Multi-site Reaction Dynamics Through Multi-fragment Density Matrix Embedding
本文提出多片段密度矩阵嵌入的梯度理论，推导并实现该方法，在模型体系与化学反应中验证后，成功模拟小水团簇中的质子输运，为多位点无序反应提供了关联电子水平的最小计算框架。
2022-11-07 physics.chem-ph
Frozen-Density Embedding for including environmental effects in the Dirac-Kohn-Sham theory: an implementation based on density fitting and prototyping techniques
本文基于PyBERTHA和密度拟合技术将FDE方案扩展至BERTHA代码中的全4分量Dirac-Kohn-Sham方法，发现其计算呈近似线性标度，且能更真实地描述C_60笼内重元素的限域效应并改进现有径向势模型。
2022-05-11 physics.chem-ph
Environmental effects with Frozen Density Embedding in Real-Time Time-Dependent Density Functional Theory using localized basis functions
本文将基于局域基函数和Psi4NumPy框架的实时含时Kohn-Sham方法扩展至冻结密度嵌入（FDE）方案，实现了活性子系统的非耦合时间演化，并证明该方法在弱场和强场下均能稳定传播密度矩阵且结果可靠。
2020-06-09 physics.chem-ph
Wavefunction Embedding for Molecular Polaritons
极化激元化学依赖于强的光-物质相互作用现象来改变光学腔内的化学反应速率。为了解释和理解这些过程，发展可靠的理论模型是必不可少的。虽然计算高效的量子电动力学自洽场（QED-SCF）方法，如量子电动力学密度泛函理论（QEDFT）需要精确的泛函，但量子电动力学耦合簇（QED-CC）方法提供了精确度的系统性增加，但代价要大得多。为了克服这个计算瓶颈，在这里，我们介绍和开发的QED-CC-in-QED-SCF投影为基础的嵌入方法，继承了所有有利的性能，从两个世界，计算效率和精度。包埋方法的性能进行了评估，通过研究一些典型的，但相关的反应，如甲基转移反应，质子转移反应，以及在复杂的环境中的质子化反应。用新的嵌入方法得到的结果与更昂贵的QED-CC结果非常一致。对这些反应进行的分析表明，强的光-物质相互作用是非常本地化的性质，只有一个小的区域应被处理在QED-CC水平捕捉由于腔的重要影响。这项工作为极化激子量子化学方法的未来发展奠定了基础，并将为其他极化激子嵌入模型的发展提供指导。
2022-04-04 physics.chem-ph
Modeling Heat Dissipation at the Nanoscale: An Embedding Approach for Chemical Reaction Dynamics on Metal Surfaces
我们提出了一种嵌入技术的金属系统，使之成为可能的模型能量耗散到衬底声子在表面化学反应的第一性原理。分离化学和弹性贡献的相互作用势提供了一个定量的描述电子和声子能带结构。应用于O $_2$在Pd（100）处的解离，预测了由于释放的吸附能（约100）而导致的“热”氧吸附物。2.6 eV）。这一发现质疑了多相催化模型中通常假设的反应热力学的瞬时热化。
2014-05-13 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci cond-mat.stat-mech
A Diffusion-Based Embedding of the Stochastic Simulation Algorithm in Continuous Space
各种模拟方法已经被用于对反应扩散动力学进行建模--包括基于微分方程（DE）、随机模拟算法（SSA）、布朗动力学（BD）、格林函数反应动力学（GFRD）及其变型的方法--每种方法都提供了关于它们可以建模的现象范围、它们的计算易处理性、以及将它们与实验测量相匹配的困难。在这里，我们开发了一个多尺度的方法相结合的高效的SSA样采样适合混合系统的方面较慢，但空间感知GFRD模型，假设与GFRD的反应发生在一个空间异构的环境，必须明确建模。我们的方法在两个主要方面扩展了SSA方法。首先，我们采样双分子缔合反应扩散运动与时间相关的反应倾向。其次，反应位置从描述单个反应物的空间概率密度的重叠扩散球内取样。我们展示了通过应用于Michaelis-Menten模型，与其他方法相比，提供空间异质生物化学有效模拟的方法。
2021-05-20 physics.chem-ph q-bio.QM
A Pre-trained Reaction Embedding Descriptor Capturing Bond Transformation Patterns
Artificial Intelligence Innovation and Incubation Institute, Fudan University, Shanghai, China（复旦大学人工智能创新与孵化院）；Shanghai Academy of Artificial Intelligence for Science, Shanghai, China（上海人工智能科学研究院）；Zhongshan Hospital, Shanghai, China（中山医院）
本研究提出RXNEmb，一种基于预训练模型的反应嵌入描述符，用于捕捉键转变模式，通过数据驱动的方法改进反应分类和可视化分析。
2026-01-07 cs.AI cs.LG physics.chem-ph
Subsystem real-time Time Dependent Density Functional Theory
本文将冻结密度嵌入（FDE）理论推广到实时含时密度泛函理论（rt-TDDFT）。FDE a是DFT中DFT嵌入方法，其允许将较大的Kohn-Sham系统划分为一组较小的耦合Kohn-Sham系统。除了计算上的优势，FDE提供了物理洞察嵌入式系统的属性和它们之间的耦合相互作用。rt-TDDFT的扩展是通过同时在时间上演化Kohn-Sham子系统来直接完成的，同时在每个时间步更新系统之间的嵌入势。两个主要的应用：显式激发子系统之间的实时能量转移的情况下，钠$_4$集群和嵌入耦合发色团的光学光谱的效果被证明。特别是，包括在嵌入电位的完整的动态响应的重要性被证明。
2015-02-04 physics.chem-ph
Theoretical and numerical comparison of quantum- and classical embedding models for optical spectra
本文构建统一理论框架并数值比较经典PE与量子FDE两种嵌入模型对溶剂效应的近似，发现二者总体差异较小，且赝势可缓解经典框架中的电子溢出问题。
2023-04-23 physics.chem-ph
Self-Consistent Embedding of Density-Matrix Renormalization Group Wavefunctions in a Density Functional Environment
我们提出的第一个实现的密度矩阵重整化群算法嵌入在由密度泛函理论描述的环境中。冻结密度嵌入方案与冻融策略一起使用，用于轨道优化的波函数和环境密度相对于彼此的自洽极化。
2014-09-05 cond-mat.str-el physics.chem-ph physics.comp-ph
Chemical-Reaction-Aware Molecule Representation Learning
University of Illinois Urbana-Champaign（伊利诺伊大学厄巴纳-香槟分校）；New York University（纽约大学）；Genentech（基因泰克公司）
分子表示学习（MRL）方法旨在将分子嵌入实向量空间。然而，现有的基于SMILES（Simplified Molecular-Input Line-Entry System）或基于GNN（图神经网络）的MRL方法要么以SMILES字符串作为输入，难以编码分子结构信息，要么过分强调GNN结构的重要性而忽视其泛化能力。在这里，我们建议使用化学反应来帮助学习分子表征。我们方法的关键思想是保持分子在嵌入空间中化学反应的等价性，即，迫使反应物嵌入的总和和产物嵌入的总和对于每个化学方程式相等。该约束被证明是有效的，1）保持嵌入空间的良好组织和2）提高分子嵌入的泛化能力。此外，我们的模型可以使用任何GNN作为分子编码器，因此对GNN架构是不可知的。实验结果表明，我们的方法在各种下游任务中实现了最先进的性能，例如，与最佳基线方法相比，化学反应预测的绝对Hit@1增益为17.4%，分子性质预测的绝对AUC增益为2.3%，图形编辑距离预测的相对RMSE增益为18.5%。该代码可在https://github.com/hwwang55/MolR上获得。
2021-09-22 cs.LG physics.chem-ph q-bio.QM
Semilocal and Hybrid Density Embedding Calculations of Ground-State Charge-Transfer Complexes
我们应用冻结密度嵌入法，使用一个完整的松弛嵌入密度通过冻融过程，研究几个基准基态电荷转移复合物的电子结构，以评估这类系统的方法的优点和局限性。使用半局域和混合交换相关（XC）泛函进行计算。结果表明，嵌入计算使用半局域XC泛函产生相当大的偏差，相对于相应的超分子计算。然而，由于大的误差抵消效应，它们通常可以提供电荷转移复合物的电子结构的相对较好的描述，与在相同理论水平下进行的超分子计算相反。相反，当采用混合XC泛函时，嵌入和超分子计算彼此非常一致，并且与参考基准结果非常一致。总之，对于通过嵌入计算研究基态电荷转移复合物，混合XC泛函由于其较高的可靠性和优越的性能而成为选择的方法。
2013-04-16 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
