Longitudinal and transverse electron paramagnetic resonance in a scanning tunneling microscope
电子顺磁共振（EPR）谱被广泛用于表征顺磁性配合物。最近，EPR与扫描隧道显微镜（STM）相结合，实现了亚埃空间分辨率的单自旋灵敏度。然而，STM中EPR的激发机制存在广泛的争论，引起了人们对这项技术广泛应用的担忧。在这里，我们提出了一个广泛的实验研究和建模的EPR-STM的Fe和氢化的Ti原子在MgO表面上。我们的研究结果支持了一种压电耦合机制，即EPR物种在STM针尖的非均匀磁场中振荡。基于布洛赫方程结合原子多重态计算的分析确定了不同的EPR驱动力。具体而言，横向磁场梯度驱动自旋1/2氢化的Ti，而纵向磁场梯度驱动自旋2 Fe。此外，我们的研究结果突出了潜在的压电耦合诱导电偶极矩，从而扩大了范围的EPR-STM的非极性物种和非线性激发计划。
2020-10-08 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Theory of Electron Spin Resonance Spectroscopy in Scanning Tunneling Microscope
针对STM-ESR信号起源与谱图特征机制不明的问题，该研究构建模型实现单氢化Ti吸附原子及二聚体的STM-ESR谱精准模拟，还提出解析理论阐明信号根源，为原子级自旋操控与相关量子应用奠定理论基础。
2024-11-01 cond-mat.mes-hall
Giant Surface Charge Density of Graphene Resolved From Scanning Tunneling Microscopy and First-Principles Theory
在这项工作中，系统的恒偏置，变电流扫描隧道显微镜（STM）的测量和STM模拟从密度泛函理论，产生关键的洞察到石墨烯中的电子的空间结构。石墨烯和石墨之间的基本比较，显示石墨烯的表面电荷密度是石墨的300%。此外，模拟STM图像显示，高电流STM更好地解决了石墨烯蜂窝键合结构，因为发生在最顶端的悬挂键轨道的收缩。
2015-02-09 cond-mat.mes-hall
Electronic properties, doping and defects in chlorinated silicon nanocrystals
采用密度泛函理论对直径在1 ~ 3 nm之间、表面经氯或氯氢混合物钝化的硅纳米晶进行了模拟，并将其性质与完全氢化的纳米晶进行了比较.结果表明，完全氯化和部分氯化的纳米晶是稳定的，具有较高的电子亲合能、较高的电离能和较低的光吸收能阈值。作为氢化硅纳米晶体，掺杂有磷或硼的氯化硅纳米晶体需要高活化能来分别将电子或空穴转移到未掺杂的硅纳米晶体。表面悬挂键的电子能级对于两种类型的表面钝化是相似的，尽管在氯化硅纳米晶体中，一些落在较窄的能隙之外。
2011-11-14 cond-mat.mes-hall
Room Temperature Microsecond Coherence of Silicon Dangling Bonds
本文通过密度泛函理论与多频脉冲电检测磁共振谱结合，发现氢化非晶硅中悬挂键俘获电子后形成魔角状准二维亚稳态自旋对，将室温自旋相干时间延长至微秒级，为硅基量子传感奠定基础。
2024-02-26 cond-mat.mes-hall
Surface resonance of the (2$\times$1) reconstructed lanthanum hexaboride (001)-cleavage plane: a combined STM and DFT study
利用扫描隧道显微镜（STM）和密度泛函理论（DFT）对六硼化镧（LaB $_\text{6}$）的（001）解理面进行了研究。实验上，我们发现了一个（2 $\times$ 1）重建表面上的局部规模。重建仅是短程有序的，并且倾向于垂直于阶跃边缘排序。在距离表面台阶更大的距离处，重建演变成类似于锯齿的图案。这些发现得到了低能电子衍射（LEED）实验的支持。密度泛函理论框架下的Slab计算表明，原子结构由硼八面体顶部的平行镧链组成。扫描隧道光谱（STS）显示了一个突出的光谱特征在-0.6 eV。利用密度泛函理论，我们确定这种结构是由硼悬挂键态和镧d-态控制的（2 $\times$ 1）重构LaB $_\text{6}$（100）-表面的表面共振.
2020-08-25 cond-mat.mes-hall
Single-atom electron paramagnetic resonance in a scanning tunneling microscope driven by a radiofrequency antenna at 4 K
将电子顺磁共振（EPR）与扫描隧道显微镜（STM）相结合，可以详细了解表面上单个原子的相互作用和磁性。对EPR-STM的要求是微波激发与隧道结的有效耦合。在这里，我们实现了一个耦合效率的统一的顺序，通过使用一个射频天线平行放置的STM尖端，我们解释使用一个简单的电容耦合模型。我们进一步证明了使用射频激发的振幅和频率调制在4 K以上常规进行EPR-STM的可能性。我们直接比较不同的采集模式氢化钛原子和突出的优势，频率和磁场扫描以及振幅和频率调制，以最大限度地提高EPR信号。调整微波激发方案并在相对较高的温度和高功率下执行EPR-STM的可能性将这种技术开放给广泛的实验，从脉冲EPR光谱到单原子系综的相干自旋操纵。
2019-11-25 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Atomic White-Out: Enabling Atomic Circuitry Through Mechanically Induced Bonding of Single Hydrogen Atoms to a Silicon Surface
我们报道了机械诱导硅-氢共价键的形成及其在工程纳米电子器件中的应用。利用非接触式原子力显微镜（NC-AFM）的针尖，可以垂直操纵单个氢原子。当施加局部电子激发时，单个氢原子从氢钝化表面解吸，并且可以转移到尖端顶点，如从频移曲线中的独特签名所证明的。在隧道电子和电场的情况下，在0 V的扫描探针显微镜结中，在尖端顶点处的氢原子被带到非常接近硅悬挂键，诱导硅-氢共价键的机械形成和悬挂键的钝化。功能化的尖端被用来表征硅悬挂键的氢-硅表面上，被证明是增强扫描隧道显微镜（STM）的对比度，并允许NC-AFM成像与原子和化学键的对比度。通过实例，我们展示了这种原子尺度的机械操作技术在基于表面悬挂键的纳米电子器件的新兴技术工程中的重要性。
2017-06-19 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci physics.app-ph
Structural Control of Atomic Silicon Wires
本研究首次在氢化Si(100)表面制备了可变长度硅悬挂键二聚体线，通过STM探针在低温下实现了对其翻转的精准控制，并验证了其作为可重写二进制存储元件和随机数生成器的潜力。
2025-06-27 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Tunable magnetism of a single-carbon vacancy in graphene
去除单碳空位引入了石墨烯中的电子和电子的（准）局域态。石墨烯中单碳空位的局域悬挂键和准局域电子之间的相互作用被预测为控制其磁性。然而，通过操纵电子和电子之间的相互作用来实验证实这一预测仍然是一个突出的挑战。在这里，我们报告的操纵单个单碳空位在石墨烯中的磁性通过使用扫描隧道显微镜（STM）的提示。我们的自旋极化STM测量，辅以密度泛函理论计算，表明局域化和准局域化电子之间的相互作用可以分裂成两个状态的电子与相反的自旋，即使它们是在费米能级以上。通过STM针尖，我们成功地操纵了电子相对于电子的磁矩的大小和方向。在实验中实现了单碳空位的三种不同的磁性状态，表现出的磁矩分别约为1.6、0.5和0。
2018-11-06 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Spin Resonance Amplitude and Frequency of a Single Atom on a Surface in a Vector Magnetic Field
我们用电子自旋共振（ESR）结合扫描隧道显微镜（STM）测量了矢量磁场中MgO表面低对称结合位上的氢化Ti（自旋-1/2）原子。我们发现强烈的各向异性g值在所有三个空间方向。有趣的是，ESR信号的幅度和线形也强烈依赖于场的角度。我们的结论是，Ti自旋沿磁场排列，而尖端自旋遵循其强磁各向异性。我们的结果显示了在决定ESR信号时，尖端和表面自旋之间的相互作用，并突出了ESR-STM识别单个原子自旋态的精度。
2021-03-17 cond-mat.mes-hall
Anisotropic hyperfine interaction of surface-adsorbed single atoms
电子和核自旋之间的超精细相互作用已经广泛应用于材料科学、有机化学和结构生物学中，作为通过空间识别核自旋的局部化学环境的灵敏探针。随着核自旋的确定，超精细相互作用的各向同性和各向异性分量反过来提供了对顺磁中心电子基态性质的独特见解。然而，传统的超精细相互作用的系综测量平均在宏观数量的自旋与不同的几何位置和核同位素。在这里，我们使用扫描隧道显微镜（STM）结合电子自旋共振（ESR）测量MgO/Ag（100）上氢化钛（Ti）原子的超精细光谱，从而确定在单原子水平上的各向同性和各向异性超精细相互作用。通过结合矢量场ESR光谱与STM为基础的原子操纵，我们表征了完整的超精细张量的个别Ti-47和Ti-49原子，并确定显着的空间各向异性的超精细相互作用的同位素时，它们被吸附在低对称性的结合位点。密度泛函理论的计算表明，大的超精细各向异性来自于基态电子自旋密度的高度各向异性分布。我们的工作突出了ESR-STM使能的单原子超精细光谱作为揭示基态电子结构和具有纳米电子伏分辨率的原子尺度化学环境的强大工具的力量。
2022-07-14 cond-mat.mes-hall
Electronic Structures of Atomic Silicon Dimer Wires as a Function of Length
本文通过STM与密度泛函理论研究了Si(100)表面由1至5个硅二聚体组成的原子线的电子结构，发现每个二聚体向带隙贡献一个空态并向价带贡献一个占据态，其耦合形成导电通路，且短线的结构与动力学特性与37二聚体长线相似。
2024-11-15 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Resolving and Tuning Carrier Capture Rates at a Single Silicon Atom Gap State
我们报告调整载流子捕获事件在一个单一的悬挂键（DB）midgap状态通过改变衬底温度，掺杂类型和掺杂浓度。采用全电子时间分辨扫描隧道显微镜（TR-STM）直接测量纳秒时间尺度上的载流子俘获率。一个特征性的负微分电阻（NDR）功能是显而易见的，在扫描隧道显微镜（STM）和扫描隧道光谱（STS）的测量DBs的n型和p型掺杂样品。据发现，一个共同的模型占两个观察。原子特定的开尔文探针力显微镜（KPFM）的测量证实了充满活力的位置DB的电荷跃迁水平，证实STS的研究。结果表明，在不同的尖端诱导场的DB可以提供从两个不同的水库：体导带和/或价带。我们测量的填充和排空率的DBs的能量制度，其中电子提供的散装价带。通过在DB附近添加点电荷，库仑相互作用被证明可以改变所观察到的STS和NDR功能。
2017-11-01 cond-mat.mes-hall
A Reactive Molecular Dynamics Study of Hydrogenation on Diamond Surfaces
氢化金刚石被认为是一种有前途的电子器件材料，特别是场效应晶体管（FET）。然而，金刚石氢化的质量尚未确定，也没有提供最佳氢覆盖的特定取向。此外，文献中的大多数理论工作使用具有100%氢化金刚石表面的模型来研究电子性质，这与实验观察到的氢覆盖率相差甚远。在这项工作中，我们进行了详细的研究，使用全原子反应分子动力学（MD）模拟低指数金刚石表面，即（001），（013），（110），（113）和（111），以评估不同的金刚石表面的质量和氢化阈值及其对电子性能的可能影响。我们的模拟结果表明，在这些表面中，由于末端氢原子之间的空间排斥作用，很难实现100%的表面氢化。在所有考虑的表面中，（001）、（110）和（113）表面结合了大量的氢原子，并钝化了表面悬挂键。我们对氢稳定性的研究结果还表明，这些具有最佳氢覆盖率的表面在极端条件下是稳健的，并且可以在金刚石表面提供均匀的p型表面导电性，这是高场高频器件应用的关键要求。
2021-05-25 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph
Dynamics of vacancy-induced modes in the non-Abelian Kitaev spin liquid
本研究通过动力学关联函数和STM响应，揭示了非阿贝尔Kitaev自旋液体中空位诱导的准零能模式及其对磁通构型、磁场和空位浓度的敏感性。
2023-10-10 cond-mat.dis-nn cond-mat.mes-hall cond-mat.str-el
Current shot noise in atomic contacts: Fe and FeH$_2$ between Au electrodes
用低温扫描隧道显微镜（STM）的Au针尖对Au（111）表面的单个Fe原子进行了氢化和脱氢反应。Fe和FeH $_2$与显微镜的针尖接触，并显示出明显不同的电导随针尖-衬底距离的演变。这些接触的电流散粒噪声已被测量，并表示一个单一的相关电导通道与自旋极化传输。对于FeH $_2$的自旋极化达到值高达80\%的低电导率和减少，如果尖端表面距离减小。这些意见部分再现使用密度泛函理论（DFT）为基础的运输计算。我们认为，氢原子的量子运动，这是没有考虑在我们的DFT模型，可能有显着的影响的结果。
2021-10-18 cond-mat.mes-hall
Electric-field-driven spin resonance by on-surface exchange coupling to a single-atom magnet
最近，在扫描隧道显微镜（STM）中利用电子自旋共振（ESR）证实了表面上单个原子和分子自旋的相干控制。在这里，我们提出了一个单一的氢化钛原子，是交换耦合到位于0.6-0.8 nm远的Fe吸附原子的ESR的实验和建模研究相结合。Ti自旋的连续波和脉冲ESR显示出具有两个贡献的Rabi速率，一个来自尖端，另一个来自Fe，其与Ti的自旋相互作用由射频电场调制。Fe的贡献是可比的尖端，从它的优势时，尖端被收回，和可调的使用矢量磁场。我们的新ESR方案允许在表面上处理和相干控制单个自旋，而不需要与尖端的磁相互作用。这项研究建立了一个可行的实现自旋为基础的多量子位系统的表面。
2023-03-17 cond-mat.mes-hall
Engineering Quantum Wire States for Atom Scale Circuitry
University of Alberta（阿尔伯塔大学）；Quantum Silicon Inc.（量子硅有限公司）；National Research Council of Canada（加拿大国家研究委员会）
本研究通过低温STM/STS和DFT表征硅悬挂键原子线构型，发现二聚体和宽线具有带隙中间态及更高透射率，适用于原子尺度电路。
2025-10-15 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
