Logarithmic decay in single-particle relaxations of hydrated lysozyme powder
采用分子动力学模拟方法，研究了水合溶菌酶蛋白质氨基酸在生理温度附近的自动力学行为。氨基酸残基质心和蛋白质氢原子的自中间散射函数（SISF）在30年的时间内显示从2皮秒到2纳秒的对数衰减，随后是指数α弛豫。这种缓慢的动力学类似的β-弛豫时间范围内的模式耦合理论（MCT）预测的高阶奇点附近的弛豫方案。这些结果表明，蛋白质的单粒子动力学和胶体，聚合物和分子玻璃形成液体的动力学之间有很强的相似性。
2009-08-13 cond-mat.soft
Ligand-protein interactions in lysozyme investigated through a dual-resolution model
在相关的长度和时间尺度上对生物大分子进行完全原子化的建模通常是繁琐的，甚至是不可取的，无论是在所需的计算工作量方面，还是在后验分析方面。这一困难可以通过使用多分辨率模型来克服，在多分辨率模型中，同一系统的不同区域以不同的详细程度同时描述。在酶中，计算昂贵的原子细节在活性位点的建模中至关重要，以便捕获例如配体结合的化学微妙过程。相比之下，蛋白质的其余部分的重要但更集体的性质可以用更粗略的描述来再现。在目前的工作中，我们证明了这种方法的有效性，通过计算鸡蛋清溶菌酶（HEWL）与抑制剂二-N-乙酰壳三糖的结合自由能。特别注意的是，提出的映射的影响，即原子和粗粒度的残留物的选择，结合自由能。它示出，尽管小的变化的结合自由能相对于活性位点的分辨率，来自不同的能量项（如静电和范德华相互作用）的单独贡献表现出更强的依赖映射，从而指向中间分辨率的最佳水平的存在。
2020-02-12 cond-mat.soft physics.bio-ph q-bio.BM
Molecular packing, hydrogen bonding, and fast dynamics in lysozyme/trehalose/glycerol and trehalose/glycerol glasses at low hydration
众所周知，水和甘油有助于无定形蛋白质基质的结构松弛。然而，几项研究证明，它们也可能限制蛋白质的快速（$\sim$皮秒-纳秒，ps-ns）和小振幅（$\sim$皮秒）运动，这决定了它们在冻干糖混合物中的稳定性。为了确定它们如何与玻璃基质中的蛋白质和糖相互作用，从而调节它们的快速动力学，我们在低甘油和水浓度下对溶菌酶/海藻糖/甘油（LTG）和海藻糖/甘油（TG）混合物进行了分子动力学（MD）模拟。在添加甘油和/或水时，LTG和TG混合物的玻璃化转变温度T $_{\textrm{g}}$降低，玻璃的分子堆积得到改善，并且溶菌酶和海藻糖的均方位移（MSD）降低或增加，这取决于时间尺度和所考虑的温度。物种之间形成的氢键（HB）的详细分析表明，水和甘油可以通过增加它们在玻璃基质中形成的HB的总数和/或强度来抑制溶菌酶和海藻糖的快速动力学。
2017-09-30 cond-mat.soft
Exploring the Pattern Formation of Lysozyme Drying Droplets in Phosphate Buffer Saline Solution
干燥过程是一个简单的物理机制，它驱动系统从一个平衡点到另一个平衡点放松。液滴中的组成颗粒的天然状态可以通过该干燥过程与出现的形态学图案相关联。本文探讨了磷酸盐缓冲液（PBS）中不同初始浓度的球形蛋白溶菌酶（$ϕ_p$）和盐（$ϕ_s$）之间的相互作用。$ϕ_s$ = 0重量%体现了在去离子水中制备的溶菌酶溶液。$ϕ_s$ = 0.9重量%的样品在中心区域显示出深色纹理。我们通过提取平均灰度值（I）和标准差（SD）来检查干燥演变和干燥形态。为此，将$ϕ_p$固定为9.0重量%，仅改变$ϕ_s$。随着盐晶体在干燥过程中开始出现，I减小，SD增加。这些盐的相分离直接映射于这种织构演化，并且受到这些液滴中盐的量的影响。在不同的$ϕ_p$下，$ϕ_s$ = 0.5重量%的干燥膜的扫描电子显微镜图像显示溶菌酶-盐相互作用在环区域中下降。随着$ϕ_p$的增加，该环变得更加明显。虽然所有的液滴都显示出“咖啡环”行为，但在盐的存在下，剩余的溶菌酶颗粒（指示为丘状结构）减少。因此，不同初始浓度的复合盐和溶菌酶之间的化学反应揭示了这些特征不仅仅是单个微观作用的总和（或平均值）。它似乎涉及蛋白质-蛋白质和蛋白质-盐相互作用，其在一个长度/时间尺度上部分平均，该长度/时间尺度在这样的干燥液滴中设定下一个更大/更长的长度/时间尺度。
2021-05-12 cond-mat.soft
Dynamics of lysozyme and its hydration water under electric field
用非相干准弹性中子散射（QENS）研究了静电电场对溶菌酶及其水合水动力学的影响。在210 $<$ T $<$ ~ 260 K的温度范围内，对分别用重水（D2 O）和轻水（H2O）水合的溶菌酶样品进行了测量，以捕获蛋白质动力学，并探测水合壳的动力学。两种情况下的水合分数为约$\sim$ 0.38克水/克干蛋白。研究的场强分别为0 kV/mm和2 kV/mm（2 - 10 $^6$ V/m）的蛋白质水合与D2 O和0 kV和1 kV/mm的H2O水合对应物。虽然蛋白质的整体内部质子动力学似乎不受高达2 kV/mm的电场的施加的影响，可能是由于更强的分子内相互作用，但也没有明显的定量增强水合水的扩散动力学，根据我们最近在2.5 kV/s的电场值下对二氧化硅孔隙中的水进行的观察，这可能是由于水和两种吸附主体（二氧化硅和蛋白质）之间的表面相互作用的差异，或者由于对于增加的分子扩散存在临界阈值电场值Ec $\sim$ 2-3 kV/mm，电击穿是我们的样品的限制。
2013-12-06 cond-mat.soft
Structure Transition in PSS/Lysozyme Complexes: A Chain-Conformation-Driven Process, as Directly Seen by Small Angle Neutron Scattering
蛋白质/聚电解质复合物（溶菌酶和PSSNa）中链构象的测量表明，在开放结构（由蛋白质交联的链网络）和球状结构（以分形方式聚集的约10 nm的致密小球）之间观察到的交叉是由转变之前的构象修饰引起的。在显示这一点之前，我们已经扩大了观察转变的参数范围。我们之前已经表明，这两种结构可以根据链长（对于给定的[PSS]/[溶菌酶]比率）形成：大链为凝胶，短链为小球。我们在这里表明，这两个制度之间的交叉也可以达到作为缓冲液的链浓度或盐度的函数。由于所有这些交叉参数作用于链重叠浓度c*，我们加强了从稀到半稀制度的过渡的想法，但c* 与纯PSS溶液相比发生了变化。为了理解这一点，我们已经通过SANS测量了在复合物内存在蛋白质的情况下PSS单链的构象。这是通过一种特殊的标记技巧来实现的，我们利用了溶菌酶和氢化PSS链具有相同的中子散射长度密度的事实。在凝胶结构中，PSS链保持了纯溶液中的蠕虫状结构，但它们的持续长度大大减少，从没有蛋白质的平均50 μ m减少到有溶菌酶的平均20 μ m。利用这个值20 μ m，我们计算出与观测值一致的新的重叠阈值（浓度，质量，离子强度）。在第二阶段，在球状结构形成之后，PSS链在球状体内得到第三种构象，不再是蠕虫状，而是更加塌陷。
2009-03-30 cond-mat.soft
Salt-specific effects in lysozyme solutions
通过浊点温度（$T_{cloud}$）测量，研究了添加低分子量盐对溶菌酶水溶液性质的影响。在pH=6.8（磷酸盐缓冲液）和pH=4.6（乙酸盐缓冲液）下研究了蛋白质、缓冲液和简单盐在水中的混合物。我们表明，以高于$I_{buffer} = 0.6$ mol dm $^{-3}$的量添加缓冲剂不影响$T_{cloud}$值。然而，通过用另一种盐替换一定量的缓冲电解质，保持总离子强度恒定，我们可以显著改变浊点温度。所有的盐都会使溶液失稳，其影响程度取决于盐的性质。实验结果进行了分析的框架内的单组分模型，它对待蛋白质-蛋白质相互作用的高度方向性和短程。我们使用这种方法来预测第二维里系数，和液-液相图的条件下，其中$T_{cloud}$是实验确定的。
2016-03-23 cond-mat.soft
Terahertz absorption of lysozyme in solution
溶液对辐射的吸收由溶液介电常数描述，并且可以被看作是溶液介电理论的具体应用。对于理想的解决方案，介电边界值问题分离的极性响应到由溶质和溶质偶极子的响应所产生的液体中的空隙的极化。在蛋白质作为溶质的情况下，其核动力学不会投射在太赫兹频率域中的偶极矩的显著波动上，并且蛋白质偶极子可以被视为动态冻结的。辐射的吸收则反映了界面极化。在这里，我们应用分析理论和计算机模拟的辐射吸收的理想解决方案的溶菌酶。与实验结果的比较表明，麦克斯韦静电学未能描述的蛋白质-水界面的极化和“洛伦兹空隙”，它不预期极化的溶质空隙的外场（没有表面电荷），更好地代表数据。的溶液吸收对溶质的体积分数的斜率的解析理论制定的腔场响应函数。它是由分子动力学模拟计算的，与实验符合得很好。蛋白质水化壳层作为一个单独的子系综出现，这不是由标准的静电场描述的。
2017-06-10 cond-mat.soft
Temperature-dependent Pattern Formation in Drying Aqueous Droplets of Lysozyme
干燥胶体液滴具有从医疗诊断到工业涂层的广泛应用。本文探讨了基板温度（范围从$25$到$55 ^{\circ}$ C）和不同的初始浓度（$ϕ$）的$1$到$20$重量%的溶菌酶在水溶液中的干燥和最终的干膜状态的影响，使用明场光学显微镜。将$ϕ$分为三种方案，超浓缩（$20$ $<$ $ϕ$ $\leq$ $17$ wt%）、浓缩（$17$ $<$ $ϕ$ $\leq$ $9$ wt%）和稀释（$9$ $<$ $ϕ$ $\leq$ $1$ wt%）。在这些机制中增加$ϕ$发现，随着前沿携带和沉积蛋白质分子，在后面的非线性区域中的这种运动减慢，直到溶液中的供应耗尽。在超浓缩状态下，流体前沿在整个干燥过程中线性移动。蛋白质通过流体前缘沉积到表面上产生“咖啡环”，并随着$ϕ$的增加而增加。在中心隆起结构中观察到凹坑，其随着$ϕ$的增加而生长。随着温度的升高，干燥速率增加，减少了对流流动的时间和材料在流体前沿的沉积。有趣的是，在（T，$ϕ$）=（$55 ^{\circ}$ C，$20$重量%）时，液滴形成最厚的膜，并抑制环的形成。在超浓缩状态下，凹坑减小，而在稀释和浓缩状态的一些样品中，随着温度升高，凹坑变为扩大的斑点。初始浓度和衬底温度导致液滴表面张力和温度梯度，影响形态图案。这项研究为生物医学和生物传感应用提供了由温度和浓度驱动的蛋白质-蛋白质和蛋白质-底物相互作用的见解。
2021-05-12 cond-mat.soft
X-ray photon correlation spectroscopy of hydrated lysozyme at elevated pressures
Stockholm University（斯德哥尔摩大学）；Universität Siegen（锡根大学）；Johannes Gutenberg University Mainz（美因茨约翰内斯·古腾堡大学）；Max Planck Institute for Polymer Research（马克斯·普朗克聚合物研究所）
研究高压对水合溶菌酶构象的影响，通过XPCS揭示压力诱导的结构变化及应力松弛行为，为理解蛋白质稳定性及高压技术应用提供新视角。
2025-12-02 cond-mat.soft
Fluid-crystal coexistence for proteins and inorganic nanocolloids: dependence on ionic strength
我们从理论上研究了球状带电纳米粒子（如蛋白质和无机胶体）溶液的流体-晶体共存。通过优化的Baxter模型计算流体相的热力学性质。这是专门为溶菌酶和silicotungstates的裸露的粘附参数进行评估，通过实验的第二维里系数。晶体的静电自由能是通过假设颗粒之间的间隙相中的空穴是球形的形式来近似的。在无盐的情况下，求解泊松-玻尔兹曼方程来计算粒子上的有效电荷，并使用唐南近似来推导盐存在下的化学势和渗透压。溶菌酶和silicotungstates共存的数据进行了分析，特别是在这个计划中的化学势的离子强度依赖。后者在两个阶段内是一致的，只要允许有效收费向上调整。
2006-04-11 cond-mat.soft q-bio.BM
Structure and stability of self-assembled actin-lysozyme complexes in salty water
利用同步辐射小角X射线散射和分子动力学模拟研究了肌动蛋白和溶菌酶之间的相互作用。溶菌酶最初桥对肌动蛋白丝，放松成六边形协调的柱状复合物由肌动蛋白举行在一起的不相称的一维紧密堆积的阵列的溶菌酶大离子。这些复合物被发现是稳定的，即使在显着浓度的单价盐的存在下，这是定量解释从冷凝和水相之间的盐的重新分配。
2005-07-25 cond-mat.soft physics.bio-ph
Dynamics of Protein Hydration Water
我们提出的频率和温度依赖的介电性能的溶菌酶解决方案在一个广泛的浓度制度，在零度以下的温度下测量，并比较结果与水的冰点以上的测量和水合溶菌酶粉末。我们的实验允许检查在广泛的温度范围内，包括所谓的无人区（160 - 235 K）的不冻水化水的动态。所获得的结果证明了水化壳动力学的双峰性，并在备受争议的水的脆到强转变的背景下进行了讨论。
2014-12-08 cond-mat.soft physics.bio-ph
Modeling Equilibrium Clusters in Lysozyme Solutions
我们提出了一个相结合的实验和数值研究的平衡团簇形成在球状蛋白质溶液中，在无添加盐的条件下。我们表明，一个集群阶段出现作为一个长期的屏蔽库仑排斥和短程吸引力之间的竞争的结果。一个简单的有效的潜力，其中只有深度和宽度的潜在的吸引力的一部分进行了优化，帐户在一个显着的方式为波矢量依赖的X射线散射结构因子。
2006-08-04 cond-mat.soft
A simple patchy colloid model for the phase behavior of lysozyme dispersions
本文提出了一个具有异位对相互作用的球形蛋白质的极小模型来描述溶菌酶的平衡相行为。考虑到颗粒之间的排斥屏蔽库仑相互作用，假设净电荷均匀地涂抹在球形蛋白质表面上。我们将有吸引力的表面补丁，补丁之间的相互作用，在不同的领域建模的一个有吸引力的汤川潜力。进入吸引力汤川势部分的参数确定使用的实验访问的气体-液体的临界点上的信息。采用二阶热力学微扰理论计算了液固相的亥姆霍兹自由能。我们对溶解度曲线的预测与实验数据相当一致。此外，我们提出了新的实验数据的气液共存曲线在不同的盐浓度，并比较这些与我们的模型计算。与先前的研究结果一致，我们观察到的强度和范围的吸引力的潜力的一部分，只有弱依赖于盐的含量。
2009-01-30 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Spatial structure and composition of polysaccharide-protein complexes from Small Angle Neutron Scattering
我们使用小角中子散射（SANS），与一个原始的分析方法，获得的特征尺寸和内部组成的溶菌酶-果胶复合物取决于电荷密度。溶菌酶是一种球状蛋白质，果胶是一种天然阴离子半柔性多糖，甲基化度（DM）为0、43和74。对于我们的实验条件（缓冲液离子强度I = 2.5 × 10-2 mol/L和pH值在3和7之间），溶菌酶的静电电荷总是积极的（从8到17取决于pH值）。每个基本链段的果胶电荷是负的，并且可以通过DM和pH的变化从几乎为零变化到1。溶菌酶对果胶单体的重量摩尔比保持恒定。每体积的负电荷含量与每体积的正电荷含量的比率-/+在10和0.007之间变化。在局部尺度上，对于所有带电荷的果胶，由于蛋白质聚集在复合物内，相关峰出现在0.2 Ω-1处。在大规模上，复合物看起来是由具有10至50 nm的明确半径的球形小球形成的，含有数千种蛋白质。从SANS绝对截面导出的小球内的有机质的体积分数Φ为0.1左右。由于pH或DM，当果胶带更多电荷时，发生在小球内的蛋白质堆积会增强。果胶的线性电荷密度决定了具有相当分子量的果胶链的小球的大小，无论其是否由pH或DM控制。小球的半径在10 nm和50 nm之间变化。总之，该结构是由静电相互作用而不是由疏水相互作用驱动的。分子量对复合物的结构也有很大的影响，因为长链倾向于形成更大的球。这可能是DM和pH在我们的系统中不完全相等的原因之一，因为DM 0具有短质量，…
2010-05-10 cond-mat.soft physics.bio-ph q-bio.BM
Multiple Scale Reorganization of Electrostatic Complexes of PolyStyrene Sulfonate and Lysozyme
我们报告的SANS调查的潜在这些结构重组的复合物组成的溶菌酶和小PSS链的相反的电荷，如果溶液的物理化学条件改变后，它们的形成。具有高物质含量并且引入的电荷比[-]/[+]接近静电化学计量的溶菌酶和PSS的溶液的混合物导致宏观上稳定的悬浮液。它们在局部尺度上由半径约为100 μ m的致密球状原生复合体组成;在更高尺度上，它们以2.1维分形组织。我们首先表明，配合物的溶液的稀释，所有其他的物理化学参数保持不变，诱导宏观不稳定的解决方案，但不修改的结构的配合物在亚微米尺度。这表明复合物的胶体稳定性可以通过高浓度下网络中分形聚集体的互锁来解释：稀释不会破坏局部聚集体结构，但会破坏网络。我们表明，第二，盐的加入不会改变几乎冻结的内部结构的核心的初级复合物，虽然它确实鼓励增长的复合物，这些合并成更大的复合物盐部分屏蔽了两个初级复合物之间的静电排斥。这些较大的初级复合物保持聚集，分形维数为2.1。第三，我们发现，在形成[-]/[+]intro接近1的初级复合物后，添加PSS链直到[-]/[+]intro ~ 20，仅轻微改变初级复合物的内部结构。此外，与在一步混合程序中实现的合成（其中蛋白质在一系列[-]/[+]引入中解折叠）相反，蛋白质的天然构象保留在冷冻核心内。
2010-06-29 cond-mat.soft
An effective long-range attraction between protein molecules in solutions studied by small angle neutron scattering
从细胞色素C和溶菌酶蛋白质溶液的小角中子散射强度分布显示在非常小的波矢量，Q，这可以解释在蛋白质分子之间的弱的长程吸引力的存在下的强度上升。这种相互作用的范围是蛋白质分子直径的几倍，远大于屏蔽静电排斥的范围。我们表明，这种长程吸引力是密切相关的阴离子存在的类型和溶液中的离子浓度。
2005-08-05 cond-mat.soft
Functional State Dependence of Picosecond Protein Dynamics
我们研究温度依赖的皮秒动力学作为溶菌酶和细胞色素c的结构和功能的函数，使用温度依赖的太赫兹介电常数测量。本征态响应符合双Arrhenius温度依赖关系，活化能E1 ~ 0.1kJ/mol，E2 ~10 kJ/mol。较高的活化能与溶剂-蛋白质界面处与β弛豫相关的所谓蛋白质动力学转变一致。较低的活化能与相关的结构运动是一致的。当通过变性去除结构时，不再存在较低活化能的过程。此外，较低的活化能过程与配体结合减少，但不为内氧化态的变化。我们认为，较低的能量激活过程与集体结构运动，不再与变性或绑定访问。
2011-05-23 cond-mat.soft q-bio.BM
The structural order of protein hydration water
水溶解生物分子的能力对我们的生命至关重要。研究表明，蛋白质对水在其水化壳层中的行为有着深刻的影响，而水的行为反过来又影响着蛋白质的结构和功能。然而，由于缺乏合适的结合蛋白质/水界面上氢键信息的结构描述符，至今对蛋白质是否促进或破坏水在其水化壳层中的结构有序性仍没有一致的认识。本文对溶菌酶蛋白质在水中的分子动力学行为进行了全原子分子动力学模拟，并利用新开发的结构描述子分析了蛋白质水合水的氢键结构。我们发现，蛋白质促进水化水的局部结构有序化，而对单个氢键的强度的影响可以忽略不计。这些发现对生物分子的结构和功能至关重要，并为蛋白质在水中的水合作用提供了新的见解。
2022-08-25 cond-mat.soft physics.bio-ph physics.chem-ph
Electrostatic interactions in concentrated protein solutions
提出了一种计算蛋白质浓溶液静电自由能的近似方法。我们的方法使用一个细胞模型和帐户的库仑能量和熵成本的唐南盐分区。前一项是通过线性化的泊松-玻尔兹曼方程周围的非零平均电位计算，而第二项是使用经验修改，以重现稀溶液的极限的jelterm近似计算。结合短程结合相互作用，使用平均球近似计算时，我们的模型再现牛血清白蛋白溶液的渗透压测量。我们还使用我们的自由能来计算盐依赖的移位在临界温度的溶菌酶解决方案，并显示为什么预测的盐之间的分配稀相和密相已被证明实验难以捉摸。
2013-04-09 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech physics.bio-ph
Theory and simulation of short-range models of globular protein solutions
我们报告的理论和模拟研究模型球状蛋白质溶液中的相共存，基于短程，中央，对潜在的宏观粒子之间的相互作用表示。在回顾了我们以前的调查硬核汤川和广义的Lennard-Jones潜力，我们报告了最近的结果内获得的DLVO样描述的溶菌酶溶液在水中和盐。我们表明，该模型的基础上静态光散射和自相互作用色谱数据在稀蛋白质制度的单参数拟合，产生分层和结晶曲线与实验的蛋白质丰富/蛋白质贫乏和溶解度信封。还研究了该模型的浊点和溶度点温度与离子强度的关系。我们的研究结果突出了最小的假设的微观相互作用的性质足以令人满意的再现的相图拓扑结构的球状蛋白质溶液。
2004-07-13 cond-mat.soft
Phase separation and dynamical arrest for particles interacting with mixed potentials--the case of globular proteins revisited
我们研究了扩展的对应态定律（ELCS）的适用性，平衡和非平衡的球形蛋白质溶菌酶的状态图的功能。我们提供了令人信服的证据表明，ELCS正确地再现了不同离子强度的双节点的位置，但未能描述逮捕线的位置。随后，我们使用模式耦合理论（MCT），以获得更多的了解这些意见的起源。我们证明，而临界点和连接的双结点和旋结点的规范化的第二维里系数所描述的相互作用势的积分功能，逮捕线主要是由有吸引力的井深或键强度。本文发表在《软物质》上。参考：DOI：10.1039/c 0 sm 01175 d
2011-01-24 cond-mat.soft
Probing cage relaxation in concentrated protein solutions by XPCS
在高度浓缩的溶液中，蛋白质在其自身直径的长度尺度上的扩散对于理解活细胞的细胞机制是必不可少的，但其实验表征仍然是一个挑战。虽然X射线光子相关光谱（XPCS）是目前唯一的技术，在原则上允许测量长时间的集体扩散这些长度尺度的系统，其应用于蛋白质溶液严重阻碍了辐射损伤所造成的高强度的X射线束所需的实验。在这里，我们应用的实验设计和分析策略，使我们能够成功地使用XPCS实验，以测量集体长时间笼松弛高度拥挤的解决方案的接目镜蛋白α-晶体蛋白接近和超越动态逮捕。我们还解决了在这样的实验中的辐射损伤的问题。我们表明，辐射效应取决于总剂量以及吸收的辐射的剂量率，并讨论可能的过程和机制负责观察到的辐射效应以及它们的后果XPCS在生物系统中的未来应用。
2022-03-23 cond-mat.soft physics.bio-ph
Structural evolution of protein-biofilms: Simulations and Experiments
生物膜形成的控制是一个具有挑战性的目标，在许多方面尚未达到。一个是范德华力的作用，另一个是吸附和被吸附的生物分子之间相互作用的重要性（“临界拥挤”）。在这里，结合实验和理论的方法，从根本上探讨这两个方面。以溶菌酶、α-淀粉酶和牛血清白蛋白（BSA）为模型蛋白，研究了吸附动力学。使用复合基材，使得能够分离短程力和长程力。虽然通常被忽视，实验证据给出了范德华力的影响，蛋白质吸附所揭示的原位椭圆偏振。三种蛋白质被选择为它们不同的构象稳定性，以研究构象变化对吸附动力学的影响。蒙特卡罗模拟被用来开发这些实验结果的模型，通过假设一个内部的自由度来表示构象变化。模拟还提供了吸附位点分布的数据。通过原位原子力显微镜，我们还可以通过实验测试这种分布，这为研究吸附蛋白质之间的相互作用提供了可能性。
2010-05-11 cond-mat.soft
Brownian Dynamics Simulations of Proteins in the Presence of Surfaces: Long-range Electrostatics and Mean-field Hydrodynamics
大分子在密闭环境中的扩散和吸附的模拟可以为许多生物物理过程提供有价值的机理见解。为了在相关的时间尺度上模拟溶质的原子细节，布朗动力学模拟可以用刚体溶质运动通过连续溶剂的近似来进行。这允许预先计算溶质的相互作用势网格，从而允许力的计算效率。然而，流体动力学和远程静电相互作用不能完全处理与基于网格的方法单独。在这里，我们开发了一个治疗的流体动力学和静电相互作用，包括通过建模基于网格和远程相互作用的表面的存在。我们描述了它的应用程序来模拟的自我关联和多分子吸附的良好特征的蛋白质鸡蛋白溶菌酶云母样和二氧化硅样表面。我们发现，计算模型可以恢复一些实验观测的吸附过程，并提供深入了解其决定因素。计算模型在扩散缔合模拟（SDA）软件包中实现。
2021-03-15 cond-mat.soft physics.bio-ph
Interaction of Proteins with Polyelectrolytes: A Comparison between Theory and Experiment
我们讨论了最近的调查与蛋白质的聚电解质的相互作用。特别是，我们回顾了我们最近的研究，简单的蛋白质，如人血清白蛋白（HSA）或溶菌酶与线性聚电解质，带电树枝状聚合物，带电网络，刷的相互作用。在这里讨论的所有情况下，我们结合实验工作与分子动力学（MD）模拟和平均场论。特别是，等温滴定量热法（ITC）已被用来获得各自的结合常数Kb和结合的吉布斯自由能。MD-模拟明确的抗衡离子，但隐含的水表明，抗衡离子的释放是主要的驱动力，为蛋白质的结合带强电荷的聚电解质：补丁的正电荷位于表面的蛋白质成为一个多价的抗衡离子的抗衡离子，从而释放出大量的抗衡离子上凝聚的。由于反离子释放的结合吉布斯自由能的预测标度与系统中的盐浓度的对数，这是通过模拟和实验验证。在几种情况下，即蛋白质与线性聚电解质和高度带电的亲水性树枝状聚合物的相互作用，结合常数可以从模拟计算在非常好的近似。这一发现表明，在这些情况下，明确的水化效应不有助于结合的吉布斯自由能。吉布斯自由能也可以用于预测蛋白质吸收的动力学微凝胶对于一个给定的系统，通过应用动态密度泛函理论。
2018-10-08 cond-mat.soft
Evidence of a low-temperature dynamical transition in concentrated microgels
在一些蛋白质中已经报道了低温动力学转变。我们提供了第一个观察到的非生物水环境中的“蛋白质样”的动态过渡。为此，我们利用流行的胶体系统的聚-N-异丙基丙烯酰胺（PNIPAM）微凝胶，扩大其调查前所未有的高浓度。由于微凝胶的异质结构，在浓缩样品中避免了水结晶，使我们能够在低温下监测原子动力学。通过弹性非相干中子散射和分子动力学模拟，我们发现在温度$T_d\sim250$ ~K处发生动力学跃迁，与PNIPAM的质量分数无关。然而，在接近干燥的条件下，这种过渡会被涂掉。实验和模拟之间的定量协议提供的证据表明，过渡同时发生PNIPAM和水动力学。这些结果与水合蛋白质粉末的相似性表明，动态转变是复杂的大分子系统中的一个通用功能，独立于它们的生物功能。
2019-02-07 cond-mat.soft
Glass transition in biomolecules and the liquid-liquid critical point of water
利用分子动力学模拟，研究了生物分子（溶菌酶和DNA）的动力学跃迁与水化水动力学和热力学性质之间的关系。我们发现，大分子的动态转变，有时被称为“蛋白质玻璃化转变”，发生在水合水的扩散系数的动态交叉的温度下，并且也与等压比热$C_P$和取向序参量的温度导数的最大值相一致。我们将这些发现与水的液-液临界点的假设有关。我们的模拟结果是一致的可能性，即蛋白质玻璃化转变的结果从交叉Widom线，这被定义为从假设的第二临界点的水产生的相关长度最大值的轨迹。
2006-08-28 cond-mat.soft
Spatially Resolved Nucleated Polymerization: A Free-Boundary Model of Protein Aggregation in Concentrated Solutions
Examorphic, Inc.（Examorphic公司）
该研究提出一个自由边界模型，将蛋白质聚集的空间组织纳入动力学，通过水平集和通量条件描述生长与凝聚，计算碰撞效率，并在多体模拟中验证了聚集速率增强。
2026-09-24 cond-mat.soft physics.bio-ph q-bio.BM
Universal effective interactions of globular proteins close to liquid-liquid phase separation: corresponding-states behavior reflected in the structure factor
蛋白质溶液中的分子间相互作用一般包含许多贡献。如果短程吸引占主导地位，状态图显示液-液相分离（LLPS），相对于结晶是亚稳态的。在这种情况下，扩展的对应态定律（ELCS）表明，热力学性质对底层相互作用势的细节不敏感。使用溶菌酶的解决方案，我们调查的ELCS的静态结构因子的适用性，并在多远有效的胶体相互作用模型可以帮助合理化的相行为和相互作用的蛋白质溶液在附近的LLPS的双节点。（有效）结构因子已被确定的小角X射线散射（SAXS）。它可以描述巴克斯特的粘合剂硬球模型，这意味着一个单一的拟合参数，从归一化的第二维里系数$b_2$推断，并发现定量同意与以前的结果从静态光散射。$b_2$值与蛋白质浓度无关，但随温度和溶液组成（即盐和添加剂含量）系统性变化。如果将其绘制为由临界温度归一化的温度函数，则$b_2$的值遵循普遍行为。这些结果验证了ELCS的适用性，球状蛋白质的解决方案，并表明，ELCS也可以反映在结构因子。
2022-06-10 cond-mat.soft
Phase separation and dynamical arrest of protein solutions dominated by short-range attractions
相分离和动力学停滞的相互作用可以导致凝胶和玻璃的形成，这与诸如硬和软凝聚态物理、材料科学、食品工程和制药工业等不同领域相关。在这里，非平衡态以及球状蛋白质的相互作用进行了分析。选择溶于盐水中的溶菌酶作为具有短程吸引力的模型体系。通过浊点测量、光学显微镜、离心实验和光散射测定了不同溶液条件下的亚稳态气液双结点线和动力学停滞线以及第二维里系数$B_2$。如果温度用$B_2$表示，在各种条件下得到的双节点落在主曲线上，正如对应态的扩展定律所建议的那样。在实验误差范围内，不同盐浓度的捕获线重叠，而如果用$B_2$代替温度轴，则它们不重叠。这表明双结点对电势的细节不敏感，但可以用一个积分参数，即$B_2$来描述，而滞止线似乎由其吸引部分控制。实验结果得到了非平衡自洽广义朗之万方程理论数值结果的支持。
2022-09-29 cond-mat.soft
Equilibrium protein adsorption on nanometric vegetable-oil hybrid film/water interface using neutron reflectometry
在空气-水界面处，使用具有交联的甲硅烷基化基团的官能化蓖麻油（ICO）已经形成厚度为约两纳米的纳米膜。这些混合膜代表了在生物医学应用中替代传统聚合物材料的优秀候选材料，但它们需要在与蛋白质吸附高度相关的生物相容性方面进行优化。中子反射率已被用来研究吸附的两个模型蛋白质，牛血清白蛋白和溶菌酶，在硅烷基化油（ICO）-水界面的存在和不存在的盐在生理离子强度和pH值和在不同的蛋白质浓度。这些测量进行比较，吸附在空气-水界面。虽然盐在空气-水和油-水界面上以类似程度增强吸附，但油膜的影响是显著的，与空气-水界面相比，油-水界面上的吸附高三到四倍。在这些条件下，两种蛋白质吸附层的浓度曲线表明多层吸附：外层（油侧）的厚度接近蛋白质分子短轴的尺寸，约30 μ m，表明长轴平行于界面的侧向取向。内层延伸至55-60微米。有趣的是，在所有情况下，油膜的组成保持完整，没有显著的蛋白质渗透到膜中。在这些纳米膜上的最佳吸附，1.7-2.0 mg $\bullet$ m-2，与最近使用石英晶体微量天平和原子力显微镜在厚固体交联膜上获得的结果相当，特别显示在标准生理条件下在这些ICO膜界面处的吸附是非特异性的。这些结果提供了有用的信息，对阐述植物油为基础的纳米膜，在直接的纳米级应用或作为前体膜在制造较厚的宏观膜用于生物医学应用。2
2020-11-20 cond-mat.soft
On the origin of diverse time scales in the protein hydration layer solvation dynamics: A molecular dynamics simulation study
为了探究溶剂化动力学中所观察到的多个时间尺度的微观起源，我们进行了几个计算机实验。我们对溶菌酶、肌红蛋白和甜蛋白Monellin三种蛋白质-水体系进行了原子分子动力学模拟。在这些实验中，我们突变某些天然探针（色氨酸）的相邻氨基酸侧链的电荷，并冻结侧链运动。为了区分不同的贡献，我们分解的总溶剂化能响应中存在的各种组件的系统。这使我们能够捕捉不同的自我和交叉能量相关项之间的相互作用。冻结蛋白质的运动去除了由侧链波动引起的最慢的成分，但仍保留了一部分慢度。这导致的结论是，在~20-80 ps范围内的慢分量来自于水化层中存在的慢水分子。而超过100 ps的组分可能来自各种来源，即氨基酸侧链中的相邻电荷、与它们氢键合的水分子以及侧链和水之间的动态耦合运动。此外，电荷还加强了附近水分子的结构有序性，并有助于形成局部长寿命的氢键网络。溶剂化动力学中的空间和时间响应的进一步分离揭示了水合作用和本体水的不同作用。我们发现，水化层的水分子主要负责缓慢的组件，而最初的超快衰变主要出现（约80%），由于体积。这与早期的理论观察一致。我们还试图合理化我们的结果与分子流体动力学理论的帮助下，开发使用经典的时间依赖性密度泛函理论在半定量的方式。
2017-10-11 cond-mat.soft
Finite size and inner structure controlled by electrostatic screening in globular complexes of proteins and polyelectrolytes
我们提出了一个扩展的球形复合物的结构研究，通过混合带正电荷的蛋白质（溶菌酶）和带负电荷的蛋白质（PSS）。我们研究了所有的参数，可能会对配合物的结构（电荷密度和浓度的物种，部分疏水性的聚离子链，离子强度）的影响。用SANS方法测量了10 ~ 1000 nm的15个尺度的结构。无论在什么条件下，都能发现相同的结构，基于形成的致密球的密度为~ 100 μ m，具有中性核和有机物质的体积分数（致密性）为~ 0.3。在更高的尺度上，小球以分形聚集体的形式排列。Zetametry测量表明，当引入混合物中的物种的电荷比[-]/[+]intro > 1时，球形配合物具有总正电荷，当[-]/[+]intro < 1时，具有总20个负电荷。这是因为在小球表面的一层中存在稍微过量的带电物质。只要链-蛋白质相互作用具有简单的静电性质，无论系统中物理化学参数如何改变，小球的有限大小都由德拜长度k-1决定。每个初级复合物Nlyso_comp的平均蛋白质数量在主曲线上以k-1指数增长。这使得能够描绘复合物形成的机制。存在形成的初始阶段，其中复合物的生长仅由与反离子释放相关的相对物种之间的吸引力驱动。在复合物的生长过程中，由于它们的电荷增加，小球通过静电排斥逐渐排斥它们自己。当这种排斥力在系统中占主导地位时，小球停止生长并表现得像带电胶体：它们通过RLCA过程聚集30，这导致形成维数Df 2.1的分形聚集体。
2010-06-30 cond-mat.soft
Polymeric Assembly of Gluten Proteins in an Aqueous Ethanol Solvent
小麦面筋蛋白的超分子结构在很大程度上是未知的，由于这个家族的蛋白质的内在复杂性和它们在水中的不溶性。我们在水/乙醇（50/50 v/v）中破碎谷蛋白，并获得蛋白质提取物，其耗尽麦醇溶蛋白（小麦谷蛋白的单体部分），并富含谷蛋白（小麦谷蛋白的聚合部分）。我们调查的结构的蛋白质在溶剂中用于提取在很宽的浓度范围内，通过结合X射线散射和多角度静态和动态光散射。我们的数据表明，在乙醇/水混合物中，蛋白质显示出良好溶剂中柔性聚合物链的特征。在稀的制度，蛋白质形成非常松散的结构的特征尺寸为150 nm，与内部动力学，这是定量类似的分支聚合物线圈。在更集中的制度，数据突出了一个层次结构与一个特征的长度尺度的顺序为几纳米，这显示了缩放与浓度预期的半稀释聚合物在良好的溶剂，和分形排列在更大的长度尺度。这种结构与聚合物凝胶的结构惊人地相似，从而提供了一些事实知识来合理化小麦面筋蛋白及其组装体的粘弹性。
2014-09-02 cond-mat.soft
Combining scattering experiments and colloid theory to characterize charge effects in concentrated antibody solutions
本研究结合电泳、光散射、SAXS与微流变学及胶体理论和粗粒化模拟，系统表征带电IgG1 mAb在不同浓度和离子强度下的溶液行为，强调高浓度预测需纳入形状与电荷各向异性。
2023-11-03 cond-mat.soft physics.bio-ph
