Sub-cycle resolved strong field ionization of chiral molecules and the origin of chiral photoelectron asymmetries
本研究通过圆偏振双色激光场对手性分子进行强场电离,发现相对螺旋度影响光电子圆二色性,且PECD随亚周期释放时间调制,提出基于手性初始态电子的启发式模型解释该现象。
2024-02-05 physics.atom-ph quant-ph
Imaging electron dynamics with time- and angle-resolved photoelectron spectroscopy
我们从理论上研究如何时间和角度分辨的光电子能谱可以应用于成像相干电子动力学分子。我们考虑一个过程,其中泵脉冲触发相干电子动力学的分子通过创建一个价电子空穴。超短极紫外(XUV)探测脉冲在分子中产生第二个电子空穴。有关电子动力学的信息是通过分析在一个固定的光电子能量的光电子发射概率的角分布。我们证明,严格的理论分析,考虑到由超短,宽带探测脉冲和电子-空穴相关效应引起的跃迁的不可逆性,是必要的时间和角度分辨光电子谱的解释。我们展示了如何从一个分子的时间和角度分辨的光电子光谱的傅立叶分析可以应用到以下的电子动力学考虑光电子分布从吲哚分子阳离子与相干电子动力学。
2016-07-05 physics.atom-ph physics.optics
Exploring symmetries in photoelectron holography with two-color linearly polarized fields
本文研究了在公度频率为$rω$和$sω$的双色线偏振场中的光电子全息,重点研究了存在的对称性以及两个驱动波之间的相对相位值是保持还是被打破。使用群论的方法,我们表明,除了众所周知的半周期对称性,这是打破了$r+s$奇,有反射对称性周围的领域零交叉和最大值,这可能会或可能不会被保留,这取决于如何两个波被移相。对于单色光场,这三种对称性总是存在的,而对于双色光场,即使$r+s$是偶数并且半周期对称性被保留,这一点也不能保证。打破半循环对称性会自动打破另外两个对称性中的一个,而如果半循环对称性保持不变,则另外两个对称性要么保持\textit{both},要么被打破。我们分析了这些功能如何影响电离时间和鞍点方程为不同的双色场。我们还提供了保留特定对称性的相对相位$ϕ$的一般表达式。作为一个应用程序,我们计算光电子动量分布的$ω-2ω$领域的库仑量子轨道强场近似和评估全息结构,如风扇,蜘蛛和干涉地毯的行为,专注于反射对称性。遇到的功能可以追溯到影响电离概率和量子干涉在不同的动量区域的场梯度和幅度。
2022-07-06 physics.atom-ph quant-ph
Photoelectron spectroscopy of laser-dressed atomic helium
从激光强度依赖的激发能位移和角分布的角度分析了激光修饰氦原子激发态的光电子发射。在双色XUV(exteme ultra-violet)- IR(infrared)测量中,XUV光子能量在\SI{20.4}{\electronvolt}和电离阈值\SI{24.6}{\electronvolt}之间扫描,揭示了时间重叠IR脉冲($\sim\!\SI{e12}{\watt\per \centi\meter\squared}$)的电偶极禁戒跃迁。实验结果的解释是支持数值求解含时的薛定谔方程在一个单一的活性电子近似。
2020-09-14 physics.atom-ph
Ab-initio angle and energy resolved photoelectron spectroscopy with time-dependent density-functional theory
本文提出了一种含时密度泛函方法来描述激光脉冲激发下原子和分子的光电子能谱。这种计算上可行的计划是基于几何分区,有效地提供了访问光电子能谱学在时间依赖的密度泛函计算。利用几何方法,我们对包含多光子效应的动量分辨光电子给出了一个简单的描述。通过与文献结果和精确计算结果的比较,验证了该方法的有效性。此外,我们提出了数值光电子角分布随机取向的氮分子在一个短的近红外强激光脉冲和氦(I)的角谱对准一氧化碳和苯。
2012-06-25 cond-mat.mes-hall physics.atm-clus physics.atom-ph
Characterization of the electronic ground state of Mg$_2^+$ by PFI-ZEKE photoelectron spectroscopy
用脉冲场电离零动能(PFI-ZEKE)光电子能谱学研究了MgPDMATHABMN离子的$\mathrm{X}^+\ ^2Σ_u^+$基电子态。在激光烧蚀超声膨胀源中产生的旋转冷Mg $_2$分子通过共振双光子吸收从$\mathrm{X}\ ^1Σ_g^+(v"=0)$基态电子振动态电离。的$v^+=3-14$振动水平的$\mathrm{X}^+$状态的光电子能谱记录与旋转分辨率和他们的分析导致这些水平的准确的长期值和旋转常数的测定。从实验数据确定了$^{24}$ Mg $_2$的绝热电离能($51\,503.9(4)$ cm $^{-1}$)和$^{24}$ Mg $_2^+$的基态离解能($10 572.3(6)$ cm $^{-1}$)的改进值。
2022-02-04 physics.atom-ph physics.chem-ph
Two-color phase-of-the-phase spectroscopy with circularly polarized laser pulses
本文介绍了双色共线偏振激光脉冲的相位光谱技术,并将其应用于强场隧道电离的实验研究。Skruszewicz等人,物理修订版信函115,043001(2015),以及最近在M. A. Almajid等人,J. Phys. B:At.摩尔光学物理50,194001(2017)。相位光谱学背后的想法是以系统的方式研究作为强基本场分量(载波频率$ω$)和弱第二颜色分量(例如,$2ω$)。感兴趣的可观测量是电子产额相对于相对相位的变化的光电子动量依赖相位,因此被称为“相位的相位”。本文将相位光谱法推广到圆偏振光。随着一个小的,反向旋转的$2ω$ -组件,光电子光谱有一个三重对称的偏振平面。对于相应的相位光谱的相位也是如此。然而,一个特殊的,非常尖锐的相位翻转由$π$发生在一定的径向动量的光电子,这是敏感的激光参数和电离势。从含时薛定谔方程的数值解的结果进行了比较,从强场近似。的相位翻转发生时的动量的解析表达式。
2018-08-15 physics.atom-ph quant-ph
Imaging molecular orbitals with laser-induced electron tunneling spectroscopy
本文提出利用激光诱导电子隧穿谱提取电离分子轨道相位信息,通过分析光电子能谱干涉图样重建了N₂的最高占据分子轨道,为分子轨道成像提供了可靠通用方法。
2023-04-13 physics.atom-ph
Photoemission spectroscopy with high-intensity short-wavelength lasers
本文从理论上研究了氦原子在短波长强激光作用下,在剩余单电荷离子共振条件下的光电子发射过程。光致电离,然后在离子中的强共振耦合导致光电子光谱的变化,由于拉比振荡的残留离子。类似于高激光强度下的共振荧光,高强度下的光电子谱演变成多峰结构。光电子能谱中的峰的数目与光电离过程之后的拉比循环的数目有关。此外,强激光诱导耦合到非共振态的剩余离子的光电子谱上有印记,导致额外的,孤立的峰在较低或较高的能量侧。这种效应在目前的籽晶XUV自由电子激光中应该是可以观察到的,并且在现实的实验几何体中的体积积分后仍然存在。
2013-12-17 physics.atom-ph
Symmetries in 3D photoelectron momentum spectroscopy as precursory methods for dichroic and enantiosensitive measurements
本研究通过对比相反手性超快椭圆场电离原子靶的三维光电子角分布与模拟,发现并利用二向色性对称性校正了取向系统误差,该方法可推广到分子靶,为对映敏感信息的实验测量奠定了基础。
2024-06-20 physics.atom-ph physics.chem-ph
Coincident angle-resolved state-selective photoelectron spectroscopy of acetylene molecules: a candidate system for time-resolved dynamics
乙炔-亚乙烯体系是研究超快动力学过程的一个基准,在超快动力学过程中,电子和核自由度的耦合为探索飞秒和亚飞秒物理学提供了一个肥沃的操场,其中相干极紫外(EUV)光子源既可以在桌面上,也可以在自由电子激光上。我们专注于详细的调查,这个分子系统中的光子能量范围$19...40$ eV的EUV脉冲可以有效地探测动力学。我们采用光电子-光离子符合(PEPICO)光谱揭示迄今未透露的方面,这个系统。在这项工作中,激发态的$C_{2}H_{2}^{+}$阳离子,主要的光离子的作用,是专门解决。从光电子能谱和角分布,解离和异构化通道的性质是辨别。利用速度图成像光谱仪的$4π$收集几何结构,我们不仅探测光电离效率固有地高的路径,而且在相对较弱的通道上执行PEPICO光谱。
2021-02-19 physics.atm-clus physics.atom-ph
Systematic studies of rubidium-exposed surfaces by X-ray photoelectron spectroscopy and light-induced atom desorption
利用X射线光电子能谱学(XPS)系统地研究了不同类型的铷(Rb)原子沉积表面,并测量了这些表面的光诱导原子脱附(LIAD)。感兴趣的主要表面包括合成石英、钇金属和石蜡。用XPS对室温下Rb蒸气暴露于石英和钇表面沉积的Rb原子进行了检测。石英最初是二氧化硅。钇表面也被氧化,Rb原子与两个表面上的氧反应。相反,Rb沉积只在低温下观察到石蜡。具体地说,沉积在不是氧化合物的石蜡上的Rb原子也通过与背景气体反应在超真空条件下形成氧化合物。所有检查的表面表现出类似的光波长或光子能量依赖性,使得LIAD率随着光波长的减小而增加。我们推测,某些类型的碱金属和氧的化合物可以从碱金属蒸气电池的许多类型的表面的LIAD无处不在的来源。
2021-05-30 physics.atom-ph
Photoelectron angular distributions for photoionization of argon by two-color fields
本文对氩原子在红外激光复合场中的光电离进行了数值模拟(缩写为IR)及其13次谐波(H13),通过求解时间依赖的薛定谔方程(TDSE)],注意,相关的能谱显示出由IR修饰的谐波峰,而被称为边带SB+-n的其它峰对应于吸收(+n)和发射(-n)高于电离阈值的红外光子的能量在氩的双色H_(13+)红外光电离中,分析了连续谱中电子的角分布,我们的计算方法是基于电子波函数在连续谱态上的投影方法,后者是用Runge-Kutta ~ 4方法和Schutting方法得到的。我们的模拟结果表明,无论是谐波峰或边带,角分布的形状表现出良好的协议的基础上的广义Fano规则的光子吸收和发射的解释。
2022-08-25 physics.atom-ph
Relaxation of Cs atomic polarization at surface coatings characterized by X-ray photoelectron spectroscopy
用X射线光电子能谱学(XPS)和铯(Cs)蒸气自旋弛豫测量研究了载玻片上石蜡涂层。玻璃基片的组分,如硅(Si)和氧(O),存在于涂层载玻片的XPS光谱中,表明制备的石蜡涂层的不完整性。在Cs蒸气中对涂层进行退火后没有观察到衬底,这被称为自旋弛豫测量的“成熟”过程。我们发现了一个总的趋势,即有效的反自旋弛豫性能需要在表面上的高石蜡和低Cs覆盖。我们还研究了一种类金刚石碳(DLC)薄膜,预期反自旋弛豫的效果;我们的尝试迄今为止都失败了。
2015-05-12 cond-mat.mtrl-sci physics.atom-ph
The role of dipole-forbidden autoionizing resonances in non-resonant one-color two-photon single ionization of N$_2$
对中性N $_2$分子的非共振单色双光子单价光电离动力学进行了能量和角度分辨的实验和理论研究。利用高次谐波产生的9.3eV光子和三维动量成像光谱仪,我们探测到了单色双光子电离产生的光电子和离子。N $_2$的光电离填充N $_2^+$的X $^2Σ^+_g$、A $^2Π_u$和B $^2Σ^+_u$离子态,其中与X $^2Σ^+_g$和A $^2Π_u$态相关的光电子角分布都随着光电子动能的变化而变化,仅几百meV。我们属性的快速演变的光电子角分布的激发和衰减的偶极禁戒的自电离共振属于一系列不同的对称性,所有这些都是Hopfield系列的成员,并与直接双光子单电离竞争。
2020-12-29 physics.atom-ph physics.chem-ph physics.optics
Interference stabilization of autoionizing states in molecular $N_2$ studied by time- and angular-resolved photoelectron spectroscopy
在分子N $_2$中的自电离共振由超短XUV脉冲激发,并由随后的弱IR脉冲探测,其电离贡献的里德堡态。时间和角分辨光电子能谱记录的速度图成像光谱仪揭示了两个电子的贡献与不同的角分布。其中一个具有$20\pm5$ fs的指数衰减率,而另一个小于10 fs。这一观察被解释为干涉稳定的表现,涉及两个重叠的离散里德堡态。提出了一种分子电离干扰稳定化的形式,并应用于描述自电离共振。计算结果表明,具有不同对称性的电子态的转动诱导耦合有利于干涉稳定化的效果。
2016-06-09 physics.atom-ph physics.optics
Photoelectron angular distribution from the high-order above-threshold ionization process in IR+XUV two-color laser fields
研究了红外+极紫外双色激光场中的高次阈上电离(HATI)谱。我们发现,对应于XUV光子的吸收的量子特征是很好地说明了一个特殊的下降结构的第二平台的HATI光谱。通过通道分析,我们发现光谱的角分布归因于不同通道贡献的相干叠加,光谱中的凹陷结构与双色激光场中电离电子与其母离子激光辅助碰撞(LAC)过程中一个XUV光子的吸收直接相关.此外,通过鞍点近似,得到了经典的能量轨道方程,并发现这种倾斜结构是由于碰撞过程中电子吸收一个XUV光子时,LAC被动量守恒定律限制在某个方向上,此时HATI的几率最小.最后,我们发现在整个光谱中的干涉图案归因于碰撞时刻$t_0$和$2π/ω_1-t_0$在LAC过程中的不同轨道的干涉。
2018-01-28 physics.atom-ph
Angle-resolved photoelectron spectroscopy of the DABCO molecule probed with VUV radiation
Institut des Sciences moleculaires d’Orsay, CNRS UMR 8214, Universite Paris-Saclay(奥赛分子科学研究所,CNRS UMR 8214,巴黎萨克雷大学);Synchrotron SOLEIL(SOLEIL同步辐射中心)
研究DABCO分子在真空紫外辐射下的光电离能及振动跃迁,揭示振动激发对光电离各向异性参数的影响机制。
2026-04-02 physics.atom-ph physics.chem-ph
Photoelectron spectroscopy of 3s3p doubly excited helium dressed with strong near-infrared laser fields
Nagoya University(名古屋大学);RIKEN, SPring-8 Center(理化学研究所 SPring-8 中心);Fu-Jen Catholic University(辅仁大学);Japan Synchrotron Radiation Research Institute(日本同步辐射研究机构);University of Toyama(富山大学)
利用XUV自由电子激光和近红外激光脉冲,测量了强场中氦原子3s3p双激发态的时间分辨光电子能谱,观察到延迟依赖的共振谱结构,并通过理论计算和Fano分析揭示了近红外诱导的暗态耦合。
2026-06-25 physics.atom-ph
Two-color ionization of hydrogen by short intense pulses
本文计算了氢与两个载频短脉冲相互作用产生的光电子能谱,它们分别在红外和XUV波段。讨论了X射线脉冲的脉宽和定时对光电子能谱的影响。对很长脉冲的光谱分析表明,某些特征可以用时域中的量子干涉来解释。研究发现,依赖于X射线脉冲的持续时间,由红外光子能量分离的能谱中的波纹可能会出现。此外,低频辐射场的时间形状可以通过光电子能谱的宽度来推断。
2010-03-16 cond-mat.other physics.atom-ph
Isotopic effects in molecular attosecond photoelectron interferometry
分子系统中的同位素取代可以影响基本的分子性质,包括电子、振动和旋转能级的能量位置和间距,从而改变与它们的相干叠加相关的动力学。在极紫外光谱中,在吸收单个光子后离开分子的光电子可以触发阳离子中的超快核运动,这最终可能导致分子碎裂。这种动力学依赖于阳离子成分的质量,因此,一般来说,显着的同位素依赖性。在时间分辨的阿秒光电子干涉测量中,极紫外光子的吸收伴随着与光电子-光离子系统交换额外的能量量子(通常在红外光谱范围内),从而提供了及时调查同位素取代对光电离动力学特性的影响的机会。在这里,我们表明,阿秒光电子干涉术是敏感的同位素取代调查的双色光电离光谱测量的混合物中的甲烷(CH $_4$)和氘代甲烷(CD $_4$)。同位素依赖性表现在与两个同位素体的双色场中产生的光电子峰的振荡的振幅和对比度的修改。考虑到在两个分子的核自相关函数的时间演化的差异,所观察到的效果进行解释。
2023-03-02 physics.atom-ph physics.optics
Non-Dichroic Enantio-Sensitive Chiroptical Spectroscopy
Université de Bordeaux(波尔多大学);ELI ALPS, The Extreme Light Infrastructure ERIC(极强光基础设施欧洲研究联盟 ELI ALPS);Institute of Photonics and Quantum Sciences, Heriot-Watt University(赫瑞-瓦特大学光子与量子科学研究所);Imperial College London(帝国理工学院);Università degli Studi di Trieste(的里雅斯特大学);Freie Universität Berlin(柏林自由大学)
该研究通过非双折射的对映敏感信号揭示了手性分子中超快动态的新方法,利用多极项实现对映敏感性保护。
2025-12-22 physics.atom-ph physics.chem-ph