Interlayer exciton landscape in WS$_2$/tetracene heterostructures
将二维材料垂直堆叠成异质结构,产生了大量有趣的光电特性,并为技术发展带来了前所未有的潜力。虽然已经取得了很大的进展,结合不同的单层过渡金属二硫属化合物(TMD),鲜为人知的是TMD为基础的异质结构,包括有机层的分子。在这里,我们提出了一个联合的理论和实验研究的TMD/并四苯异质结展示空间分离的层间激子在低温光致发光光谱的清晰签名。在这里,库仑束缚的电子和空穴分别位于TMD或分子层中。特别是,我们揭示了整个内和层间激子景观的光致发光光谱的理论和实验签名。特别是,我们发现在理论和实验中的一个显着的转移强度从层内TMD激子的一系列能量较低的层间激子随着温度的降低。此外,我们发现签名声子边带源于这些层间激子状态。我们的研究结果揭示了TMD/分子异质结构中层间激子的微观本质,并可能对这些材料的技术应用产生重要影响。
2022-06-24 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Exciton Basis Description of Ultrafast Triplet Separation in Pentacene-(Tetracene)2-Pentacene Intramolecular Singlet Fission Chromophore
本文利用激子基和量子多体计算研究了Pentacene-(Tetracene)2-Pentacene分子内单重态裂变发色团,精确揭示了光暗态多激子电子结构,并从物理图像上阐明了三重态分离的微观机制与寿命演化规律。
2025-05-02 cond-mat.mtrl-sci
A study of singlet fission-halide perovskite interfaces
提高太阳能电池效率的方法是将低带隙半导体与单线态裂变材料(其在光激发后将一个高能量单线态转化为两个低能量三线态)组合。在这里,我们提出了一个单重态裂变分子和低带隙卤化物钙钛矿之间的界面的研究。我们简要地展示了一系列的实验筛选三重态转移到卤化物钙钛矿。然而,在所有情况下,三重态转移没有观察到。这促使我们更好地理解卤化物钙钛矿/单线态裂变界面进行第一性原理计算使用并四苯和碘化铯铅。我们发现,并四苯分子/薄膜优先取向平行/垂直于卤化物钙钛矿的表面,以类似的方式在其他无机半导体。我们提出的所有接口的形成能,这是显着不如散装并四苯,表明在接口处的弱相互作用。由于计算限制,不可能在整个界面处计算激子态,因此我们提出了并四苯和卤化物钙钛矿结构之间的高度推测性界面。在这些模型中,我们专注于正确复制并四苯的电子状态。我们发现,并四苯的单重态和三重态能量是可比的散装并四苯,和三重态是强烈本地化的一个单一的并四苯分子,即使在界面上。我们的工作提供了新的理解并四苯和卤化物钙钛矿之间的界面,探讨了在界面处建模激子的潜力,并开始解释直接将三重态提取到无机半导体中的困难。
2021-12-06 cond-mat.mtrl-sci
Quantum dynamics simulation of intramolecular singlet fission in covalently linked tetracene dimer
在这项工作中,我们研究单重态裂变并四苯对位二聚体,共价连接的苯基。与大多数以前的工作相比,我们占激子和振动相结合的系统的完整的量子动力学。对于我们的模拟,我们选择了一个数值无偏表示的分子的波函数,使我们能够与实验进行比较,表现出良好的一致性。获得完整的波函数使我们能够详细研究激子的后淬火动力学。在这里,我们的主要发现之一是确定的时间尺度$t_0 \approx 35 \text{fs}$主导的相干动力学。正是在这个时间尺度内,产生了更大比例的单线态裂变产额。我们还报告了减少数量的声子模式,发挥了至关重要的作用,激子和振动系统之间的能量转移。值得注意的是,这些模式的振荡频率与观察到的电子相干时间$t_0$一致。我们扩展了我们的调查,还研究了激子能级的动力学的依赖性,例如,可以通过实验调谐溶剂极性的装置。在这里,我们的研究结果表明,单重态裂变产额可以增加一倍,而电子相干时间$t_0$主要是不受影响。
2021-11-16 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci quant-ph
Quantum process tomography of entangled photons as a probe of intermediates of singlet fission in a tetracene derivative
自旋纠缠已被提出并广泛应用于相关三重态对的情况,这些三重态对是选定有机半导体中单重态裂变过程的中间态。在这里,我们采用量子过程层析术的偏振纠缠光子对共振与这些国家的激发态吸收调查的内在量子关联的性质,并探索一个明确的证明激子纠缠的存在。
2019-09-27 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph quant-ph
Extraordinary Photostability and Davydov Splitting in BN-Sandwiched Single-Layer Tetracene Molecular Crystals
二维分子晶体由于缺乏或不稳定的定义明确的形式,一直超出了系统研究的范围。在这里,我们展示了大幅增强的光稳定性和Davydov分裂在单层和几层并四苯(Tc)晶体夹在无机2D晶体的石墨烯或六方BN。分子取向和长程序与偏振宽场光致发光成像和光学二次谐波产生揭示了高结晶度的二维Tc和其独特的取向注册与二维无机晶体,这也验证了第一性原理计算。单层Tc晶体激子吸收和发射中的Davydov劈裂放大和振动边带衰减表明了二维空间中介电屏蔽的降低。光稳定二维分子晶体及其尺寸效应将导致新的光物理原理和光子学应用。
2021-08-12 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Triplet Exciton Sensitization of Silicon Mediated by Defect States in Hafnium Oxynitride
本研究通过磁场依赖的光致发光测量与密度泛函理论计算,揭示氮氧化铪中间层中的缺陷态可介导硅与并四苯间的三线态激子转移,从而敏化硅,且氮含量越高敏化越强。
2024-10-04 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Exciton dynamics in different aromatic hydrocarbon systems
激子色散的情况下,检查四个选定的原型分子固体:并五苯,并四苯,并三苯,金。模型参数由非弹性电子散射实验数据拟合确定。在依赖于Frenkel型激子的图像中,我们得到的理论色散曲线沿不同方向的布里渊区与实验数据吻合良好,这表明电荷转移激子对激子色散的影响分析的有机固体是不是大的建议。在观察到Davydov分裂的倒易空间方向上,我们采用了Materials 11,2219(2018)中使用的Hamilton的升级版本。
2020-03-06 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
Dimensional Control of Excitonic Interactions in Exfoliated 2D Molecular Crystals
Pohang University of Science and Technology (POSTECH)(浦项科技大学);Hanyang University(汉阳大学);Research Institute of Natural Science, Hanyang University(汉阳大学自然科学研究院);Yonsei University(延世大学);National Institute for Materials Science(物质材料研究机构);Queens College, City University of New York(纽约市立大学皇后学院);Graduate Center, City University of New York(纽约市立大学研究生院)
本研究通过机械剥离获得单层至少层的并四苯等分子晶体,发现厚度减小导致Davydov劈裂减弱、斯托克斯位移增大及激子离域增强,实现了分子晶体激子性质的维度调控。
2026-10-27 cond-mat.mtrl-sci
Morphology Effectively Controls Singlet-Triplet Exciton Relaxation and Charge Transport in Organic Semiconductors
我们提出了一个超快的光转换动力学的比较研究并四苯(Tc)和并五苯(Pc)单晶和Pc薄膜使用光学泵浦探测光谱。Tc和Pc晶体中的光致吸收分别是激活的和温度无关的,表明占主导地位的单重态-三重态激子裂变。在Pc膜(以及C $_{60}$掺杂膜)中,这种衰减通道被电子捕获抑制。这些结果表明,在光生过程中的结晶度和纯度的核心作用,并将限制未来的光伏器件的设计。
2009-01-14 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.other
Acene:spacer blends show exothermic singlet fission to proceed coherently, while endothermic fission proceeds incoherently
在有机材料中,单重态激子裂变成三重态激子对具有巨大的技术前景,但由于缺乏对其复杂物理学的理解,这一现象的合理应用受到阻碍。在这里,我们使用的控制引入空位的间隔分子作为调谐参数补充实验观测值,以确定不同的单线态裂变途径的操作原理,并四苯和并五苯薄膜。时间分辨光谱测量结合微观建模,使我们能够证明不同的情况下,从不同的单重态到三重态的能量排列。对于放热裂变,发现并五苯,光激发的单重态和三重态对状态之间的相干混合,促进了电子振动共振,驱动裂变过程的空位浓度的敏感性很小。对于吸热材料,例如并四苯,这种电子振动共振的不可能性使得裂变完全不相干;这一过程被证明随着空位浓度而减慢。
2020-02-26 cond-mat.mtrl-sci
Ab Initio Linear and Pump-Probe Spectroscopy of Excitons in Molecular Crystals
线性和非线性光谱是研究分子和晶体电子激发态的能量学和动力学的有力工具。虽然分子光谱的高精度\emph{ab initio}计算可以相对常规地进行,但将这些计算扩展到周期性系统是具有挑战性的。在这里,我们提出的线性吸收光谱和泵浦探测双光子光电子能谱的萘晶体的运动方程耦合团簇理论与单,双激发(EOM-CCSD)的计算。分子并苯晶体因其表现出的低能多激子单重态而引起人们的兴趣,这些单重态作为参与单重态裂变的中间体已被广泛研究。我们的线性吸收光谱与实验结果吻合得很好,预测第一激子吸收峰在4.4 eV处,我们的双光子光电子能谱捕获多激子态的行为,其双激发特性不能被当前的方法捕获。模拟的泵浦-探测光谱提供了支持现有的解释密切相关的并苯晶体,如并四苯和并五苯的双光子光电发射。
2019-09-24 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Exciton Fission Enhanced Silicon Solar Cell
本研究利用分子单线态激子裂变与顺序电荷转移,结合锌酞菁、氧化铝和浅结晶体硅微线电池,实现每吸收一个光子产生(138±6)%的峰值电荷效率,突破硅电池量子效率极限,提出低成本高效率光伏新方法。
2024-07-30 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Ultrafast Hidden Spin Polarization Dynamics of Bright and Dark Excitons in 2H-WSe$_2$
本研究利用STARPES探测2H-WSe$_2$中亮、暗激子的隐藏自旋极化动力学,揭示了亮激子自旋极化的谷间散射衰减机制,及暗激子作为自旋库在范德华异质结自旋注入中的应用潜力。
2023-07-18 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci physics.optics
Optical alignment and polarization conversion of neutral exciton spin in individual InAs/GaAs quantum dots
我们研究了在磁场中通过光学取向和激子极化转换实现的InAs/GaAs自组装量子点中激子自旋存储。准共振声子辅助激发被成功地用来定义中性激子的初始自旋极化。沿着高达90%的明亮激子本征轴产生的线性偏振的守恒和高达47%的从圆偏振到线性偏振的转换都证明了相对于辐射寿命的非常长的自旋弛豫时间。结果进行了定量比较赝自旋1/2,包括重轻空穴混合模型。
2008-01-03 cond-mat.mtrl-sci
Spontaneous Polarization Suppression of Exciton-Exciton Annihilation in 3R-Stacked MoS$_2$ Bilayers
Center for Nanophase Materials Sciences, Oak Ridge National Laboratory(橡树岭国家实验室纳米相材料科学中心);Honda Research Institute USA Inc.(本田美国研究院);University of Tennessee at Knoxville(田纳西大学诺克斯维尔分校)
研究通过超快泵浦-探测光谱揭示3R堆叠双层MoS₂中激子-激子湮灭速率降低的原因,发现自发极化抑制了非线性激子损耗,为高密度激子器件提供新路径。
2026-03-17 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci physics.optics
Polarization-Resolved Core Exciton Dynamics in LiF Using Attosecond Transient Absorption Spectroscopy
本文利用阿秒XUV瞬态吸收光谱研究LiF薄膜核心激子动力学,发现小于5 fs的NIR探测脉冲可映射激子相干衰减,且激光偏振能控制亮暗激子耦合,证明偏振是探索固态材料核心激子轨道取向的强大工具。
2025-04-03 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph physics.optics
Momentum-Resolved Exciton Coupling and Valley Polarization Dynamics in Monolayer WS$_2$
过渡金属双硫族化合物中激子态在布里渊区的耦合可以导致超快谷退极化。利用时间和角度分辨的光电发射,我们提出了动量和能量分辨的测量激子耦合单层WS $_2$。通过比较全四维($k_x, k_y, E, t$)数据集后,线性和圆偏振激发,我们能够解开谷间和谷内激子耦合动力学。记录在激子结合能的基础上,而不是激发能,我们观察到强烈的混合之间的B $_{1s}$激子和A $_{n>1}$状态。通过谷间耦合(例如K $^-$ $\rightarrow$ K $^+$)填充的激子观察到的光电子能量和动量分布表明,占主导地位的谷去极化机制保持激子结合能和质心动量,与谷间库仑交换一致。在较长的时间尺度上,激子弛豫伴随着动量空间分布的收缩。
2022-03-04 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci physics.optics
Polarization-dependent photoluminescence-excitation spectra of one-dimensional exciton and continuum states in T-shaped quantum wires
我们测量了高度均匀的T形量子线在5 K下的偏振相关光致发光激发光谱。我们把一个峰归属于一维激子基态,把连续吸收带归属于一维连续态。它们具有相似的偏振依赖性。我们还观察到一些高于一维激子基态的其它峰,并将它们归因于由激发空穴子带组成的激子态。这些结果表明,与模型计算的一个单一的电子-空穴对在T形几何与精确对角化的库仑相互作用。
2003-07-09 cond-mat.mtrl-sci
Polarization and time-resolved photoluminescence spectroscopy of excitons in MoSe2 monolayers
我们研究谷激子动力学MoSe2单分子膜的偏振和时间分辨光致发光(PL)光谱在4K。在圆偏振激光激发后,我们记录了典型的$\leq5\%$的PL的低圆偏振度。这比在MoS2和WSe2单层中在可比条件下诱导的极化低约10倍。在PL激发(PLE)实验中监测激子偏振作为激发激光能量和功率的函数的演化。快速PL发射时间记录为中性激子的$\leq3$ ps和带电激子(trion)的12 ps。
2015-02-12 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
The role of excitons and trions on electron spin polarization in quantum wells
研究了远程n-杂质半导体量子阱中电子自旋极化在连续光激发下的时间演化。掺杂区允许我们获得必要的过量自由电子以形成三电子。我们考虑了自由电子、激子和三电子能级的电子共振光激发。研究了光激发能量密度和掺杂浓度的相对影响。为了得到不同物种的二维密度演化,我们通过矩阵密度形式进行了动力学计算。结果表明,自由电子能级的光激发导致较高的自旋极化。此外,我们还发现,增加光激发能或减少掺杂增强自旋极化。
2011-03-03 cond-mat.mtrl-sci
Exciton polarization, fine structure splitting and quantum dot asymmetry under uniaxial stress
推导了单轴应力下自组装量子点的精细结构分裂与激子极化角之间的一般关系。结果表明,外应力下的FSS下限可以由激子极化角和零应力下的FSS来预测。临界应力也可以通过监测激子偏振角的变化来确定。我们证实了理论进行原子赝势计算的InAs/GaAs量子点。该工作提供了对量子点不对称性及其光学性质的深入了解,并为选择具有最小FSS的量子点提供了有用的指导,这在纠缠光子源应用中至关重要。
2011-05-03 cond-mat.mtrl-sci quant-ph
Polarization-tuneable excitonic spectral features in the optoelectronic response of atomically thin ReS2
本研究针对少层ReS2光电探测器开展偏振依赖光电流光谱研究,发现了新的非辐射类激子特征,结合第一性原理计算验证了结果,为ReS2基偏振分辨纳米器件开发提供了新依据。
2023-10-04 cond-mat.mtrl-sci
Asymmetry of localised states in a single quantum ring: polarization dependence of excitons and biexcitons
我们进行了光谱研究的一个单一的GaAs量子环与各向异性的边缘高度。绝热势表明存在非对称定域态。的激子和双激子的偏振依赖性的不对称性进行了研究,其中一个大的能量差(0.8毫电子伏)的激子发射能量的垂直偏振观察和振荡器的强度也进行了比较使用的光致发光衰减率。对于垂直极化的双激子表现出两倍的能量差异看到的激子,一个事实,这可能是由于一个可能的变化,降低对称性的选择规则。
2013-01-25 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Giant enhancement of exciton radiative lifetime by ferroelectric polarization: The case of monolayer TiOCl$_2$
本研究通过第一性原理计算发现,单层铁电TiOCl2中自发极化通过内建电场削弱激子结合但结构畸变激活暗激子,使结合能减半而寿命增40倍,为铁电调控激子动力学提供新思路。
2023-05-26 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
Coherence of dipole-forbidden Rydberg excitons in Cu$_2$O measured by polarization- and time-resolved multi-photon spectroscopy
本研究提出结合双光子激发与差频产生的多光子技术,结合偏振层析成像测量Cu₂O中电偶极禁戒里德堡激子的相干动力学,测得1S态退相时间达3 ns,外磁场下观测到量子拍频的三种区域,为禁戒激子相干研究提供新工具。
2025-07-30 cond-mat.mtrl-sci
Time resolved excitonic coherent polarization dynamics in GaAs multiple quantum wells
研究了GaAs多量子阱中探测脉冲激发的激子相干极化随时间演化的泵浦诱导调制。为此,我们进行飞秒时间分辨泵浦探测反射率测量使用频率上转换在正负泵浦探测延迟。激子的线性和非线性极化,这通常是不考虑在描述泵浦探测实验的干扰所产生的贡献,需要理解的结果。
2003-06-23 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
Magnetically-Sensitive Valley Polarization Reversal and Revival of Defect-Localized Excitons in WSe2-WS2
操纵和保留激子的谷赝自旋是二维过渡金属二硫属化物(TMD)的核心目标之一。然而,由于强的电子-空穴交换和自旋-轨道耦合作用,激子复合寿命本质上服从皮秒时间尺度,并且谷极化几乎不受中等磁场的调制.幸运的是,层间和缺陷局域激子有望通过抑制上述相互作用来克服这些困难。在这里,我们清楚地表明,谷极化可以逆转和复活的缺陷局域激子在AB堆叠的WSe 2-WS 2异质双层的微秒寿命。特别地,对于层间缺陷局域激子,谷极化被反转,并且可以通过弱的面外磁场(<0.4 T)有效地增强。与此形成鲜明对比的是,层内缺陷局域激子的谷极化可以在快速衰减过程后恢复,并且遵循适度的面外磁场(<3 T)的方向。我们用弱磁场下缺陷局域空穴的离域和中等磁场下谷塞曼效应引起的谷极化的恢复解释了具有高磁灵敏度的反向谷极化。我们的研究结果表明,谷赝自旋的缺陷局域激子可以有效地调制由外部磁场和丰富的理解和技术手段操纵谷动力学在TMD及其异质结。
2019-09-10 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Magnetic field effect on polarization and dispersion of exciton-polaritons in planar microcavities
将非局域介电响应理论推广到描述光在磁场作用下从量子阱中的斜反射。这使我们能够计算的激子极化激元模式在半导体微腔中的磁场垂直于该结构的平面的存在下的色散和偏振。我们发现,由于激子塞曼分裂和TE-TM分裂的光子模式之间的相互作用,形成四个极化激元色散分支的偏振逐渐从圆形的类激子部分的线性在每个分支的类光子部分。与量子阱中的法拉第旋转相比,量子微腔中的法拉第旋转被强烈增强。
2008-06-23 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Optical Controllable Spin-Polarization in Two Dimensional Altermagnets via Robust Spin-Momentum Locking Excitons
Nanjing University of Science and Technology(南京理工大学)
研究预测反铁磁V$_2 X_2$O中存在本征自旋动量锁定激子,其具有高结合能和长寿命,实现了室温零外场下的稳健自旋极化,为先进光自旋电子学的全光操纵提供了新范式。
2025-11-04 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Prolonging Valley Polarization Lifetime through Gate-Controlled Exciton-to-Trion Conversion in Monolayer Molybdenum Ditelluride
单层2D半导体由于通过螺旋度特定光束的谷寻址能力而为谷电子学提供了有吸引力的选择。但是激子的短谷寿命阻碍了潜在的谷电子应用。在本文中,我们展示了一种延长谷寿命的策略,通过有效的栅极控制,并利用更长的谷寿命的激子比激子的trions转换激子。在连续波实验中,我们发现谷极化随着栅极电压远离电荷中性而增加,谷极化的程度从接近零增加到激子的38%和trions的33%。这是首次在没有磁场的情况下成功观察到MoTe 2的谷极化。在泵浦-探测实验中,我们发现当栅电压偏离电荷中性时,激子的谷间散射过程被显著抑制,散射时间从0.85 ps到~ 2.17 ps。相比之下,trions的谷间散射率增加,由于增加的可用性的伙伴电荷trion自旋翻转,与散射时间从1.39 ns下降到100 ps远离电荷中性。有趣的是,我们的研究结果表明,尽管加速谷间散射,trion极化度增加,由于极化trion产生从激子到trion转换超越谷间trion散射。重要的是,有效的激子到三振子转换改变了占主导地位的去极化机制。其结果是,谷寿命显着提高了1000倍,从激子到trions在电荷中性。我们的研究结果揭示了激子和激子的去极化动力学和各种去极化通道的相互作用,并提供了一个有效的策略,延长谷极化。
2021-11-10 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Localized Exciton Emission with Spontaneous Circular Polarization in NiPS3/WSe2 Heterostructures
Technion(以色列理工学院);Bar-Ilan University(巴伊兰大学);Technical University of Darmstadt(达姆施塔特工业大学);University of Warsaw(华沙大学);Technische Universität Dresden(德累斯顿工业大学);Helmholtz-Zentrum Dresden-Rossendorf, Center for Advanced Systems Understanding, CASUS(德累斯顿-罗斯多夫亥姆霍兹中心,先进系统理解中心,CASUS);Yonsei University(延世大学)
研究通过μ-PL和磁致发光光谱揭示NiPS3/WSe2异质结构中局域激子的自发圆偏振现象,结合DFT计算证实了界面诱导的自旋纹理修改,为操控谷极化和自旋自由度提供了新途径。
2026-04-19 cond-mat.mtrl-sci
Temperature insensitive optical alignment of the exciton in nanowire embedded GaN Quantum Dots
利用时间分辨光致发光光谱研究了纳米线嵌入GAN/AlN量子点的激子自旋动力学。在线性极化准共振激发下,我们证明了激子自旋弛豫的淬灭和激子线性极化的温度不敏感程度,证明了这些纳米线嵌入量子点中激子自旋的光学对准的鲁棒性。的发光偏振角依赖性的详细检查显示正交线性激子本征态,没有择优晶体取向。
2011-07-28 cond-mat.mtrl-sci
Optical Orientation of Excitons in CdSe Self-Assembled Quantum Dots
利用磁场中的光学取向方法研究了自组装CdSe量子点中激子的自旋动力学。在零场下,通过LO声子辅助吸收填充的量子点的激子发射显示出14%的圆偏振。当外加磁场时,激子发射的偏振度显著增加。使用一个简单的模型,我们提取的激子自旋弛豫时间为100 ps和2.2 ns的磁场的存在下,分别。随着温度的升高,量子点发射的极化逐渐减小。值得注意的是,描述这种衰变的活化能与外部磁场无关,因此与量子点中激子能级的简并无关。这一观察结果表明,温度引起的激子自旋弛豫的增强对能级简并不敏感,并且可以归因于相同的激发态分布。
2004-11-01 cond-mat.mtrl-sci
Efficient valley polarization of charged excitons and resident carriers in MoS2 monolayers by optical pumping
我们调查与偏振显微光致发光的光泵浦的谷自由度在电荷可调的二硫化钼单层封装在低温下的六方氮化硼。我们报告了一个大的稳态谷极化的不同激子复合物以下的圆偏振激光激发25毫电子伏以上的中性激子过渡。对于第一次在这种材料中,我们揭示了有效的谷抽运带正电的trions,这是迄今为止难以捉摸的非封装单层由于缺陷和激光诱导的大电子掺杂。我们发现,带负电荷的trions目前的极化70%,这是不寻常的大非共振激发。我们将这种大的谷极化归因于MoS2特殊的能带结构,在单粒子图像中,光学暗激子基态与明亮的导带有序共存,导致负电荷的trions的谷弛豫被抑制。此外,我们表明,圆形激发诱导的动态极化的居民电子和空穴,最近所示的钨基单层。这表现为在圆形和线性激发下不同激子复合物的强度的变化。
2021-10-14 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Valley-polarization and stable triplet exciton formation in 2D lateral heterostrcuture of hBN-kagome and graphene
基于第一性原理计算,提出hBN kagome与石墨烯横向异质结,利用反演对称性破缺实现谷极化,并证实微弱谷间耦合及三重态激子0.46 eV的更高结合能,可用于先进谷电子学应用。
2023-09-28 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Polarization analysis of excitons in monolayer and bilayer transition-metal dichalcogenides
单层和双层过渡金属二硫属化物的光学跃迁的偏振分析提供了宝贵的信息的自旋和谷(赝自旋)自由度。为了解释给定单层过渡金属二硫属化物的光学性质,应该考虑(i)其自旋分裂导带的顺序,(ii)谷间散射是否容易出现声子瓶颈,(iii)以及是否可以通过电子-空穴交换进行谷混合。使用这些原则,我们提出了一个一致的物理图像,阐明了这些材料的光谱中的各种功能。我们解释了单层MoSe $_2$和单层WSe $_2$中的光学跃迁之间的差异,发现后者中的间接激子对应于到目前为止归因于与杂质结合的激子的几个低能量光学跃迁。讨论了MoSe $_2$中极化消失的可能机制。最后,我们考虑了面外电场的影响,表明它可以减少亮激子的初始极化由于与暗激子的Rashba型耦合。
2015-06-22 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Magnetic field induced nutation of the exciton-polariton polarization in (Cd,Zn)Te crystals
利用偏振飞行时间技术研究了激子-极化激元在亚毫米厚(Cd,Zn)Te晶体中的极化动力学行为。在法拉第几何中施加磁场导致传播通过晶体的初始线性或圆偏振的、持续时间为150 fs的光谱宽的光脉冲的所有斯托克斯参数的同步时间振荡。强色散的光子能量接近激子共振导致的光脉冲的持续时间为200 $-$ 300 ps的拉伸和增强的磁光效应,如法拉第旋转和非互易双折射。激子-极化激元极化的振荡频率随着磁场$B$的增加而增加,在$B\sim 5$ T处达到10 GHz。令人惊讶的是,法拉第旋转和非互易双折射的相对贡献经历强烈的变化与光子能量,这是由于在激子共振附近的法拉第旋转的非平凡的光谱依赖性。这导致了所传输的光脉冲在时域中的偏振章动。该结果很好地解释了一个模型,占法拉第旋转和磁空间色散的锌晶体。我们评估了激子$g$因子$|g_{\rm exc}|=0.2$和磁空间常数$V= 5 \times 10^{-12}$ eVcm $\textup{T}^{-1}$。
2013-05-14 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Enhancement of valley polarization at high photoexcited densities in MoS2 monolayers
我们研究了稳态谷偏振和谷相干封装的二硫化钼单分子膜作为温度和功率密度的函数与连续波激光激发。谷极化和相干性都表现出对样品温度的非单调依赖性,在T=40 K时达到局部最大值。最近这已被归因于一个运动的窄化效应:当散射率增加时,谷弛豫时间的增强。在T=6 K的固定温度下,通过增加激光激发功率实现了稳态谷偏振的两倍增加,这归因于光锥外光激发激子的能量弛豫引起的局部加热和激子-激子散射率的增加。相比之下,在相同的功率范围内,只有一个适度的增强谷相干观察。进一步增加激发功率导致谷偏振的小的减少,但谷相干性的急剧损失。支持激子发光和偏振的空间成像,我们将这种行为归因于激子-激子相互作用对纯退相速率的有害作用。
2021-10-29 cond-mat.mtrl-sci physics.app-ph
Biaxial strain tuning of exciton energy and polarization in monolayer WS2
本文通过微区光谱实验研究双轴拉伸应变对单层WS2激子能量和圆偏振度的调控,发现应变引起约-130 meV/%的能量位移并抑制圆偏振度,揭示其源于能量与极化弛豫通道的相互作用及长程交换相互作用的改变。
2023-07-24 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Spatially, Temporally and Polarization-Resolved Photoluminescence Exploration of Excitons in Crystalline Phthalocyanine Thin Films
有机半导体薄膜中长程序的缺乏阻碍了在光学实验中揭示激子的完整性质,因为带隙区域中的衍射极限光束直径远远超过典型的晶粒尺寸。在这里,我们提出了空间,时间和偏振分辨的双重光致发光/线性二色性显微镜实验,调查激子状态在一个单一的晶粒内的溶液处理酞菁薄膜。这些实验揭示了存在离域单重态激子,极化沿高迁移率轴在这个准一维电子系统。由沿高迁移率轴的分子堆积控制的强离域π轨道重叠是打破辐射复合选择规则的原因。使用我们的线性二色性扫描显微镜设置,我们进一步建立了在100 K以上发生的分子旋转(即结构相变),防止在室温下观察到这种激子。
2015-04-20 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Valley polarization fluctuations, bistability, and switching in two-dimensional semiconductors
本文从理论上研究了原子薄半导体中激子的非线性谷极化动力学。由于激子-激子相互作用产生的有效磁场,显著极化的存在减慢了谷弛豫。我们解决谷极化激子的时间动力学和研究极化激子气体的稳态。我们证明了谷极化的双稳性,其中形成了具有低谷极化和高谷极化的两个稳态。我们研究了在这样的系统中的涨落和噪声的影响。我们评估谷极化自相关函数,并证明了高极化制度的波动的特点是高振幅和长弛豫时间。我们研究了由系统中的噪声引起的低谷偏振态和高谷偏振态之间的切换,并证明了具有高谷偏振的状态在很宽的泵浦速率范围内是优先的。
2022-06-28 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci nlin.CD
Time- and Polarization-Resolved Optical Spectroscopy of Colloidal CdSe Nanocrystal Quantum Dots in High Magnetic Fields
为了阐明胶体半导体纳米晶体量子点中的自旋(而不是电荷)自由度,我们报告了胶体CdSe量子点在高达45特斯拉的超高磁场中的一系列静态和时间分辨光致发光测量结果。在低温(1.5 K - 40 K)下,稳态光致发光(PL)随外加磁场的变化呈现出高度的圆极化,表明存在自旋极化激子.时间分辨的PL研究表明,随着磁场和温度的增加,辐射激子寿命显著降低。除了初始突发的非偏振PL后立即光激发,高场时间分辨PL测量揭示了恒定的圆偏振度在整个激子的寿命,即使在存在显着的激子转移通过福斯特能量转移过程。
2005-11-28 cond-mat.mtrl-sci
Polarized and narrow excitonic emission from graphene-capped monolayer WS$_2$ through resonant phonon relaxation
通过石墨烯封装单层WS$_2$,利用共振声子弛豫实现窄线宽激子发射,并调控激子偏振,提高谷相干性,且对温度和老化具有鲁棒性。
2023-08-16 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci physics.app-ph
Spin dynamics and magnetic-field-induced polarization of excitons in ultrathin GaAs/AlAs quantum wells with indirect band gap and type-II band alignment
本文从实验和理论两方面研究了具有间接带隙和II型带排列的两单层GaAs/AlAs量子阱中激子自旋动力学。研究了磁场诱导的光致发光圆极化$P_c$随磁场强度、磁场方向以及样品温度的变化。所观察到的非单调行为,这些功能提供了由明亮和黑暗的激子状态的相互作用,有助于发射。为了解释实验,我们已经开发了一个动力学主方程模型,该模型解释了激子四重态中的自旋态的动态,辐射和非辐射复合过程,以及这些状态之间激子的重新分配作为自旋弛豫的结果。该模型提供了定量的协议与实验,并允许我们评估,所研究的结构,重空穴$g$因子,$g_{hh}=+3.5$,和自旋弛豫时间的电子,$τ_{se} = 33~μ$ s,和孔,$τ_{sh} = 3~μ$ s,约束在激子。
2017-04-24 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Expansion of a Valley-Polarized Exciton Cloud in a 2D Heterostructure
包括不同单层半导体的异质结构为基础科学和器件技术提供了一个新的系统,例如在新兴的谷电子学领域。在这里,我们实现了单层WSe 2-MoSe 2垂直异质结谷特定的层间激子。我们创建层间激子自旋谷极化的圆偏振光泵浦,并确定谷寿命为40纳秒。这种长寿命的极化使得谷极化激子云的膨胀超过几微米的可视化成为可能。极化的空间图案随着激子密度的增加而演变成环,这是谷激子交换相互作用的表现。我们的工作为基于范德华异质结层间激子的量子光电子学和谷电子学奠定了基础。
2016-01-11 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Dynamic Valley Polarization in Moire Quantum Dots
我们描述了在外加磁场中莫尔量子点中激子能级交叉的效应。我们证明了在塞曼能量远小于热能的条件下,非偏振光可以产生显著的层间激子动态谷极化。激子从核自旋涨落中获得角动量。在$n$型云纹量子点的典型实验参数下,非偏振光可以导致驻留电子完全谷极化。
2021-09-02 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
When Cubic Is Not Isotropic: Phonon-Exciton Decoupling in CuInSnS$_4$ Single Crystals
Helmholtz-Zentrum Berlin für Materialien und Energie(柏林赫尔姆霍兹中心);University of Manchester(曼彻斯特大学);University of Zurich(苏黎世大学);University of Basel(巴塞尔大学);University of Cambridge(剑桥大学);Freie Universität Berlin(柏林自由大学)
研究揭示CuInSnS$_4$单晶中因In/Sn离子无序导致的局部对称破缺,影响声子和激子性质,通过多种光谱技术发现声子保持局域均匀而激子表现出强极化各向异性,为各向异性光电器件提供新机遇。
2026-03-23 cond-mat.mtrl-sci
Bright-Exciton Fine Structure and Anisotropic Exchange in CdSe Nanocrystal Quantum Dots
本文报道了胶体CdSe量子点中亮激子(自旋-1)和暗激子(自旋-2)的偏振分辨共振光致发光(PL)光谱。使用高达33 T的高磁场,我们共振激发(并选择性地分析PL)自旋向上或自旋向下的激子。在低温(<4K)和高于~10 T时,由于自旋翻转的亮激子,光谱发展出窄的圆偏振峰。它的演变与磁场直接揭示了一个大的(1-2毫电子伏),内在的精细结构分裂的明亮的激子,由于各向异性交换。这些发现得到了单纳米晶体的时间分辨PL研究和偏振分辨PL的支持。
2006-05-25 cond-mat.mtrl-sci
Controlling valley splitting and Polarization of dark- and bi-excitons in monolayer WS$_2$ by a tilted magnetic field
我们建立了一个全面的理论框架,重点研究单层WS $_2$中激子物种的多体效应,包括亮激子和暗激子,以及谷内和谷间双激子,以研究倾斜磁场B作用下单层WS $_2$中的谷动力学。特别是,激子布居密度和多体粒子散射的演变被认为是计算谷极化(VP)作为磁场的函数。我们发现暗激子和双激子能级的谷分裂大于亮激子的谷分裂,为-0.23 meV/T。例如,暗激子为-0.46meV/T,亮-暗谷内双激子为-0.69meV/T。此外,谷间亮-暗激子具有+0.23 meV/T的相反谷能量分裂。对于线偏振光泵浦的样品,对于不同类型的多体粒子态,VP表现出明显的磁场依赖性。其中,谷内亮暗双激子的V P随磁场的增大而增大,在B=65 T时达到近50%.另一方面,明亮的暗激子表现出消失的VP,表明长的谷弛豫时间。值得注意的是,谷间亮暗双激子显示出非常规的行为与倒VP。谷内和谷间亮-暗双激子的相反VP,加上它们的大谷分裂和长谷寿命,可能有助于它们用于量子计算的相干操纵。
2020-04-15 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Band-to-band transitions, selection rules, effective mass and exciton binding energy parameters in monoclinic β-Ga2O3
我们采用一个本征极化模型,包括方向相关激子效应的描述,来描述单斜β-Ga_2 O_3介电函数张量内的临界点结构,得到了从0.75 eV-9 eV范围内的广义椭圆偏振数据的综合分析。本征极化模型允许完整的描述的介电响应,我们得到单电子和激子带间跃迁各向异性的临界点结构模型参数,包括它们的极化本征矢量内的单斜晶格。我们比较了我们的实验分析与密度泛函理论计算的结果,使用最近提出的高斯衰减Perdue-Burke-Ernzerhof混合密度泛函,我们提出并讨论了基本的直接带-带跃迁的顺序和它们的偏振选择规则,三个最低的带-带跃迁的电子和空穴有效质量参数,以及它们的激子结合能参数,与我们的实验结果非常吻合。我们发现,空穴的有效质量是高度各向异性和相关的基本带-带跃迁的选择规则,其中所观察到的过渡极化密切参与过渡的价带的最低空穴有效质量的方向。
2017-04-21 cond-mat.mtrl-sci
Orbital symmetry and the optical response of single-layer monochalcogenides
单层GaSe和GaTe在六方相的吸收光谱特征激子峰具有明显的偏振选择性。我们调查这些不同的功能,使用GW-BSE形式主义的第一原理计算。我们发现,激子吸收峰的亮度是可调的光的偏振。由于z轴镜像对称下的带的对称性,束缚激子态选择性地耦合到光的面内或面外偏振。特别地,对于p-偏振光吸收实验,类s激子的吸收峰出现在大入射角处,而总体吸光度在光谱的其余部分上降低。
2018-05-09 cond-mat.mtrl-sci
Magneto-optics in transition metal diselenide monolayers
我们进行光致发光实验在4 K的两个不同的过渡金属二硒化物单层,即MoSe 2和WSe 2在磁场$B_z$高达9 T垂直于样品平面。在MoSe 2单分子膜中,中性和带电激子(trion)的谷极化可以通过磁场进行调谐,而与激发激光的极化无关。在所研究的WSe 2单层样品中,激子谷极化的演化既取决于外加磁场,也取决于激发激光的螺旋度,而中性激子谷极化仅取决于后者.值得注意的是,我们观察到WSe 2和MoSe 2之间的trion极化的符号反转。对于这两个系统,我们观察到一个明确的塞曼分裂的中性激子和trion约$\pm2$ meV在$B_z\mp9$ T。两种材料中两种激子复合物的提取的Landé因子为$g\approx -4$。
2015-03-13 cond-mat.mtrl-sci
Unambiguous symmetry assignment for the top valence band of ZnO by magneto-optical studies of the free A-exciton state
研究了纤锌矿ZnO中自由A激子1 S态在T = 5 K时的磁光致发光谱的圆偏振和角度依赖性。光谱的圆偏振特性清楚地表明顶部价带具有γ_7对称性。平行于样品c轴的磁场的面外分量导致偶极允许的γ_5激子态和弱允许的γ_1/γ_2激子态的线性塞曼分裂。垂直于c轴的面内场通过形成混合激子态来增加弱Gamma_1/Gamma_2态的振子强度。
2007-06-27 cond-mat.mtrl-sci