Transient absorption and reshaping of ultrafast XUV light by laser-dressed helium
本文从理论上研究了中等强度红外激光场修饰下氦原子对极紫外光脉冲的瞬态吸收和整形。我们用频率相关吸收截面和基于光场诱导的含时偶极子的时频方法来描述原子的响应。后一种方法可用于超快修整脉冲引起瞬态效应和/或原子与XUV场的多个频率分量交换能量的情况。我们首先通过计算在400 ~ 2000 nm之间的几个修饰波长和高达10^12 W/cm ^2的强度下,XUV能量在20 ~ 24 eV之间的频率依赖吸收截面来表征修饰原子的响应。我们发现,对于1600 nm附近的敷料波长,有一个Autler-Townes分裂的1 s-> 2 p过渡,可能会导致透明的吸收XUV光调谐到这个过渡。我们研究了这种超紫外透明的宏观氦气的效果,将时间-频率的方法到耦合麦克斯韦-薛定谔方程的解决方案。我们发现,当一个61 fs的XUV脉冲与1 s-> 2 p跃迁共振通过一个11 fs,1600 nm的激光脉冲修饰的氦气传输时,丰富的时间整形动力学。
2011-02-16 physics.atom-ph physics.optics
Attosecond Transient Absorption Spectroscopy of doubly-excited states in helium
自电离态的强场操纵是电子量子控制的一个重要方面。最近对氦的阿秒瞬态吸收光谱的测量,由几个周期的可见光脉冲修饰[Ott等人,arXiv:1205.0519[physics.atom-ph] ]提供了新的超快共振现象的证据,即双激发态之间的双光子拉比振荡和Fano分布的反转。在这里,我们提出的精确的\emph{ab-initio}计算结果,同意这些意见,并预测(i)Fano配置文件的反转实际上是周期性的耦合激光强度和(ii)所谓的黑暗$2p^2$ { $^1$ S}状态也出现在光谱中。对实验数据的更仔细的检查证实了后一种预测。
2012-11-12 physics.atom-ph
Light-Induced Structures in Attosecond Transient Absorption Spectroscopy of Molecules
从理论上研究了分子系统阿秒瞬态吸收光谱中光致结构的性质。它显示了核动力学如何影响这些结构。我们发现,一个理论上的三表面模型捕获的主要特征,在计算的光谱。基于这个模型,核动力学被分为不同的类别,每一类在吸收光谱中具有独特的特征。最后,我们讨论了实验观察分子中光诱导结构的可能性。
2015-06-23 physics.atom-ph
Table-top all-attosecond transient absorption spectroscopy
Max-Born-Institut Berlin(柏林马克斯·玻恩研究所)
本研究利用台式高频谐波生成源实现了全部阿秒暂态吸收光谱,用于研究氙原子中的电子相干性,揭示了价带空穴的振荡运动,展示了HHG在AATAS中的应用潜力。
2025-12-11 physics.atom-ph physics.optics
Theory of Attosecond Transient Absorption Spectroscopy of Krypton for Overlapping Pump and Probe Pulses
首次对氪原子在泵浦和探测脉冲重叠时的阿秒瞬态吸收光谱进行了从头计算。在与时间相关的组态相互作用单一(TDCIS)方法中,我们从第一原理描述了泵步骤(使用近红外脉冲的强场电离)以及探测步骤(使用极紫外脉冲的共振电子激发)。我们扩展我们的TDCIS模型和帐户的自旋轨道分裂的占用轨道。我们讨论了最近的阿秒瞬态吸收实验中看到的光谱特征[A. Wirth等人,Science 334,195(2011)]。我们的研究结果支持的概念,瞬态吸收信号可以直接相关的瞬时空穴人口,即使在电离泵脉冲。此外,我们发现强烈的变形时,泵浦和探测脉冲的重叠是最大的吸收线。这些变形可以用振荡离子偶极子的相对相移来描述。我们讨论了可能的机制,这些相移。我们的发现表明,整个N电子波函数的非微扰激光修整是主要贡献者。
2012-12-07 physics.atom-ph physics.chem-ph physics.optics
Implementation and validation of the relativistic transient absorption theory within the dipole approximation
基于含时Dirac方程,在偶极近似下推导、实现并验证了相对论瞬态吸收理论。利用狄拉克方程和薛定谔方程对氢原子在两种不同的阿秒瞬态吸收情况下的时间依赖性进行了模拟。这些模拟验证了目前的相对论理论。所提出的工作可以被看作是一个更广义的相对论阿秒瞬态吸收光谱方法研究重原子的发展的第一步,但它也表明了研究相对论效应,如Zitterbewegung,在时域的可能性。
2020-10-12 physics.atom-ph quant-ph
Cavity-Enhanced Ultrafast Transient Absorption Spectroscopy
我们提出了一种新的技术,使用频率梳激光器和光学腔进行超快瞬态吸收光谱与提高灵敏度。共振增强探测脉冲,我们证明了$Δ$ OD $ = 1 \times 10^{-9}/\sqrt{\mbox{Hz}}$的灵敏度,平均时间长达30秒,每个延迟点($Δ$ OD $_{min} = 2 \times 10^{-10}$)。共振增强泵浦脉冲允许我们在高重复率下产生高激发分数,使得可以从具有低至OD $\approx 10^{-8}$或柱密度$< 10^{10}$分子/cm $^2$的光密度的样品记录信号。这种高灵敏度为超快光谱学提供了新的方向。
2015-11-10 physics.atom-ph physics.chem-ph physics.optics
Attosecond Transient Absorption Study of Coherent Hole Oscillation in Ar+
本研究利用阿秒瞬态吸收光谱观测并控制了Ar+中自旋-轨道相干空穴振荡,通过TDSE模拟揭示跃迁偶极矩信息,并利用强MIR脉冲实现斯塔克位移的瞬态吸收控制。
2025-08-14 physics.atom-ph physics.optics quant-ph
Core-excited states of SF$_{6}$ probed with soft X-ray femtosecond transient absorption of vibrational wavepackets
本研究利用台式软X射线瞬态吸收光谱,将SF₆中由受激拉曼散射产生的振动波包映射到硫芯激发态,通过控制泵浦光强测定芯能级势能梯度,为表征芯激发势能面提供了新手段。
2022-06-30 physics.atom-ph physics.chem-ph
Analysis of interference in attosecond transient absorption in adiabatic condition
在绝热近似下,模拟了三能级系统对红外激光修饰原子的阿秒脉冲的瞬态吸收。从阿秒脉冲与准谐波相干相互作用过程的角度研究了延迟相关干涉特性。我们发现,阿秒脉冲吸收谱中干涉条纹的许多特征可以归因于相干相位差。然而,发现暗态的激光感生边带的调制信号与修整场对暗态的布居动力学有关。
2015-03-09 physics.atom-ph
Probing autoionizing states of molecular oxygen with XUV transient absorption: Electronic symmetry dependent lineshapes and laser induced modification
利用阿秒瞬态吸收技术研究了氧自电离里德堡态的动力学,其中极紫外(XUV)引发分子极化,近红外(NIR)脉冲扰动其演化。瞬态吸收光谱表明,在氧的$nsσ_g$和$ndπ_g$自电离态的情况下,光密度(OD)发生正变化,而在$ndσ_g$态的情况下,光密度发生负变化。用多组态含时Hartree-Fock(MCTDHF)方法模拟了瞬态吸收光谱,计算结果与实验结果一致。超激发态的时间演化的电子和振动解决的方式进行了探讨,我们观察到的有效量子数的里德伯系列的衰变寿命的依赖。我们模拟了近红外(NIR)微扰对分子极化的影响,发现激光诱导相移模型与实验和MCTDHF结果一致,而激光诱导衰减模型则不一致。我们与电子状态对称性依赖的符号的OD变化的静态吸收线型的Fano参数。
2017-03-31 physics.atom-ph physics.chem-ph physics.optics
Vectorial atomic magnetometer based on coherent transients of laser absorption in Rb vapor
我们在分析共振激光通过铷原子蒸气室传输的相干振荡瞬态过程的基础上,设计并测试了一台原子矢量磁力计。我们表明,在拉莫尔频率和它的第一谐波的振荡幅度有关,通过一个简单的公式来确定的磁场矢量的方向的角度。该磁强计已成功地应用于环境磁场的测量。
2014-02-22 physics.atom-ph
Attosecond transient-absorption spectroscopy of polar molecules
我们应用阿秒瞬态吸收光谱(ATAS),探讨在亚飞秒尺度上的非零永久偶极子对电子动力学的影响,以极性LiF分子为例。与非极性系统相比,ATA光谱的一个熟悉的特征-光诱导结构-被观察到邻近明亮的状态。此外,一个以前未观察到的梯形结构被确定。新的观测结果进行了分析的背景下,基于固定核绝热状态的模型,支持完整的数值模拟。源于绝热模型的分析计算揭示了新发现的本质和起源。
2018-09-11 physics.atom-ph
Symmetry-Based Selective Femtosecond Coherent Control of Transient Two-Photon Absorption
我们提出并实现了一个新的计划,利用系统的对称性的最终和瞬态人口的独立控制。通过适当的脉冲整形,利用双光子吸收对脉冲特定相变的不变性,对于给定的(固定的)终态布居,光诱导不同的瞬态布居时间演化。模型系统是Na原子。工作是在弱场机制下进行的,瞬态双光子激发由二阶微扰理论描述。一个最有吸引力的情况是扩展的家庭的三阶啁啾脉冲控制人口建立持续时间独立的最终人口。
2009-10-20 physics.atom-ph physics.chem-ph
Analytic modeling of structures in attosecond transient-absorption spectra
阿秒瞬态吸收光谱(ATAS)是一种在亚飞秒时间尺度上探索电子动力学的成熟方法。ATAS光谱包含某些普遍存在的特征,如振荡条纹,光诱导结构和双曲边带,代表物理过程。我们推导出封闭的解析表达式描述这些功能,基于一个三能级系统响应的红外场的影响,结合极紫外脉冲,并使用他来说明理论。通过与由含时薛定谔方程数值计算的光谱进行比较,证实了公式的有效性。封闭的分析形式及其推导细节解决了特征的起源。
2017-07-31 physics.atom-ph
Attosecond Transient Absorption Spectroscopy without Inversion Symmetry
瞬态吸收在原子、分子和固体的阿秒实验中是一个非常强大的观测对象,并且经常用于采用来自高次谐波产生的锁相几周期红外和XUV激光脉冲的实验中。我们的数值和分析表明,在非中心对称的系统,如许多多原子分子,哪种方式的干扰,使缺乏宇称守恒导致新的光谱吸收功能,直接揭示了激光电场。阿秒瞬态吸收光谱(ATAS)扩展到这样的目标,因此变得敏感的全球和本地反转对称性。我们预计,ATAS将在非中心对称系统中找到新的应用,其中红外脉冲的载波包络相位成为相关参数,并且可以解决样品的取向和分子的电子对称性。
2020-02-24 physics.atom-ph physics.chem-ph
Quantum interference in attosecond transient absorption of laser-dressed helium atoms
计算了延迟红外(\ir)激光脉冲作用下氦原子对孤立阿秒脉冲的瞬态吸收。由于宽阿秒谱的中心频率在电离阈值附近,吸收谱在亚\ir周期能级上受到强烈调制。考虑到吸收光谱的结果从时间积分测量,我们调查的延迟依赖的吸收产生的原子场能量交换的阿秒动力学的信息的程度。我们发现两种配置中,这是可能的。第一个涉及束缚态之间的多光子跃迁,导致不同激发途径之间的干扰。另一个涉及的修改的束缚态吸收线的IR字段,我们发现,只有当电离限制的持续时间的强场相互作用,可以导致在一个子周期的时间依赖性。
2013-01-04 physics.atom-ph quant-ph
Quantum state-resolved probing of strong-field-ionized xenon atoms using femtosecond high-order harmonic transient absorption spectroscopy
飞秒高次谐波瞬态吸收光谱是用来解决完整的|j,m> 800 nm强场电离产生的~(13)+的量子态分布。在N_4/5边缘探测得到的种群分布rho_j,|m|为rho_3/2,12:rho_12,12:rho_3/2,3/2 = 75 +- 6:12 +- 3:13 +-6%。将计算结果与考虑自旋轨道耦合的隧道电离计算结果进行了比较,揭示了非绝热电离行为。亚50 fs的时间分辨率为超快动力学的桌面极紫外吸收探测铺平了道路。
2007-04-12 physics.atom-ph
Observing the relative sign of excited-state dipole transitions by combining attosecond streaking and transient absorption spectroscopy
本研究结合阿秒瞬态吸收与条纹光谱精确校准光脉冲时序,通过测量氦双激发态超快吸收的相移,确定了两类激光耦合自电离态跃迁偶极矩阵元的相对符号相反。
2024-03-05 physics.atom-ph
Measurement of hyperfine constants and the isotope shift of rubidium 5P$_{1/2}$ excited-state using Saturated Absorption Spectroscopy
本文利用自制795 nm外腔二极管激光器进行饱和吸收光谱实验,通过法布里-珀罗腔消除非线性以线性化频率轴,精确测量了铷5P$_{1/2}$激发态的超精细能级分裂及磁偶极耦合常数。
2022-08-08 physics.atom-ph
Multi-polariton control in attosecond transient absorption of autoionizing states
可调谐阿秒瞬态吸收光谱是研究和操纵连续介质中自电离动力学的理想工具。我们研究了氩的亮3s^-1 4p和暗3s^-1 4f自电离态之间的近共振双光子耦合,这种耦合导致了类似奥特勒-汤斯的相互作用,形成了纠缠的轻物质态,即极化激元。我们观察到,与中间暗态的单光子耦合在这种相互作用中发挥了重要作用,导致形成多个极化激子分支,其能量表现出避免交叉作为修整激光频率的函数。我们的实验测量和理论本质态模拟显示出良好的一致性,并揭示了如何延迟,频率和强度的敷料脉冲管理的自电离极化激元多重态的属性。这些结果为利用光场对自电离态进行量子控制提供了新的途径。
2022-04-20 physics.atom-ph
Attosecond Transient Absorption in Dense Gases: Exploring the Interplay between Resonant Pulse Propagation and Laser-Induced Line Shape Control
研究了近红外(IR)微扰下光学厚度氦气中极紫外(XUV)光谱线型的演化。在我们的实验和理论工作中,我们系统地改变红外强度,时间延迟,气体密度和红外偏振参数,研究集体相互作用引起的线形修改,在一个制度以外的薄,稀气体的单原子响应。在实验和理论中,我们发现,在频域吸收轮廓的具体功能,以及它们的演化与传播距离,可以归因于共振阿秒脉冲传播和红外诱导的相移之间的相互作用。我们的计算表明,这种相互作用也体现在时域中,与红外脉冲的影响整形的XUV脉冲在共振介质中传播。
2016-02-04 physics.atom-ph physics.optics quant-ph
Nuclear-Motion Effects in Attosecond Transient Absorption Spectroscopy of Molecules
通过计算不同模型系统的阿秒瞬态吸收谱,研究了原子核运动对阿秒瞬态吸收谱的特征效应。两种模型的氢分子离子被认为是:一个核间的分离是固定的,和一个核是自由振动。固定核模型的光谱与其他地方报道的原子光谱相似,而在包括核运动的模型中获得的光谱非常不同,并且由极宽的吸收特征主导。这些广泛的吸收功能进行了分析,并研究它们与分子解离的关系。氢分子离子的研究验证了基于Born-Oppenheimer近似和有限电子基的方法。后一种方法,然后用于研究三维氢分子,包括核振动。将从H $_2$获得的光谱与固定核计算的结果进行比较。在H $_2$的阿秒瞬态吸收光谱中,我们发现了一个丰富的吸收结构,对应于分子中不同振动态的布居,而固定核的光谱又与原子光谱非常相似。我们发现,在原子系统中报告的明确定义的能量下的光诱导结构也存在于我们的固定核分子光谱中,但在移动核的${\text{H}_2}^+$和H $_2$光谱中被抑制。我们通过Born-Oppenheimer势能曲线的形状和相对排列表明,光致结构的特征与系统的核动力学密切相关。
2015-04-15 physics.atom-ph
Two-dimensional spectral interpretation of time-dependent absorption near laser-coupled resonances
我们提出了一种二维时域光谱方法来提取与超短激光脉冲相互作用引起的原子激发态的振幅和相位变化。该技术是基于受扰偏振衰减的吸收光谱的傅立叶分析。该方法的分析描述揭示了如何从测量中直接获得幅度和相位信息。我们将该方法应用于氦原子的实验研究,研究了氦原子在阿秒脉冲极紫外光激发下的激光诱导双激发态耦合。
2014-03-11 physics.atom-ph
XUV lasing during strong-field assisted transient absorption in molecules
使用从头算非玻恩-奥本海默模拟,我们证明了放大的XUV辐射在高次谐波产生型过程中使用的氢分子离子的例子。一小部分的分子被泵到一个解离的里德伯态,从中观察到红外辅助XUV放大。我们发现,在足够高的红外驱动场强度的基态分子开始成为准透明的XUV辐射,而由于稳定增益从里德伯态保持,从而导致激光从强驱动里德伯态。IR强度的进一步增加甚至导致最初未激发的分子的增益,这些分子被驱动IR脉冲快速激发。
2015-10-06 physics.atom-ph
The response of a neutral atom to a strong laser field probed by transient absorption near the ionisation threshold
我们提出了一个极紫外阿秒脉冲训练序列在氦气中的瞬态吸收光谱,由800 nm的激光场,强度范围从$2\times10^{12}$ W/cm $^2$到$2\times10^{14}$ W/cm $^2$。探测的能量范围跨越16-42 eV,跨越氦的第一电离能(24.59 eV)。通过改变相对于阿秒脉冲训练偏振的敷料场的相对偏振,我们观察到反射对敷料场的矢量响应的吸收的调制的大的变化。与平行极化敷料和探测领域,我们观察到显着的调制与敷料领域周期的一半和四分之一的周期。与垂直极化敷料和探测领域,调制的谐波以上的电离阈值显着抑制。利用最近发展的从头算含时B样条ADC方法得到了单原子含时薛定谔方程的全维解,再现了我们的一些观察结果。
2015-12-23 physics.atom-ph
On the Onset of Coherent Phonon Motion in Peierls-Distorted Antimony by Attosecond Transient Absorption
本文通过阿秒极紫外瞬态吸收光谱研究半金属锑Peierls畸变相,观测到热载流子热化导致载流子动力学延迟起始及相干声子振荡的光谱相位依赖性,揭示载流子弛豫在位移相干声子运动起源中的作用。
2025-08-21 cond-mat.mtrl-sci physics.atom-ph physics.chem-ph
Theory of attosecond transient absorption spectroscopy of strong-field-generated ions
强场电离通常以离子本征态的叠加产生离子。这种叠加通常不是完全相干的,必须用密度矩阵来描述。最近的一个实验[E。Goulielmakis等人,Nature 466,739(2010)]采用阿秒瞬态吸收光谱来确定强场产生的Kr+离子的密度矩阵。实验观察到的强场产生的Kr+离子的相干度是很好地再现了最近发展的多通道强场电离理论。但是,在Kr+离子的排列程度方面,实验和理论之间存在重大分歧。本文发展了强场离子阿秒瞬态吸收光谱的理论。该理论是制定在这样一种方式,系统地考虑到强场电离过程的非微扰性质。阿秒脉冲传播效应的实验数据的解释的影响进行了研究分析和数值。结果表明,阿秒脉冲传播效应不能解释为什么实验确定的强场产生的Kr+离子的排列程度远小于现有理论预测。
2011-01-17 physics.atom-ph quant-ph
Pulse analysis by delayed absorption from a coherently excited atom
在本教程中,我们简要回顾了阿秒脉冲表征技术,并对最近提出的称为延迟吸收脉冲分析(PANDA)的方法进行了教学说明[Pabst and Dahlström,Phys. Rev. A,94,13411(2016)]。我们讨论了在碱金属原子中使用主量子数波包或自旋轨道波包实现PANDA的可能性。PANDA方法的主要优点是,它可以用作脉冲表征方法,不受原子延迟效应的影响,例如散射相移和长寿命原子共振。最后,我们建议,结合PANDA方法与角分辨光电子探测应允许实验测量阿秒延迟的光电离从约束波包的顺序上的几十阿秒。
2018-11-22 physics.atom-ph quant-ph
Extracting RABBITT-like phase information from time-dependent transient absorption spectra
本研究通过微扰解析、少能级模型与氢原子含时薛定谔方程模拟,证明瞬态吸收光谱中的延迟依赖振荡可像RABBITT一样用于提取XUV阿秒脉冲序列的光谱相位。
2025-03-01 physics.atom-ph quant-ph
Quantifying Robustness of Attosecond Transient Absorption Spectroscopy for Vibronic Coherence in Charge Migration
本文针对ATAS提出包含密度矩阵取向依赖的全面理论,应用于N$_2^+$模拟并定义相干对比因子量化其鲁棒性,推进了ATAS理论基础。
2023-07-31 physics.atom-ph physics.chem-ph
Fishbone resonance structure in the attosecond transient absorption spectroscopy of graphene
通过数值求解四带密度矩阵方程,研究了石墨烯的阿秒瞬态吸收光谱,得到了明显的鱼骨共振结构。为了深入了解这些有趣的结构,我们利用一个简化的模型,只考虑电子的$Γ$和M点的布里渊区。利用该模型,我们可以将ATAS谱解析地表示为以红外泵浦场的强度和频率以及$Γ$和M点处电子的有效质量为变量的零阶和一阶贝塞尔函数之和。讨论了吸收光谱中的洛伦兹线和法诺线的形状。鱼骨结构由周期性的V形结构组成,可以用一阶贝塞尔函数来解释,并且其倾斜角仅由泵浦激光的频率决定。鱼骨中V形结构的周期性源于吸收光谱的洛伦兹和法诺线形对泵浦和探测激光器之间的时间延迟的周期性依赖。与数值结果相比,我们的解析理论可以定性甚至定量地预测ATAS光谱的鱼骨结构中的零阶和一阶条纹。对数值模拟中的规范问题也进行了讨论。
2022-09-22 cond-mat.mes-hall physics.atom-ph
Effect of Berry connection on attosecond transient absorption spectroscopy in gapped graphene
通过数值求解四能带密度矩阵方程研究带隙石墨烯ATAS,发现Berry联络诱导了以泵浦激光频率振荡的额外光谱分量,并推导解析表达式揭示其强度与Berry联络及van Hove奇点处电子有效质量相关。
2025-06-27 cond-mat.mes-hall physics.atom-ph
Nonlinear coherence effects in transient-absorption ion spectroscopy with stochastic extreme-ultraviolet free-electron laser pulses
我们展示了时间分辨的多电荷离子的非线性极紫外吸收光谱,在这里应用到双电荷氖离子,驱动的锁相序列的两个强自由电子激光脉冲。本文研究了双电荷Ne离子$^{2+}$的自旋-轨道多重态$^3$ P $_{0,1,2}$和$^3$ D $_{1,2,3}$之间的2 $p$ -3 $d$束缚-束缚跃迁共振线的吸收特征,并在$(2.4\pm0.3)\,\text{fs}$的延迟范围内随时间变化.此外,我们观察到10 meV尺度的光谱位移的这些共振由于AC斯塔克效应。我们使用一个含时量子模型来解释观察到的增强耦合的离子量子态与部分相干的自由电子激光辐射时,锁相泵浦和探测脉冲精确地在时间上重叠。
2019-07-16 physics.atom-ph quant-ph