Ultrafast demagnetization in a ferrimagnet under electromagnetic field funneling
对提高磁存储器存储的密度、速度和能量效率的追求已经导致了对在超快时间尺度上光学操纵磁性的新方式的探索,特别是在亚铁磁合金中。虽然全光磁化切换在飞秒时间尺度上已经建立,但横向纳米级限制以及因此潜在的磁性元件尺寸的显著减小仍然是一个突出的挑战。在这里,我们采用共振电磁能量泛函等离子体纳米天线的影响铁磁TbCo合金薄膜的退磁动力学。我们演示了如何在谐振光学飞秒泵浦下的Ag纳米环形天线减少整体磁光响应,由于在下面的膜中的退磁高达三倍相比,非谐振照明。我们将这种大幅减少归因于退磁过程的纳米级限制。这是定性支持的电磁模拟,有力地证明了从纳米天线到亚铁磁膜的纳米尺度的光能funterm。这是在这种系统中实现纳米级确定性超快全光磁化开关的第一步和定义性步骤,为开发纳米级超快磁光开辟了一条道路。
2021-03-09 cond-mat.mes-hall physics.optics
Nonlinear optical conductance from photon-assisted tunneling in a nanoantenna-coupled tunnel diode
超快光子辅助隧穿显示,导致大的非线性动态电流,可用于产生直流整流电流,以及从超表面耦合隧道二极管的高阶谐波响应。这种人工非线性介质可以在各种相容的抑制氧化物的纵向光学声子模式周围的红外中具有定制的共振,从而导致金属氧化物半导体隧道二极管中增强的电场限制。这为非线性现象的研究和设计提供了一条新的途径,将非线性敏感度的概念扩展到非线性电导和这些器件中的动态电流。
2019-11-22 cond-mat.mes-hall physics.optics
Nanoantenna Design for Enhanced Carrier-Envelope-Phase Sensitivity
来自纳米结构固体(如亚波长纳米天线)的光场发射可以被利用来创建用于光场检测的亚飞秒、PHz级电子器件。特别感兴趣的一个应用是入射光脉冲的载波包络相位的检测。这种载波包络相位检测需要少周期的宽带光激励,其中纳米天线的谐振特性可以强烈地改变近场的响应。很少有定量的研究已经执行,以了解天线的几何形状和谐振特性应如何调整,以提高载波包络相位灵敏度和信噪比。在这里,我们研究如何平面等离子体纳米天线的几何形状和谐振频率可以被设计用于增强发射的载波包络相位敏感的光电流时,由几个周期的光脉冲驱动。我们发现,通过简单地添加导致顶点的弯曲侧壁,以及适当地调谐谐振波长,可以通过$5$来改善每个纳米天线的净CEP敏感电流,并且相对于谐振操作的简单三角形天线,通过$50$ - $100\times$来改善信噪比。我们的研究结果将为下一代纳米天线设计提供信息,用于超快光电子计量学和拍赫兹电子学的新兴应用。
2021-03-14 cond-mat.mes-hall physics.optics
Ultrafast Reversal of a Fano Resonance in a Plasmon-Exciton System
当二能级量子点和等离子体金属纳米天线通过电磁近场共振耦合时,系统可以表现出Fano共振,导致耦合系统的光谱中的透明度下降。我们计算这样一个系统的非线性响应,照明由连续波和超快脉冲激光,使用腔量子电动力学和半经典耦合振荡器模型。对于meV的量子点跃迁的热加宽的实验相关的情况下,我们预测,飞秒脉冲照明可以导致法诺共振的逆转,与诱导的透明度改变成超散射尖峰的光谱。这种超快反转是由于等离子体激元的偶极子和量子点之间的相位关系的瞬时变化。因此,它代表了一种新的方法来动态控制耦合纳米粒子系统的集体光学性质和相干性。
2013-04-16 cond-mat.mes-hall
Optical properties and interparticle coupling of plasmonic bowtie nanoantennas on a semiconducting substrate
我们提出了模拟,制造和光学特性的等离子体激元金领结纳米天线的半导体GaAs衬底的几何参数,如大小,馈电间隙,高度和入射光的偏振变化。表面等离子体共振使用白光反射率在名义上相同的35nm厚的Au天线阵列上探测。为了阐明半导体的影响,高折射率基板,所有的实验进行了比较,使用名义上相同的结构上的玻璃。除了在GaAs上将三角形尺寸从170nm减小到100nm时表面等离子体共振从1.08eV线性移位到1.58eV之外,我们观察到相对于玻璃上名义上相同的结构的0.25 ± 0.05eV的全局红移。通过执行极化分辨测量并将结果与有限差分时域模拟进行比较,我们确定了当天线位于玻璃基板上时,构成蝴蝶结天线的两个三角形之间的近场耦合比位于GaAs基板上时强8倍。所获得的结果是具有很强的相关性的集成光刻定义的等离子体纳米天线的半导体衬底上,因此,开发新的光学活性等离子体半导体纳米结构。
2014-05-13 cond-mat.mes-hall
Monolithically integrated single quantum dots coupled to bowtie nanoantennas
确定性地将半导体量子发射器与等离子体纳米器件集成为芯片级可集成的真正纳米级量子光子技术铺平了道路。为此,需要稳定且明亮的半导体发射器,其还允许在电信频带中的CMOS兼容性和光学活性。在这里,我们展示了强烈增强的光-物质耦合的单个近表面($<10\,nm$)InAs量子点单片集成到电磁热点的亚波长尺寸的金属纳米天线。天线强烈地增强单个量子点的发射强度达$\sim16\times$,该效应伴随着达$3.4\times$ Purcell增强的自发发射率。此外,发射沿天线轴强烈极化,线性极化度高达$\sim85\,\%$。结果明确地证明了单个量子点与最先进的纳米天线的有效耦合。我们的工作为实现量子等离子体传感器,阶跃变化的光伏器件,明亮和超快的量子光源和高效的纳米激光器提供了新的视角。
2016-03-23 cond-mat.mes-hall physics.optics
Plasmon-induced efficient hot carrier generation in graphene on gold ultrathin film with periodic array of holes: Ultrafast pump-probe spectroscopy
使用3.1 eV泵浦和相干白光探测(1.1至2.6 eV)的超快泵浦-探测反射率,我们表明,金纳米结构上的石墨烯表现出与有序晶格孔阵列的等离子体共振的强耦合,从而通过等离子体在石墨烯中注入高密度的热载流子。所研究的系统是单层石墨烯上的金薄膜与周期性排列的孔显示异常传输。并对有孔阵列和无孔阵列的金膜进行了比较。通过选择性地探测瞬态载流子动力学的光谱区域对应于等离子体共振,我们显示了有效的等离子体诱导的热载流子产生在石墨烯。我们还表明,由于高的电磁场强度在亚微米孔的边缘,快速的衰减时间(10 - 100 fs)和短的衰减长度(1 nm)的等离子体激元,一个高度受限的密度的热载流子(非常接近孔的边缘)产生的朗道阻尼的等离子体激元内的多孔金膜。观察到由于初始非均匀分布的热载流子远离空穴边缘的扩散对瞬态衰减动力学的贡献。我们的研究结果对于未来新型热载流子器件概念的应用具有重要意义,其中具有可调能量的热载流子可以在无缝连接的不同石墨烯区域中产生。
2019-12-08 cond-mat.mes-hall
Ultrafast Electron Dynamics in Thiolate-Protected Plasmonic Gold Clusters: Size and Ligand Effect
利用超快瞬态吸收光谱和理论模型研究了钝化配体对最小尺寸金团簇电子-声子弛豫动力学的影响。研究了TBBT、SC_2Ph和SC_6钝化Au_(279)、Au_(329)和Au_(329)的电子动力学。我们还对Au~1400(SC 6)和Au~2000(SC 6)进行了超快瞬态吸收测量,以了解尺寸对具有相同钝化配体的电子-声子弛豫的影响。该研究揭示了配体对电子-声子弛豫动力学的作用的有趣方面,其中芳族钝化配体SC2 Ph和TBBT显示出较小的功率依赖性和较高的等离子体漂白,表明抑制的等离子体共振,而具有脂族钝化配体的簇表现出与常规等离子体金纳米颗粒相似的行为。为了模拟配体对所研究样品的等离子体性质的影响,使用三层Mie理论计算了每个样品的自由电子密度校正因子,结果表明,SC 6与核-金的相互作用最小,而TBBT和SC2 Ph对表面电子电导率的影响较大,这归因于配体与金的π相互作用。结果还揭示了不寻常的电子-声子弛豫和较小的斜率观察到的Au 329(SC2 Ph),这是归因于表面金π相互作用,创造一个混合状态。相比之下,扩展的π相互作用可能是在Au 279(TBBT)中观察到等离子体性质的原因,即使其尺寸与Au 329相比更小。此外,结果还表明,电子-声子耦合随着团簇尺寸的增加而增加,并且理论建模表明,对于较大的等离子体金团簇,电子电导率较高。
2019-05-16 cond-mat.mes-hall
Plasmonic nanoantennas as integrated coherent perfect absorbers on SOI waveguides for modulators and all-optical switches
研究了SOI线波导顶部等离子体纳米天线结构作为调制器和全光开关的相干完美吸收体的性能。通过三维时域有限差分法模拟计算了金和铝纳米天线加载波导的吸收、散射、反射和透射光谱,包括沿波导传播的单波以及由两个反向传播波组成的驻波情况。研究的配置显示,调制器和开关应用的损耗约为1%,消光比大于25 dB,以及纳米天线区域的强场增强和定位等离子体效应。所提出的等离子体相干完美吸收体可用于相干网络中的超紧凑全光开关以及调制器,并且可在传感或增加非线性效应中找到应用。
2013-09-10 cond-mat.mes-hall physics.comp-ph physics.optics
Ultrafast photoinduced enhancement of nonlinear optical response in 15-atom gold clusters on indium tin oxide conducting film
研究表明,15原子金团簇与氧化铟锡(ITO)导电膜接触后,其三阶非线性光学系数显著增强。开孔和闭孔Z-扫描实验以及非简并泵浦-探测差分传输实验使用中心在395 nm和790 nm处的80 fs激光脉冲在包封在环糊精腔中的金簇上进行。结果表明,与未掺杂的玻璃片相比,团簇的双光子吸收系数提高了一个数量级。非线性光学折射系数的增强约为3倍。在泵浦波长为395 nm和探测波长为790 nm的条件下,光致激发态吸收也有一个数量级的增强。这些结果归因于耦合金簇-ITO系统中的激发态能量转移,与迄今为止在电荷给体-受体复合物和纳米颗粒-共轭聚合物复合物中所看到的增强不同。
2013-02-27 cond-mat.mes-hall
Photothermal and Thermo-optical Effects in 3D Arrays of Dielectric and Plasmonic Nanoantennas
热纳米光子学,即光学纳米天线中光热效应的研究,最近引起了越来越多的兴趣。虽然热等离子体结构能够实现广泛的应用,从成像和光流体设备到医疗和光化学系统,但介电纳米天线为热光调制和可重构超表面提供了新的机会。然而,在大型纳米天线阵列中计算光热和热光效应仍然是一个挑战。在这项工作中,我们实现了一个快速的数值方法来计算嵌入在均匀介质中的多维阵列的光学天线的温度增加,占自加热,集体加热以及热光效应。特别是,我们展示了可扩展的计算温度在3D网络与$10^5$粒子在不到1小时。有趣的是,通过明确考虑离散纳米颗粒对光衰减和光热转换的作用,这种方法能够优化3D阵列中的复杂温度分布。重要的是,我们第一次计算的热光效应的影响超出了单一的纳米天线。我们的研究结果表明,集体加热的贡献放大了硅和金纳米球的多维阵列中的这些效应,突出了在光热计算中考虑它们的重要性。总的来说,所提出的方法为快速评估光学纳米天线阵列中复杂的光热效应开辟了新的机会,支持先进的热纳米光子功能的开发。
2022-11-21 cond-mat.mes-hall physics.optics
Mid Infrared Nonlinear Plasmonics using Germanium Nanoantennas on Silicon Substrates
我们展示了三次谐波产生等离子体天线制成的高掺杂锗和设计在中红外共振。由于近场增强,结果是在硅衬底上的3和5微米波长之间可调谐的超快、亚衍射、相干光源。为了观察在这个具有挑战性的光谱区域的非线性,一个高功率飞秒激光系统配备参数频率转换与全反射共焦显微镜设置相结合。我们显示了空间分辨地图的线性散射截面和非线性发射的单个隔离天线结构。清晰的三阶功率依赖性以及中红外发射光谱证明了光发射的非线性性质。模拟结果支持了所观察到的双杆天线的谐振长度,并表明天线材料内部的场增强是造成非线性频率混合的原因。
2018-02-12 cond-mat.mes-hall physics.app-ph
Thermoplasmonic Effect of Surface Enhanced Infrared Absorption in Vertical Nanoantenna Arrays
用光热膨胀纳米显微镜直接测量了嵌入聚合物层中的垂直金纳米天线阵列在中红外激光照射下的温升和温度梯度。获得了纳米尺度的热热点图像和局部温升谱,后者通过宽调谐量子级联激光器的发射波长获得。光谱分析表明,位于天线热点的分子的等离子体增强的中红外振动是负责的一些热等离子体共振,而焦耳加热金是负责其余的共振。特别地,具有低散射截面的等离子体暗模主要产生表面增强红外吸收(SEIRA),而具有强辐射耦合的亮模产生焦耳加热。暗模式不修改分子吸收线形,并且相关的温度升高是由具有与等离子体暗模式共振的振动指纹的分子的存在化学触发的。相反,明亮的模式容易受到Fano干扰,显示出不对称的分子吸收线形,并且在远离分子振动的频率下也会产生热量,在此范围内缺乏化学特异性。对于集中的中红外激光功率为50 mW,测得的纳米级温度增加的范围内的10 K和温度梯度达到5 K/ $μ$ m的情况下,暗模式共振与强红外振动,如在1730 cm $^{-1}$的聚甲基丙烯酸甲酯的C=O键。
2018-01-23 cond-mat.mes-hall physics.app-ph
Single photon emitters in monolayer semiconductors coupled to transition metal dichalcogenide nanoantennas on silica and gold substrates
本文利用多层TMD纳米天线在SiO2和金衬底上局域化形成WSe2单光子发射器,实现强光子增强与高收集效率,并通过数值模拟优化几何结构,使荧光增强达4-5个数量级。
2024-08-02 cond-mat.mes-hall physics.optics quant-ph
Ultrafast Studies of Hot-Hole Dynamics in Au/p-GaN Heterostructures
从光激发的金属纳米颗粒中收获非平衡热载流子使得等离子体激元驱动的光化学转化和具有共振纳米天线的可调谐光电探测成为可能。尽管对超快电子动力学的研究很多,但迄今为止,金属-半导体异质结构中热空穴的时间演化仍然是未知的。需要对热空穴驱动系统中载流子动力学的更好理解,以帮助将热载流子光电子学的范围扩展到基于热电子的器件之外。在这里,使用超快瞬态吸收光谱,我们表明,等离子体激元诱导的热空穴注入到p型氮化镓(p-GaN)的价带的金(Au)纳米粒子发生在200 fs内,放置热空穴转移类似的时间尺度上的热电子转移。我们进一步观察到,从下面的Au费米能级的热空穴的去除施加了明显的影响,热电子上面的热化,降低峰值电子温度和减少电子-声子耦合时间相对于Au样品没有热空穴收集的途径。第一性原理计算证实了这些实验观察,表明热空穴注入修改的d-带电子结构的超快调制的Au纳米粒子中的热电子的弛豫动力学。总之,这些超快的研究大大提高了我们的理解的时间演变的热空穴在金属-半导体异质结构,并提出了新的策略,操纵和控制超快时间尺度上的热载流子的能量分布。
2018-10-09 cond-mat.mes-hall
Ultrafast resonant optical scattering from single gold nanorods: Large nonlinearities and plasmon saturation
我们测量了单个金纳米棒的非线性光学散射,这些纳米棒由超快激光脉冲激发,与它们的纵向等离子体激元模式共振。隔离单个棒消除了不均匀的加宽,并允许测量大的非线性,远大于纳米棒合奏。令人惊讶的是,超快的非线性可以完全归因于加热的传导电子,并没有表现出任何与相干等离子体激元振荡相关的响应。这表明了以前未观察到的强驱动等离子体激元的阻尼。
2006-02-15 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci cond-mat.other
Ultrafast Acousto-Plasmonics in Gold Nanoparticles Superlattice
我们报道了在等离子体金纳米粒子超晶格中GHz相干声学声子的产生和检测的研究。实验采用飞秒泵浦-探测的方法,通过超晶格的光学等离子体共振进行。我们的实验允许估计的集体弹性响应(声速),以及纳米接触的弹性刚度的估计。看起来,光诱导相干声学声子脉冲具有约45 nm的典型深度空间延伸,其大约是金中光学趋肤深度的4倍。瞬态光学反射率的建模表明,声子产生的机制是通过超快加热的体积等离子体激元的光激发的辅助下,实现的。这些结果表明,它是如何可能映射的光子-电子-声子相互作用的亚波长纳米结构。
2015-07-08 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Ultrafast Dynamics of Gold Nanorods: Tuning between Photo-Bleaching and Photo-Induced Absorption
我们报告超快电子动力学在金纳米棒研究使用80 fs的激光脉冲中心在1.57 eV。研究了五种在激光光子能量两侧具有纵向表面等离子体激元峰的纳米棒胶体悬浮液。对于ELSP>EL,观察到具有单一衰减时间常数的光诱导吸收。另一方面,对于ELSP<EL,观察到光漂白具有双指数衰减动力学,在1-3 ps之间的较快光漂白和在7 - 22 ps之间的较慢光漂白都几乎随差线性增加|EL-ELSP|.这些时间常数随泵浦强度线性增加。已经进行了模拟,以了解光漂白和光诱导吸收之间的相互作用。
2011-06-29 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Nonlinear optics at all-dielectric nanoantennas and metasurfaces
不受相位匹配约束的等离子体超表面对控制光学非线性和通过工程化亚波长超原子提高非线性产生效率做出了重要贡献。然而,高耗散损耗和不可避免的热加热限制了它们在非线性纳米光子学中的应用。全介电超颖表面,支持电和磁米氏型共振在其纳米结构,已出现作为一个有前途的替代非线性等离子体。高折射率介电纳米结构允许额外的磁共振,可以诱导磁非线性效应,其与电非线性一起增加非线性转换效率。此外,低耗散损耗和高损伤阈值为在高泵浦强度下操作提供了额外的自由度,从而显著增强了非线性过程。在这篇综述中,我们讨论了当前的国家的最先进的在激烈发展的领域的全介质非线性纳米结构和超颖表面,包括米氏模的作用,Fano共振和anapole时刻的谐波产生,波混合,和超快光开关。此外,我们还综述了利用全介质超表面进行非线性相位和波前控制的最新进展。我们讨论的技术,实现全介质超颖表面的多功能应用和产生的二阶非线性过程的CMOS兼容材料。
2020-02-10 cond-mat.mes-hall physics.optics
Ultrafast interband transitions in nanoporous gold metamaterial
Umeå University(于默奥大学);CNR NANOTEC Institute of Nanotechnology(意大利国家研究委员会纳米技术研究所);University of Salento(萨莱诺大学);University of Rome Tor Vergata(罗马托尔维加塔大学);Università di Modena e Reggio Emilia(摩德纳和雷焦艾米利亚大学);Istituto Italiano di Tecnologia(意大利理工大学)
本研究揭示了纳米多孔金超材料中因高电子温度导致的低能能带跃迁,展示了纳米孔隙对超快电子过程的影响及可调电子性质的实现。
2025-06-11 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Ultrafast Hot-Carrier Dynamics in Ultrathin Monocrystalline Gold
本研究对比单晶与多晶超薄金膜,揭示热电子热化动力学差异及X点带间跃迁作用,并测得注入TiO2效率近9%,凸显结晶度与界面的关键影响。
2023-11-14 cond-mat.mes-hall physics.optics
Femtosecond phase-resolved microscopy of plasmon dynamics in individual gold nanospheres
具有高空间和时间分辨率的单个金属纳米颗粒(NP)的选择性光学检测是一项具有挑战性的工作,但对于理解其光学响应及其在从嵌入式光电子和传感器到医学诊断和治疗的应用中的开发至关重要。然而,只有少数报告的超快泵浦探测光谱单个小金属纳米粒子的日期。在这里,我们展示了一种新的相位敏感四波混频(FWM)显微镜在外差检测解决的第一次超快变化的实部和虚部的介电函数的单个小(<40 nm)球形金纳米粒子。通过考虑带内和带间跃迁在表面等离子体共振的瞬态电子温度和密度的定量描述的结果。这种新的显微镜技术,即使在高度散射的环境中,也可以无背景检测复杂的磁化率变化,并可以很容易地应用于任何金属纳米结构。
2012-02-19 cond-mat.mes-hall
Hot spot-mediated non-dissipative and ultrafast plasmon passage
等离子体纳米粒子作为光子处理元件以及作为未来全光学计算设备中能量和信息相干传输的通道具有很大的前景。两个空间分离的等离子体实体之间的相干能量振荡通过虚拟的中间态基于电子的布居转移,但它们的实现需要异质粒子的精确纳米级定位。在这里,我们展示了由两个金纳米粒子和一个银岛组成的三重粒子系统的组装和光学分析。我们观察到强烈的等离子体激元之间的空间分离的金粒子介导的连接银粒子的能量几乎没有耗散。由于银岛的激发能超过金粒子的激发能,所以仅准占据银转移通道是可能的。我们描述了这种效果与精确的经典电动力学模型和定性量子力学计算。我们确定了所有粒子之间形成的强热点的主要机制的损耗少耦合,从而相干的超快能量转移之间的远程合作伙伴。我们的发现不仅对量子门操作有用,而且对经典的电荷和信息传递过程也有用。
2017-04-18 cond-mat.mes-hall
Nonlinear photoluminescence in gold thin films
本研究结合泵浦-探测实验、第一性原理能带结构与电子输运建模,揭示超薄金膜非线性光致发光由超快电子热输运及热载流子扩散、晶格弛豫主导。
2023-01-17 cond-mat.mes-hall
Direction-sensitive magnetophotonic surface crystal
纳米薄稀土-过渡金属(RE-TM)合金具有精确控制的成分和面外磁各向异性,目前是超快磁光应用的焦点。然而,实现横向纳米级尺寸,对潜在的器件缩小尺寸至关重要,同时保持可设计的光磁功能和面外磁各向异性是极具挑战性的。在这里,我们集成纳米尺寸的Tb $_{18}$ Co $_{82}$亚铁磁性合金,具有强的面外磁各向异性,在金等离子体纳米天线阵列设计微米级的磁光子晶体,表现出突变和窄的磁光光谱特性,这两个磁场和光入射方向控制。狭窄的Fano型共振产生通过单个纳米天线的表面等离子体激元和整个纳米天线阵列的瑞利异常的干涉,在光学和磁光光谱,我们证明和解释使用麦克斯韦理论模拟。这种坚固的磁光子晶体为概念上新的高分辨率光入射方向传感器开辟了道路,也为亚铁磁RE-TM合金中等离子体辅助全光学磁化切换的构建模块开辟了道路。
2021-05-18 cond-mat.mes-hall physics.optics
Light emission from gold nanoparticles under ultrafast near-infrared excitation: thermal emission, inelastic light scattering or multiphoton luminescence?
金纳米粒子在脉冲红外激光照射下发出宽带上转换发光。虽然这一现象被广泛观察到,但关于基本物理学仍然存在相当大的分歧-最明显的是多光子吸收,非弹性散射,带间和带内电子跃迁等概念的适用性。在这里,我们研究单个粒子和小集群的粒子采用光谱分辨的幂律分析的辐射依赖性的排放作为这些物理模型的敏感探头。两个制度的排放确定:在低辐射水平的千瓦/厘米2,排放遵循一个明确的整数指数幂律暗示的多光子过程。然而,在几千瓦/厘米2的较高辐照水平下,非线性指数本身取决于检测到的光子能量,这是辐射加热电子气的一个标志。我们表明,在这一制度下,实验是不兼容的带间跃迁和非弹性光散射的发光的原因,而他们是兼容的概念发光连接到带内跃迁。
2018-02-13 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Pulsed-laser induced gold microparticle fragmentation by thermal strain
本研究针对悬浮微粒激光碎裂机制不明的问题,采用超快X射线散射结合双温模型模拟,揭示了金微粒在不同激光注量下的碎裂机理与动力学过程,为该技术优化提供了结构层面的依据。
2025-10-02 cond-mat.mes-hall
Order/disorder dynamics in a dodecanethiol-capped gold nanoparticles supracrystal by small-angle ultrafast electron diffraction
在金属纳米颗粒(NP)超晶体中,金属核提供一些关键特性,例如磁化、等离子体响应或导电性,配体分子产生其他特性,例如溶解性、组装或与生物分子的相互作用。这些超晶体的形成取决于许多力之间复杂的相互作用,一些来自核心,一些来自配体。目前,还没有已知的方法来表征局部秩序的配体分子或其动力学与原子空间分辨率。在这里,我们开发了一种基于小角度超快电子衍射结合角度互相关分析的方法来表征二维超晶体的十二硫醇涂层金纳米颗粒。我们检索的配位体的静态排列,表明在平衡时,他们为了在一个优先取向的NP表面上,并在整个二维超晶体。在光激发时,位置的无序诱导的超晶体,而其整体均匀性是令人惊讶地发现,瞬时增加。这表明,瞬态退火的超晶体发生在几皮秒(ps)。这种方法将使纳米组装材料的动态结构特性的系统研究,含有轻元素,相关的生物应用。
2016-03-19 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci physics.ins-det
Femtosecond nonlinear ultrasonics in gold probed with ultrashort surface plasmons
由超快时间尺度上的晶格振动引起的基本相互作用对于现代纳米科学和技术变得越来越重要。在太赫兹频率范围内和整个布里渊区的声学声子的物理性质的实验访问是至关重要的理解电和热传输固体及其化合物。在这里,我们报告的产生和非线性传播的巨型(1%)声应变脉冲的混合金/钴双层结构探测超快表面等离子体干涉。这种新技术允许任意超快声学瞬态的明确表征。在晶体金层中传播距离为100 nm之后,巨大的声脉冲已经经历了实质性的非线性整形。与Korteveg-de Vries模型的良好一致性表明,未来在室温下金属中纳米尺度的定量非线性飞秒太赫兹超声。
2012-12-22 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci physics.optics
Spectral tunability of a plasmonic antenna with a dielectric nanocrystal
我们表明,纳米长度尺度的电介质对象,如金刚石纳米管,在附近的金领结纳米天线的定位可以用来调谐等离子体激元模谱的线宽的顺序。我们进一步表明,在纳米级粗糙度的存在下,金的本征发光增强有效地耦合到等离子体激元模式,并进行相同的偏振各向异性。我们的研究结果有直接的影响腔量子电动力学相关的应用混合天线发射复合物。
2011-05-20 cond-mat.mes-hall physics.optics
Local photo-mechanical stiffness revealed in gold nanoparticles supracrystals by ultrafast small-angle electron diffraction
我们证明,高度有序的二维晶体的配体覆盖的金纳米粒子显示出高的固体,如石墨的局部光机械刚度。在非平衡电子衍射实验中,飞秒激光脉冲在薄膜中引起了强烈的温度跳跃。初始电子激发将能量传递到底层结构自由度,其速率通常与材料的刚度成比例。利用飞秒小角电子衍射,我们观察到了与最近邻纳米颗粒距离相关的衍射特征的时间演化。特别地,发现辛硫醇封端的纳米颗粒超晶体的Debye-Waller衰变出乎意料地快,几乎与已知的最硬的固体一样快,并且通过相同的技术观察到,即石墨。我们的观察揭示,在一个致密的超分子组装的局部刚度可以创建范德华相互作用的水平相当的结晶系统,其特征在于共价键。
2018-08-16 cond-mat.dis-nn cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Tuning the Optical Properties of an MoSe$_2$ Monolayer Using Nanoscale Plasmonic Antennas
纳米等离子体激元系统与光学活性二维材料相结合,提供了有趣的机会,探索和控制极端的亚波长尺度接近激子玻尔半径的光-物质相互作用。在这里,我们提出了一个MoSe $_2$单层和个人光刻定义的金偶极子纳米天线具有子10 nm的饲料间隙之间的光-物质相互作用的室温和低温调查。通过逐步调谐纳米天线的大小,它们的偶极共振相对于近端MoSe $_2$单层中的A-激子跃迁进行调谐,从而实现$\sim 130\;\mathrm{meV}$的总调谐。对$> 100$结构进行的差分反射率测量揭示了激子和偶极模式之间的明显避免的交叉和激子-等离子体激元耦合常数$g= 55\;\mathrm{meV}$,表示跃迁能量的$g/(\hbarω_X)\geq3\%$。这使得我们的混合系统处于中间耦合状态,其中光谱表现出典型的Fano形状,表明明显的光物质耦合和显着的阻尼之间的相互作用。我们还展示了通过改变激发光的偏振来可编程地抑制偶极模式的耦合的光学响应的主动控制。我们进一步研究了出现的光学签名的单分子层定位在偶极纳米天线在$10\;\mathrm{K}$。我们的发现代表了实现基于2D材料的非线性光子器件的关键一步,具有低能量和超快性能的潜力。
2022-01-10 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci physics.optics
Ultrafast Electrons in Noble Metals: Orientational Relaxation, Thermalization and Cooling in Terms of Electron-Phonon Interaction
本研究基于动量分辨 Boltzmann 方程,揭示了贵金属在超短光学激发后电子的取向弛豫、热化与冷却过程,指出取向弛豫是电子气体平衡化的初始步骤且独立于吸收能量,实现了非平衡条件下光学与热学性质的同时描述。
2025-04-28 cond-mat.mes-hall
Boosting infrared energy transfer in 3D nanoporous gold antennas
等离子体激元对从自由空间辐射到分子的能量转移的应用目前限于电磁波谱的可见区域,这是由于块体贵金属的固有光学性质,其支持仅在可见/紫外范围内接近其等离子体频率的强电磁场约束。在这项工作中,我们表明,纳米多孔金可以利用作为等离子体材料的中红外区域获得强电磁场约束,共定位与目标分子进入纳米孔和共振与他们的振动频率。纳米多孔金属的有效光学响应使得光场能够深入渗透到纳米孔中,在纳米孔中可以加载分子,从而与大块金相比实现更有效的光-物质耦合。为了实现由纳米多孔金制成的等离子体谐振器,我们开发了一种基于聚合物模板的纳米纤维方法用于金属沉积,并且我们获得了在设计选择的中红外波长处谐振的天线阵列。然后,我们用薄(3 nm)二氧化硅层涂覆天线,该二氧化硅层充当用于光能传递的目标介电层。我们研究的强度的光物质耦合的振动吸收频率的二氧化硅在1250 cm-1通过分析的实验Fano线型,是基准对相同的结构,散装黄金。在纳米多孔3D纳米天线阵列中,从自由空间中红外辐射到分子振动的光能转移的增强可以为等离子体增强的物理化学反应开辟新的应用途径。
2018-03-31 cond-mat.mes-hall physics.app-ph
Quantum kinetic equations for the ultrafast spin dynamics of excitons in diluted magnetic semiconductor quantum wells after optical excitation
本文导出了激光驱动下Ⅱ-Ⅵ族稀磁半导体量子阱中激子自旋动力学的量子动力学运动方程。该模型包括磁以及载流子杂质相互作用,库仑相互作用,塞曼条款,和轻物质耦合,允许一个明确的治疗任意激发脉冲。基于动力学控制的截断方案,考虑到在产生的激光场的运动方程的二阶的贡献。载流子和杂质子系统之间的相关性处理的相关展开的框架内。对于消失的磁场,量子动力学方程的马尔可夫极限在激子基础上制定符合现有的理论基础上费米的黄金法则。对于在$1s$激子共振激发的窄量子阱,数值量子动力学模拟显示明显偏离马尔可夫行为。特别是,自旋衰减最初约一半的马尔可夫速率和非单调衰减的形式的过冲高达$10\,\%$的初始自旋极化的预测。
2017-12-20 cond-mat.mes-hall
Accurate quantification of lattice temperature dynamics from ultrafast electron diffraction of single-crystal films using dynamical scattering simulations
在超快电子衍射(UED)实验中,要精确地反演时间分辨的结构参数,如原子坐标和热位移参数,需要精确的散射模型。不幸的是,运动学模型往往是不准确的,即使相对论电子探针,特别是对于密集的,定向单晶体中存在强烈的沟道效应和多重散射效应。本文介绍并演示了动态散射模型量身定制的单晶薄膜上进行UED实验的定量分析。作为一个案例研究,我们研究超快激光加热单晶金薄膜。运动学和动力学模型的比较揭示了纳米尺度的薄膜和样品的地形和探针动能依赖的动态散射的强烈影响。应用到UED实验上的11 nm厚的膜,使用750 keV的电子探针脉冲,动力学模型提供了一个可比的运动学模型在匹配测得的UED图案的10倍的改善。此外,检索到的晶格温度上升与基于先前测量的金光学常数的预测非常一致,而拟合Debye-Waller因子检索到的值低三倍以上。总之,这些结果表明动态散射理论的重要性,定量分析的UED和演示模型,可以实际应用于单晶材料和异质结构。
2023-01-02 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci physics.acc-ph
Spatial Modulation Microscopy for Real-Time Imaging of Plasmonic Nanoparticles and Cells
空间调制显微镜是一种最初为单个纳米物体的定量光谱学而开发的技术。在这里,一个平行的实现的空间调制显微镜技术的基础上,能够在kHz的频率解调线检测器。使用等离子体纳米天线阵列和与金纳米颗粒孵育的树突状细胞显示成像系统的能力。
2012-03-27 cond-mat.mes-hall physics.ins-det physics.med-ph
Near-Field Enhancement of Optical Second Harmonic Generation in Hybrid Gold-Lithium Niobate Nanostructures
本文提出一种新机制,通过金纳米颗粒的局域表面等离激元共振与铌酸锂颗粒非辐射耦合,在无需辐射纳米天线的情况下实现约32倍的二次谐波产生增强,为设计亚波长非线性光学平台提供了新途径。
2022-12-15 cond-mat.mes-hall physics.app-ph physics.optics
Antenna-coupled photon emission from hexagonal boron nitride tunnel junctions
在纳米尺度下,电信号到光信号的超快转换对于数据处理、电信和光互连具有根本意义。然而,半导体LED的调制带宽受到电子-空穴对的自发复合速率的限制,并且电驱动超快激光器的占用空间对于实际的片上集成来说太大。金属-绝缘体-金属(MIM)隧道结接近电子器件的最终尺寸极限,并且其操作速度从根本上仅受隧穿时间限制。在这里,我们研究的电子能量的转换-本地化的垂直金-h-BN-金隧道结-到自由空间的光子,介导的谐振槽天线。光学天线有效地弥补了纳米尺度体积与远场辐射之间的尺寸失配,极大地提高了电子-光子转换效率。我们实现了非弹性电子隧穿的偏振、定向和共振增强发光,为研究电子与强电磁场的相互作用建立了一个新的平台。我们的研究结果铺平了道路,通过纳米光子设计原理和纳米电子学的结合,使纳米光源的进一步发展。
2017-03-21 cond-mat.mes-hall physics.optics