Strong exciton regulation of Raman scattering in monolayer dichalcogenides
在原子薄的半导体中，弱屏蔽的电子-空穴相互作用不仅使其激发谱从准粒子谱下移，而且重新分配激发能和波函数特征，对材料响应的各种模式产生深远影响，包括共振拉曼测量可访问的激子-声子散射过程。在这里，我们开发了一个第一性原理框架来计算频率依赖的共振拉曼强度，包括激子效应，并超越了Placzek近似。我们展示了如何激子效应在二硫化钼强烈调节拉曼散射振幅，从而解释了令人困惑的几乎没有共振拉曼响应周围的A和B激子（产生非常强的信号，在光吸收），也从C激子的共振拉曼响应的显着强度。此外，这种有效的微扰方法将GW-BSE计算的数量从每个拉曼模式（在有限位移中）两个减少到针对所有模式的一个，并且提供了对高阶共振拉曼过程的自然扩展。
2018-07-13 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
How many Raman-active vibrations do exist in carbon nanotubes?
本文给出了非手性$(n,n)$和$(n,0)$碳纳米管（CNTs）的喇曼激活模的计算结果。在布里渊区的$Γ$点处，得到了相应的动力学矩阵的本征值.对角分量和$α_{xy} (=α_{yx})$是偏振张量的唯一非零分量。拉曼活性模式的选择规则是由负责相应的振动跃迁的强度的矩阵元素的直接估计。由于它们的“精细”振动结构，很少有$E_{2g}$模式可以是非拉曼活性的。我们主张非手性碳纳米管的拉曼活性模式的数目为：5（$(n,n)$和$(n,0)$，$n$ -偶数）; 6（$(n,n)$，$n$ -奇数）; 8（$(n,0)$，$n$ -奇数）。
2002-12-23 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Emergence of large non-adiabatic effects induced by the electron-phonon interaction on the complex vibrational quasi-particle spectrum of the doped monolayer MoS$_{2}$
我们提出了一个全面的第一性原理分析的非绝热效应，由于电子-声子相互作用的电子掺杂单层MoS $_{2}$的振动光谱。掺杂后费米表面的深度变化导致控制自旋守恒谷间电子散射的正常模式的线宽加宽，这随着所有自旋分裂传导谷的布居而变得不稳定。我们发现，非绝热光谱效应显着修改的绝热色散的长波长光学声子模式，负责谷内散射，只要不等价的山谷得到填充。通过一个简单的分析模型说明了这些结果。最后，我们解释了一个复杂的动力学结构的出现强相互作用的面外偏振A0 1光学振动模光谱的多声子准粒子图片定义在全复频率平面的装置，表明这种有趣的光谱结构起源于分裂的原始绝热支诱导的电子-声子耦合。
2019-11-04 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Raman spectroscopy of monolayer to bulk PtSe2 exfoliated crystals
本研究利用拉曼光谱分析了剥离的1至10层PtSe2晶体，发现其具有创纪录的线宽和清晰的拉曼特征，为层厚识别和评估生长薄膜晶体质量提供了参考指标。
2024-02-12 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Raman Spectra and Excitonic Effects of the novel Ta$_2$Ni$_3$Te$_5$ Monolayer
本文研究了新型二维Ta$_2$Ni$_3$Te$_5$单层的拉曼光谱与激子效应，发现其为稳定的间接带隙半导体，具有特定的拉曼/红外活性模式及显著的线性光学各向异性与高激子束缚能。
2024-09-24 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Multiwavelength excitation Raman Scattering Analysis of bulk and 2 dimensional MoS2: Vibrational properties of atomically thin MoS2 layers
为了加深对二维MoS2原子层的振动特性的认识，使用块状单晶MoS2样品和原子薄MoS2层进行了完整和系统的拉曼散射分析。拉曼光谱已在非共振和共振条件下使用从近红外（NIR）到紫外（UV）的七种不同的激发波长进行了测量。这些测量已经允许观察和识别41个峰，其中22个峰先前对于该化合物没有被实验观察到，表征了对于不同激发波长存在不同的共振激发条件。这也包括使用UV激发条件实现的共振拉曼光谱的第一次分析。此外，原子级薄的MoS2层的分析已经证实了UV共振拉曼散射测量用于2维MoS2样品的非破坏性评估的更高潜力。分析的相对积分强度的额外的第一和第二阶峰的UV共振激发条件下测量的层的厚度的非破坏性表征，补充以前的研究的基础上的峰值频率的变化。
2015-06-10 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Double resonant Raman scattering and valley coherence generation in monolayer WSe2
在$K^+$和$K^-$谷处单层WSe 2的直接带隙处的电子态通过时间反转相关，并且可以被视为伪自旋。相应的光学带间跃迁是由强大的激子。在双共振拉曼光谱中，我们发现2s激子态能量与1s态能量的差别正好是几个主要声子的组合能量。叠加在激子光致发光（PL）上，我们观察到双共振拉曼信号。当入射光子与2s激子跃迁相匹配，而出射光子与1s激子跃迁相匹配时，该光谱窄峰随激发激光能量移位。多声子共振具有重要的后果：在2s激子的线性偏振激发之后，产生谷态的叠加，其可以通过声子发射快速弛豫，并且从2s到1s态的相干性损失最小。这解释了1s激子PL测量的高度谷相干性。
2015-05-22 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Group Theory Analysis of Phonons in Monolayer Chromium Trihalides and Their Janus Structures
本文用群论方法对比研究了单层三卤化铬及其Janus结构Y $_3$ -$_2$ -X $_3$（X，Y = F，Cl，Br，I）中声子的对称性。我们首先将布里渊区中心（$Γ$）的所有声子分类到不可约表示中。在此基础上，预测了光学声子的红外和喇曼活动、喇曼张量以及R活动声子可能的偏振归属。在此基础上，我们澄清了单层CrI $_3$中光学模喇曼活性的差异。此外，我们还发现X $_3$ -Cr $_2$ -X $_3$的拉曼光谱和红外光谱是互斥的，而Janus Y $_3$ -Cr $_2$ -X $_3$的拉曼光谱和红外光谱是重合的.这种区别对于Janus Y $_3$ -Cr $_2$ -X $_3$单层与X $_3$ -Cr $_2$ -X $_3$单层的光谱鉴别是至关重要的。此外，我们还导出了F $_3$ -Cr $_2$ -I $_3$和I $_3$-Cr $_2$ -I $_3$单层的声子匹配本征函数和相应的本征矢量的图示，直观地说明了声子手征性和磁性的起源.最后，我们的分析表明，在Janus Y $_3$ -Cr $_2$ -X $_3$单层膜中可以观察到自旋-声子耦合、红外和拉曼活性声子的磁光效应以及声子手征性，甚至比X $_3$ -Cr $_2$ -X $_3$单层膜更容易观察到。我们的工作为Y $_3$ -Cr $_2$ -X $_3$单分子膜的实验表征提供了详细的指…
2022-07-28 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Signatures of Vibrational Strong Coupling in Raman Scattering
在这封信中，我们从理论上分析了振动激发和受限腔模式之间的集体强耦合的出现如何影响拉曼散射过程。这项工作的动机是最近的实验[Shalabney等人，Angew. Chemie 54，7971（2015）]，其报道了拉曼信号中高达三个数量级的增强。通过使用不同的模型内的线性响应理论，我们表明，总的拉曼截面保持不变时，系统从弱耦合限制发展到强耦合制度。拉曼信号在两个极化激元之间的重新分布是拉曼光谱中振动强耦合的主要指纹。
2015-11-06 cond-mat.mes-hall quant-ph
Raman Digital Twin of Monolayer Janus Transition Metal Dichalcogenides
Oak Ridge National Laboratory（橡树岭国家实验室）
本文提出了一种用于单层Janus过渡金属二硫化物的拉曼数字孪生库，通过理论计算预测其独特的拉曼指纹，以辅助实验研究和材料开发。
2025-10-23 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Coupling of MoS$_2$ Excitons with Lattice Phonons and Cavity Vibrational Phonons in Hybrid Nanobeam Cavities
我们报告了中性激子X $^0$和谷内激子X $^-$在hBN封装的二硫化钼$_2$单层嵌入纳米束腔共振拉曼光谱。通过温度调谐MoS $_2$晶格声子的拉曼模与X $^0$ /X $^-$发射峰之间的失谐量，研究了激子、晶格声子和腔振动声子之间的相互耦合.我们观察到X $^0$诱导的拉曼散射的增强和X $^-$诱导的抑制，并解释我们的发现所产生的三方激子-声子-声子耦合。腔振动声子为晶格声子散射中的共振条件提供X $^0$的中间副本态，从而增强拉曼强度。与此相反，三方耦合涉及X $^-$被发现要弱得多，观察解释的几何形状依赖的极性的电子和空穴变形的潜力。我们的研究结果表明，晶格和纳米力学模式之间的声子杂化在二维材料纳米光子系统中的激子量子物理和光-物质相互作用中起着关键作用。
2023-03-23 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Lattice structure and vibrational properties of the same nano-object
我们提出了一个程序，用于确定独立的晶格结构和振动特性的同一个人的纳米物体。对于一个单独的单壁碳纳米管的例子，我们证明了测定的结构指数（n，m）的纳米管的电子衍射和振动模式的频率由显微拉曼光谱。结构和模式频率的精确和独立的测定允许直接和明确的验证分子动力学计算和拉曼实验得出的结论。
2005-01-17 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Temperature Dependent Thermal Boundary Conductance of Monolayer MoS$_2$ by Raman Thermometry
基于二维（2D）材料的纳米器件的电学和热学行为通常受到其接触和界面的限制。在这里，我们报告的温度依赖的热边界电导（TBC）的单层MoS $_2$与AlN和SiO $_2$，使用拉曼测温与激光诱导加热。二维材料的温度依赖性光吸收在此类实验中至关重要，我们在此首次在室温以上进行表征。我们在室温附近获得了TBC ~ 15 MWm的$^-$ $^2$ K $^-$ $^1$，在300 - 600 K范围内随着~ T $^0$ $^.$ $^6$ $^5$的增加而增加. MoS $_2$与两种衬底的类似TBC表明MoS $_2$是具有较弱声子辐照度的“较软”材料，并且相对低的TBC表明这种界面在2D器件的能量耗散中存在关键瓶颈。我们的方法需要正确执行2D材料的拉曼测温，我们的发现是理解纳米级能量耦合的关键。
2020-02-08 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Monitoring Vibrational Evolution in Jahn-Teller Effect by Raman Imaging
Shandong Normal University（山东师范大学）；Fudan University（复旦大学）；Hefei National Laboratory（合肥国家实验室）
通过拉曼成像技术监测Jahn-Teller效应中单分子振动演变，揭示振动分裂与混合现象，为分子系统对称破缺可视化提供新方法。
2025-02-14 cond-mat.mes-hall
Temperature-dependent nonlinear phonon shifts in a supported MoS2 monolayer
我们报告的Raman光谱测量上的MoS2单层支持SiO2作为温度的函数。与以前的研究不同，两个主要的拉曼模式，E2g1和A1g的位置表现出非线性的温度依赖性。声子位移和宽度的温度依赖性解释为光学声子衰减为两个声学声子的过程。在拉曼光谱测量的基础上，导出了不同温度下激光加热功率对局部温度的影响。所获得的结果有助于我们理解二维原子晶体的热性质，并有助于解决散热问题，这对于下一代纳米电子器件的使用至关重要。
2014-06-12 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Phonon and Raman scattering of two-dimensional transition metal dichalcogenides from monolayer, multilayer to bulk material
二维（2D）过渡金属二硫属化物（TMD）纳米片具有显著的电学和光学性质。具有代表性的MoS $_2$、WS $_2$、WSe $_2$和MoSe $_2$ TMD的2D特征、相当大的带隙以及在合成、表征和器件制造方面的最新进展使得TMD在纳米电子学和光电子学中非常有吸引力。与石墨和石墨烯类似，2D TMD中每层内的原子通过共价键连接在一起，而范德华相互作用将层保持在一起。这使得2D TMD的物理和化学性质依赖于层。在这篇综述中，我们讨论了单层，多层和体TMD的基本晶格振动，包括高频光学声子，层间剪切和层呼吸声子，拉曼选择规则，声子的层数演化，多重声子副本，以及在布里渊区边缘的声子。拉曼光谱的广泛的能力，在调查的TMD的属性进行了讨论，如层间耦合，自旋轨道分裂，和外部扰动。层间振动模式用于快速和无衬底表征多层TMD的层数和探测TMD异质结构中的界面耦合。拉曼光谱在研究TMD纳米片方面的成功为其他二维晶体和相关范德华异质结构的实验铺平了道路。
2015-02-03 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Superconductivity-induced features in electronic Raman spectrum of monolayer graphene
利用连续介质模型，从理论上研究了低能电子激发对超导单层石墨烯拉曼光谱的贡献。我们认为超导相的特点是在一个单一的谷各向同性序参量，并找到一个拉曼峰的位移设置的超导能隙的大小。该峰的高度与能隙的平方根和费米能级的三次方成正比，我们估计其量子效率为$I\sim10^{-14}$。
2017-12-26 cond-mat.mes-hall
Incoherent phonon population and exciton-exciton annihilation in monolayer WS2 revealed by time-resolved spontaneous Raman scattering
原子薄层过渡金属二硫属化合物因其丰富的光学性质和在纳米电子学领域的潜在应用而受到广泛关注。在本工作中，我们利用时间分辨自发拉曼散射光谱研究了单层WS 2中的非相干光学声子和激子布居动力学。在激子跃迁激发时，斯托克斯和反斯托克斯光学声子散射强度都表现出很大的降低。基于细致平衡，光学声子的人口被检索，这表明一个瞬间建立和弛豫寿命约4 ps的激子密度E12 cm-2。相应的光学声子温度上升了25 K，最终，在大约10皮秒之后，导致晶格加热仅约3 K。从瞬态振动拉曼响应中提取的激子弛豫动力学显示出强烈的激发密度依赖性，这表明双分子对衰变有重要贡献。激子弛豫速率为（70 ps）~（-1），激子-激子湮灭速率为0.1 cm ~ 2s ~（-1）。这些结果提供了有价值的洞察光激发后的热动力学和增强二维过渡金属材料中的基本激子动力学的理解。
2019-09-18 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Activated Vibrational Modes and Fermi Resonance in Tip-Enhanced Raman Spectroscopy
以金基底上的对氨基苯硫酚（PATP）分子为原型，利用高真空针尖增强拉曼光谱（HV-TERS）研究了PATP分子的振动光谱，结果表明PATP分子的振动光谱明显不同于典型的表面增强拉曼光谱。详细的第一性原理计算有助于将TERS测量中的拉曼峰归属为二巯基偶氮苯（DMAB）的拉曼活性和红外（IR）活性振动模式，从而为PATP二聚转化为DMAB提供了强有力的光谱证据。IR活动模式的激活是由于高度不对称的尖端表面几何形状的间隙区域内的增强的电磁场梯度效应。我们的TERS测量还实现了某些振动模式的分裂，由于费米共振之间的基本模式和泛音的不同模式或组合模式。这些发现有助于拓宽TERS作为一种有前途的超灵敏分子光谱技术的多功能性。
2011-12-19 cond-mat.mes-hall physics.atm-clus
Tuning carrier concentration in a superacid treated MoS$_2$ monolayer
利用光致发光、反射衬度和拉曼散射光谱研究了二（三氟甲烷）磺酰亚胺（TFSI，超强酸）处理对MoS $_2$单分子膜光学性质的影响。它示出，当施加多次，治疗的结果在逐步淬火的三电子发射/吸收和在红移的中性激子发射/吸收与A和B激子共振。基于这一演变，一个trion复杂的B激子在单层MoS $_2$明确确定。作为处理的结果，在低温下观察到的与缺陷相关的发射也从光谱中消失。我们的观察是由于有效的钝化缺陷的MoS $_{2}$单层表面。钝化降低了载流子密度，这又影响了样品中的面外电场。所观察到的载流子浓度的调谐也强烈地影响MoS $_2$单层中的拉曼散射。对于面外A $_1^{'}$和面内E $^{'}$模，在A中性激子附近的共振激发下的拉曼散射的增强被清楚地看到。相反，当激发与相应的三振子共振时，拉曼散射特征变得几乎不可见。这些结果证实了激子电荷态在激发能共振效应中对过渡金属二硫族化合物拉曼散射的作用。
2018-11-30 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Raman and Far Infrared Synchrotron Nanospectroscopy of Layered Crystalline Talc: Vibrational Properties, Interlayer Coupling and Symmetry Crossover
滑石粉是一种绝缘层状材料，在环境条件下稳定，具有高质量的基底解理，这是其在范德华异质结构中使用的主要优势。在这里，我们使用近场同步辐射红外纳米光谱，拉曼光谱，和第一性原理计算调查的结构和振动特性的滑石晶体，从单层到散装，在300-750 cm-1和<60 cm-1的光谱窗口。我们观察到从单层到双层滑石样品的对称交叉，归因于相邻层的堆叠。滑石的面内晶格参数和层内模式的频率显示弱依赖性与层数，与弱层间相互作用一致。另一方面，滑石的低频（<60 cm-1）刚性层（层间）模式适合于识别滑石样品中的层数，除了揭示在层间力常数和相关的单晶弹性刚度中的强的面内和面外各向异性。滑石的剪切和呼吸力常数分别比石墨低66%和28%，使滑石成为一种易于剥离的优良润滑剂。我们的研究结果拓宽了对滑石在纳米尺度下的结构和振动性质的理解，并为未来的纳米异质结构应用提供了指导。
2023-02-27 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Intercalation of Few-Layer Graphite Flakes with FeCl3: Raman Determination of Fermi Level, Layer Decoupling and Stability
我们使用无水氯化铁（FeCl 3）来插层由2至4个石墨烯层组成的石墨薄片并掺杂石墨烯单层。通过拉曼散射表征了所得层间化合物的插层剂、分级、稳定性和掺杂。FeCl 3重掺杂的单层石墨烯的G峰上移至~ 1627 cm-1。2-4层IC具有类似的上移，并且对于2D带具有洛伦兹线形，这表明每个层表现为解耦的重掺杂单层。通过在不同的激发能下进行拉曼测量，我们发现，对于给定的掺杂水平，在低于掺杂水平的激光能量下，通过泡利阻挡可以抑制2D峰。因此，多波长拉曼光谱允许直接评估费米能级，这与在高于掺杂水平的激发能下通过拉曼测量得到的费米能级互补。我们估计费米能级移动~0.9eV。这些IC是重掺杂石墨烯物理和化学性质的理想测试平台。
2010-12-08 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Distinct Correlation between the Vibrational and Thermal Transport Properties of Group \textrm{VA} Monolayer Crystals
研究新型二维材料的热输运性质对于评估其在未来技术应用（如热电发电）中的潜力至关重要。在这方面，研究了\textrm{VA}族元素的单层结构的晶格热输运性质（P，As，Sb，Bi，PAs，PSb，PBi，AsSb，AsBi，SbBi，P $_{3}$ As $_{1}$，P $_{3}$ Sb $_{1}$，P $_{1}$ As $_{3}$，作为$_{3}$ Sb $_{1}$）采用第一性原理计算和声子迭代法对具有类黑磷结构的Puckered结构进行了系统的研究玻耳兹曼输运方程磷被发现具有最高的晶格热导率，$κ$，由于其低的平均原子质量和强的原子间键合特性。作为一个问题，当然，各向异性$κ$得到所有考虑的材料，由于各向异性的声子群速度和散射率（弛豫时间）计算这些结构。然而，P、As和Sb的$κ$中的各向异性之间的确定的线性相关性是显著的。对应于所研究的化合物结构的结果清楚地指出，原始单分子膜的热（电子）导电性可能会被抑制（改善），通过将它们与相同的族元素合金化。例如，PBi沿扶手椅方向的室温$κ$预测为低至1.5 Wm $^{-1}$ K $^{-1}$，而P的预测为21 Wm $^{-1}$ K $^{-1}$。尽管在结构和振动性质的明显差异，我们特别揭示了一个有趣的相关性$κ$的所有考虑的材料$κ$ =c $_{1}$ + c $_{2}$ / $m^{2}$，特别是沿Z字形…
2017-12-19 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Orientation- and pressure-dependence of the vibrational response of a monolayer crystal on a vicinal diamond surface
本研究通过偏振拉曼光谱发现，高压下单层WS2在邻晶金刚石表面的振动响应强烈依赖于表面原子台阶取向，锯齿方向沿台阶时2LA模式强度骤降。
2025-04-25 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci cond-mat.supr-con
Splitting of the monolayer out-of-plane A'1 Raman mode in few-layer WS2
我们提出了拉曼测量的单层和几层WS 2。我们研究了420 cm（-1）附近的单层A '1模及其随层数的演化。我们表明，随着层数的增加，有一个可能的振动模式的数目增加的面外拉曼模式：在N层WS 2有N个伽玛点声子从A '1单层模式的演变。对于接近于与激子跃迁能量共振的激发能，我们能够观察到所有这些N组分，而不管它们的拉曼活性。密度泛函理论的计算支持实验结果，并使其有可能属性的模式，以各自的对称性。这里描述的研究结果是一般的重要性，所有其他的声子模式在WS 2和其他层状过渡金属dichalcogenide系统中的几层制度。
2015-03-31 cond-mat.mes-hall
Symmetry-dependent phonon renormalization in monolayer MoS2 transistor
强的电子-声子相互作用限制了半导体的电子迁移率，也会对声子频率产生显著影响。后者是使用拉曼光谱对石墨烯基器件中的掺杂进行无损表征的关键。利用电化学顶栅场效应晶体管（FET）的单层MoS $_2$的原位拉曼散射，我们显示软化和增宽的$_{1g}$声子与电子掺杂，而其他拉曼活性E $_{2g}^{1}$模式基本上保持惰性。用基于第一性原理密度泛函理论的计算来证明这些结果，我们用群论的论点来解释为什么$_{1g}$模式特别表现出对电子掺杂的强烈敏感性。我们的工作开辟了使用拉曼光谱探测掺杂水平的单层MoS $_2$基FET，具有高的开关比，具有巨大的技术意义。
2012-06-08 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Structure and vibrational properties of the PTCDA/Ag(111) interface: Bilayer vs. monolayer
用红外吸收光谱和密度泛函理论研究了金属-有机界面的结构和振动性质。我们重点对PTCDA在Ag（111）表面的单层和双层膜进行了比较研究。计算结果很好地描述了PTCDA在Ag（111）表面化学吸附单层膜的平衡几何构型和红外光谱。在双层结构中，PTCDA/Ag（111）顶部物理吸附层的存在对DFT提出了挑战。如前所述的其他系统，基板的极化没有被正确捕获，导致前线分子轨道的能量太低。这导致从界面动态电荷转移过程的红外光谱的第二层PTCDA的振动的明显贡献。在去除这些具有人为强强度的峰之后，计算和实验数据显示出良好的一致性，并且IR光谱可以被描述为PTCDA/Ag（111）接触层和顶部的物理吸附的PTCDA单层的光谱的总和。
2018-01-23 cond-mat.mes-hall
Width-dependent Photoluminescence and Anisotropic Raman Spectroscopy from Monolayer MoS$_2$ Nanoribbons
过渡金属二硫属化物的单层例如MoS $_2$是直接带隙半导体，由于强垂直限制，其光学和电子性质不同于多层。尽管单层的厚度有基本的限制，但隔离层的电子结构可以进一步调整，具有纳米结构（如量子点或纳米带）的横向自由度。虽然一维限制的单层半导体被预测有有趣的大小和边缘依赖性的自旋电子学应用有用的属性，单层过渡金属二硫属化物纳米带的光电功能的实验是有限的。我们使用纳米光刻技术来创建单层的MoS $_2$纳米带，其横向尺寸低至20 nm。拉曼光谱显示出偏振各向异性和强度的尺寸依赖性。用这种技术制备的纳米带显示出对边缘缺陷的敏感性降低，并发射光致发光，其具有可以从现象学模型理解的尺寸依赖性能量。制备具有强激子发射的单层纳米带有助于开发具有可控特性的低维光电器件。
2017-09-12 cond-mat.mes-hall
Exploiting vibrational strong coupling to make an optical parametric oscillator out of a Raman laser
当有机分子中的振转态与受限电磁模的集体耦合足够强时，系统进入振动强耦合，导致杂化轻物质准粒子的形成。在这项工作中，我们从理论上证明了如何结合受激拉曼散射这种杂交可以用来扩大拉曼激光器件的能力。我们探讨了在什么条件下，激光阈值可以降低，系统可以转化为光学参量振荡器。最后，我们展示了如何戏剧性地减少到两个集体激发的许多最终的分子状态，可以用来创建一个全光开关，在中红外输出。
2016-07-15 cond-mat.mes-hall physics.optics
Lattice Vibrational Modes and their Frequency Shifts in Semiconductor Nanowires
利用第一性原理计算研究了硅纳米线的晶格振动模式及其拉曼活性。两种类型的特征振动模式进行检查：高频光学模式和低频限制模式。它们的频率具有相反的尺寸依赖性与红移的光学模式和蓝移的限制模式的SiNWs的直径减小。此外，我们的计算表明，这些振动模式可以通过拉曼散射测量检测到，提供了一种有效的方法来估计SiNW的大小。
2011-08-28 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph
Raman scattering excitation spectroscopy in monolayer WS$_2$
利用非传统的拉曼散射激发光谱技术（$i.e.$）研究了单层WS $_2$在低温下的共振拉曼散射。当检测能量固定为与中性和/或带电激子相关的激子跃迁共振时，通过扫描激发能来构成RSE光谱。我们证明了RSE谱的形状强烈依赖于所选择的检测能量。与中性激子的出射共振导致非常丰富的RSE光谱，显示了迄今为止没有报道的几个拉曼散射特征，而没有观察到对相关背景光致发光的明显影响。相反，当出射光子与带负电的激子共振时，由于带负电的激子引起的发射的强烈增强是明显的。结果表明，RSE谱是研究过渡金属二硫族化合物薄层中电子-声子相互作用的有效方法。
2017-05-09 cond-mat.mes-hall
Intrinsic lineshape of the Raman 2D-mode in freestanding graphene monolayers
我们报告了一个全面的研究的双声子谷间（2D）拉曼模式的石墨烯单层，最近的报告的不对称的2D模式的线型在独立的石墨烯的动机。对于范围$1.53 \rm eV - 2.71 \rm eV$内的光子能量，独立样品的2D模式拉曼响应表现为双峰，与通常用于支持单层的洛伦兹近似形成鲜明对比。通过在高于$2\times 10^{11} \rm cm^{-2}$的载流子密度下静电掺杂独立式石墨烯来模拟独立式和支撑式情况之间的转变。该结果定量地表明，低水平的充电可以模糊单层石墨烯的固有双峰2D模式线形，其可以用作准中性样品的特征。在原始的独立式石墨烯中，我们观察到随着光子能量的降低而加宽的2D模式特征，这不能使用基于共振\textit{inner}和\textit{outer}过程的简单一维模型来合理化。这表明，声子波矢量远离高对称线的布里渊区必须有助于2D模式，因此，一个完整的二维计算需要正确地描述多声子共振拉曼过程。
2013-05-30 cond-mat.mes-hall
Influence of ageing on Raman spectra and the conductivity of monolayer graphene samples irradiated by heavy and light ions
研究了不同剂量的C $^{+}$和C $^{+}$离子辐照两个系列的单层石墨烯样品后，经过一年左右的长期老化后，样品的拉曼散射谱和电导率随温度的变化关系。它表明，老化的主要结果包括在RS光谱中的D-和G-和2D-线的强度和位置的变化，并在电导率的增加。所观察到的效果被解释在结构缺陷周围的\textquotedblleft激活的\textquotedblright{}区域的半径的增加。
2016-12-20 cond-mat.mes-hall
Raman laser from an optical resonator with a grafted single molecule monolayer
基于拉曼的技术使许多与表面科学、单分子化学和生物学有关的突破性科学发现成为可能。例如，研究人员已经通过拉曼振动模式识别了表面结合分子，并证明了偏振相关的拉曼增益。然而，由于与实现位于表面处的足够高的光子数以从自发拉曼散射转变为受激拉曼散射相关联的挑战，表面约束拉曼激光器尚未被证明。在这里，在表面化学和集成光子学的进步相结合，以证明激光的基础上表面受激拉曼散射（SSRS）。通过在集成石英光学微谐振器表面形成定向的、受约束的Si-O-Si单层膜，实现了低阈值功率（200 microW）的SSRS。由于Si-O-Si键的取向，观察到预期的偏振依赖性的SSRS。由于单层膜的有序性，拉曼激光效率从约5%提高到40%以上。
2019-11-18 cond-mat.mes-hall physics.app-ph physics.optics
Spontaneous Raman Scattering under Vibrational Strong Coupling: The Critical Role of Polariton Spatial Mode Coherence
Université de Strasbourg, CNRS, Institut de Physique et Chimie des Matériaux de Strasbourg（斯特拉斯堡大学）；Université Claude Bernard Lyon 1, CNRS, Institut Lumière Matière（里昂第一大学）
本文建立微观量子框架，阐明振动强耦合下拉曼响应由腔-振动空间模式重叠决定，并解释均匀腔与准二维层中拉曼峰的差异。
2026-09-10 cond-mat.mes-hall quant-ph
A non-dispersive Raman D-band activated by well-ordered interlayer interactions in rotationally stacked bi-layer Graphene
对单层石墨烯的拉曼测量作为有序但倾斜堆叠的双层（即，具有层间旋转）折叠在其自身上，提出了sp2碳中拉曼散射的新机制，其出现在缺乏相干AB层间堆叠的系统中。虽然母单层不表现出D-带，内部的歪斜双层产生一个强大的双峰拉曼功能附近1350 cm-1，这些峰之一是非色散，不像所有以前观察到的D-带功能的sp2碳。在拉曼散射的双共振模型中，这些不寻常的特征与偏斜的双层耦合一致，其中一层对另一层施加了弱但有序的扰动。旋转层间相互作用势的离散傅立叶结构解释了在1350 cm-1附近的不寻常的非色散峰。
2010-05-20 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Raman and IR spectra of graphdiyne nanoribbons
γ-石墨二炔是石墨烯之外的二维碳结构：它由sp和sp2碳原子组成，通过线性链接连接为六边形环，并且它被预测为半导体。γ-石墨二炔纳米带的横向约束显著影响其电子和振动性质。利用周期性的密度泛函理论（DFT）计算方法，研究了γ-石墨二炔二维晶体及其纳米带的电子能带结构、拉曼光谱和红外光谱.我们讨论的功能和基组上的带隙的评价的效果，突出的混合泛函的可靠性。结合DFT计算和对称性分析，对γ-石墨二炔的红外光谱和拉曼光谱进行了详细的归属。在此基础上，我们显示了调制的间隙在纳米带的宽度增加和不同的边缘（扶手椅，锯齿形）。我们评估如何限制影响拉曼和红外光谱的纳米带通过比较其振动模式与母二维晶体的声子。我们的分类允许识别标记带敏感的边缘结构和横向限制的纳米带的宽度增加。这些结果表明，振动光谱的有效性，这种纳米结构的表征。
2020-01-07 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Effects of the number of layers on the vibrational, electronic and optical properties of alpha lead oxide
我们用第一性原理计算研究了层数对$α$ -PbO的结构、振动、电子和光学性质的影响。我们的理论计算表明，由于力常数的减小和键长的增加，$α$ -PbO的四个拉曼活性模有从体相到单分子层的红移趋势。它已被证明，而块体和多层$α$ -PbO具有间接带隙，单层形式具有2.59 eV的直接带隙值。虽然铅原子具有5d态，但自旋-轨道耦合并不显著影响$α$ -PbO的能带结构。计算的解理能值（0.67 J/m $^2$）证实，单层PbO可以很容易地从其本体对应物通过剥离方法获得。除了能带结构，我们还计算了$α$ -PbO结构的光学性质和吸收光子通量$J_{abs}$，以研究太阳吸收的可能性。我们的计算表明，虽然单层和双层PbO具有相对较大的带隙和较低的吸收系数，其$J_{abs}$值是不理想的太阳能吸收器件。相比之下，$α$ -PbO的多层相和体相显示出与太阳光谱的良好重叠，并产生高电流值。计算结果表明，$α$ -PbO复合薄膜（如厚度为3 nm）可以作为太阳能电池的理想材料。我们相信，我们的工作可以用来改善电子和光学器件的基础上的铅氧化物结构。
2018-09-19 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Effect of Topological Non-hexagonal Rings and Stone Wale Defects on the Vibrational Response of Single and Multi-Layer Ion Irradiated Graphene
本研究探讨了观察拓扑非六边形环（NHR）和石纹（SW）缺陷的拉曼实验后，单层（SLG）和多层石墨烯（MLG）与100- 300 eV的Ar离子辐照。虽然通过理论研究预测，但实验首次表明石墨烯SW/NHR缺陷在拉曼光谱中具有特征。相关拉曼特征的宽带宽表明存在不止一种SW/NHR缺陷模式，这与DFT研究一致。SW/NHR相关的拉曼模式强度的变化表明，这些拓扑缺陷在较高的能量湮灭。拉曼允许的G和2D激发的行为，以及无序激活的D，D'和G* 线，也已经在SLG和MLG中进行了研究。这些表明，石墨烯中的缺陷与离子辐照的演变，以及存在的过渡态，超过该过渡态，拉曼模式由sp3含量的上升所主导。这些方面与SW/NHR拉曼光谱的相关性为离子诱导石墨烯的演化提供了重要的见解。通过拉曼光谱直接观察SW/NHR缺陷对于促进在各个领域探索石墨烯的丰富拓扑方面非常重要。
2021-12-12 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci cond-mat.other
Probing defects and spin-phonon coupling in CrSBr via resonant Raman scattering
了解二维磁体的稳定性限制和缺陷形成机制对于它们在自旋电子学和存储技术中的应用至关重要。在这里，我们将缺陷与它们的结构，振动和磁性的单层到多层CrSBr。我们使用共振拉曼散射来揭示不同的振动缺陷签名。在原始的CrSBr，我们表明，溴原子介导的振动层间耦合，允许区分表面和体缺陷模式。我们发现，环境暴露导致急剧退化的单分子膜，与层内缺陷的形成。通过有目的的离子辐照，我们调整了缺陷模的形成，我们发现这些缺陷模是强极化的和共振增强的，反映了CrSBr的准一维电子特性。引人注目的是，我们观察到明显的签名的自旋-声子耦合的固有声子模式和离子束诱导的缺陷模式在整个磁转变温度。总体而言，我们表明，CrSBr显示空气稳定性高于单层阈值，并提供进一步的洞察准一维物理存在。此外，我们证明了磁性能的缺陷工程，并表明共振拉曼光谱可以作为一个直接的指纹的磁相和CrSBr中的缺陷。
2022-12-04 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Insights into vibrational and electronic properties of MoS$_2$ using Raman, photoluminescence and transport studies
我们回顾了单层和多层MoS $_2$的振动和电子性质，以了解它们的共振和非共振拉曼散射结果。特别是，光学模式和低频剪切和层呼吸模式显示出显着的依赖于MoS $_2$层的数量。此外，在场效应晶体管中使用顶选通实现的MoS $_2$单层的电子掺杂由于依赖于电子-声子耦合而不同地使两个光学模式A $_{1g}$和E $^1_{2g}$重新归一化。与载流子迁移率，肖特基势垒在MOS $_2$ -金属接触垫和介电环境的修改的问题得到解决。讨论了单层MoS $_2$在布里渊区K点处的两个激子的直接光学跃迁及其随温度和压力的稳定性。最后，讨论了准粒子（trion）谱移的费米能级依赖性。
2014-11-01 cond-mat.mes-hall
Theory of resonance Raman profiles in transition metal dichalcogenide monolayers: Interference effects due to inter-valley phonon scattering
University of Münster（明斯特大学）
本文通过微观模型研究单层TMDCs中谷间散射和应变对共振拉曼散射的影响，发现WSe₂中K-Q谷间散射导致一阶与三阶拉曼过程相消干涉，抑制入射共振，与实验一致。
2026-10-07 cond-mat.mes-hall physics.optics
Raman scattering excitation in monolayers of semiconducting transition metal dichalcogenides
该研究对四种封装于六方BN的高质量半导体过渡金属二硫化物单层开展低温拉曼散射激发（RSE）光谱研究，揭示了出射/入射共振下的声子模特征及激子-声子耦合对基态激子类型的依赖关系，证明RSE是研究该体系激子-声子耦合的有力工具。
2023-08-16 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Raman and Infrared spectra of (BaF2)n (n=1-6) clusters
在密度泛函理论框架下研究了碱土金属氟化物团簇（BaF 2）n（n=1-6）的振动性质.计算的拉曼和红外光谱表明，随着团簇尺寸的增加，拉曼和红外峰位向低频区域移动。并将计算结果与BaF_2晶体的振动光谱进行了比较。虽然小尺寸团簇缺乏平移对称性，但（BaF 2）5-6的结构和振动特性更接近体相。
2015-05-01 cond-mat.mes-hall physics.atm-clus physics.chem-ph
Raman-probing the local ultrastrong coupling of vibrational plasmon-polaritons on metallic gratings
本文利用表面增强拉曼显微术研究开放金属光栅中的振动强耦合，发现下极化激元局域于狭缝并进入超强耦合区域，为通过PERS探索极化激元近场与远场物理提供了新平台。
2023-04-10 cond-mat.mes-hall physics.optics
Electronic and Vibrational Properties of PbI 2 : From Bulk to Monolayer
利用第一性原理计算，研究了PbI2多层晶体的电子和振动性质随层数的变化，重点研究了电子能带结构和Raman光谱.电子能带结构计算表明，PbI2的直接或间接半导体行为受层数的强烈影响。我们发现，在3L的厚度有一个直接到间接的带隙转变（从体到单层）。结果表明，在拉曼光谱中的两个突出的峰，A1g和Eg，表现出声子硬化的层数增加，由于层间范德华相互作用。此外，拉曼活性的A1g模式显着增加的层数，由于在几层的情况下，增强的面外介电常数增加。我们进一步表征刚性层振动的低频层间剪切（C）和呼吸（LB）模式在几层PbI 2。一个减少的单原子（线性）链模型（LCM）提供了一个相当准确的图片的层数依赖的低频模式，它也被证明是一个强大的工具来研究层间耦合强度层状PbI 2。
2018-07-24 cond-mat.mes-hall
Observation and analysis of Fano-like lineshapes in the Raman spectra of molecules adsorbed at metal interfaces
吸附在金哑铃上的分子（联吡啶乙烯）的表面增强拉曼光谱观察到变得越来越不对称（Fano样）在较高的入射光强度。电子温度（从反斯托克斯（AS）电子拉曼信号推断）同时增加，而没有看到振动AS散射。通过假设分子-金属耦合包含强度依赖的贡献（来自光诱导的电荷转移跃迁以及分子金属隧穿势垒的重整化）来分析这些观察结果。我们发现，振动和电子的非弹性散射路线之间的干扰是可能的，在存在足够强的电子振动耦合，并在原则上可以导致观察到的Fano样特征的拉曼散射分布。然而，最好的拟合所观察到的结果，包括依赖于入射光强度和相关的热响应是从一个模型，该模型忽略了这种耦合，并占拉曼散射信号的连续电子组件的结构。从拉曼信号推断的温度被认为是只有定性值。
2015-09-13 cond-mat.mes-hall
Irradiation-induced broadening of the Raman spectra in monolayer graphene
研究了不同剂量的离子辐照单层石墨烯样品后，在不同温度下对辐照损伤进行退火处理后，其拉曼散射谱的展宽。结果表明，三条主RS线（G-、D-和2D）的半高宽（FWHM）随辐照感生点缺陷密度Nd的增加而线性增加，其关系式为：ΔΓ = mNd.单声子发射G线和D线的线性相关性的斜率m相同，而双声子发射2D线的线性相关性的斜率几乎是两倍。所有样品的D线宽度都大于2D线宽度的一半，这表明在D线情况下，点缺陷上的弹性电子散射导致了发射声子寿命的进一步降低.发展了无序石墨烯中D线宽度的理论模型，该模型解释了实验观察，并允许确定石墨烯中面内横向光学声子色散的数值系数。
2019-09-23 cond-mat.mes-hall
Vibrational Spectra of Pb2Bi2Te3, PbBi2Te4 and PbBi4Te7 Topological Insulators: Temperature Dependent Raman and Theoretical Insight from DFT Simulations
我们提出了温度依赖的频率偏移和线加宽的声子模式的原子层的插入在原型3D拓扑绝缘体Bi 2 Te 3的Pb和PbTe，使用拉曼光谱。用改进的Bridgman法生长了Pb 2Bi 2 Te 3、PbBi 2 Te 4和PbBi 4 Te 7单晶。Pb_2Bi_2 Te_3、Pb_Bi_2 Te_4和Pb_Bi_4 Te_7的拉曼模式随温度从298 K降低到93 K而逐渐发生蓝移，这是由于晶格的非谐振动以及Bi-Te共价相互作用强度的增加。实验结果得到了广泛的密度泛函理论计算的补充，其中一个合理的匹配之间的实验和计算数据被发现。化学压力，诱导的插入的Pb和PbTe层的Bi 2 Te 3，修改的相互作用的边界处的五层，这是显而易见的从模式的演变。在低温下观察到面外Bi-Te振动相对于面内Bi-Te振动的增强。
2018-03-20 cond-mat.mes-hall cond-mat.supr-con
Raman spectrum and optical extinction of graphene buffer layers on the Si-face of 6H-SiC
用显微拉曼和显微透射实验相结合的方法对缓冲层进行了分析。调整6 H-SiC衬底的（0001）Si面上的外延石墨烯生长以在石墨化的早期阶段获得混合表面，其中i）裸SiC，ii）缓冲层和iii）在一些局部区域中缓冲层顶部上的小单层薄片。这些独特的样品能够测量缓冲层的拉曼光谱（接近于具有显著百分比的sp3键的碳层的拉曼光谱）及其在514.5 nm处的相应相对消光。在顶部上生长一个单层之后，缓冲层的拉曼光谱保持可见，但是尽管石墨烯的吸收系数相对较低，但拉曼强度强烈降低（通常除以3）。缓冲层背景将根据D/G积分强度比对域大小的通常评估产生偏差。最后，几个拉曼图显示石墨烯单层的优异的厚度均匀性和结晶质量，并且它们经受值包括在-0.60%和-0.42%之间的非均匀压缩应变。
2012-12-05 cond-mat.mes-hall
A library of ab initio Raman spectra for automated identification of 2D materials
拉曼光谱经常用于识别2D材料的成分、结构和层厚度。在这里，我们描述了一个有效的第一性原理工作流程，用于计算共振一阶拉曼光谱的固体内三阶微扰理论采用本地化的原子轨道基组。该方法被用来获得拉曼光谱的733个不同的单分子膜选择从计算的二维材料数据库（C2 DB）。我们基准的计算方案对现有的实验数据为15个已知的单层。此外，我们提出了一个自动程序，用于识别材料的输入实验拉曼光谱的基础上，并说明它的情况下，MoS $_2$（H-相）和WTe $_2$（T $^\prime$ -相）。所有材料在不同激发频率和偏振配置下的拉曼光谱可从C2 DB免费获得。我们的全面和易于访问的\textit{ab initio}拉曼光谱库对二维材料领域的理论家和实验者都有价值
2020-05-11 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph
Adsorption-Driven Symmetry Lowering in Single Molecules Revealed by Ångstrom-scale Tip-Enhanced Raman Imaging
Institute of Organic Chemistry and Biochemistry, Czech Academy of Sciences（捷克科学院有机化学与生物化学研究所）；Institute of Physics, Czech Academy of Sciences（捷克科学院物理研究所）；Instituto de Ciencia de Materiales de Madrid（马德里材料科学研究所）；Departamento de Química, Universidad Autónoma de Madrid（马德里自治大学化学系）；Faculty of Mathematics and Physics, Charles University（查理大学数学与物理学院）；Institute for Advanced Research in Chemical Sciences (IAdChem), Universidad Autónoma de Madrid（马德里自治大学化学高级研究院）
利用亚纳米TERS成像揭示单分子吸附过程中对称性降低的机制，通过不同银晶体终止面的振动模式变化，展现吸附几何对分子振动的显著影响。
2026-01-20 cond-mat.mes-hall
Substrate effect on thermal conductivity of monolayer WS2: Experimental measurement and theoretical analysis
单层WS 2由于其优异的光电性能，在电学和光电子器件中具有很强的竞争力。为了解决现代集成电路中尺寸减小和热量集中所带来的热管理挑战，准确表征单层WS 2的热导率，特别是在衬底支撑的情况下，具有重要意义。在这项工作中，双波长的闪光拉曼方法被用来实验测量的热导率的悬浮和Si/SiO2衬底支撑的单层WS 2在200 K - 400 K的温度范围内。悬浮态和负载态WS 2的室温热导率分别为28.45 W/mK和15.39 W/mK，由于衬底效应，热导率降低了约50%。为了系统地研究这一惊人还原背后的机制，我们采用了拉曼空间映射分析结合分子动力学模拟。拉曼光谱分析表明，由于衬底效应，掺杂浓度增加，声子寿命降低，面外振动模受到抑制。此外，声子透射系数与拉曼光谱分析相互验证，进一步揭示了衬底效应显著增强了界面处的声子散射，主要抑制了声声子，从而导致热导率的降低。还列出了其他悬浮和支撑的单层TMDC（例如MoS 2、MoSe 2和WSe 2）的热导率以供比较。我们的研究可以扩展到了解其他二维TMDC的衬底效应，并为未来基于TMDC的电气和光电子器件提供指导。
2021-08-30 cond-mat.mes-hall
Effect of annealing on Raman scattering spectra of monolayer graphene samples gradually disordered by ion irradiation
分别测量了不同剂量的C $^{+}$和C $^{+}$离子辐照的两个系列单层石墨烯样品在高真空和95\%Ar+5\%H $_{2}$中退火后的拉曼散射光谱。结果发现，这些方法的退火有显着不同的影响RS线。在低于500 $^{\circ}$ C的真空中退火导致与缺陷相关联的D线和与完整晶格结构相关联的2D线两者的显著降低，这可以通过退火诱导的增强掺杂来解释。进一步在真空中退火至1000 $^{\circ}$ C导致2D线的显著增加以及D线的连续减小，这给出了部分去除缺陷和恢复受损晶格的证据。在这种意义上，在合成气体中退火的效果较差。退火后观察到所有谱线的蓝移。结果表明，低于500 $^{\circ}$ C，无意掺杂是移位的主要机制，而在较高的退火温度下，由于石墨烯和SiO $_{2}$衬底的热膨胀系数的失配，晶格应变占主导地位。应力和掺杂在样品中的不均匀分布导致RS线的振幅和峰位的相关变化。
2016-12-19 cond-mat.mes-hall
