Tuning ultracold collisions of excited rotational dipolar molecules
以异核双碱金属KRb分子为例，研究了自由空间中旋转激发偶极分子的超冷碰撞。我们表明，我们可以急剧调谐的弹性，非弹性和反应速率系数的有损分子碰撞时，第二个旋转激发碰撞通道的初始碰撞通道的阈值，与应用的电场的帮助下，发现由Avdeenkov等人。非有损分子[物理学评论A 73，022707（2006）]。我们可以增加或减少损失过程，无论第二个通道是高于或低于初始通道。这在玻色子和费米子分子中都可以看到。另外，在长程多极-多极相互作用的表达式中，我们将电四极矩和电八极矩加入到偶极矩中。我们发现，对于由入射通道介导的过程，如弹性碰撞和损耗碰撞，包含四极矩和八极矩在超低能量下并不重要。它们对于像非弹性碰撞这样由状态到状态的转变介导的过程是重要的。
2014-11-27 physics.atom-ph
Cavity-modified static polarizabilities of atoms and small molecules within QED full configuration interaction
St. Petersburg State University（圣彼得堡国立大学）；Petersburg Nuclear Physics Institute named by B. P. Konstantinov of National Research Centre “Kurchatov Institute”（国家研究中心“库尔恰托夫研究所”下属的以B.P.康斯坦丁诺夫命名的圣彼得堡核物理研究所）
研究采用QED-FCI方法计算光腔中小分子与原子的静态极化率，发现腔可通过偶极自能与光子交换的竞争修正极化率，或减小或增大频率标准的相关位移，为腔量子电动力学预测提供参考。
2026-10-14 physics.atom-ph
External field control of spin-dependent rotational decoherence of ultracold polar molecules
我们确定超冷极性分子的捕获条件，其中对内部状态经历相同的捕获电位。这样的条件可以确保显著降低超冷样品中不可避免的不均匀性的有害影响。特别是，我们调查的内部旋转和超精细量子态的超冷费米子基态$^{40}$ K $^{87}$ Rb极性分子，当静磁场，静电场，和陷阱激光场同时施加。理解改变这三个场的相对取向或偏振的效果对于从两个或更多个旋转振动态构建无退相干子空间至关重要。此外，我们评估在这些领域的存在下，这将允许控制分子之间的相互作用在不同的网站的光晶格和研究的相互作用各向异性的影响的能力，纠缠极性分子的诱导偶极矩的分子。
2013-02-25 physics.atom-ph
Rotational Splittings in Diatomic Molecules of Interest to Searches for New Physics
ELTE, Eötvös Loránd University（匈牙利罗兰大学）；Université de Toulouse（图卢兹大学）
本研究提出理论模型计算双原子分子的$Λ$分裂，预测TaO$^+$分子的分裂为9 kHz，为新物理实验提供理论支持。
2026-02-18 physics.atom-ph
Rotational structures of long-range diatomic molecules
我们提出了一个系统的理解的远程（振动高激发）双原子分子的旋转结构。例如，我们表明，依赖于一个量子缺陷，最小束缚振动态的双原子分子与$-C_n/r^n$（$n>2$）渐近相互作用可以只有1，2，并高达最大的$n-2$旋转状态。提出了一种双原子分子的分类方案，其中每一类分子都具有独特的旋转结构，并对应于解离极限以上的不同原子-原子散射性质。
2004-06-20 physics.atom-ph physics.chem-ph
Microwave-assisted coherent control of ultracold polar molecules with a ladder-type rotational states
我们已经证明了微波辅助相干控制超冷$^{85}$ Rb $^{133}$ Cs分子的梯型配置的旋转状态。探测微波（MW）场用于耦合较低状态$X^1Σ^+(v=0, J=1)$和中间状态$X^1Σ^+(v=0, J=2)$，而控制MW场耦合中间状态和较高状态$X^1Σ^+(v=0, J=3)$。在控制场的存在下，控制MW场可以减少中间转动态$X^1Σ^+(v=0, J=2)$的布居。在此相干谱的光谱分裂和移动的中心频率的加宽被观察到依赖于拉比频率的控制MW场。应用Akaike的信息准则，我们得出结论：随着控制场Rabi频率的增加，我们观测到的相干谱发生在电磁感应透明和Aulter-Townes分裂的交叉区。我们的工作是微波辅助量子控制多能级超冷极性分子的一个重要进展，也为基于超冷分子的量子信息研究提供了巨大的潜力。
2020-09-25 physics.atom-ph
Relativistic and QED effects in the fundamental vibration of T$_2$
氢分子已成为分子中量子电动力学计算的试验场。扩展到较重的放射性氚轴承分子的稳定类氢物种的研究，我们报告的基本T $_2$振动分裂$(v= 0 \rightarrow 1)$的$J=0-5$旋转水平的测量。精确的频率计量进行高分辨率相干反斯托克斯拉曼光谱在$10-12$ ~MHz的实验不确定度，其中亚多普勒饱和功能被利用的最强的过渡。实现的准确性对应于一个50倍的改进，在以前的测量，并允许提取相对论和QED的贡献T $_2$过渡能量。
2018-03-08 physics.atom-ph physics.chem-ph
Rydberg atom mediated non-destructive readout of collective rotational states in polar molecule arrays
我们详细分析了利用单个极性分子或一维分子阵列与单个里德伯原子之间的电荷偶极相互作用读出转动布居数的可能性。里德伯电子能量的变化取决于极性分子的旋转状态，从而允许在分子和原子之间实现CNOT量子门。原子荧光的随后读出导致旋转状态的非破坏性测量。研究了一维极性分子阵列与Rydberg超原子（封锁）态原子阵列或原子云的相互作用，计算了Rb（60 s）与KRb和RbYb分子（N= 1，3，5）的分辨能移.我们表明，集体分子转动状态可以读出使用条件里德伯能移。
2016-04-28 physics.atom-ph quant-ph
Enhanced effect of temporal variation of the fine structure constant in diatomic molecules
我们表明，在微波跃迁的精细结构常数之间的变化的相对效果非常接近和狭窄的旋转超精细的水平可能会增强2-3个数量级的双原子分子，如LaS，LaO，LuS，YbF等的增强是超精细和旋转间隔之间的抵消的结果。
2006-02-10 physics.atom-ph
Rotational cooling of molecules using lamps
我们从理论上研究了应用定制的非相干远红外场结合激光激发的一个单一的振转跃迁的旋转冷却的极性冷双原子分子。冷却方案是有效的时间尺度上短于典型的未扰动的离子阱中的捕获时间和中性分子的可获得的限制时间。
2004-11-23 physics.atom-ph physics.chem-ph
Rotational Feshbach Resonances in Ultracold Molecular Collisions
在超低温下的碰撞中，分子将具有费什巴赫共振，这与超冷原子不同，超冷原子的虚拟激发态由分子的旋转组成。我们估计这些共振态的平均间距和平均宽度，利用在低能量下的分子碰撞显示混沌运动的事实。作为例子，我们考虑实验相关的分子O_2，OH和PbO。这些物种的s波共振态密度相当高，这意味着将存在大量的窄共振态。
2002-05-08 physics.atom-ph
Optical pulse-shaping for internal cooling of molecules
我们考虑使用脉冲形状的宽带飞秒激光光学冷却分子的旋转和振动自由度。由于这种方法依赖于通过激发电子跃迁来冷却旋转和振动量子，因此它最容易适用于具有相似的基态和激发态势能面的分子，使得振动态在电子弛豫期间通常不变。与通过激发振动来冷却旋转的方案相比，这种方法实现了数量级更快的电子衰变时间尺度上的内部冷却，并且可能适用于非极性分子。对候选物种AlH+的速率方程模拟表明，在8 μs内可达到振转平衡.此外，我们报告的实验室演示的光脉冲整形具有足够的分辨率和功率旋转冷却的AlH+。
2011-10-17 physics.atom-ph
Quantum resonances in selective rotational excitation of molecules with a sequence of ultrashort laser pulses
我们在实验上研究了最简单的量子转子--双原子分子的转动激发中的量子共振效应。利用高分辨飞秒脉冲整形和转动态分辨探测技术，直接测量了分子与周期性训练脉冲相互作用时吸收的能量，并研究了其与训练周期的关系。我们发现，能量转移显着增强量子共振，并使用这种效果来证明两个氮同位素，$ ^{14}N_2$和$ ^{15}N_2$的选择性转动激发。此外，通过调谐分数量子共振附近的脉冲训练的周期，我们实现了$ ^{15}N_2$的对位和邻位异构体的自旋选择性旋转激发。
2012-04-03 physics.atom-ph quant-ph
Rotational cooling of trapped polyatomic molecules
控制内部自由度是冷和超冷分子应用的关键挑战。在这里，我们证明了旋转态冷却的捕获甲基氟分子（CH 3F）的光泵人口的16 M-子级在旋转状态J= 3，4，5和6到一个单一的水平。通过结合转动态冷却和运动冷却，我们将处于J=4，K=3，M=4状态的分子的相对数量从百分之几增加到70%以上，从而产生了一个大约10^6个分子的冷态（~ 30 mK）和接近纯态的系综。我们的计划是可扩展的初始状态，其他最终状态和各种分子物种的更大的集合，从而为越来越大的分子的内部状态控制铺平了道路。
2015-11-23 physics.atom-ph physics.chem-ph quant-ph
Rotational state detection of electrically trapped polyatomic molecules
当诸如共振增强多光子电离（REMPI）或激光诱导荧光（LIF）等标准技术不起作用时，检测极性分子的内部状态是一个重大挑战。由于这是大多数多原子分子物种的情况下，我们在这里调查的基础上选择性地去除分子的电捕获合奏的替代方案。具体来说，我们通过驱动旋转和/或振动跃迁到未捕获状态来耗尽分子。用这种方法完全解析旋转状态可能是一个相当大的挑战，因为各种跃迁之间的频率差很容易基本上小于电阱中的斯塔克展宽。然而，利用一个独特的陷阱设计提供均匀的领域在一个大部分的陷阱体积，我们成功地歧视所有的旋转量子数，包括旋转M-子状态。
2014-11-28 physics.atom-ph physics.chem-ph quant-ph
Extending rotational coherence of interacting polar molecules in a spin-decoupled magic trap
在极性分子中转动态的叠加诱导了强的长程偶极相互作用。在这里，我们扩展了近一个数量级的旋转相干性的8.7（6）毫秒在极性$^{23}$ Na $^{40}$ K分子的稀释气体中的光阱。我们展示了自旋解耦的魔术陷阱，它取消了一阶和减少二阶微分光位移。后者是通过一个直流电场来实现的，该直流电场使核自旋、旋转和俘获光场相互作用。我们观察到密度依赖的相干时间，这可以解释为偶极相互作用在散装气体。
2018-12-17 cond-mat.quant-gas physics.atom-ph
Predicting and verifying transition strengths from weakly bound molecules
研究了激光冷却原子光缔合产生的超冷弱束缚41 K87 Rb分子的跃迁强度。通过对空乏谱得到的转动谱进行直接势能拟合分析，得到了（3）1 σ +的激发态的精确势能曲线.从v ′ = 41-50能级的耗尽谱中提取的振动能量和转动常数与以前的光谱研究结果相结合，并用于修改从头算势。振动能级间距的0.14%和转动常数的0.3%的准确度足以预测振动能级之间的过渡强度的大的变化。我们的结果表明，从弱束缚分子的跃迁强度是一个很好的衡量激发态潜力的准确性。
2010-11-05 physics.atom-ph
Extended rotational coherence of polar molecules in an elliptically polarized trap
本研究通过将光阱偏振改为特定“魔”椭圆率，大幅降低NaCs分子的微分光移，实现了超长转动相干时间，远超共振偶极-偶极纠缠门的时长需求。
2023-06-12 physics.atom-ph quant-ph
Bose-Einstein Condensation and Many-Body Localization of Rotational Excitations of Polar Molecules
从理论上研究了二维光晶格中极性分子转动激发的集体动力学。这些激发表现为硬核玻色子与相对论能量色散所产生的分子之间的偶极耦合。这对集体多体相有着有趣的影响。转动激发在非零温度下可以形成玻色-爱因斯坦凝聚体，即使在存在非均匀加宽的情况下也表现为转动跃迁的发散$T_2$相干时间。稠密气体转动激发态的动力学演化具有非遍历性、多体局域化特征和局域化保护量子序。
2013-11-21 cond-mat.quant-gas physics.atom-ph quant-ph
Rotational-state dependence of interactions between polar molecules
本研究揭示极性分子间相互作用的转动态依赖规律，发现转动量子数差大于1时存在排斥范德华作用，该作用可在毫开尔文以下温区大幅降低碰撞损失，为超冷极性分子的量子模拟等领域提供新应用方向。
2024-05-15 cond-mat.quant-gas physics.atom-ph physics.chem-ph
Microwave coherent control of ultracold ground-state molecules formed by short-range photoassociation
我们报道了超冷$^{85}$ Rb $^{133}$ Cs分子在其振动基态通过短程光缔合作用形成的转动态的微波相干控制的观测结果。分子通过激发原子对到短程态$(2)^{3}Π_{0^{-}} (v=11, J=0)$，然后自发衰变，在单转动态$X(v=0,J=1)$中形成。我们使用耗尽光谱记录的人口分布的动态演变，并观察到明确的拉比振荡，同时照射耦合相邻的旋转能级之间的微波跃迁。一个密度矩阵的形式主义，占纵向和横向衰变时间再现的动态演化过程中的相干过程和平衡人口。本文报道的相干控制对于研究相干量子效应和连续短程光缔合产生的冷极性分子的应用都是有价值的。
2020-07-09 physics.atom-ph
Rotational Coherence Times of Polar Molecules in Optical Tweezers
量子比特相干时间对于任何稳健的量子计算平台的性能都是至关重要的。对于使用极性分子阵列的量子信息处理，关键性能参数是分子旋转相干时间。我们报告了一个93（7）ms的相干时间的旋转状态量子比特的激光冷却的CaF分子在光镊陷阱，超过一个数量级比以前的系统。由于量子比特态之间的微分极化率引起的不均匀加宽通过调谐镊子极化和施加的磁场到“魔”角来抑制。的相干时间是有限的剩余微分极化率，这意味着改善与进一步冷却。单个自旋回波脉冲能够将相干时间延长到近半秒。测量的相干时间表明极性分子作为高保真量子比特的潜力。
2021-05-31 physics.atom-ph quant-ph
Diatomic-py: A python module for calculating the rotational and hyperfine structure of $^1Σ$ molecules
我们提出了一个计算机程序来计算的量子化的旋转和超精细能级的$^{1}Σ$双原子分子中存在的直流电，直流磁，和非共振光场。我们的程序适用于正在进行的最先进的超冷分子气体实验中使用的双碱分子。我们包括用于计算空间固定电偶极矩、磁矩和跃迁偶极矩的函数。
2022-09-21 cond-mat.quant-gas physics.atom-ph physics.comp-ph
Rotational and rotationless states of weakly-bound molecules
利用Raab和Friedrich [P.Raab和H. Friedrich，Phys.Rev.A78，022707（2008）]，我们推导出了由双原子分子的弱束缚振动能级支持的转动态的数目以及任何这样的能级的转动常数直到阈值的简单而准确的公式，并且提供了用于确定给定的弱束缚振动能级是否是无转动的标准。结果仅取决于分子势的长程部分，并且适用于晕分子。
2009-04-28 physics.atom-ph physics.chem-ph quant-ph
Rotational hybridization, and control of alignment and orientation in triatomic ultralong-range Rydberg molecules
研究了由一个里德伯原子和一个基态异质双原子分子构成的超长程三原子里德伯分子的电子结构和振转性质。研究了Rb（$27s$）里德伯原子与KRb（$N=0$）双原子极性分子的相互作用。Rb（$n=24$，$l\ge 3$）简并流形存在明显的电子杂化。极性双原子分子可以在里德伯电子和核以及外场产生的电场中旋转。我们调查的Born-Oppenheimer势曲线的变形，必不可少的结合的分子，与不同的电场和分析所产生的性质，如振动结构和排列和取向的极性双原子分子。
2014-06-25 physics.atom-ph quant-ph
Nondestructive dispersive imaging of rotationally excited ultracold molecules
实现分子在量子信息科学应用中的潜力的障碍是缺乏高保真的单分子成像技术。在这里，我们提出并理论分析了一个一般方案的电子基态分子的色散成像。我们的技术依赖于激发分子旋转态的固有各向异性来产生光学双折射，这可以通过非共振探测激光束的偏振旋转来检测。以\narb和\rbcs为例，我们构造了一个选择要成像的分子态和参与非共振耦合的激发电子态的形式。我们的建议建立了相关的参数，实现度级偏振旋转散装分子气体，从而使高保真无损成像。我们还概述了个别捕获分子的高保真成像的要求。
2020-06-24 physics.atom-ph quant-ph
Non-adiabatic, Relativistic, and Leading-order QED Corrections for Rovibrational Intervals of $^4$He$_2^+$ ($X\ ^2Σ_\mathrm{u}^+$)
计算了$^4$ He $_2^+$分子离子在其$X\ ^2Σ_\text{u}^+$基态电子态的振转间隔，包括非绝热、相对论和首阶量子电动力学修正.对基态和基振动的转动激发序列进行了理论和实验的一致性分析。计算得到的最低能量转动间隔为$70.937\ 69(10)$ cm $^{-1}$，与最近报道的实验值$70.937\ 589(23)(60)_\text{sys}$ cm $^{-1}$ [L. Semeria，P. Jansen，G. M. Camenisch，F. Mellini，H. Schmutz和F. Merkt，Phys. Rev. Lett. 124，213001（2020）]。
2020-11-13 physics.atom-ph physics.chem-ph quant-ph
Anisotropic Polarizability of Ultracold Ground-state $^{23}$Na$^{87}$Rb Molecules
本文报道了超冷基态$^{23}\rm{Na}^{87}\rm{Rb}$分子的交流极化率的测量结果。虽然基态旋转态$J = 0$的极化率是各向同性的，但第一激发旋转态$J = 1$的极化率是各向异性的，并且强烈地依赖于光偏振角。我们结合陷阱振荡频率测量和微波驱动的高分辨转动光谱精确地获得了这两种极化率。在优化的光偏振角和光强组合下，两个转动态之间的微分交流斯塔克位移的不均匀性最小，转动相干时间最长.
2020-12-21 cond-mat.quant-gas physics.atom-ph
Rotational excitations of polar molecules on an optical lattice: from novel exciton physics to quantum simulation of new lattice models
捕获在光晶格上的超冷极性分子是多体系统，在适当的条件下，其可以支持使人联想到固态晶体中的激子的集体激发。本文讨论了光晶格上分子的转动激发导致的转动Frenkel激子。除了固体氢，没有其他自然系统显示出旋转激子。旋转激子具有独特的性质，可用于通过施加外部电场来调谐非线性激子相互作用和激子-杂质散射。我们表明，这可以用来探索激子能量转移中的动力学和运动学激子-激子相互作用的竞争作用，并研究动态可调无序势中的量子局域化。转动激子还可以作为超冷原子无法实现的凝聚态模型的量子模拟的基础。作为一个例子，我们讨论了工程的可能性，在光晶格的极性分子的Holstein模型。
2012-08-01 cond-mat.other physics.atom-ph quant-ph
Cavity QED in a molecular ion trap
提出了一种利用片上超导微波谐振器研究囚禁分子离子的量子信息和高分辨光谱学的方法。分子离子与中性分子相比有几个优点。离子可以被加载到深（1 eV）RF陷阱，并被捕获独立的电偶极矩的旋转过渡。它们的电荷保护它们免受运动失相，并防止碰撞损失，允许1秒的相干时间时，用作量子存储器，与检测的单分子可能在<10毫秒。分析的检测效率和相干性的分子。
2010-09-22 cond-mat.mes-hall cond-mat.supr-con physics.atom-ph
Rotational predissociation of extremely weakly bound atom-molecule complexes produced by Feshbach resonance association
研究了结合能很小的原子-分子复合物的转动预解离.这种复合物可以通过超冷分子与超冷原子的费什巴赫共振缔合来产生。当结合能小于预离解态的能宽时，基于散射矩阵元的能量依赖性计算预离解寿命的数值计算变得不准确.我们推导出的表达式，准确地表示predissociation的寿命在实部和虚部的散射长度和有效范围的分子在一个激发的旋转状态。我们的结果表明，当结合能为正时，即当预解离态刚好高于激发态阈值时，预解离寿命最长。
2011-09-05 physics.atm-clus physics.atom-ph physics.chem-ph
Controlling the Rotational and Hyperfine State of Ultracold $^{87}$Rb$^{133}$Cs Molecules
我们证明了相干控制的超冷，化学稳定的$^{87}$ Rb $^{133}$ Cs分子与外部微波场的旋转和超精细状态。我们创建了一个样本的~2000分子在最低的超精细水平的旋振基态N = 0。在两个相距约23 G的磁场中，我们测量了N = 1态8个不同超精细能级的跃迁频率。我们确定的旋转和超精细耦合常数，同意与以前的计算准确的值。我们观察拉比振荡的每个过渡，允许完整的人口转移到选定的超精细水平N = 1。随后施加第二微波脉冲允许将分子转移回到N = 0的不同超精细水平。
2016-08-10 cond-mat.quant-gas physics.atom-ph quant-ph
Rotational dynamics of an asymmetric top molecule in parallel electric and non-resonant laser fields
本文对非对称陀螺分子在电场和平行非共振线偏振激光脉冲作用下的转动动力学进行了理论研究。在刚性转子近似下求解了含时薛定谔方程。使用苯甲腈分子为原型，我们调查的实验可访问的场配置的场修饰动力学，并比较这些结果的绝热预测。我们发现，对于一个不对称的顶部分子在平行的领域，形成的摆动双峰和相邻的水平之间避免交叉的非绝热效应的两个主要来源。我们还提供了实现绝热动力学的场参数。
2013-08-01 physics.atom-ph physics.chem-ph quant-ph
Approaching meV level for transition energies in the radium monofluoride molecule RaF and radium cation Ra$^+$ by including quantum-electrodynamics effects
本文报道了一氟化镭分子$^{226}$ RaF和镭阳离子$^{226}$ Ra $^+$跃迁能的高精度理论预测。考虑过渡$X~^2Σ_{1/2} \to A~^2Π_{1/2}$在RaF是这个分子的主要特征之一，并可用于激光冷却RaF的电子电偶极矩的后续测量。对于分子和原子的预测，我们超越了狄拉克-库仑哈密顿和治疗高阶电子关联效应内的耦合集群理论，包括四倍和更高的振幅。量子电动力学（QED）的影响包括非微扰使用的模型QED运营商，现在实施的分子。结果表明，在分子和原子计算中包含QED效应是解决Dirac-Coulomb-Breit哈密顿量和实验中获得的理论值之间的差异的关键因素。与实验值的剩余偏差在几个meV之内。这比通常被认为是理论分子物理学中的指导线的“化学精度”（1 kcal/mol=43 meV）好一个数量级以上。
2021-05-25 physics.atom-ph physics.chem-ph
Rotational-state-specific guiding of large molecules
一束极性分子可以通过交流电四极杆导向器聚焦和传输。在给定的交流频率下，波导的透射率取决于分子量子态的质量-偶极矩（m/ \textmu）比。在这里，我们提出了一个详细的表征m/ \textmu选择器，使用苄腈（C $_6$ H $_5$ CN）分子的脉冲束结合旋转量子态分辨检测。的到达时间分布以及离开选择器的分子的横向速度分布作为交流频率的函数进行测量。选择器的\textmu / $Δ$ \textmu分辨率可通过施加的交流波形进行控制，当前设置可获得最高为20的值。这足以排他地传输苄腈的绝对基态中的分子，或者更确切地说，传输具有与基态相同的m/ \textmu值的量子态中的分子。m/ \textmu选择器的操作特性与轨迹模拟的结果定量一致。
2011-03-25 physics.atm-clus physics.atom-ph
Second-scale rotational coherence and dipolar interactions in a gas of ultracold polar molecules
本文提出 RbCs 分子的转动魔幻光阱，将转动态相干时间提升至秒级，并证明偶极相互作用成为相干损失主因，为分子量子计算与模拟解锁转动自由度。
2023-08-11 cond-mat.quant-gas physics.atom-ph
Hyperfine, rotational, and vibrational structure of the triplet ground state of Rb molecules
我们在1000 G的磁场下对三重态Rb分子的超冷气体进行了高分辨双光子暗态光谱研究。绘制出振动阶梯以及超精细和低层转动结构。由于在几百GHz x h的结合能处的单重态-三重态混合，观察到光谱中的能量偏移。这些信息与来自其他来源的数据一起用于优化耦合通道模型中的三重态和单重态的电势。我们发现超精细结构对振动能级的依赖性很弱。这为最近费什巴赫共振计算中的不准确性提供了一种可能的解释。
2010-10-14 cond-mat.other physics.atom-ph
Precision Measurements in Few-Electron Molecules: The Ionization Energy of Metastable $\mathbf{^4}$He$\mathbf{_2}$ and the First Rotational Interval of $\mathbf{^4}$He$\mathbf{{_2}^+}$
分子氦是测试少电子分子$\textit{ab initio}$计算的基准系统。本文报道了He $_2$的$a\,^3Σ_u^+$态的绝热电离能的测定，它对应于He $_2$的$a\,^3Σ_u^+$（$v''=0$，$N''=1$）态和He ${_2}^+$的$X^+\,^2Σ_u^+$（$v^+=0$，$N^+=1$）态之间的能量间隔，以及He ${_2}^+$的最低转动间隔。这些测量依赖于使用频率梳校准的连续波UV辐射在反向传播的激光束设置中的亚稳态He $_2$分子的激发到高里德堡态。所观察到的里德堡态外推到他们的系列限制使用多通道量子亏损理论。He $_2$（$a\,^3Σ_u^+$）的电离能和He ${_2}^+$（$X^+\,^2Σ_u^+$）的最低转动间隔分别为34301.207002（23）$\pm 0.000037_{\mathrm{sys}}$ cm $^{-1}$和70.937589（23）$\pm 0.000060_{\mathrm{sys}}$ cm $^{-1}$。
2020-06-04 physics.atom-ph physics.chem-ph
Climbing the rotational ladder to chirality
分子手性通常被理解为分子平衡结构中的空间反转对称性破缺。不太为人所知的是，非手性分子可以通过极端的旋转激发而成为手性分子。在这里，我们从理论上证明了一个明确的战略，产生旋转诱导的手性（RIC）：光学离心机旋转激发膦分子（PH $_3$）成手性簇状态，对应于顺时针（$R$ -对映异构体）或anticipant（$L$ -对映异构体）旋转轴几乎与单一的P-H键。在离心脉冲期间施加强直流电场有利于产生一种旋转对映体形式，产生具有$permanently$定向旋转角动量的动态手性分子。这是表征RIC的重要一步，它为手性作为自然的基本方面提供了一个新的视角。
2018-10-24 physics.atm-clus physics.atom-ph physics.chem-ph
Rotational properties of two interacting cold polar molecules: linear, symmetric, and asymmetric tops
研究两静态冷极性分子在外部直流电场及各向异性偶极-偶极相互作用下的势能与极化，将分子建模为量子刚性转子并考察线性、对称与非对称陀螺分子，发现短间距下分子性质强烈依赖电场方向，凸显考虑转动自由度的重要性。
2024-09-23 cond-mat.quant-gas physics.atom-ph physics.chem-ph
Alternating gradient focusing and deceleration of large molecules
利用时变非均匀电场阵列的交替梯度结构，对苯甲腈（C $_7$ H $_5$ N）分子进行了聚焦和减速实验。苯甲腈是典型的大型非对称顶部分子，表现出丰富的旋转结构和高密度的状态。在3.5K的转动温度下，在脉冲分子束中，许多转动态被填充。苯甲腈分子在其绝对基态减速从320米/秒至289米/秒，并获得类似的变化速度为激发旋转状态。所有的测量结果都与弹道计算的结果吻合得很好。这些实验表明，这样大的多原子分子是服从强大的斯塔克减速方法。
2008-03-05 physics.acc-ph physics.atom-ph physics.chem-ph
Laser-induced 3D alignment and orientation of quantum-state-selected molecules
利用强非均匀静态电场，根据2，6-二氟碘苯分子的旋转量子态，对旋转冷超声束进行空间色散。选择处于最低旋转状态的分子并将其用作3维对准和取向的目标。在绝热状态下，用椭圆偏振的强激光脉冲诱导取向，并且通过激光脉冲和弱静电电场的组合作用诱导取向。我们表明，当旋转状态选择的分子，而不是在原来的分子束中的分子，被用作目标时，三维排列和取向的程度大大增强。
2009-08-04 physics.atm-clus physics.atom-ph physics.chem-ph
Ultracold molecules for quantum simulation: rotational coherences in CaF and RbCs
我们探索使用超冷分子作为未来实验的平台，在该领域的量子模拟，专注于两个分子物种，$^{40}$钙$^{19}$ F和$^{87}$ Rb $^{133}$ Cs。我们报告了使用微波场在两种分子中进行相干量子态控制的发展;这是许多量子模拟应用的关键因素。我们证明了原理证明拉姆齐干涉测量与条纹间距的$\sim 1~\rm kHz$和调查的失相时间的叠加的$N=0$和$N=1$旋转状态时，分子被限制。对于这两个分子，我们表明，明智的选择分子超精细状态的空间变化的过渡频率的影响最小化跨越陷阱。对于磁俘获的$^{40}$ Ca $^{19}$ F，我们使用磁不敏感跃迁，观察到0.61（3）ms的相干时间。对于光俘获的$^{87}$ Rb $^{133}$ Cs，我们利用AC斯塔克位移中避免的交叉，观察到0.75（6）ms的最大相干时间。
2018-11-25 cond-mat.quant-gas physics.atom-ph
Coherent spin-rotational dynamics of oxygen super rotors
我们使用状态和时间分辨相干拉曼光谱来研究超高旋转态氧分子的旋转动力学。虽然可以通过将气体温度增加到1500 K来达到高达$N \approx 50$的旋转量子数，但是低的布居水平和气体密度导致相应弱的光学响应。通过光学离心机旋转O $_2$分子，我们有效地激发极端的旋转态与$N\leqslant 109$在高密度室温系综。快速的分子旋转导致产生的旋转波包对碰撞的鲁棒性增强，使我们能够观察到弱自旋旋转耦合在氧的相干旋转动力学的影响。由于碰撞的自旋旋转相干的衰减率测量作为分子角动量的函数，并解释在一般的标度律。我们发现，在高值的$N$，旋转退相干的氧是比以前研究的非磁性氮分子快得多。这可能表明在顺磁气体中有一种不同的转动弛豫机制。
2014-06-10 physics.atom-ph physics.chem-ph
Coherence of Symmetry-Protected Rotational Qubits in Cold Polyatomic Molecules
本研究在电盒中捕获冷甲醛分子，利用对称性保护的转动态实现长寿命相干性，构建对外电场不敏感、对磁场弱依赖的量子比特，为冷分子量子与精密实验奠定基础。
2024-12-01 physics.atom-ph physics.chem-ph quant-ph
Molecular Frame Photoelectron Angular Distributions in Polyatomic Molecules from Lab Frame Coherent Rotational Wavepacket Evolution
探索了基于矩阵的重建协议在从实验室框架（LF）测量（LFPAD）获得分子框架（MF）光电子角分布（MFPAD）中的应用。与最近关于MF重建主题的其他工作类似，该协议使用时间分辨的LF测量，其中通过光电离制备和探测旋转波包，然后进行数值重建例程;然而与其它方法相比，本文开发的方案不需要测定光电离矩阵元素，因此采用相对简单的数值形式（利用Moore-Penrose逆的矩阵变换）。值得注意的是，该方法的简单性允许应用于多原子分子的MFPAD的成功重建。该计划的数值证明了两个现实的情况下，$N_2$和$C_2H_4$。新技术预计将普遍适用于一系列的MF重建问题，涉及多原子分子的光电离。
2021-05-18 physics.atom-ph physics.chem-ph quant-ph
Tune-out and magic wavelengths for ground-state $^{23}$Na$^{40}$K molecules
我们证明了一个通用的，旋转状态相关的捕获计划的地面和第一激发旋转态的$^{23}$钠$^{40}$ K分子。接近一个狭窄的电子跃迁的旋转流形，我们确定调谐频率的一个状态的极化率消失，而其他仍然有限，和魔术的频率，两个国家的经验相等的极化率。这些频率的接近度仅为10 GHz，允许在单个实验中在不同的陷阱配置之间动态切换，同时仍然保持足够低的散射率。
2020-06-24 cond-mat.quant-gas physics.atom-ph
Long-lived multilevel coherences and spin-1 dynamics encoded in the rotational states of ultracold molecules
本文利用魔数波长光镊实现超冷分子多个转动态间的长寿命相干，展示三态秒级相干、多参数估计与自旋-1动力学，并预测可扩展至十态。
2025-05-27 cond-mat.quant-gas physics.atom-ph quant-ph
QED-SCF, MCSCF and Coupled-cluster Methods in Quantum Chemistry
本文研究了量子化学技术与QED技术相结合的方法。在我们的理论中，我们把N电子系统和狄拉克海放在同等的地位上，把它们都看作是多体系统的动力学自由度。在介绍了我们的QED-SCF方法之后，根据时间反演、宇称和O（3）旋转对称性等群论操作，将QED-SCF解分为几类。通过对角化一阶密度矩阵，确定了一般QED SCF解的自然轨道。因此，我们获得了用量子化学方法，如QED-MCSCF和QED耦合团簇方法处理强QED效应下系统的可能性。
2001-12-26 hep-ph hep-th nucl-th
Ultracold polar molecules as qudits
我们讨论了如何超冷分子的内部结构，捕获在运动的光镊基态，可以用来实现量子阱。我们探讨$^{40}$ Ca $^{19}$ F和$^{87}$ Rb $^{133}$ Cs的旋转，精细和超精细结构，它们分别是具有$^2Σ$和$^1Σ$电子基态的分子的例子。在每种情况下，我们确定一个子集的水平内的一个旋转流形适合实现一个4级qudit。量子门可以通过相邻旋转流形中的能级使用双光子微波跃迁来实现。我们讨论的限制，从非共振激发和退相干产生的分子量子的有用性。作为一个例子，我们提出了一个协议，使用尺寸$d=4$的分子量子执行Deutsch算法。
2019-12-23 physics.atom-ph quant-ph
Mixed-field orientation of a thermal ensemble of linear polar molecules
本文从理论上研究了静电场与非共振线偏振激光脉冲相结合对线性分子热系综转动动力学的影响。我们在刚性转子近似下求解了含时的薛定谔方程。以硫化羰（OCS）分子为原型，详细分析了实验上可获得的静态场强和激光脉冲对热样品的混合场取向的影响。我们证明，对于在当前的混合场取向实验中使用的特征场配置，获得旋转温度低于0.7K或使用更强的直流场的显着取向。
2013-06-05 physics.atom-ph physics.chem-ph quant-ph
Interaction of Diatomic Molecules with Photon Angular Momentum
研究了双原子分子与具有明确角动量和宇称的光子的相互作用，以确定光子吸收是否能引起具有角动量$ΔJ >1$的态之间的分子转动跃迁。从实验室坐标到原点在原子核质心的坐标的变换用于获得光子与分子的质心、电子和旋转自由度之间的相互作用。对于在转动能级之间跃迁的分子，有一个小参数$ k a \ll 1 $，其中$k$是光子波矢，$a$是分子的大小，它进入$Ej$和$Mj$光子吸收概率。对于具有任意角动量$j \hbar$的电子光子，吸收$E(j+1)$光子的概率除以吸收$Ej$光子的概率，标度为$ (k a)^2 /(2 j+1)^2$。吸收$Mj$光子的概率除以吸收和$Ej$光子的概率，根据相同的因子缩放。
2012-12-27 physics.atom-ph quant-ph
Molecular quantum rotors in gyroscopic motion with a nonspreading rotational wavepacket
我们提供了一种产生和观察分子量子陀螺运动的方法，类似于经典转子的陀螺运动。在产生一个称为齿轮态的非扩展旋转波包后，通过施加一个通过旋转磁偶极矩相互作用的外部磁场，可以产生陀螺进动运动。量子转子，实现与线性非顺磁性离子分子捕获在离子阱中，可以保持他们的陀螺运动在一个集体同步的方式很长一段时间。本文提出了一种库仑爆炸技术来观测陀螺运动。尽管分子种类有限，但陀螺运动的观测可以作为测量分子转动g因子的一种方法。
2015-03-30 physics.atom-ph quant-ph
Fine Structure of Open Shell Diatomic Molecules in Combined Electric and Magnetic Fields
本文从理论上研究了电场和磁场对开壳层双原子分子转动动力学的影响。在刚性转子近似下，我们求解了包含精细结构相互作用和Λ-加倍效应的与时间无关的薛定谔方程。我们考虑三组分子的具体参数和几个领域的制度，并研究确定占主导地位的不同的相互作用之间的相互作用。诱导自旋和旋转自由度之间的耦合的可能性被证明。
2013-01-19 physics.atom-ph physics.chem-ph
