（WSe 2）单分子膜中激子的结合能和激发态。激子束缚能为0.37eV，比III-V族半导体量子阱中的激子束缚能大一个数量级，室温下也能观察到激子的激发态。实验确定的单光子和双光子活性态的激子激发光谱是从简单的二维（2D）类氢模型不同。这一结果揭示了显着减少和非局部介电屏蔽的库仑相互作用在二维半导体。观察到的大激子结合能也将对基于2D原子晶体的下一代光子学和光电子学应用产生重大影响。
2014-06-12 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Excitonic Stark effect in MoS$_2$ monolayers
本文从理论上研究了面内电场作用下MoS $_2$单分子膜中的激子。紧束缚和Bethe-Salpeter方程计算预测的二次斯塔克位移的顺序为几个meV的字段的10 V/ $μ$ m，在线性吸收光谱。激子波函数中反映的激子场电离成自由载流子，随着电场的增加，激子主峰的光谱权重降低百分之几。在几十V/ $μ$ m的电场下的亚皮秒激子衰减寿命可用于太阳能收集和光电探测。我们发现简单的标度关系的激子绑定，半径，和振荡器的强度与介电环境和电场，这提供了一个路径工程的MoS $_2$电光响应。
2016-12-27 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
