Quantum Simulations of Chemistry in First Quantization with any Basis Set
提出一种使用任意基组在第一量子化中求解基态化学问题的新方法，实现了Toffoli计数渐近加速和资源数量级降低，适用于矩阵元素缺乏简单电路表示的哈密顿量。
2025-03-11 physics.chem-ph quant-ph
Quantum chemistry with Coulomb Sturmians: Construction and convergence of Coulomb Sturmian basis sets at Hartree-Fock level
首次讨论了由指数衰减的库仑Sturmian函数组成的基组，用于模拟电子结构。所提出的基组构造使用其原理、角动量和磁量子数的单独上限来选择库仑Sturmian函数。它们共同的库仑-斯特米安指数被作为第四个参数。在Hartree-Fock水平上研究了第二和第三行原子的基组的收敛性质。因此，重要的基组参数的值和电子结构的物理性质之间的关系被确认。例如，在不受限制的哈特里-福克计算中，角动量量子数的一个异常大的极限可以与这种情况下的球对称破缺联系起来。此外，最佳的，即最小能量，库仑Sturmian指数和平均斯莱特指数值之间的联系得到的Clementi和Raimondi（E。Clementi和D. L. Raimondi，J.Chem.Phys.38，2686（1963））。这些功能的库仑Sturmian基集强调他们的能力，正确地再现物理特性的Hartree-Fock波函数。
2019-01-04 physics.atom-ph physics.chem-ph physics.comp-ph
Precise Quantum Chemistry calculations with few Slater Determinants
École Polytechnique Fédérale de Lausanne (EPFL)（洛桑联邦理工学院）；ETH Zurich（苏黎世联邦理工学院）；Università degli Studi di Milano（米兰大学）；Sorbonne Université（索邦大学）
本文提出用少量优化的非正交Slater行列式变分波函数，实现与当前最佳水平相当的能级精度，通过优化方法和高效张量收缩算法提升计算效率。
2025-05-02 cond-mat.str-el physics.chem-ph quant-ph
Chemical Basis of Trotter-Suzuki Errors in Quantum Chemistry Simulation
虽然量子化学的模拟是量子计算最令人期待的应用之一，但这些算法复杂性的已知上限的缩放是令人生畏的。先前的工作有界误差，由于Trotterization在误差算子的范数和分析缩放相对于自旋轨道的数量。然而，我们发现，这些误差范围可以松散的一些分子高达16个数量级。此外，小系统的数值结果未能揭示任何明确的基态误差和自旋轨道数之间的相关性。相反，我们认为化学性质，如分子中的最大核电荷和轨道的填充分数，可以决定量子模拟的成本。我们的分析激发了几种策略，使用经典处理，以进一步减少所需的特罗特步长，并估计必要的步骤数，而不需要额外的量子资源。最后，我们证明了改进的方法，状态准备技术是渐近优于模拟文献中的建议。
2015-02-05 physics.chem-ph quant-ph
Even more efficient quantum computations of chemistry through tensor hypercontraction
我们描述了仅具有$\widetilde{\cal O}(N)$ Toffoli复杂度的量子线路，其在$N$任意（例如，分子）轨道。利用这些电路的${\cal O}(λ/ ε)$重复，可以使用相位估计来在分子本征基中采样，其中$λ$是哈密顿系数的1-范数，并且$ε$是目标精度。这是在任意基础上进行化学量子计算的最低复杂度。此外，直到对数因子，这匹配最有效的先前块编码的缩放，其只能与对角化Coloumb算子的正交基函数一起工作（例如，平面波对偶基）。我们的关键见解是使用一种称为张量超收缩（THC）的方法对哈密顿量进行因式分解，然后将库仑算子转换为具有由THC因子定义的非正交基的等谱对角形式。然后，我们使用量子化来模拟非正交THC哈密顿量，以避免非正交基的大多数复杂性的方式。我们还重新分析和降低成本的几个最好的先验算法，这些模拟，以方便明确的比较，目前的工作。除了具有较低的渐近标度时空体积，编译我们的算法，具有挑战性的有限大小的分子，如FeMoCo显示，我们的方法需要最少的容错资源的任何已知的方法。通过布局和优化我们的方法所需的表面码资源，我们表明，FeMoCo可以使用大约400万个物理量子位和四天的运行时间来模拟，假设$1\,μ$的周期时间和物理门错误率不比$0.1\%$差。
2021-12-16 physics.chem-ph quant-ph
Chemistry on quantum computers with virtual quantum subspace expansion
在量子计算机上模拟化学系统仅限于最小基础上的几个电子。我们通过实验证明，虚拟量子子空间展开[Phys. Rev. X 10，011004（2020）]可以实现氢和锂二聚体的完全基精度，与需要20个或更多量子位的模拟相当。我们开发了一种方法来最大限度地减少实验噪声对广义本征值问题稳定性的影响，广义本征值问题是量子算法的关键组成部分。此外，我们能够获得一个准确的势能曲线的氮二聚体在量子模拟在经典计算机上。
2021-06-15 physics.chem-ph quant-ph
Tensorized orbitals for computational chemistry
Univ. Grenoble Alpes, CEA, Grenoble INP, IRIG, PHELIQS（格勒诺布尔阿尔卑斯大学、法国原子能和替代能源委员会、格勒诺布尔理工学院）；Université Grenoble Alpes, CNRS, Institut Néel（格勒诺布尔阿尔卑斯大学、法国国家科学研究中心、尼尔研究所）
本文提出了一种基于张量网络技术的轨道表示方法，用于构建更精确且紧凑的基组，从而显著提高了计算精度。
2026-02-03 cond-mat.str-el physics.chem-ph physics.comp-ph
A Mean Field Platform for Excited State Quantum Chemistry
我们提出了一个平均场论的激发态，这是广泛类似的基态Hartree-Fock理论。像Hartree-Fock，我们的方法是确定性的，特定的状态，适用于一个最小的相关的anadministration的变分原理，产生能量稳定点，放松的轨道基础，有一个Fock建立成本缩放，并可以作为相关方法，如微扰理论和耦合簇理论的基础。为了强调这最后一点，我们对我们的平均场的方法与激发态模拟的二阶Moller-Plesset理论，并证明，在水，甲醛，氖，和拉伸氟化锂，所得到的准确性远远超过配置相互作用单打和对手的运动方程耦合集群。
2018-08-25 cond-mat.str-el physics.chem-ph
Data-driven complete basis set limit estimates from a minimal auxiliary basis
Institut für Chemie, Universität Kassel（卡塞尔大学化学研究所）；Center for Interdisciplinary Nanostructure Science and Technology (CINSaT)（跨学科纳米结构科学与技术中心）
本文提出利用核岭回归结合最小互补辅助基组基线，通过单次量子化学计算高效估计完整基组极限能量，改进了传统方法的效率与精度。
2026-05-15 physics.chem-ph
Factor groups, semidirect product and quantum chemistry
本文证明了由群的半直积产生的有限群表示的几个一般定理。我们展示了如何这些结果可以用于标准的应用群论在量子化学中通过正交关系的字符的不可约表示。在此背景下，确定了能级、投影算子和基函数之间的跃迁条件。这种方法适用于复合体系，它是由二面角基团相关的乙醇酸氧化酶说明。
2014-02-14 physics.chem-ph physics.gen-ph
Lowering of the complexity of quantum chemistry methods by choice of representation
量子化学方法的标准层次结构的复杂性并不随表示的选择而改变。这项工作探讨了如何在不引入近似的情况下，使用实空间、动量空间和时间依赖的中间表示来减少常见量子化学方法的缩放。我们发现精确高斯基Hartree-Fock理论、二阶Møller-Plesset微扰理论和耦合团簇理论（具体地说，线性化耦合团簇双打和带双打的可区分团簇近似）的标度分别为$\mathcal{O}(N^3)$、$\mathcal{O}(N^3)$和$\mathcal{O}(N^5)$，其中$N$表示系统大小.这些缩放不是渐进的，并且在$N$的所有范围内都有效。
2017-10-03 physics.chem-ph
Benchmarking Basis Sets for Density Functional Theory Thermochemistry Calculations: Why unpolarised basis sets and the polarised 6-311G family should be avoided
本文通过基准测试136个反应，系统比较了密度泛函理论计算中各类基组的性能，发现非极化基组和极化的6-311G系列误差较大，推荐使用6-31++G**和pcseg-2等基组，并建议在价层化学计算中完全避免6-311G系列。
2024-09-06 physics.chem-ph
Quantum Eigenvector Continuation for Chemistry Applications
本文提出用量子本征向量延拓方法，利用少数本征态作为基底快速构建分子势能面，在多种分子上验证了其高效性，可显著节省量子计算资源。
2023-09-25 physics.chem-ph quant-ph
Spinorial Weyl Operator Reduction of Dirac (SWORD): Exact Relativistic Quantum Chemistry with Half the Spinor
本文提出 SWORD 方法，在 Weyl 表示下将 Dirac 方程精确约化为二分量形式，避免逆势算子，并通过 Helmholtz 格林函数迭代求解，在自适应多小波框架中实现，以高精度和效率处理相对论量子化学问题。
2026-10-06 physics.chem-ph
Does chemistry need more physics ?
本文综述了原子和分子电子结构理论背后的物理学，指出量子力学与狭义相对论对理解元素周期表及重元素化学不可或缺，并探讨了计算精度提高后化学是否需要更多物理学。
2025-04-26 physics.chem-ph
Discontinuous Galerkin discretization for quantum simulation of chemistry
基于高斯和分子轨道离散化的电子结构方法提供了一个完善的，紧凑的表示，形成了经典和量子计算机上相关量子化学计算的基础。尽管它们能够用相对较少的基函数描述基本物理，但这些表示可能会受到积分数量四倍增长的影响。最近的结果表明，对于一些量子和经典算法，使用对角二体算子表示可以显著降低渐近成本，即使所需的函数数量显着增加。我们引入了一种方法，以系统和可控的方式在两个制度之间进行插值，使函数的数量最小化，同时保持两体算子的块对角结构和原始原始基的理想性质。分析了在量子计算机上利用这种新表示的结构的技术。氢链的实验结果表明，从分子轨道表示的$O(N^{4.5})$到我们表示的$O(N^{2.6})$，在容错设置中的量子演化的标度改进，并表现出在15至20个原子的常数因子交叉。此外，我们测试这些方法使用现代密度矩阵重整化群方法经典，并实现了良好的精度与完整的基组限制与1-2个数量级的速度比单独使用原始或高斯基组。这些结果表明，我们的表示提供了显着的成本降低，同时保持相对于分子轨道或严格对角的方法在经典和量子计算相关系统的中等大小的系统的准确性。
2019-08-30 physics.chem-ph quant-ph
Automatic differentiation in quantum chemistry with an application to fully variational Hartree-Fock
自动微分（AD）是一种强大的工具，它允许计算所实现算法的导数，而不需要显式添加任何额外的函数。因此，AD在量子化学中具有巨大的潜力，在量子化学中，梯度无处不在，但也很难获得，研究人员在实现衍生物时通常会花费相当多的时间来寻找合适的分析形式。在这里，我们证明了自动微分可以用于计算整个完整量子化学方法中任何参数的梯度。我们实现了DiffiQult，这是一种完全可自动微分的Hartree-Fock（HF）算法，它可以作为一个概念验证，说明AD在量子化学中的能力。我们利用所获得的梯度来优化浮动高斯框架中的单粒子基组的参数。
2017-11-24 physics.chem-ph
Wavefunction-based periodic quantum chemistry
University of Maryland, College Park（马里兰大学帕克分校）；Institute for Physical Science and Technology, University of Maryland, College Park（马里兰大学物理科学与技术研究院）；Columbia University（哥伦比亚大学）；Flatiron Institute（平顿研究所）
本文针对周期量子化学入门难问题，提供涵盖平均场与相关理论的教学教程，详述Ewald求和、基函数、k点采样等关键技术，给出多种周期量子化学方法的工作方程及相关理论，为该领域应用提供支持。
2026-07-31 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Accelerating Stochastic Quantum Chemistry
利用拟牛顿传播（QN）加速全组态相互作用量子蒙特卡罗（FCIQMC）的收敛，该方法也可应用于耦合团簇蒙特卡罗（CCMC）。这种优化传播的计算缩放是O（1），将额外的计算成本保持在最低限度。它的影响进行了研究确定性和随机的模型系统，均匀的电子气，希尔伯特空间大小高达$10^{40}$，并显示出加速收敛的瞬时投影能量超过一个数量级的FCIQMC测试用例。它的能力，然后证明与FCIQMC上的一个典型的量子化学问题，铬二聚体，在一个全电子的基础上与希尔伯特空间大小约$10^{22}$产生高度准确的FCI能量。
2019-10-11 cond-mat.str-el physics.chem-ph physics.comp-ph
Ab Initio Transcorrelated Method enabling accurate Quantum Chemistry on near-term Quantum Hardware
针对近期量子硬件资源有限的问题，提出基于跨相关方法的显式关联拟设，将波函数关联直接转移至哈密顿量，可使用更少量子比特在噪声器件上实现高精度量子化学计算。
2024-04-17 cond-mat.str-el physics.chem-ph physics.comp-ph
Condensed-Phase Quantum Chemistry
本文为分子量子化学研究者总结了凝聚相量子化学的基础知识，重点介绍了源自分子量子化学的计算技术（如求解电子排斥积分瓶颈、杂化密度泛函与波函数方法及周期性系统晶格动力学），并指出了当前挑战与开放性问题。
2024-03-19 physics.chem-ph physics.comp-ph
Toward the "platinum standard" of quantum chemistry on quantum computers: perturbative quadruple corrections in unitary coupled cluster theory
提出针对UCCSDT的非迭代四重激发微扰校正[Q-6]，完全由内部相连组件构成，使相关能校正精确至MBPT第六阶，并在小分子势能面扫描中达到化学精度。
2025-08-13 physics.chem-ph quant-ph
An introduction to effective low-energy Hamiltonians in condensed matter physics and chemistry
这些课堂讲稿介绍了一些简单的有效哈密顿量（也称为半经验模型），它们在固态和分子系统中有广泛的应用。他们的目的是作为一个介绍开始研究生。我也希望它能有助于打破物理和化学文献之间的鸿沟。在简要介绍了第二量子化符号，这是广泛使用的，我的重点是“四个H”：休克尔（或紧束缚），哈伯德，海森堡和荷尔斯泰因模型。对其他一些相关的模型，如Pariser-Parr-Pople模型、扩展的哈伯德模型、多轨道模型和离子哈伯德模型也进行了讨论。最后，我讨论了有效哈密顿量的认识论基础，并与从头算方法进行了比较和对比，并讨论了有效哈密顿量的参数化问题。
2010-02-21 cond-mat.quant-gas cond-mat.stat-mech cond-mat.str-el
Reducing Numerical Precision Requirements in Quantum Chemistry Calculations
本文研究量子化学中单粒子密度矩阵计算的精度需求，发现双精度存在冗余，并提出基于无误差矩阵乘法变换的近似方法以加速计算，为下一代高性能计算平台上的量子化学软件优化提供路线图。
2024-10-22 physics.chem-ph
Unifying machine learning and quantum chemistry -- a deep neural network for molecular wavefunctions
机器学习通过实现基于量子化学计算的化学空间的大规模探索来推进化学和材料科学。虽然这些模型提供了原子化学性质的快速和准确的预测，但它们没有明确地捕获分子的电子自由度，这限制了它们在反应化学和化学分析中的适用性。在这里，我们提出了一个深度学习框架，用于在原子轨道的局部基础上预测量子力学波函数，从中可以导出所有其他基态性质。这种方法通过类似力场效率的波函数保留了对电子结构的完全访问，并在解析可微表示中捕获了量子力学。在几个例子中，我们证明了这为目标电子特性优化的分子结构逆向设计开辟了有希望的途径，并为增加机器学习和量子化学的协同作用开辟了明确的道路。
2019-06-24 physics.chem-ph stat.ML
Combined first--principles calculation and neural--network correction approach as a powerful tool in computational physics and chemistry
尽管他们的成功，第一性原理量子力学计算的结果包含固有的数值误差所造成的各种近似。我们在这里提出了一个神经网络算法，以大大减少这些固有的错误。作为示范，这种结合量子力学计算和神经网络校正的方法被应用于180个有机分子在298 K下的标准生成热$\DelH$和标准生成吉布斯能$\DelG$的评估。一个显着减少的数值误差清楚地表明与系统偏差被消除。例如，计算的$\DelH$的均方根偏差180个分子的（$\DelG$）从21.4（22.3）kcal $\cdotp$ mol $^{-1}$至3.1（3.3）kcal $\cdotp$ mol $^{-1}$，用于B3 LYP/6-311+G（{ \it d，p}）和12.0（12.9）kcal $\cdotp$ mol $^{-1}$至3.3（3.4）神经网络校正前后B3 LYP/6-311+G的kcal $\cdotp$ mol $^{-1}$（3{ \it df}，2 { \it p}）。
2003-06-10 physics.chem-ph physics.comp-ph physics.data-an
Better accuracy with fewer qubits: Single-particle basis set optimization for quantum chemistry on quantum computers
Centre for Quantum Engineering, Research and Education, TCG CREST（TCG CREST 量子工程研究教育中心）；Academy of Scientific and Innovative Research (AcSIR)（科学与创新研究学院）
该研究针对近期量子计算机的噪声限制，通过遗传算法优化生成MSTO-kG基组，在相同或更少量子比特数下，可实现优于或相当于6-31G、cc-pVQZ等基组的量子化学计算能量，降低了量子化学计算的量子资源需求。
2026-08-25 physics.atom-ph physics.chem-ph quant-ph
Exact two-component Hamiltonians for relativistic quantum chemistry: Two-electron picture-change corrections made simple
基于自洽场（SCF）原子平均场（amf）量，我们提出了两种简单的、计算效率高且数值精确的矩阵代数方法来修正在精确双分量（X2 C）哈密顿框架下产生的标量-相对论性\textit{and}自旋轨道双电子像变效应（PCE）.这两种方法，被称为amfX 2C和e（扩展）amfX 2C，使我们能够独特地定制PCE校正平均场模型，$viz.$ Hartree-Fock或Kohn-Sham DFT，在后一种情况下，也避免了需要逐点计算交换相关PCE校正。我们评估这些PCE校正模型的旋量能量的组-18（闭壳层）和组-16（开壳层）双原子分子的数值性能，实现一致的$\approx\!10^{-5}$ Hartree精度相比，参考四组分数据。额外的测试包括SCF计算的分子特性，如绝对接触密度和接触密度的变化，在氟化铜化合物（CnF $_{n}$，n= 2，4，6），以及方程的运动耦合簇计算的X射线核心电离能的$5d$和$6d$含分子，我们观察到一个很好的协议与参考数据。总而言之，我们相信我们的（e）amfX 2C PCE校正模型是迈向通用和可靠的相对论双组分量子化学方法的一个基本里程碑，以其计算成本的一小部分保持了母体四组分的准确性。
2022-04-08 cond-mat.str-el physics.atom-ph physics.chem-ph
DQC: a Python program package for Differentiable Quantum Chemistry
University of Oxford（牛津大学）；Molecular Sciences Software Institute（分子科学软件研究所）；STFC Rutherford Appleton Laboratory（STFC卢瑟福·阿普尔顿实验室）
自动微分代表了科学编程中的范式转变，大多数应用程序都需要评估函数及其导数。通过消除显式导出梯度表达式的需要，可以缩短开发时间，并简化计算。由于这些原因，自动微分在过去十年中推动了各种复杂机器学习技术的快速发展，但现在也越来越多地显示出其支持量子系统的{ \it ab initio}模拟和增强计算量子化学的价值。在这里，我们提出了一个开源的可微量子化学模拟代码，DQC，并探索自动微分促进的应用：（1）计算分子微扰特性;（2）重新优化碳氢化合物的基组;（3）检查自洽场波函数的稳定性;（4）通过炼金术微扰预测分子特性。
2021-10-22 cs.LG physics.chem-ph
Ehrenfest statistical dynamics in chemistry: study of decoherence effects
在以前的作品中，我们引入了一个几何路线来定义我们的Escherfest统计动力学（ESD），我们证明了，对于一个简单的玩具模型，由此产生的ESD不保持纯度。现在我们进一步研究了ESD模型中的退相干和指针基，通过考虑一个简单但现实的分子模型自由度的不确定性，该模型由两个经典核和一个量子电子组成，Eschlafest模型有时被认为是非绝热耦合量子-经典动力学的有效近似，因为它没有描述量子子系统中的退相干。然而，任何严格的统计分析的Escherfest动态，如所描述的ESD形式主义，证明退相干存在。在这篇文章中，ESD中的退相干是通过测量量子子系统纯度的变化和通过分析系统退相干的指针基的出现来研究的，对于我们的例子，它是由电子哈密顿量的本征态组成的。
2018-06-29 cond-mat.stat-mech physics.chem-ph quant-ph
Nuclear-Electronic Orbital Multireference Configuration Interaction for Ground and Excited Vibronic States and Fundamental Insights into Multicomponent Basis Sets
本文提出 NEO-MRCI 方法，结合 NEO-MCSCF 轨道优化以准确计算基态与激发振动态，并发展适用于量子化核的修订电子基组。
2025-03-18 physics.chem-ph
Is there evidence for exponential quantum advantage in quantum chemistry?
本文探讨了量子化学中最常见的基态能量估计任务中是否存在指数级量子优势，得出结论：目前尚未在化学空间中找到此类优势的证据，建议谨慎假设该问题普遍存在指数级加速。
2022-11-14 physics.chem-ph quant-ph
When gold is not enough: platinum standard of quantum chemistry with $N^7$ cost
在本文中，我们推广的秩约化的耦合集团形式主义的非迭代能量修正由于四重激发的计算。拟议的形式主义有两个主要组成部分。第一种是使用Tucker格式的四重激励振幅的近似压缩。第二种是用于校正的评估的修改的泛函，其对于精确的振幅给出完全相同的结果，但是对由上述压缩引起的误差不太敏感。我们表明，无论是理论上和数值上，所提出的方法的计算成本的规模作为系统大小的七次方。使用一组小分子的参考结果，校准该方法以提供能量校正中百分之几的相对准确度。为了说明该理论的潜力，我们计算的异构化能的\emph{ortho} / \emph{meta}苯炔（C $_6$ H $_4$）和Cope重排的布尔瓦烯（C $_{10}$ H $_{10}$）的势垒高度。该方法保留了传统耦合簇形式主义的近黑盒性质，并且仅依赖于一个控制精度的附加参数。
2022-11-10 physics.chem-ph
Classification of electronic structures and state preparation for quantum computation of reaction chemistry
该研究针对反应化学量子计算的态制备难题，提出基于轨道纠缠的电子结构分类方案，明确两类多组态分子的特性，证明可借助低成本近似信息初始化反应化学的引导态。
2024-09-13 physics.chem-ph physics.comp-ph
Hierarchical Clifford transformations to reduce entanglement in quantum chemistry wavefunctions
本文提出分层Clifford相似变换，通过截断哈密顿量的块对角化构造低纠缠基组，在保留完整谱的同时系统降低分子基态二分纠缠，并提升经典数值方法与变分量子算法的计算效率。
2023-01-18 cond-mat.str-el physics.chem-ph quant-ph
Uquantchem: A versatile and easy to use Quantum Chemistry Computational Software
在本文中，我们提出了乌普萨拉量子化学包（UQUANTCHEM），一个新的和多功能的计算平台，从简单的Hartree-Fock计算的能力，最先进的第一性原理扩展拉格朗日玻恩奥本海默分子动力学（XL- BOMD）和扩散量子蒙特卡罗（DMC）。UQUANTCHEM软件包在通用公共许可证下分发，可以直接从代码网站下载。除了介绍uquantchem代码的不同功能以及如何实现这些功能的更多技术讨论外，还将介绍基于大量默认设置的软件包的用户友好方面。此外，由于代码已在消息传递接口（MPI）的框架内并行化，报告了一些基准计算的时间，以说明代码如何与不同层次的化学理论的计算节点数成比例。
2013-10-21 physics.chem-ph physics.comp-ph
Exploring the design space of machine-learning models for quantum chemistry with a fully differentiable framework
本文提出一个集成有效电子哈密顿量预测与可微量子力学工作流PySCFAD的框架，探索混合ML/QM模型设计空间，评估多目标训练和缩减基组ML哈密顿量的准确性与可迁移性，为ML与QM组件接口设计提供指导。
2025-04-01 physics.chem-ph
QED-SCF, MCSCF and Coupled-cluster Methods in Quantum Chemistry
本文研究了量子化学技术与QED技术相结合的方法。在我们的理论中，我们把N电子系统和狄拉克海放在同等的地位上，把它们都看作是多体系统的动力学自由度。在介绍了我们的QED-SCF方法之后，根据时间反演、宇称和O（3）旋转对称性等群论操作，将QED-SCF解分为几类。通过对角化一阶密度矩阵，确定了一般QED SCF解的自然轨道。因此，我们获得了用量子化学方法，如QED-MCSCF和QED耦合团簇方法处理强QED效应下系统的可能性。
2001-12-26 hep-ph hep-th nucl-th
Excited-State Quantum Chemistry on Qumode-Based Processors via Variational Quantum Deflation
Northeastern University（东北大学）
提出QumVQD框架，在玻色子量子处理器上计算电子和振动激发态能量，通过汉明权重过滤减少qumode需求，在H₂和H₄中达到化学精度，并在CO₂和H₂S中实现光谱精度，门数量比基于量子比特的方法低一个数量级。
2026-06-16 physics.chem-ph quant-ph
Introducing GPU-acceleration into the Python-based Simulations of Chemistry Framework
本研究推出首个GPU4PySCF模块，通过Rys求积法实现含g函数收缩基组双电子排斥积分的GPU加速，可高效用于Hartree-Fock相关计算，基准测试显示较PySCF CPU版快两个数量级，性能对标主流GPU加速量子化学软件。
2024-07-12 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph physics.comp-ph
TenCirChem: An Efficient Quantum Computational Chemistry Package for the NISQ Era
本研究推出面向NISQ时代的开源量子计算化学Python库TenCirChem，支持高性能变分量子算法模拟、含噪声线路、变分量子动力学及真实硬件实验，覆盖多类典型化学计算场景。
2023-06-15 physics.chem-ph quant-ph
Quantum Chemistry for Solvated Molecules on Graphical Processing Units (GPUs)using Polarizable Continuum Models
类导体极化模型（C-PCM）是一种广泛应用于化学模拟的隐式溶剂化模型。然而，它在大规模生物分子系统的量子力学计算中的应用可能受到气相电子结构和溶剂化相互作用的计算费用的限制。我们以前使用图形处理单元（GPU）来加速这些步骤中的第一步。在这里，我们扩展了GPU的使用，以加速电子结构计算，包括C-PCM溶剂化。在GPU上的实现导致C-PCM所需积分的生成显著加速。我们进一步提出了两种策略，以提高所需的线性方程组的解决方案：动态收敛阈值和随机块雅可比预条件。这些策略并不特定于GPU，预计对CPU和GPU实现都有好处。我们使用溶剂环境中的20多种小蛋白质对新实现的性能进行基准测试。使用单个GPU，我们的方法评估的C-PCM相关的积分及其导数超过10倍的速度比传统的基于CPU的实现。我们对线性求解器的改进提供了进一步的3倍加速。对于中等基组和分子表面离散化水平，包括C-PCM溶剂化的总体计算通常需要比其气相对应物多20-40%的努力。C-PCM溶剂化校正的相对成本随着基组和/或腔半径的增加而降低。因此，用该模型描述溶剂化反应应该是常规的。我们还讨论了淀粉样纤维的构象景观的研究应用。
2015-05-28 physics.chem-ph
Massively parallel quantum chemistry: PFAS on over 1 million cloud vCPUs
本研究提出基于云的大规模可扩展量子化学平台，采用高度并行的多项式标度FCI近似方法，调度超百万云vCPU实现PFAS碳氟键断键的高精度电子结构计算，为相关分子研究提供算力支撑。
2023-07-20 cs.DC physics.chem-ph
ChemiQ: A Chemistry Simulator for Quantum Computer
量子计算是一种具有高处理速度的新型计算系统，有望解决许多领域的问题。在这些领域中，最直观的应用是帮助化学研究人员正确描述强关联和复杂系统，这是当前化学模拟面临的最大挑战。本文介绍了一个独立的化学量子模拟工具ChemiQ，该工具旨在帮助人们在真实或虚拟的量子计算机上进行化学研究或分子计算。在C++语言模块化编程思想的指导下，软件设计为一个没有第三方物理或化学应用程序包的全栈工具。它提供以下服务：可视化构建分子结构，快速模拟基态能量，按距离或角度扫描分子势能曲线，研究化学反应，分析后以图形方式返回计算结果。
2022-12-28 physics.chem-ph quant-ph
More quantum chemistry with fewer qubits
本研究提出一种基于二阶微扰理论的量子算法，利用虚拟轨道下未受扰哈密顿量的对角性，在不增加量子比特数的前提下提升能量计算精度，且运行时间标度更优，降低了量子化学的硬件需求。
2024-11-03 cond-mat.str-el physics.bio-ph physics.chem-ph
Analysis of Superfast Encoding Performance for Electronic Structure Simulations
在我们最近的工作中，我们已经检查了各种费米子量子比特映射的量子模拟的背景下，包括原来的Bravyi-Kitaev超快编码（OSE）以及广义版本（GSE）。我们回到OSE，并将其与量子化学的乔丹-维格纳（JW）变换进行比较，考虑所需的量子位数，变换后的哈密顿量中的项的泡利权重以及哈密顿量的$L_1$范数。我们考虑了一组被称为原子化能量6（AE 6）的分子系统以及氢晶格。我们的研究结果表明，OSE的资源效率是强烈的影响的基础单粒子基础的空间局域性。我们发现，OSE是优于JW时，在底层的单粒子基础上的轨道是高度重叠的，这限制了其适用性，利用标准基组的近期量子化学模拟。相比之下，当轨道只与少数其他轨道重叠时，就像氢晶格具有非常紧的轨道的情况一样，OSE相对更好。我们的研究结果说明了在模拟物理系统时，选择正确的基组和费米子到量子比特映射的组合以充分利用量子设备的重要性。
2020-03-16 physics.chem-ph quant-ph
Basis-set correction based on density-functional theory: Linear-response formalism for excited-state energies
本文将基于密度泛函理论的基组校正方法推广到激发态线性响应计算，并通过一维双电子模型验证其虽未加速激发能收敛，但显著加速了激发态总能量的基组收敛。
2023-05-26 physics.chem-ph physics.comp-ph
A Deterministic Framework for Neural Network Quantum States in Quantum Chemistry
University of Science and Technology of China（中国科学技术大学）；Hefei National Research Center for Physical Sciences at the Microscale（合肥微尺度物质科学国家研究中心）
本文提出一种确定性优化框架，用于神经网络量子态，以避免随机优化中的方差和混合问题。通过将神经元回溯假设投影到动态演变的配置子空间，并应用后处理的二阶微扰修正，该方法提供了优化所选变分波函数部分和估计残余相关性的系统途径。
2026-05-11 physics.chem-ph quant-ph
Increasing the representation accuracy of quantum simulations of chemistry without extra quantum resources
在量子计算机上进行量子化学近期实验的提议利用了针对包含基本量子行为的自由度子集的能力，有时称为活动空间。这种近似允许人们使用更少的量子位和更低的栅极深度来处理更困难的问题。然而，虽然这种近似捕获了许多重要的定性特征，但它可能会在表示的绝对准确性（基本误差）方面留下结果。在传统方法中，提高这种精度需要增加量子位的数量，也需要适当增加电路深度。在这里，我们介绍一种不需要额外量子位或电路深度的技术，它能够消除这种近似，有利于额外的测量。该技术的构造和理论分析，并显示一些数值证明的概念计算。作为一个例子，我们展示了如何实现一个20量子位表示的精度，只使用4个量子位和一个简单的氢分子的适度数量的额外测量。最后，我们展望了这种技术可能对短期和容错量子模拟的影响。
2019-03-18 physics.chem-ph quant-ph
What Can Quantum Information Theory Offer to Quantum Chemistry?
该工作将量子信息概念引入量子化学，定义轨道与粒子关联，证明粒子关联为最小化总轨道关联，为自然轨道提供理论依据并开辟新方法。
2024-03-12 math-ph math.MP physics.chem-ph
Big Data meets Quantum Chemistry Approximations: The $Δ$-Machine Learning Approach
本文提出Δ-机器学习方法，将机器学习修正叠加到低成本近似量子化学方法上，以低计算成本实现对大规模分子焓、自由能、熵和电子相关能的高精度预测，并验证了其可迁移性。
2015-03-17 physics.chem-ph
Regional Embedding Enables High-Level Quantum Chemistry for Surface Science
与常用的密度泛函相比，从头算波函数方法可以提供更高的可靠性和准确性，这可能被证明是有用的，当建模吸附或缺陷，否则周期性系统。然而，平移对称性的破坏需要大的超晶胞，这对于相关波函数方法来说通常是禁止的。作为一种替代方案，我们介绍了区域嵌入方法，它使相关的波函数治疗只有一个目标片段的利益，通过小，片段本地化的轨道空间构造使用一个简单的重叠标准。应用于氢化锂、六方氮化硼和石墨烯衬底上的水吸附表明，结合焦点校正的区域嵌入可以提供具有非常小的碎片尺寸的收敛的CCSD（T）（耦合簇）吸附能。
2020-10-01 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Towards Efficient Quantum Computing for Quantum Chemistry: Reducing Circuit Complexity with Transcorrelated and Adaptive Ansatz Techniques
本研究针对近期量子计算机受噪声限制的问题，提出将transcorrelated方法与自适应量子拟设结合的TC-AVQITE方法，可降低线路深度、提升抗噪性，在H₄等分子的基态能量计算中得到接近完全基组极限的准确结果。
2024-04-17 cond-mat.str-el physics.chem-ph physics.comp-ph
Fast calculation of two-electron-repulsion integrals: a numerical approach
提出了一种基于数值近似计算双电子排斥积分的方法。计算化学已经分支为两个主要领域，其方法论基于量子力学和经典力场。然而，有一些重要的模糊领域没有被任何现有的方法所涵盖。许多相关的系统对于传统的量子化学方法来说往往太大，而对于经典力场来说，化学上又太复杂。例子包括系统在纳米医学，金属蛋白质的研究等，有迫切需要开发快速的量子化学方法能够研究大型和复杂系统。这项工作是一个概念验证所需的数值技术，开发准确和计算效率高的算法，快速计算电子排斥积分，量子化学扩展到大型系统的最重要的瓶颈之一。所有的概念和计算都是针对三中心积分（pxApxB| pxCpxC），其中所有原子均为碳。从分析公式开始，测试方便的分解以提供容易拟合的光滑二维表面。近似算法包括一个多层的方法的基础上多次拟合的二维表面。新方法的一个重要方面是其独立于收缩高斯基元的数量。选择的基组是STO-6 G。在未来的发展中，将开发更大的基组。这项工作是旨在改善现有计算化学方法的不足之处的一部分，这些方法都是基于量子力学和经典力场，特别是在描述大型和非均质系统（例如，量子力学）方面。金属蛋白）。
2016-09-21 physics.chem-ph
