Do thermodynamically stable rigid solids exist?
通常，结晶固体被定义为{ \em刚性}，因为它们抵抗由其边界确定的形状变化。然而，刚性固体不能存在于边界变得无关紧要的热力学极限中。固体中的颗粒可以重新排列以适应形状变化，消除应力而不破坏晶体秩序。因此，刚性仅在{ \em亚稳}状态下有效，因为这些响应于变形或应变的颗粒重排与缓慢的集体过程有关。在这里，我们表明，一个热力学集体变量可以用来量化粒子重排发生固体变形在零应变率。先进的蒙特卡罗模拟技术，然后获得平衡自由能作为这个变量的函数。我们的研究结果导致了一个新的观点刚性：虽然在零应变刚性晶体共存的一个响应无穷小的应变，通过重新排列粒子和驱逐应力，在有限的应变刚性晶体是亚稳态的，与自由能垒，随着应变的增加而减少。通过打开外部场，刚性相变得稳定，这惩罚了粒子重排。这在与原点相交的场-应变平面中产生一阶相变线。一旦应变超过其弹性限度，固体的失效与以有限应变率变形的亚稳刚性晶体的动力学衰减过程有关。这些过程可以用我们计算的相图作为参考来定量地详细理解。
2018-03-05 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Cell dynamics approach to the formation of metastable phases during phase transformation
本文用细胞动力学方法研究了三相共存时的相变动力学。我们研究的系统是一个二维系统。该系统能够实现三相共存，为简单起见，我们称之为晶体，液体和蒸汽相。我们的研究集中在汽相和晶相稳定共存，而另一个中间液相是亚稳的情况下。在这项研究中，我们研究的最基本的过程中的复合核的增长，其中包括一个圆形的核心相包围的圆形层嵌入在第三相的第二相。我们发现，在亚稳液体环境中，存在一种特殊的构型，即由一个稳定相和另一个稳定相包围的核心稳定相组成。然后，核不生长，亚稳态液体存活。宏观液相即使是亚稳态的，也不会消失。这一结果似乎与Cahn [J. Am.陶瓷。Soc. { \bf 52}，118（1969）]中的方法，该方法基于自由能曲线的公切线的构造。
2005-05-09 cond-mat.mtrl-sci
Stable Polar Oxynitrides through Epitaxial Strain
我们通过基于群体智能的结构预测方法、密度泛函晶格动力学和第一性原理分子动力学研究了ABO $_2$ N氮氧化物的能量有利结构随压力和应变的变化。我们预测了几种在高压下结晶稳定的极性氧氮化物钙钛矿。此外，我们发现钙钛矿结构的氮氧化物的铁电极性相可以是结晶稳定的，并在高压下在适当的衬底上合成。铁电氮氧化物在环境压力下外延应变下的动力学稳定性也意味着使用脉冲激光沉积或其他原子层沉积方法合成它们的可能性。我们的研究结果对进一步探索其他氮氧化物材料也具有广泛的意义。我们进行了第一性原理分子动力学，发现YSiO $_2$ N的极性钙钛矿是亚稳态至少600 K下的压缩外延应变转换到稳定的硅灰石样结构之前。YSiO $_2$ N在具有外延应变的压力下稳定。我们预测LaSi $_2$ N、LaGeO $_2$ N、BiSiO $_2$ N和BiGeO $_2$ N在零压力下即使没有外延应变也是亚稳态的铁电钙钛矿。
2021-06-10 cond-mat.mtrl-sci
Metastable Monolayer Formation through a Connector Structure
研究提出一种利用热力学稳定的连接体结构，通过调节温度和压力从平衡态出发有意生长特定亚稳态表面结构的方法，并通过动力学Monte Carlo模拟验证了其有效性。
2025-03-10 cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph
Kinetic approach to superconductivity hidden behind a competing order
超导电性的探索是凝聚态物理研究的前沿之一。在强关联电子系统中，超导电性的出现往往被一个在物理上更稳定的磁/电荷序的形成所抑制。因此，为了将超导性发展为热力学上最稳定的状态，超导性和竞争有序之间的自由能平衡主要通过改变热力学参数（例如物理/化学压力和载流子密度）来控制。然而，这种热力学方法可能不是实现超导性的唯一方法。在这里，我们提出了一个新的动力学方法，以避免竞争秩序，从而诱导持久的超导性。以过渡金属二硫族化合物IrTe 2为例，通过利用高达10^7 K/s的基于电流脉冲的快速冷却，我们成功地在动力学上避免了一级相变到竞争电荷序，并揭示了隐藏在背后的亚稳超导性。由于低温下的电子状态取决于热淬灭的历史，电脉冲应用使亚稳超导性的非易失性和可逆切换成为可能，这是动力学方法的独特优势。因此，我们的研究结果提供了一种新的方法来开发和操纵超导电性超越热力学的框架。
2018-10-11 cond-mat.mtrl-sci
Stabilizing Single-Atom Catalysts on Metastable Phases of Transition Metal Dichalcogenides
本研究通过第一性原理计算，在六种过渡金属二硫属化物的三种晶相上筛选出82个热力学稳定的单原子催化剂体系，发现亚稳1T和1T'相能增强结合强度并提升稳定性，为设计新型稳定催化剂提供了指导。
2025-01-23 cond-mat.mtrl-sci
Complex crystal structure prediction using ML-enhanced multi-minima iterative genetic algorithm
Zhejiang University of Technology（浙江工业大学）；Ames National Laboratory（艾姆斯国家实验室）；Iowa State University（爱荷华州立大学）
提出集成ANN-ML势与迭代元动力学惩罚方案的多极小值迭代遗传算法，成功预测La-Co-Pb体系中新型反配对相结构，克服了依赖数据库方法的局限。
2026-07-02 cond-mat.mtrl-sci
Investigations of metastable Ca2IrO4 epitaxial thin-films: systematic comparison with Sr2IrO4 and Ba2IrO4
采用脉冲激光沉积法在YAlO 3（110）衬底上制备了介稳Ca 2 IrO 4薄膜。外延生长的Ca_2 IrO_4薄膜为K_2NiF_4型四元结构。输运和光谱测量表明，Ca_2 IrO_4薄膜的电子结构与Jeff = 1/2自旋-轨道耦合莫特绝缘体Sr_2 IrO_4和Ba_2 IrO_4的电子结构相似，只是带隙能有所增加。由于Ca 2 IrO 4八面体旋转和倾斜的增加，导致电子相关性增强，U/W，因此可以预期Ca 2 IrO 4的带隙增加。我们的研究结果表明，亚稳相薄膜的外延稳定生长可以有效地用于研究层状铱酸盐和各种复合氧化物系统。
2016-05-19 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el cond-mat.supr-con
Thermodynamically stable lithium silicides and germanides from density-functional theory calculations
用密度泛函理论（DFT）对Li-Si和Li-Ge体系进行了计算。锂化硅和锗，包括它们的亚稳相，作为锂离子电池（LIB）阳极发挥着重要的技术作用。计算包括对通过将原子种类从国际晶体结构数据库中的X-Y结构交换为Li-Si和Li-Ge而获得的晶体结构的结构优化，其中X={Li，Na，K，Rb，Cs}并且Y={Si，Ge，Sn，Pb}。为了在各种Li-Si和Li-Ge化学计量下对此进行补充，还进行了从头算随机结构搜索（AIRSS）。在基态化学计量之间，包括最近发现的Li $_{17}$ Si $_{4}$相，计算了平均电压，表明锗可能是LIB中硅阳极的更安全的替代品，因为其具有更高的锂插入电压。计算预测高密度Li $_1$ Si $_1$和Li $_1$ Ge $_1$ $P4/mmm$层状相，其分别在2.5和5 GPa以上变为基态，并揭示硅和锗在Li $_x$ Si，$x=2.33-3.25$化学计量范围内形成哑铃的倾向。DFT预测了Li $_{11}$ Ge $_6$ $Cmmm$、Li $_{12}$ Ge $_7$ $Pnma$和Li $_7$ Ge $_3$ $P32_12$相以及几种新的Li-Ge化合物的稳定性，化学计量为Li $_5$ Ge $_2$、Li $_{13}$ Ge $_5$、Li $_8$ Ge $_3$和Li $_{13}$ Ge $_4$。
2014-02-25 cond-mat.mtrl-sci
Nitrogen oxides under pressure stability, ionization, polymerization, and superconductivity
氮氧化物是一种典型的分子化合物，具有广泛的工业应用。氮和氧也是宇宙中最丰富的元素之一。通过从头算演化模拟，我们探索了在0 K和高达500 GPa的N-O系统。结果表明，在7 GPa和64 GPa压力下，NO2分子发生两次相变，在91 GPa压力下，NO2分子发生分解。所有的NO+NO3-结构被发现是亚稳态在T=0 K，所以实验报告的离子NO+NO3-是亚稳态或稳定的温度。随着压力的增加，N2 O 5在51 GPa下从P-1结构转变为C2/c结构。NO在198 GPa时达到热力学稳定。该聚合物相是超导的（Tc = 2.0K），并且含有-N-N-骨架。
2015-06-28 cond-mat.mtrl-sci
Metastable CoCu$_2$O$_3$ for molecular sensing and catalysis
本研究利用可规模化的燃烧–气溶胶非平衡过程制备室温亚稳态 CoCu$_2$O$_3$，实现 4–16 nm 可控晶相，并验证其痕量苯传感与催化性能及向多元氧化物拓展的潜力。
2024-06-15 cond-mat.mtrl-sci physics.app-ph
Predicting Miscibility in Binary Compounds: A Machine Learning and Genetic Algorithm Study
本研究结合Materials Project与ICSD数据，利用随机森林模型预测二元化合物混溶性，并通过遗传算法在Co-Eu体系中发现CoEu8、Co3Eu2和CoEu三种新型稳定相，为材料合成提供理论指导。
2024-09-04 cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph
Pressure Induced Thermodynamically Stable and Mechanically Robust Li-rich Unknown Li-Sn Compounds: A Step Towards Improvement of Li-Sn Batteries
锂化过程中锡负极的体积膨胀和弹性软化导致锡的机械降解和粉化，影响锂锡电池的整体性能。然而，它可以通过使用外来的高压淬火相作为预锂化试剂来克服。此外，它是已知的，在压力下，许多不寻常的化学计量，这是在环境压力下基本上是不可能的，可以合成，甚至可以生存的减压从高到环境pressure.因此，我们进行了全面的研究，使用进化算法和密度泛函理论为基础的模拟，以了解在1大气压至20 GPa的压力范围内的Sn阳极的锂化。在常压和中等压力下，确定了所有稳定和亚稳Li-Sn化合物的基态结构，并研究了它们的性质，以了解压力在重新定义锂离子电池充放电过程中反应机理中的作用。除了已知的现有的Li-Sn化合物，我们的研究揭示了存在五个未报道的化学计量比（Li 8 Sn 3，Li 3Sn 1，Li 4Sn 1，Li 5Sn 1和Li 7Sn 1）和它们在环境和高压下的相关晶体结构。虽然Li 8 Sn 3已被鉴定为在整个压力范围（1 atm-20 GPa）中最稳定的Li-Sn化合物之一，但是压力诱导的富Li化合物如Li 5Sn 1和Li 7Sn 1已被分类为分别提供比已知的最多锂化相的容量（即，最重要的是，我们的计算显示在20 GPa下体积膨胀减少约50%，并且揭示了施加压力可以减少Li电镀的机会并改善机械性能，这是使电池更安全和寿命更长所期望的。
2016-12-20 cond-mat.mtrl-sci
First-principles prediction of a decagonal quasicrystal containing boron
我们解释实验已知的B-Mg-Ru晶体作为准晶近似。这些近似的结构意味着一个确定性的装饰瓷砖的原子，可以延长准周期性。实验观察到的结构无序对应于相子（瓦片翻转）波动。第一性原理总能量计算表明，许多不同的平铺在低温下接近稳定。基于这些能量的转移矩阵计算表明，从低温下的结晶状态到以瓦片波动为特征的高温状态的相变。我们预测B $_{38}$ Mg $_{17}$ Ru $_{45}$形成十次准晶，在低温下是亚稳的，并且在高温下可能是化学稳定的。
2004-05-14 cond-mat.mtrl-sci
Elemental Phosphorus: structural and superconducting phase diagram under pressure
通过在压力高达170 GPa下的电阻率测量和高达350 GPa下的全$ab-initio$晶体结构和超导性计算，研究了磷（P）的压力诱导超导性和结构相变。30多年前，人们就报道了低压下两种不同的超导转变温度（T $_{c}$）与压力（$P$）的关系，这是我们第一次能够重现它们，并根据黑磷的化学亚稳相设计出一致的解释。我们的实验和理论结果形成了一个单一的，一致的图片，不仅提供了一个清晰的理解元素P在压力下，但也揭示了长期存在的和未解决的$anomalous$超导趋势。此外，在更高的压力下，我们预测了一个类似的情况下，多个亚稳结构共存超出其化学稳定性范围。在240 GPa以上的压力下实验上可获得的P的亚稳相应表现出高达15 K的T $_{c}$，即比基态晶体结构的预测值大三倍。我们观察到，所有的亚稳结构系统地表现出更大的转变温度比基态的，这表明亚稳相的探索是一个很有前途的路线，以设计具有改进的超导性能的材料。
2017-03-16 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.supr-con
First-principles modeling of zincblende AlN layer in Al-AlN-TiN multilayers
建立了一种氮原子向Al晶格扩散的亚稳Zn掺杂AlN薄膜生长机理。利用第一性原理密度泛函理论，我们研究了AlN作为锌层相的热力学稳定性的可能性，由于外延应变和界面效应，这不能解释锌层AlN的形成。通过氮原子直接扩散到Al八面体和四面体晶体中，比较了岩盐和锌盐AlN在面心立方Al中的形成能。锌掺杂AlN薄膜的形成是一个动力学驱动的过程，而不是热力学驱动的过程。
2016-05-02 cond-mat.mtrl-sci
Molecular Monte Carlo simulation method of systems connected to three reservoirs
在传统的分子模拟中，亚稳态结构往往在相当长的计算时间内仍然存在，导致模拟平衡态的困难。为了克服这个困难，在这里，我们提出了一个新的设计方法，分子蒙特卡罗模拟系统连接到三个水库：化学势，压力和温度。Gibbs-Duhem方程将单组分系统的储层数量限制为2。然而，在利用2个或更少的储层的常规模拟中，系统倾向于被困在亚稳态中。即使在常规模拟中允许系统从这种亚稳态逃逸，固定的系统尺寸和/或固定数量的粒子也会导致在有序结构中产生缺陷。这种情况打破了有序结构的全局各向异性，并迫使结构的周期性与系统尺寸相称。在这里，我们将这三个水库连接起来，以克服这些困难。基于Gibbs-Duhem方程，设计了一种调节三个水库并获得稳定状态的方法。与其他传统的模拟技术利用不超过2个水库，我们的方法允许系统本身，同时调整系统的大小和粒子的数量的周期性和各向异性的有序结构。我们的方法需要更少的努力，初步模拟之前，生产运行，与其他先进的模拟技术，如multicanonical方法。本文还从热力学欧拉方程出发，讨论了一种适用于三库系统的自由能测量方法。这种测量方法比其他自由能测量方法需要更少的计算量。
2011-10-20 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Tracking atomic-scale interdiffusion in immiscible bimetallic nanoparticles via four-dimensional electron tomography
Beijing National Laboratory for Molecular Sciences, Center for Integrated Spectroscopy, College of Chemistry and Molecular Engineering, Peking University（北京大学化学与分子工程学院集成光谱中心北京分子科学国家实验室）
利用四维原子分辨率电子断层扫描和原位扫描透射电镜，揭示了不混溶PdIr纳米颗粒在远低于熔点的温度下由互扩散驱动的原子尺度混溶转变，包括表面重构、原子跳跃和界面扩散等中间过程。
2026-06-11 cond-mat.mtrl-sci
Observation of Al41Sm5: new evidence for structural hierarchy in Al-Sm alloys
使用一个有效的遗传算法，我们发现了一个亚稳Al 41 Sm 5相，补充其家庭共享类似的短程订单的结构。非晶Al-9.7at.%钐薄带，采用熔纺法生产。动态相选择讨论相对于短程包装图案在非晶前体和那些观察到的选定的阶段之间的结构连接。这里阐明的阶段是几个新发现的大单位细胞阶段，发现从玻璃在这个二元系统中的反玻璃化过程中形成，进一步说明了我们的方法的功率和效率，结构层次的重要作用相选择，和丰富的亚稳相景观可从玻璃结构。
2017-12-27 cond-mat.mtrl-sci
Machine Learning the Metastable Phase Diagram of Materials
相图是材料合成的宝贵工具，并提供任何给定热力学条件下材料相的信息。传统的相图生成涉及实验，以提供物理上可接近的相的初始估计，然后使用现象学模型在可用的实验数据点之间进行内插，并外推到不可接近的区域。这种方法，结合第一性原理计算和数据挖掘技术，导致详尽的热力学数据库，尽管在不同的热力学平衡。相比之下，材料在其合成、操作或加工期间可能不会达到其热力学平衡态，而是保持被捕获在局部自由能最小值中，这可能表现出期望的性质。绘制这些亚稳相及其热力学行为是非常可取的，但目前缺乏。在这里，我们介绍了一个自动化的工作流程，它将第一原理物理和原子模拟与机器学习（ML）和高性能计算相结合，以快速探索给定元素组成的亚稳相。使用具有代表性的材料碳，其中具有大量不具有平衡母体的亚稳态，我们展示了数百个从接近平衡到远离平衡的亚稳态的自动映射。此外，我们将自由能的计算到一个基于神经网络的学习的状态方程，允许建设的亚稳相图。高温高压实验，使用金刚石对顶砧细胞在石墨样品加上高分辨率透射电子显微镜被用来验证我们的亚稳相的预测。我们介绍的方法是通用的，广泛适用于单组分和多组分系统。
2021-11-29 cond-mat.dis-nn cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Anion Exchange in II-VI Semiconducting Nanostructures via Atomic Templating
纳米结构的受控化学转化是一种很有前途的技术，可以获得精确设计的新材料，这些材料很难用其他方法合成。我们报告高温气相阴离子交换反应化学转化II-VI半导体纳米结构（100-300 nm的长度尺度），同时保留单晶，晶体结构，形态，甚至缺陷分布的母体材料通过原子模板。原子模板的概念是用来获得动力学控制，结晶亚稳的结构相，如锌碲化镉的碲与硒或硫完全化学取代后，锌碲化镉硒和CdS。通过第一性原理密度泛函理论计算解释了其相变机制。原子模板是一种独特的途径，可以在纳米尺度上独立调整材料的相和组成，从而合成新材料。
2017-10-27 cond-mat.mtrl-sci
Simulation of Equilibrated States via Molecular Monte Carlo Method of Systems Connected to 3 Reservoirs
大分子和胶体体系中的亚稳结构是非平衡态，其通常具有长的寿命并且导致模拟平衡的困难。为了从长寿命的亚稳态逃逸，我们提出了一种新设计的方法，分子蒙特卡罗模拟系统连接到3个水库：化学势$μ$，压力$P$，和温度$T$。根据Gibbs-Duhem方程针对热力学平衡条件调整这些储层中的一个储层，使得该调整的第三储层不会对相和状态产生不利影响。额外的自由度，即系统体积$V$和颗粒数量$N$，减少了非平衡态的动力学障碍并促进快速平衡。我们表明，全球各向异性的无缺陷的有序结构，如字符串状胶体组装，通过我们的方法获得。
2011-06-08 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
The Fe-N system: crystal structure prediction, phase stability, and mechanical properties
本研究结合变组分演化算法与第一性原理计算，识别出50种稳定/亚稳Fe-N化合物，系统研究其力学性能，为优化设计定制力学性能的Fe-N合金提供见解。
2024-11-26 cond-mat.mtrl-sci
First-Principles Design of Halide-Reduced Electrides: Magnetism and Topological Phases
我们提出了一种设计方案，潜在的寄生虫来自传统材料。从基于稀土的三元卤化物开始，我们排除卤素并进行全局结构优化以获得化学稳定或亚稳相，但具有被限制在间隙腔内部的过量电子。然后，自旋极化间隙态诱导磁性镧系元素的化学取代。为了证明我们的方法的能力，我们用11个三元卤化物进行测试，并成功地预测了30个稳定和亚稳相的三种不同的化学计量类别，并通过与Gd的化学取代，连续28个磁性的三种。在这58个设计中，有56个是首次发现的。对两个双斜晶系$A$ C（$A=$ La，Gd）和正交晶系$A_2$ Ge（$A=$ Y，Gd）进行了深入的研究，以验证预测的晶体。有趣的是，这两个系统原来是拓扑节点线的双折射（TNLE）的情况下，自旋轨道耦合和表现出自旋极化的间隙态的情况下，$A=$ Gd。我们的工作建立了一个新的计算方法的功能性的磁链的设计和突出的磁性和拓扑相位嵌入在磁链。
2021-02-12 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
Rapid estimation of synthesizability windows of inorganic materials from first principles
Technical University of Denmark（丹麦技术大学）
提出一种高通量生成相优势图的方法，通过拟合元素相参考能量和机器学习原子间势，快速估计无机材料在温度与气体分压下的合成条件，大幅降低计算成本。
2026-06-24 cond-mat.mtrl-sci
Stability and metastability of clusters in a reactive atmosphere: theoretical evidence for unexpected stoichiometries of MgMOx
通过应用遗传算法在级联的方法，提高精度，我们计算的组成和结构的MgMOx簇在现实的温度和氧气压力。用从头算原子热力学方法确定了稳定和亚稳定体系。我们发现当x > M时，小团簇（M <= 5）处于热力学平衡。非化学计量团簇表现出独特的磁性行为，这表明通过改变环境压力和温度条件来调节磁性的可能性。此外，我们表明，密度泛函理论（DFT）与混合交换相关（xc）功能是需要准确的金属氧化物团簇的相图预测。无论是（复杂的）力场，也不DFT（半）本地xc泛函是不够的，甚至一个定性的预测。
2013-08-21 cond-mat.mtrl-sci
Modernist Materials Synthesis: Finding Thermodynamic Shortcuts with Hyperdimensional Chemistry
该研究针对材料合成尤其是亚稳材料选择性合成的难题，通过原位观测与计算热力学发现反应先达局域平衡，提出引入旁观元素构建热力学捷径的思路，为发展复杂材料预测逆合成模型提供支撑。
2023-03-21 cond-mat.mtrl-sci
Synthesis of a mixed-valent tin nitride and considerations of its possible crystal structures
理论结构预测方法和高通量计算技术的最新进展正在革命性地发现化学稳定的无机材料。亚稳材料代表了一个新的前沿研究，因为即使是简单的二元非基态化合物的共同元素可能等待发现。然而，存在与非平衡薄膜合成和晶体结构预测相关的重大研究挑战，例如实验样品中的小应变晶体和基于能量最小化的理论算法。在这里，我们报告的实验合成和表征，以及理论第一性原理计算的先前未报道的混合价二元锡氮化物。薄膜实验表明，这种新型材料是N-缺乏SnN与锡在混合的II/IV价态和一个小的低对称性的单位电池。理论计算表明，最有可能的晶体结构具有与扭曲的铜铁矿（SG 166），这是近0.1 eV/原子以上的基态SnN多晶型物的空间群2（SG 2）。这种观察是合理的SnN扭曲的铜铁矿的化学相关的Sn 3 N4尖晶石化合物，这提供了一个新的科学洞察的原因，生长的亚稳材料的多晶型物的结构相似性。除了报告简单的二元SnN化合物的发现，本文还说明了一种可能的方法，将各种先进的表征技术与第一原理性质计算方法相结合，以阐明以前未报道的亚稳材料的最可能的晶体结构。
2016-01-18 cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph
First-principles predictions of HfO$_2$-based ferroelectric superlattices
针对HfO$_2$铁电相的亚稳态限制，提出通过与其他简单氧化物构建超晶格实现热力学稳定极性HfO$_2$的方法，为薄膜铁电器件应用提供新途径。
2024-01-10 cond-mat.mtrl-sci
Graph-based machine learning beyond stable materials and relaxed crystal structures
最近，在材料科学中使用机器学习来近似密度泛函理论（DFT）的兴趣激增。然而，许多最具性能的模型主要是在具有精确原子坐标的材料的计算属性的大型数据库上进行评估的，并且已经通过实验合成，即，它们是化学稳定的或亚稳定的。这些方面在将这些模型应用于理论候选材料时提供了挑战，例如用于材料发现，其中坐标未知。为了扩展这种方法的范围，我们研究了晶体图卷积神经网络（CGCNN）在三个相关的三元相图（Ti，Zr，Hf）-Zn-N中的理论结构数据集上的性能，因此包括许多高度不稳定的结构。然后，我们调查的影响，使用原子的位置，只有部分放松到当地的能量最小值的性能。我们还探索了通过迁移学习来提高这些场景中的性能的方法，无论是从一个大规模的稳定系统数据库中训练的模型，还是一个不同但相关的相图。在稳定材料上预训练的模型不会显着提高性能，但在类似数据上训练的模型可以很好地传输。我们演示了如何利用我们的研究结果来生成相图，大大减少了计算工作量。
2021-07-01 cond-mat.mtrl-sci
Monoclinic YFe$_{12}$ phases predicted from first principles
我们使用基于遗传算法和第一性原理计算的晶体结构预测技术搜索YFe $_{12}$的稳定晶体结构。我们得到了两个单斜$C2/m$结构作为亚稳相，这是从众所周知的ThMn $_{12}$结构不同。这两个相在它们的磁性方面具有优于ThMn $_{12}$结构的优点：总磁化强度$M$从25.6 $μ_{\text{B}}$ /f. u增加。高达26.8 $μ_{\text{B}}$ /f.u.通过转换。在平均场近似下计算了这些结构的居里温度$T_{\text{C}}$，并预测了$T_{\text{C}}$从792 K升高到940 K，这主要是由于在2.3- 3.1 μ m的距离内，位间磁耦合的增加。在准二元系Y（Fe $_{1-x}$ Co $_{x}$）$_{12}$（$x$ = 0 ~ 0.7）中也得到了类似的$M$和$T_{\text{C}}$的增强。
2020-08-20 cond-mat.mtrl-sci
Ab Initio Discovery of Novel Crystal Structure Stability in Barium and Sodium-Calcium Compounds under Pressure using DFT
第I/II族材料在高压下表现出意想不到的结构相变，为元素超导性的起源提供了潜在的见解。我们在这里提出了一个计算研究元素钡和二元钠钙合金，以确定已知和未知相的钡在压力下，以及稳定的高压化合物在不混溶的钠钙系统。为了预测稳定性，我们对随机生成的结构进行了密度泛函理论计算，并使用遗传算法对其进行了进化。对于钡，我们观察到所有预期的阶段和一些新的亚稳结构，不包括不相称的Ba-IV结构。在30-42 GPa压力范围内，我们还观察到了一个未曾报道过的结构（α-Sm），推测它是基态。在钠钙体系中，我们证明了我们的搜索方法的可行性，但一直无法预测任何稳定的化合物。这些结果提高了遗传算法的效率，并为今后的工作提供了许多有前途的方向。
2012-07-13 cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph
Lattice dynamics effects on finite-temperature stability of $R_{1-x}$Fe$_{x}$ ($R$ = Y, Ce, Nd, Sm, and Dy) alloys from first principles
采用基于密度泛函理论（DFT）的第一性原理计算方法，研究了晶格动力学对二元$R_{1-x}$ Fe $_x$ $(0<x<1)$化合物（$R$：稀土元素Y，Ce，Nd，Sm，Dy）在有限温度下热力学稳定性的影响.我们首先证明，$R_{1-x}$ Fe $_x$ $(0<x<1)$合金的热力学稳定性不能准确地预测由传统的方法，其中只有静态DFT能量在$T = 0$ K使用。这个问题可以通过考虑熵的贡献来克服，包括电子和振动自由能，并且我们在有限温度下获得了凸包图，成功地解释了各种已知化合物的热力学稳定性。我们的系统计算表明，随着温度的升高，振动熵有助于稳定各种$R_{1-x}$ Fe $_x$化合物。特别地，实验报告的$R_2$ Fe $_{17}$化合物被预测在$\sim$ 800 K以上变得化学稳定。我们还表明，热力学稳定性是稀土依赖，并讨论其起源。除了实验报道的结构外，还讨论了Ishikawa \textit{et al.} [Phys.Rev.Mater.~]发现的两种新的单斜$R$ Fe $_{12}$结构的稳定性\textbf{4}，104408（2020）]的遗传算法。这些单斜相被发现是动态稳定的，并具有更大的磁化强度比ThMn $_{12}$型$R$ Fe $_{12}$。虽然它们是不稳定的，但随着温度的升高，形成能显着降低，表明在高温下合成这些化合物的可能性。
2021-02-04 cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph
Evolutionary search for superconducting phases in the lanthanum-nitrogen-hydrogen system with universal neural network potential
本文通过密度泛函理论与通用神经网络势相结合的演化搜索，系统研究了20 GPa下La-N-H体系的热力学稳定相与超导性，发现N掺杂仅使Tc最高提升至14.41 K，难以实现热超导。
2023-12-03 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.supr-con
Thermodynamic stability of Li-B-C compounds from first principles
二十年前，空穴掺杂的Li $_x$ BC中的高$T_{\rm{c}}$超导性的预测已经带来了合成具有蜂窝状B-C层的新材料的广泛努力，但是Li-B-C化合物的热力学稳定性仍然在很大程度上未被探索。在这项研究中，我们使用密度泛函理论来表征完善和最近报道的Li-B-C相。我们计算的Li $_x$ BC中的Li化学势有助于估计LiBC母体材料脱锂所需的（$T$，$P$）条件，而B-C相的检查有助于合理化观察具有蜂窝状和金刚石状形态的亚稳BC $_3$多晶型物。同时，我们证明，最近报道的BC $_3$，LiBC $_3$，和Li $_2$ B $_2$ C相与新的晶体结构是动态和热稳定的。与进化优化和合理的设计相结合，我们确定了相当多的自然和有利的锂$_2$ B $_2$ C配置，然而，保持在热力学稳定性阈值以上。
2023-02-10 cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph
Metastability Triggered Reactivity in Clusters at Realistic Conditions: A Case Study of N-doped (TiO$_2$)$_n$ for Photocatalysis
在这里，我们报告了一个策略，通过采取一个原型模型系统的催化剂（即N-掺杂（TiO $_2$）$_n$集群），以准确地确定低能量亚稳结构，可以发挥重要作用，增强催化反应性。由于势能面上存在大量的异构体，计算设计具有高活性的亚稳态光催化剂并不容易。这需要固定各种参数，即（i）有利的形成能，（ii）低的基本能隙，（iii）低的激发能和（iv）高的垂直电子亲和势（VEA）和低的垂直电离势（VIP）。我们在这里验证，通过整合几个第一原则为基础的方法，考虑全球最低结构单独可能严重低估的活动。作为第一步，我们已经使用了一套遗传算法[即，搜索集群与传统的最小总能量（（GA）$_\textrm{E}$）;搜索集群与特定的属性，即高VEA（（GA）$_\textrm{P}^{\textrm{EA}}$），和低VIP（GA）$_\textrm{P}^{\textrm{IP}}$）]模拟N掺杂（TiO $_2$）$_n$集群。在此之后，我们已经确定了它的自由能使用从头算热力学，以确认亚稳态结构是不是太远的全球最低。通过对大量数据的分析，我们发现N-取代（（N）$_\textrm{O}$）更倾向于位于高度配位的氧位点以使其配位最大化，而N-间隙（（NO）$_\textrm{O}$）和分裂间隙（（N $_2)_\textrm{O}$）更倾向于悬空氧位点。有趣的是，我们注意到，每种类型的缺陷（即替代，晶体）减少…
2020-06-12 cond-mat.mtrl-sci physics.app-ph
Quasicrystal bulk and surface energies from density functional theory
针对准晶体长程非周期导致常规从头算无法计算能量的问题，提出通过递增尺寸的准晶体纳米颗粒第一性原理计算外推体相和表面能的方法，确定两种二十面体准晶体为基态相，揭示平移对称非无机固体0K稳定必要条件，并解释其生长的动力学限制。
2024-04-08 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Co-substituted BiFeO3: electronic, ferroelectric, and thermodynamic properties from first principles
铋铁氧体BiFeO3是一种多铁性固体，由于铁电极化增强了光生载流子的分离，因此作为潜在的光催化材料越来越受到关注。为了寻找既能控制能带结构又能保持或提高铁电性能的方法，我们采用密度泛函理论研究了BiCoxFe 1 xO 3（0 < x < 0.13）固溶体的热力学、电子学和铁电性质.我们表明，钴取代的带隙可以从2.9 eV减少到2.1 eV，同时增加自发极化，这是与一个显着较大的Born有效电荷的Co相比，Fe阳离子。我们讨论了钴杂质之间的相互作用，这是强烈的吸引力，并会驱动聚集的钴，证明了蒙特卡罗模拟。因此，预测相分离成富Co相是化学上优选的，并且均匀固溶体只能以亚稳形式存在，受到缓慢阳离子扩散动力学的保护。最后，我们讨论了纯的和Co取代的BiFeO3与相关的氧化还原电位的能带排列，在其适用性的上下文中，在氧化还原。
2022-08-04 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph physics.comp-ph
The Unreconstructed α-Al$_{2}$O$_{3}$(0001) Surface is Inhomogeneous and Rough
Institute of Applied Physics, TU Wien（维也纳工业大学应用物理研究所）
通过非接触原子力显微镜和密度泛函理论计算，发现未重构的α-Al$_{2}$O$_{3}$(0001)表面并非原子级平坦且均匀Al终止，而是本质亚稳态、粗糙且不均匀，挑战了常用原子模型的有效性。
2026-03-27 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
