Attosecond light pulses to reveal the time-dependent rovibrational motion of the correlated electron pair in helium
我们说明了如何阿秒光脉冲可以用来直接映射出两个激发原子电子的相关运动的时间依赖性，讨论了如何在现实的阿秒测量中表现出两个电子的相关性，并提出了以下实验探索：（a）直接揭示关联电子对的弯曲振动运动的单电离信号，（b）以及它的旋转运动。(c)双电离信号直接反映了动量空间中的双电子密度。为了便于描述上述各点，使用氦的双激发态的简单波包。
2005-11-29 physics.atom-ph
Probing time-ordering in two-photon double ionization of helium on the attosecond time scale
我们表明，时间顺序的时间依赖量子动力学是一个物理观测阿秒条纹。我们演示了时间分辨的双光子双电离（TPDI）的氦原子的阿秒XUV脉冲的原型情况下的时间顺序的提取。双电子波包发射的Eisenbud-Wigner-Smith时间延迟和后续发射事件之间的时间间隔可以由阿秒拖尾明确确定。两个发射事件之间的延迟敏感地取决于能量、脉冲持续时间和发射电子对的角分布。我们的全维从头算量子力学模拟提供了实验可观察的基准数据。
2014-11-30 physics.atom-ph
Absorption and emission of single attosecond light pulses in an autoionizing gaseous medium dressed by a time-delayed control field
从理论上研究了极紫外（EUV）单阿秒脉冲通过激光修饰稠密气体的传输特性。弱EUV脉冲将氦气从基态抽运到2s 2 p（1 P）自电离态，其通过强度为10^{12} W/cm 2量级的飞秒红外激光耦合到2s 2（1 S）自电离态。模拟显示了如何通过耦合激光器修改EUV的瞬态吸收和发射。一个简单的解析表达式的原子的δ函数脉冲的响应，揭示了强烈的修改的Fano线型的光谱中，这些功能是相当普遍的，并保持有效的现实脉冲条件。我们进一步占脉冲在介质中的传播，并表明，在原子共振的EUV信号可以在气体介质中增强超过50%的具体调整的激光参数，这种增强持续作为EUV在气体介质中传播。我们的研究结果表明，高层次的控制非线性光学效应是可以实现的阿秒脉冲。
2013-01-16 physics.atom-ph physics.optics
Attosecond probing of instantaneous AC Stark shifts in helium atoms
基于含时薛定谔方程的数值解，提出了一种利用单个可调谐阿秒脉冲探测受扰动原子的激发态，观测强红外振荡场中瞬时能级位移的方法.组合场中的电离概率取决于阿秒脉冲的频率和两个脉冲之间的时间延迟，因为IR场将激发的能级移动到与阿秒探测脉冲共振和脱离共振。我们表明，这种方法（i）允许检测的瞬时原子能隙与子激光周期时间分辨率和（ii）可以作为一个超快门更复杂的过程，如非顺序双电离。
2011-05-26 physics.atom-ph
Angular distribution in two-photon double ionization of helium by intense attosecond soft X-ray pulses
研究了强（$10^{15} W/cm^2$）超短（$\approx 300$ as）软X射线脉冲（E = 91.6 eV）对氦原子的双光子双电离。用耦合通道法求解含时双电子薛定谔方程。我们发现，对于超短脉冲的角度分布的喷射电子取决于脉冲的持续时间，并提供了新的见解电子相关性的作用，在两个电子的光电发射过程。在"独立电子“峰附近能量的角分布接近于偶极，而在关联发射的”谷“中，它在几百阿秒内获得了一个重要的四极分量。
2006-01-11 physics.atom-ph
Attosecond Transient Absorption Spectroscopy of doubly-excited states in helium
自电离态的强场操纵是电子量子控制的一个重要方面。最近对氦的阿秒瞬态吸收光谱的测量，由几个周期的可见光脉冲修饰[Ott等人，arXiv：1205.0519[physics.atom-ph] ]提供了新的超快共振现象的证据，即双激发态之间的双光子拉比振荡和Fano分布的反转。在这里，我们提出的精确的\emph{ab-initio}计算结果，同意这些意见，并预测（i）Fano配置文件的反转实际上是周期性的耦合激光强度和（ii）所谓的黑暗$2p^2$ { $^1$ S}状态也出现在光谱中。对实验数据的更仔细的检查证实了后一种预测。
2012-11-12 physics.atom-ph
Laser-assisted-autoionization dynamics of helium resonances with single attosecond pulses
用泵浦-探测方案研究了氦原子两个自电离态之间的强耦合。在强红外激光的作用下，用100-as的隔离超紫外脉冲激发氦原子到2s 2 p（1 P）共振态态。激光场在2s 2 p（1 P）和2p^2（1 S）态之间引入了强耦合。红外线也能将氦从两种自电离态中分离出来。通过改变XUV和IR脉冲之间的时间延迟，我们研究了两个共振附近的光电子谱。结果用于解释Gilbertson等人最近的实验。[Phys. Rev. Lett. 105，263003（2010）]。使用相同的孤立阿秒脉冲和540 nm的激光，我们还研究了2s 2 p（1 P）和2s^2（1 S）之间的强耦合，通过检查光电子谱如何随时间延迟而改变，以及在这样的实验中观察到奥特勒-汤斯双峰的可能性。
2012-05-22 physics.atom-ph
Probing Electron Correlation via Attosecond XUV Pulses in the Two-Photon Double Ionization of Helium
高强度、短脉冲XUV光源的最新实验发展正在增强我们研究电子-电子相关性的能力。我们进行时间相关的计算，调查所谓的“顺序”制度（光子能量高于54.4 eV）在双光子双电离的氦。我们表明，阿秒脉冲允许诱导和探测发射电子的角度和能量相关性。最后的动量分布揭示了主要由Wannier海脊破裂情景和碰撞后相互作用的区域。
2008-12-01 physics.atom-ph physics.comp-ph
Self-Heterodyned Detection of Dressed State Coherences in Helium by Noncollinear Extreme Ultraviolet Wave Mixing with Attosecond Pulses
阿秒极紫外（XUV）脉冲的非共线混频光谱提供了前所未有的洞察电子动力学。在红外和可见光区域，外差检测技术利用参考场来放大混频信号，同时允许相位敏感测量。在这里，我们实现了一个自外差检测方案在非共线混频测量与短阿秒XUV脉冲训练和两个几个周期的近红外（NIR）脉冲。初始时空重叠的XUV和NIR脉冲在气态氦内产生奇（1snp）和偶（1sns和1snd）宇称态的相干性。一个延迟的非共线近红外脉冲产生的角度依赖的四波混频信号，报告这种相干性的演变。这些发射信号的XUV谐波的扩散角结构被用作外差检测的参考场，导致瞬态混波光谱中的周期振荡。利用这种检测方案，可以观察到从至少八个不同的光诱导或修饰状态发射的混频信号，而在类似的零差混频测量中仅识别出一个光诱导状态。结合自外差检测方案，非共线的几何形状允许确定性的识别和不同的波混合路径的角度分离，降低了瞬态光谱的复杂性。这些结果表明，外差检测方案的应用可以提供信号放大和相位灵敏度，同时保持非共线阿秒XUV混频光谱的多功能性和选择性。这些技术将是在XUV制度的复杂化学系统的超快动力学研究的重要工具。
2020-01-26 physics.atom-ph physics.optics
Photoionization of helium by attosecond pulses: extraction of spectra from correlated wave functions
我们研究了氦原子在阿秒超紫外光脉冲作用下的光电离光谱，包括双激发共振区和双电离阈值以上的光电离光谱。为了探讨收敛性，我们比较了从含时Schr积分得到的波包中提取光电子谱的三种方法Oedinger方程的有限元离散变量表示的基础上。这些技术是：投影在类氢束缚态和连续态的产物上，投影到在B样条紧耦合基础上计算的多通道散射态上，以及基于在用于时间传播的相同基础上实施的外部复杂标度（ECS）的技术。这些方法允许监测人口的连续态在不同制度的超短脉冲产生的波包。应用包括双激发共振光谱区域的光截面和各向异性参数、阿秒泵探测设置中自电离共振的时间分辨光激发，以及双光子双电离相关波包的能量和角分布。
2013-03-15 physics.atom-ph
Resonant two-photon ionization of helium atoms studied by attosecond interferometry
研究了氦原子的$1s3p$、$1s4p$和$1s5p^1$ P $_1$态的共振双光子电离，采用钛蓝宝石激光器的15 $^\mathrm{th}$谐波作为激发光，弱激光场作为电离光.光电子波包的相位是通过阿秒干涉技术测量的，使用17 $^\mathrm{th}$谐波。我们进行实验，角分辨率使用速度图成像光谱仪和高能量分辨率使用磁瓶电子能谱仪。我们的结果进行了比较，计算使用双光子随机相位近似与交换占电子相关效应。我们给出了一个解释的多个$π$ -rad相位跳跃观察到的，无论是在和远离共振，以及它们对发射角的依赖。
2022-06-28 physics.atom-ph
Autoionizing Polaritons in Attosecond Atomic Ionization
在激光修饰原子的光电离谱中，通常可以观察到光致态。然而，自电离极化激元、光的纠缠态和俄歇共振的性质在很大程度上还没有被探索。利用阿秒瞬态吸收光谱研究了氩原子在可调谐飞秒激光脉冲修饰下的自电离态的演化。$3s^{-1}4p$和几个光诱导态之间的避免交叉表明极化激元多重态的形成。我们测量的可控稳定的极化激元对电离，在极好的协议与\emph{ab initio}理论。使用扩展的Jaynes-Cummings模型的自电离态，我们表明，这种稳定是由于俄歇衰变和极化激元组分的辐射电离之间的相消干涉。这些结果为连续介质中电子结构的光学控制提供了新的见解，并为自电离极化激元在多电子系统中的应用打开了大门。
2021-04-21 physics.atom-ph
Electron correlation in two-photon double ionization of helium from attosecond to FEL pulses
我们研究了持续时间从一百阿秒到几飞秒的超短超紫外脉冲中电子关联在氦双光子双电离中的作用。我们进行与时间相关的从头计算的平均频率在所谓的“顺序”制度（光子能量高于54.4 eV）的脉冲。由发射事件之间的时间相关性引起的电子相关性表现为被发射电子的角分布，这强烈地依赖于它们之间的能量共享。我们表明，对于超短脉冲双光子双电离概率标度不均匀的脉冲宽度取决于电子之间的能量共享。最有趣的是，我们发现直接（“非顺序”）和间接（“顺序”）的双光电离与中间震荡状态之间的干扰的证据，其强度是由脉冲持续时间控制。这一观测结果为测量自由电子激光脉冲的脉宽提供了一条途径。
2009-01-26 physics.atom-ph physics.comp-ph
Photoelectron spectroscopy of laser-dressed atomic helium
从激光强度依赖的激发能位移和角分布的角度分析了激光修饰氦原子激发态的光电子发射。在双色XUV（exteme ultra-violet）- IR（infrared）测量中，XUV光子能量在\SI{20.4}{\electronvolt}和电离阈值\SI{24.6}{\electronvolt}之间扫描，揭示了时间重叠IR脉冲（$\sim\!\SI{e12}{\watt\per \centi\meter\squared}$）的电偶极禁戒跃迁。实验结果的解释是支持数值求解含时的薛定谔方程在一个单一的活性电子近似。
2020-09-14 physics.atom-ph
Analysis of interference in attosecond transient absorption in adiabatic condition
在绝热近似下，模拟了三能级系统对红外激光修饰原子的阿秒脉冲的瞬态吸收。从阿秒脉冲与准谐波相干相互作用过程的角度研究了延迟相关干涉特性。我们发现，阿秒脉冲吸收谱中干涉条纹的许多特征可以归因于相干相位差。然而，发现暗态的激光感生边带的调制信号与修整场对暗态的布居动力学有关。
2015-03-09 physics.atom-ph
Extracting doubly-excited state lifetimes in helium directly in the time domain with attosecond noncollinear four-wave-mixing spectroscopy
本文利用极紫外/近红外非共线阿秒四波混频光谱在时域中直接测量氦的双激发态自然寿命，确定了强场效应起始阈值约为0.3个拉比周期，为复杂量子体系的寿命提取提供了系统性参数依据。
2024-08-01 physics.atom-ph
Ionic Coherence in Resonant Above-Threshold Attosecond Ionization Spectroscopy
原子的电离与序列的阿秒脉冲产生的激发离子态与发射的光电子纠缠。尽管如此，离子系综保留了一些可以通过激光参数控制的相干性。在氦气中，$2s/2p$ He $^+$相干性的控制由低于$N=2$阈值的自电离状态介导[Phys. Rev. Res. { \bf 3}，023233（2021）]。在目前的工作中，我们研究的作用，低于和高于$N=3$阈值的$N=3$ He $^+$离子的相干性，在阿秒泵探测电离的氦原子，我们模拟使用Newstock \emph{ab initio}代码。由于N=3 He $^+$能级的精细结构分裂，离子偶极子在皮秒时间尺度上跳动。我们展示了如何从偶极跳动，它是可能的重建在其成立之初的离子的极化。
2022-09-27 physics.atom-ph
Quantum trajectory perspective of atom-field interaction in attosecond time scale
本文提出用量子轨迹方法自洽处理电子交换与关联效应，在单活性电子近似之外准确预测氦原子的高次谐波谱与阿秒脉冲，并适用于复杂多电子系统与不同强度激光场的相互作用研究。
2026-11-09 physics.acc-ph physics.atom-ph
Attosecond pulse trains as multi-color coherent control
我们提出了一个一般性的描述多色激光脉冲与原子和分子之间的相互作用，侧重于实验相关的例子，红外（IR）脉冲重叠的阿秒脉冲序列（APT）。该公式明确地和分析地揭示了IR脉冲和APT之间的延迟作为相干控制参数的作用。我们的公式还显示了几乎等同的作用的延迟和载波包络相位在控制不同的多光子路径之间的干扰。我们通过研究He的单电离来说明这些观点，并引入修饰绝热超球势来帮助讨论。我们证实了预测与全维，两个电子的时间相关的薛定谔方程的解决方案。
2009-11-13 physics.atom-ph
Attosecond photoelectron spectroscopy of helium doubly excited states
我们描述了一种数值方法，模拟氦原子与飞秒和阿秒光脉冲序列的相互作用。该方法基于B样条双极球谐基电子组态空间的紧耦合展开，在静电近似下能精确再现原子的激发和单电离过程。含时薛定谔方程与二阶分裂指数幺正传播子序列相结合。渐近通道，能量和角分辨的光电子分布计算投影波包在模拟结束时的多通道散射态的原子，这是分别计算在同一个紧密耦合的基础。应用该方法模拟了氦离子在$^+$的$2s/2p$激发阈值附近的抽运探测电离。这项工作证实了我们最早的出版物之一的定性结论[L Litti和E Lindroth，物理学评论快报。{ \bf 105}，53002（2010）]，其中我们证明了对$2s/2p$电离分支比的控制。在这里，我们把这些计算收敛，并显示如何相关带来的分支比几乎相位相反的周期性调制。$2s+2p$通道的剩余总电离概率由$sp_{2,3}^+$和$sp_{2,4}^+$双激发态之间的拍频支配，这与Chang及其同事在2010年测量的$1s$通道中的互补信号的调制一致~[S Gilbertson~ \emph{et al.}，Phys. Rev. Lett. { \bf 105}，263003（2010）]。
2021-05-23 physics.atom-ph physics.comp-ph
Transient absorption and reshaping of ultrafast XUV light by laser-dressed helium
本文从理论上研究了中等强度红外激光场修饰下氦原子对极紫外光脉冲的瞬态吸收和整形。我们用频率相关吸收截面和基于光场诱导的含时偶极子的时频方法来描述原子的响应。后一种方法可用于超快修整脉冲引起瞬态效应和/或原子与XUV场的多个频率分量交换能量的情况。我们首先通过计算在400 ~ 2000 nm之间的几个修饰波长和高达10^12 W/cm ^2的强度下，XUV能量在20 ~ 24 eV之间的频率依赖吸收截面来表征修饰原子的响应。我们发现，对于1600 nm附近的敷料波长，有一个Autler-Townes分裂的1 s-> 2 p过渡，可能会导致透明的吸收XUV光调谐到这个过渡。我们研究了这种超紫外透明的宏观氦气的效果，将时间-频率的方法到耦合麦克斯韦-薛定谔方程的解决方案。我们发现，当一个61 fs的XUV脉冲与1 s-> 2 p跃迁共振通过一个11 fs，1600 nm的激光脉冲修饰的氦气传输时，丰富的时间整形动力学。
2011-02-16 physics.atom-ph physics.optics
Polarization-control of absorption of virtual dressed-states in helium
原子的极紫外吸收光谱在同步强红外场的作用下发生了强烈的变化。在这项工作中，我们证明了控制的吸收特性的氦原子的红外脉冲通过改变红外和极紫外光场的相对偏振。与穿着$1s2s$，$1s3s$和$1s3d$状态，被称为$2s^{+}$，$3s^{\pm}$和$3d^{\pm}$光诱导状态相关联的光诱导功能，示出强烈修改，甚至消除时，相对偏振旋转。实验结果与计算的基础上的时间依赖的薛定谔方程的解决方案，使用一个限制的激励模型，允许有效的治疗的三维问题。我们还基于Floquet理论对光致态进行了分析，从而可以简单地解释它们的性质。我们的结果为在原子和分子中创造偶极允许态和非偶极允许态的可控叠加开辟了一条新的途径。
2019-02-26 physics.atom-ph physics.optics
Probing dipole-forbidden autoionizing states by isolated attosecond pulses
我们提出了一个通用的技术来检索的偶极禁戒共振的自电离区的信息。在模拟中，氦原子被孤立的阿秒脉冲在极紫外（EUV）与几个飞秒激光脉冲相结合的泵浦。激发波包由$^1S$、$^1P$和$^1D$态组成，包括$2s2p(^1P)$双激发态附近的背景连续谱。通过多能级模型和从头算含时薛定谔方程计算，得到了不同激光强度和脉冲间时间延迟的电子能谱.将从头计算作为一种“虚拟测量”，用多能级模型表征了偶极禁戒共振态。我们发现，与通常的假设相反，连续体之间的非共振耦合在延迟电子谱中起着重要的作用，这表明光电子在离开核之前存在着关联效应。该技术充分利用了超短脉冲的独特优势，是对现有阿秒技术的一次及时检验。
2014-03-27 physics.atom-ph quant-ph
Ionization phase-shifts between two laser-dressed states
利用光电子动量成像技术研究钾原子在强耦合区域的REMPI，发现缀饰态的AT分裂与激光场强成正比，并通过PAD分波分析揭示了源于库仑相与量子缺陷相共同作用的缀饰态间相移，为阿秒电离时间延迟提供了新见解。
2025-03-07 physics.atom-ph
Coherent control of an Helium-Ion ensemble
阿秒脉冲可以使原子处于相干过程。然而，由于出现的碎片是纠缠在一起的，每个碎片只保留了初始相干性的一小部分，从而限制了引导离子随后演变的机会。在这项工作中，我们使用\emph{ab initio}模拟泵探测电离的氦以上的$2s/2p$阈值，以证明如何可以控制这种损失的相干性。由于$2\ell n\ell'$态的参与，离子态$2s$和$2p$态（在非相对论极限下是简并的）之间的相干性导致稳定的、依赖于延迟的电偶极子。从由$n=2$流形的精细结构分裂引起的偶极的皮秒实时拍频，可以重建所有原始离子相干性，包括反平行自旋态之间的相干性，这是阿秒光电发射中相对论效应的灵敏探针。
2021-04-21 physics.atom-ph
Photoelectron spectroscopy of 3s3p doubly excited helium dressed with strong near-infrared laser fields
Nagoya University（名古屋大学）；RIKEN, SPring-8 Center（理化学研究所 SPring-8 中心）；Fu-Jen Catholic University（辅仁大学）；Japan Synchrotron Radiation Research Institute（日本同步辐射研究机构）；University of Toyama（富山大学）
利用XUV自由电子激光和近红外激光脉冲，测量了强场中氦原子3s3p双激发态的时间分辨光电子能谱，观察到延迟依赖的共振谱结构，并通过理论计算和Fano分析揭示了近红外诱导的暗态耦合。
2026-06-25 physics.atom-ph
Ionization branching ratio control with a resonance attosecond clock
我们调查的可能性，实时监测自电离态的动态和控制不同的电离通道在氦模拟XUV泵浦红外探测实验的重点是N=2阈值的产率。XUV脉冲产生双激发态的相干叠加，发现双激发态通过以突发方式喷射电子而衰减。观察到$2s$和$2p$电离通道的光电子角分布中的显著干涉条纹，以及相应母离子产率中的相当大的异相量子拍频。
2010-06-10 physics.atom-ph
Time delay anisotropy in photoelectron emission from the isotropic ground state of helium
假设电子从各向同性初始态发射并离开各向同性离子的时间延迟与角度无关。使用干涉测量方法，涉及XUV阿秒脉冲序列和IR探测场结合检测方案，这允许全三维动量分辨率，我们表明，测得的时间延迟之间的电子从$1s^2$球对称基态的氦释放依赖于相对于电离XUV光的线性偏振轴的电子的发射方向。这样的时间延迟各向异性，我们测量值高达60阿秒，是由最终的量子态与不同的对称性之间的相互作用引起的，并自然出现时，光电离过程涉及交换一个以上的光子在父离子的字段。精确的理论模型的支持下，角度依赖性的时间延迟是由于小的相位差，诱导在激光驱动的连续过渡到最终状态。由于大多数跟踪阿秒电子动力学的测量技术涉及至少两个光子的交换，这是一个普遍的，重要的，最初意想不到的效果，必须考虑在所有这样的光电离测量。
2015-09-03 physics.atom-ph
Theoretical derivation of laser-dressed atomic states by using a fractal space
推导了电子在库仑和含时激光电场作用下的近似波函数，即所谓的库仑-伏尔科夫（CV）态。尽管在量子力学的标准理论框架内，连续态的推导并没有表现出任何特殊的问题，但在考虑初始束缚原子态时却出现了困难。事实上，用激光矢势来转换未扰动动量的自然方式已经不再可能，因为束缚态不呈现出明确包含动量的平面波形式。分形空间的使用允许自然地定义束缚波函数的动量。在此框架内，它示出了如何推导激光修饰的束缚态可以执行。基于广义程函方法，还推导出了激光修饰态的新表达式，该表达式相对于初始未微扰波函数的连续谱或束缚性质完全对称。它包括一个额外的交叉项在沃尔科夫阶段，这是没有得到的标准理论的量子力学。在这个分形框架内的推导突出了其他可能的方法来获得近似的激光修饰的QM状态。在比较了所得到的各种波函数后，给出了在突跃近似下阿秒XUV脉冲对氢靶电离几率的预测。这种方法允许根据激光强度在各种制度中进行预测，从非共振多光子吸收到隧穿和势垒抑制电离。
2017-05-19 physics.atom-ph quant-ph
Attosecond Control of Ionization Dynamics
阿秒脉冲可用于在亚飞秒时间尺度上启动和控制电子动力学。这个过程的第一步发生在原子吸收一个紫外光子，导致阿秒电子波包（EWP）的形成。到目前为止，阿秒脉冲一直被用来在连续介质中产生自由的EWP，在那里它们迅速分散。在本文中，我们使用一个训练的阿秒脉冲，同步到红外（IR）激光场，创建一系列的EWP低于电离阈值的氦。我们表明，电离概率，然后成为一个函数的延迟之间的IR和阿秒字段。再现实验结果的计算表明，这种电离控制的结果从瞬态绑定EWP之间的干扰所产生的不同脉冲的训练。这样，我们就能够在强驱动原子系统中首次观察到波包干涉。
2007-08-08 physics.atom-ph
Resonant enhancement of a single attosecond pulse in a gas medium by a time-delayed control field
提出并研究了一种利用飞秒激光脉冲修饰稠密氦气，实现极紫外单阿秒脉冲传输的光相干控制方案。当SAP激发2s2p态时，激光脉冲耦合2s2p（^1P）和2s^2（^1S）自电离态。在通过气体之后，SAP的光谱和时间轮廓被强烈地扭曲。对于特定的激光强度和时间延迟，光谱中出现了窄而增强的尖峰，这首次证实了超短修整场对宽带光子波包的控制。我们分析了光子和电子动力学，并得出结论的敷料条件，最大限度地提高。这一结果展示了阿秒光控制的新的可能性。
2012-09-25 physics.atom-ph physics.optics
Electron stripping and re-attachment at atomic centers using attosecond half-cycle pulses
研究了两个三体库仑系统在阿秒半周期脉冲驱动下的响应：氢分子离子和氦原子。使用非常短的半周期脉冲（HCP），有效地提供“踢”的电子，我们首先研究如何仔细选择的HCP序列可以用来控制两个固定的原子中心之一的电子得到重新连接。从两个原子中心的一个电子移动到一个原子中心的两个电子，然后我们通过一系列阿秒时间尺度的HCP研究了He的基态的双电离，每个电子有效地从每个HCP接收"踢“。我们研究了HCP序列的净电场对总电离几率和微分电离几率的影响。
2008-04-29 physics.atom-ph
Anisotropic dynamics of two-photon ionization: An attosecond movie of photoemission
由于很难将阿秒时间分辨率与精细的光谱和角分辨率结合起来，像光电发射这样基本的过程的完整动态实时成像一直是遥不可及的。在这里，我们实现了完整的解码的复杂的角度依赖性的动态的光电子发射过程中的氦，光谱和各向异性结构的双光子跃迁通过中间束缚态。利用光谱分辨和角分辨的阿秒电子干涉术，我们表征了向光电子量子态的复值跃迁几率振幅。这允许在空间、时间和能量上重建光电离波包的完整形成。
2021-07-29 physics.atom-ph
Time delays from one-photon transitions in the continuum
阿秒光电离时间延迟揭示了出射电子波包探测电离时的势能景观信息。在这项研究中，我们实验量化，第一次，时间延迟的依赖性上的角动量的解放光电子。为此目的，电子量子路径干涉光谱已被解决的能量和角度使用双色阿秒泵浦探测光电离实验在氦。的角度相关的干涉图案的拟合程序允许我们解开的相对相位的所有四个量子路径，已知有助于最终的光电子信号。特别是，我们解决了依赖于角动量的延迟连续状态之间的单光子跃迁，这是一个必不可少的和普遍的贡献，在阿秒泵浦探测测量中观察到的总的光电离延迟。对于这样的连续-连续过渡，我们测量出的s-和d-电子之间的延迟高达12接近氦的电离阈值。单活性电子和第一性原理从头算模拟都证实了氦和氢的这一观察结果，证明了所观察到的延迟的普遍性。
2019-07-08 physics.atom-ph
Attosecond Transient Absorption in Dense Gases: Exploring the Interplay between Resonant Pulse Propagation and Laser-Induced Line Shape Control
研究了近红外（IR）微扰下光学厚度氦气中极紫外（XUV）光谱线型的演化。在我们的实验和理论工作中，我们系统地改变红外强度，时间延迟，气体密度和红外偏振参数，研究集体相互作用引起的线形修改，在一个制度以外的薄，稀气体的单原子响应。在实验和理论中，我们发现，在频域吸收轮廓的具体功能，以及它们的演化与传播距离，可以归因于共振阿秒脉冲传播和红外诱导的相移之间的相互作用。我们的计算表明，这种相互作用也体现在时域中，与红外脉冲的影响整形的XUV脉冲在共振介质中传播。
2016-02-04 physics.atom-ph physics.optics quant-ph
Quantum Interferometry and Correlated Two-Electron Wave-Packet Observation in Helium
两个或多个束缚电子的协调运动控制着原子和分子的非平衡过程和化学反应。因此，在量子体系中测量两个束缚相关电子的动力学是一个长期的科学梦想。量子波包以前被观察到的单活性电子的自然阿秒时间尺度。然而，至少需要两个活跃的电子和一个原子核来解决量子三体问题。这种情况在氦原子中得到了实现，但对双电子波包运动的直接时间分辨观测仍然是一个未完成的挑战。在这里，我们测量了1.2飞秒的量子跳动之间的低洼双激发态在氦，以证明相关的两个电子波包。我们的实验方法结合阿秒瞬态吸收光谱在前所未有的高光谱分辨率（20 meV近60 eV）与强度可调的可见光激光场耦合的量子态从微扰到强耦合制度。这种多维瞬态耦合方案揭示了一系列双激发态的特征Fano线形状的反转。采用法诺型自电离作为自然量子干涉仪，假设并实验量化了激光耦合到N=2连续谱的动态相移。该相位映射了从有效的单激活电子到双电子动力学的转变，因为电子-电子相互作用在较低的量子态中增加。在未来，这样的实验将为检验动态少体量子理论提供基准数据。它们将促进我们对化学和生物学上重要的亚稳电子过渡态及其在阿秒时间尺度上的动力学的理解。
2012-05-02 physics.atom-ph physics.chem-ph physics.optics
Modulation of attosecond beating in resonant two-photon ionization
本文在RABBIT（Reconstruction of Attosecond Beating By Interference of Two-photon transitions）的基础上，对存在自电离态时的光电子阿秒拍频进行了理论研究。我们表明，作为一个谐波穿越共振，其边带表现出峰值相移以及拍频本身的调制。此外，即使当泵浦脉冲和探测脉冲不重叠时，两个谐振路径之间的拍频也持续存在，从而提供灵敏的非全息干涉测量装置来重构相干亚稳波包。我们定量描述这些现象与一般的有限脉冲分析模型，占中间和最终的共振双光子过程的影响，在一个可以忽略不计的计算成本。在N=2的双激发态区域，模型预测与精确的从头计算结果非常吻合。
2014-05-19 physics.atom-ph
Attosecond streaking delays in multi-electron systems
基于强场近似（SFA）的半经典模型的使用在强场多光子电离中是普遍存在的，并且是阿秒科学中许多关键发展的基础，包括对高次谐波产生（HHG）的描述。然而，这样的模型在条纹实验中明显缺乏，条纹实验使用阿秒脉冲来启动单光子电离和低频红外脉冲来提供定时信息。在这里，我们介绍了一个经典的维格纳传播（CWP）的方法，类似于强场电离的半经典模型，处理的电离步骤量子力学，随后由经典的传播（从维格纳函数获得的初始条件）在红外探测场。正如我们所证明的，这种方法与实验数据和全双电子量子模拟可用于氦，包括多电子效应，并可以应用于分子，其中的时间依赖性薛定谔方程的完全解决方案是不可行的。将CWP方法应用于多原子分子，如2，3，3-三甲基丁基-2-碘，我们发现条纹延迟的相对显著的方向依赖性，表明分子中取向分辨测量的重要性。
2018-04-25 physics.atom-ph physics.chem-ph quant-ph
Attosecond Transient Polarimetry
King’s College London（伦敦国王学院）；University of California, Berkeley（加州大学伯克利分校）；Lawrence Berkeley National Laboratory（劳伦斯伯克利国家实验室）；Max-Born-Institut（马克斯·玻恩研究所）
研究提出椭圆二向色性阿秒瞬态吸收光谱（eDATAS）技术，将圆、线二向色性阿秒瞬态吸收光谱作为其极限情况，通过氦气实验验证理论，还可原位测量XUV场偏振态。
2026-08-24 physics.atom-ph
Two-electron interference in two-photon attosecond double ionization of neon
本研究将适用于任意光脉冲的扩展虚拟序贯模型应用于氖原子的双光子双电离过程，复现了实验角积分可观测量的定性特征，发现了与氦相比的反转双粒子干涉现象，且该现象可通过现有技术观测。
2023-12-15 physics.atom-ph
Multiphoton transitions for delay-zero calibration in attosecond spectroscopy
阿秒泵浦-探测实验中延迟零点的准确标定对于实验数据的正确解释至关重要。在阿秒瞬态吸收光谱中，仅从实验结果确定延迟零点并不直接，并且可能引入显著的误差。在这里，我们报告的四分之一激光周期（4ω）振荡的观察瞬态吸收实验中的氦使用阿秒脉冲训练与精确同步，中等强度的红外脉冲重叠。我们演示了如何提取和校准的延迟零点的帮助下，高度非线性的4ω信号。与含时薛定谔方程的解进行了比较，以确认该方法的准确性和有效性。此外，我们还研究了四分之一激光周期和更著名的半激光周期振荡作为实验参数的函数的机制。这项调查产生的延迟零校准方法的鲁棒性的指示。
2014-06-12 physics.atom-ph
Strong-Field Perspective on High-Harmonic Radiation from Bulk Solids
将激光的电场视为准静态强场，描述了晶体产生高次谐波的机理。在准静态电场下，处于周期性电势中的电子形成修饰态，称为Wannier-Stark态。修饰态之间的能量差决定了辐射的频率。辐射产额由修饰态之间的带间和带内电流矩阵元的大小决定。预测了固体中阿秒脉冲的产生。强场物理的分支进行了讨论。
2014-06-27 cond-mat.mtrl-sci physics.atom-ph physics.optics
Selective excitation of metastable atomic states by femto- and attosecond laser pulses
从理论上论证了采用合理参数的短脉冲激光实现氢、氦原子低亚稳态高选择性激发的可能性。通过求解紧耦合方程组，研究了原子与激光场的相互作用。采用不同的优化方法计算了激光脉冲参数。对于数百飞秒的激发持续时间，直接优化的参数的一个和两个激光脉冲的高斯包络被用来介绍一些简单的方案的选择性激发。为了处理较短的激励持续时间的情况下，使用最优控制理论和计算的最优字段近似的脉冲序列具有合理的形状。介绍了一种利用阿秒脉冲序列实现亚稳态原子选择性激发的新方法。
2006-09-08 physics.atom-ph
Photoabsorption of attosecond XUV light pulses by two strongly laser-coupled autoionizing states
本文从理论上研究了阿秒超紫外脉冲在激光修饰原子系统中的光吸收谱。弱XUV激发一个自电离态，该自电离态通过激光与另一个自电离态强耦合。应用该理论来解释两个最近的实验[Loh，Greene和Leone，Chem.Phys.350，7（2008）; Wang，Chini，Chen，Zhang，Cheng，He，Cheng，Wu，Thumm和Chang，Phys. Rev. Lett. 105 143002（2010）]，其中相对于激光器和XUV之间的时间延迟测量XUV光的吸收光谱。在另一个例子中，我们研究了阿秒脉冲激发氦的2s 2 p（1 P）共振，该共振通过中等强度的540 nm激光与2s 2（1 S）共振共振耦合。分析了光吸收谱与光电子谱之间的关系以及实验中透射光的修正。研究了激光强度和失谐量对两个自电离态寿命内拉比跳变的影响。
2012-05-21 physics.atom-ph
Asymmetric electron energy sharing in strong-field double ionization of helium
采用经典的三维系综模型，研究了波长为800 nm、功率密度为2.0 PW/cm ^2的激光脉冲作用下氦原子非顺序双电离的微观动力学。我们证明了在高激光强度下，两个电子之间的非对称能量共享在形成实验观察到的相关纵向电子动量谱中的V形结构中起着决定性作用[Phys. Rev. Lett. 99，263003（2007）]。这种不对称的能量共享效应在横电子动量谱上留下了足迹，为研究阿秒三体相互作用提供了新的视角。
2010-07-30 physics.atom-ph
Attosecond electron spectroscopy using a novel interferometric pump-probe technique
本文提出了一种利用抽运-探测干涉技术测量阿秒电子波包的方法。我们证明了我们的方法，通过使用阿秒脉冲与电离阈值附近的带宽为中心的激发氦原子，从而同时创建一个绑定和一个自由WP。经过可变的延迟，绑定WP电离的几个周期的红外激光精确同步到原来的阿秒脉冲。通过测量延迟相关的光电子能谱，我们得到了一个包含量子拍频和多路干涉的干涉图。干涉图的分析使我们能够确定绑定WP组件的光谱分辨率比阿秒脉冲持续时间的倒数好得多。
2010-06-04 physics.atom-ph physics.optics
A high-repetition rate attosecond light source for time-resolved coincidencespectroscopy
通过气体中高次谐波产生的阿秒脉冲已经成功地用于观察原子、分子和固态系统中的超快、亚飞秒电子动力学。然而，今天典型的阿秒源经常受到低重复率和由此产生的统计数据不足的影响，特别是当每次发射的可检测事件数量有限时。这是实验的情况下，几个反应产物必须同时检测到，并为表面科学应用空间电荷效应妥协光谱和空间分辨率。在这项工作中，我们提出了一个阿秒光源工作在200 kHz，这开辟了以前无法访问阿秒干涉和光谱技术的现象的探索。我们的方法的关键是高重复率，几个周期的激光源，一个专门设计的气体目标，有效的高谐波产生，被动和主动稳定的泵浦-探测干涉仪和先进的3D光电子/离子动量探测器的组合。虽然目前阿秒科学领域的大多数实验都是用单个阿秒脉冲或长脉冲串进行的，但我们探索了迄今为止最被忽视的由几个阿秒脉冲组成的短脉冲串的中间状态。我们还首次使用阿秒源以全角分辨率对氦的单光子双电离进行了符合测量。这为进一步研究强关联电子的动态演化开辟了道路。
2020-08-18 physics.atom-ph
Photoelectron signature of dressed-atom stabilization in intense XUV field
本文利用预解算子技术研究强XUV场中的非微扰共振多光子电离，通过计算氢、氦原子的有效二能级哈密顿量标度参数，识别出氦原子在强圆偏振XUV光下稳定化对应的光电子特征，从而无需原子饱和即可检验缀饰原子稳定化预言。
2023-09-22 physics.atom-ph
Probing electronic wavefunctions by all-optical attosecond interferometry
光电子能谱学是一种强有力的方法，它提供了深入了解各种系统的量子力学性质。电离电子波函数携带关于束缚轨道的结构、离子势以及光电离动力学本身的信息。虽然光电子能谱学解决了波函数的绝对振幅，恢复光谱相位信息一直是一个长期的挑战。在这里，我们通过测量阿秒脉冲产生中的光电离-光复合的时间反演过程，将电子相位恢复问题转化为光学问题。我们演示了两个独立的锁相阿秒光源的全光干涉。这种测量使我们能够直接确定与简单量子系统（如氦和氖）中电子散射相关的相移，在很大的能量范围内。此外，阿秒脉冲产生的强场性质通过单个散射角以及多电子效应的相位特征解决了氩中库珀最小值周围的偶极相位。我们的研究具有探测分子系统中复杂的轨道相位，以及通过共振受到强激光场的电子关联的前景。
2018-10-11 physics.atom-ph
Dipole-laser coupling delay in two-color (RABBITT) photoionization of polar molecules
该研究扩展不含时分子R矩阵方法以处理极性分子RABBITT中IR缀饰初态导致的偶极子-激光耦合延迟，并通过含时模拟验证及渐近分析揭示其贡献规律。
2024-01-27 physics.atom-ph
Control of the Ion Polarization in the Pump-Probe Ionization of Helium
利用阿秒泵浦-探测电离过程可以制备出宇称相反的相干叠加态原子离子。特别是氦的多光子震荡电离，由于自旋轨道耦合，产生具有相同主量子数和在几皮秒的时间尺度上演化的净偶极矩的离子。本文利用从头算的含时密耦程序研究了氦离子能级间的相干性是如何通过电离脉冲序列的参数来控制的。观察到的周期性复苏，在皮秒的时间尺度上，离子的偶极矩提供了访问的定向目标的电离的研究。
2019-12-10 physics.atom-ph
Two-photon finite-pulse model for resonant transitions in attosecond experiments
本文提出了一个解析模型，描述了在存在中间态和末态孤立自电离态的情况下，阿秒脉冲作用下原子的双光子电离。该模型是基于二阶含时微扰理论的有限脉冲制定。它近似的中间和最终状态与法诺的理论共振连续，它取决于一个小的原子参数集，可以从单独的\emph{ab initio}计算，或从少数选定的实验中提取。我们使用该模型计算的双光子共振光电子光谱的氦低于N=2的阈值的RABITT（重建阿秒拍的双光子跃迁的干涉）泵探测计划，其中使用的XUV阿秒脉冲训练与弱IR探针，获得定量协议的结果与精确的\emph{ab initio}模拟。特别是，我们表明：i）使用有限脉冲的结果在一个均匀的红移的RABITT拍频，以及在中间自电离状态附近的拍频的共振调制; ii）共振双光子振幅的相位一般经历一个连续的偏移作为中间失谐的函数，与零或$2π$的整体变化。
2015-09-23 physics.atom-ph
Observing the relative sign of excited-state dipole transitions by combining attosecond streaking and transient absorption spectroscopy
本研究结合阿秒瞬态吸收与条纹光谱精确校准光脉冲时序，通过测量氦双激发态超快吸收的相移，确定了两类激光耦合自电离态跃迁偶极矩阵元的相对符号相反。
2024-03-05 physics.atom-ph
Propensity rules and interference effects in laser-assisted photoionization of helium and neon
采用基于含时表面通量和组态相互作用单粒子的\textit{ab initio}方法研究了氦和氖原子激光辅助光电离的角分辨光电子谱。我们发现，分布的形状可以解释使用的倾向性规则，在吸收和发射过程中的内在差异，以及多个路径之间的干扰效应，最终的角动量状态。在氖中，我们发现由于多个竞争的$m$通道，吸收和发射之间的差异隐藏在第一边带中。总之，这有助于理解的角度分布，这可以转移到阿秒科学的光电离时间延迟的理解更好的形成。
2019-12-30 physics.atom-ph
