We introduce a minimal theory of glass formation based on the ideas of molecular crowding and resultant string-like cooperative rearrangement, and address the effects of free interfaces. In the bulk case, we obtain a scaling expression for the number of particles taking part in cooperative strings, and we recover the Adam-Gibbs description of glassy dynamics. Then, by including thermal dilatation, the Vogel-Fulcher-Tammann relation is derived. Moreover, the random and string-like characters of the cooperative rearrangement allow us to predict a temperature-dependent expression for the cooperative length $ξ$ of bulk relaxation. Finally, we explore the influence of sample boundaries when the system size becomes comparable to $ξ$. The theory is in agreement with measurements of the glass-transition temperature of thin polymer films, and allows to quantify the temperature-dependent thickness $h_{\textrm{m}}$ of the interfacial mobile layer.
Unifying different interpretations of the nonlinear response in glass-forming liquids
本工作旨在重新考虑最近文献中关于过冷液体非线性磁化率的几种解释。我们目前的实验结果表明,甘油和碳酸丙烯酯的三个独立的立方结晶度有非常相似的频率和温度的依赖性,无论是他们的振幅和相位。这强烈地表明了一种独特的物理机制,负责这些非线性磁化率的增长。我们表明,我们两人提出的框架[BB,Phys. Rev. B 72,064204(2005)],其中非线性磁化率的增长与“玻璃态域”的增长密切相关,解释了所有显着的实验特征。然后,我们回顾了几个补充和/或替代模型,并表明,合作重排玻璃域的概念是一个关键(隐式或显式)的成分,所有这些。这为未来的实验铺平了道路,这些实验将加深我们对玻璃的理解。
The boson peak in structural and orientational glasses of simple alcohols: Specific heat at low temperatures
在这项工作中,我们审查比热实验,我们已经进行了不同的氢键玻璃在过去几年中。具体来说,我们已经测量了一组玻璃醇的低温比热Cp:正常和全氘代乙醇,1-和2-丙醇,和甘油。乙醇表现出非常有趣的多态性,在低温下呈现三种不同的固相:完全有序(单斜)晶体,取向无序(立方)晶体或“取向玻璃”,以及普通结构玻璃。通过测量和比较三个相在玻色子峰2-10 K以及低于1 K的隧穿态范围内的低温比热,我们能够定量地证实“玻璃化行为”不是非晶态固体独有的性质。另一方面,丙醇是最简单的一元醇,具有两种不同的立体异构体(1-丙醇和2-丙醇),这使我们能够直接研究原子的空间重排对玻璃普遍性质的影响。我们已经测量了这两种异构体的比热,发现它们之间有一个值得注意的数量差异。最后,还获得了玻璃态甘油的低温比热数据。在这里,我们提出了一个简单的方法的基础上的软势模型来分析低温比热测量,我们用这种方法的定量比较所有这些数据的玻璃醇和作为一个严格的测试的几个普遍的相关性和标度律在文献中提出的。特别地,我们发现玻色子峰的双折射模型[A. V. Granato,Phys. Rev. Lett. 68(1992)974]很好地解释了Cp/T^3出现最大值时的温度。