Bond orientational ordering in liquids: Towards a unified description of water-like anomalies, liquid-liquid transition, glass transition, and crystallization
物质至少有三种基本状态，取决于温度和压力：气体，液体和固体（晶体）。这些状态由它们之间的一阶相变分离。在气相和液相中都存在完全的平移和旋转对称性，而在固相中，这两种对称性都被打破。在液体和固体之间的中间相中，包括液晶和塑性晶体相，仅保留两种对称性中的一种。在物质的基本状态中，人们对液态的了解最少。我们认为，这是至关重要的，更好地了解液体认识到，液体一般有一种倾向，有本地的结构秩序和它的存在是内在的和普遍的任何液体。这样的结构排序是许多体相关性的结果，更具体地说，键角相关性，我们相信这是描述液态的关键。我们表明，这种物理图像可以自然地解释与液态相关的困难的未解决的问题，例如水型液体（水，Si，Ge，...）的异常，液体-液体转变、液体-玻璃化转变、结晶和准晶形成，以统一的方式。换句话说，我们需要一个新的序参量来代表低的局部自由能组态，在许多情况下，这是键取向序参量，除了密度序参量的物理描述这些现象。在这里，我们回顾我们的两个顺序参数模型的液体，并考虑如何将瞬态局部结构排序与所有上述现象。并对这些现象之间的关系进行了讨论。
2013-07-02 cond-mat.dis-nn cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Density Functional Theory of Inhomogeneous Liquids IV. Squared-gradient approximation and Classical Nucleation Theory
发展了修正核Van der Waals密度泛函理论模型的平方梯度近似。一个简单的，明确的SGA系数的表达式只涉及体状态方程和相互作用势。该模型解决了平面界面和球形集群，并被证明是定量准确的计算机模拟比较。介绍了一种基于分段线性密度分布求解SGA的近似技术，并给出了合理的零阶近似模型的数值解。球形团簇的分段线性模型被证明是经典成核理论的自然延伸，并用于澄清以前在液-汽成核中观察到的一些非经典效应。成核途径进行了研究，使用约束能量最小化和最速下降技术。
2011-04-18 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech physics.chem-ph
Dynamical density functional theory for dense atomic liquids
从牛顿运动方程出发，导出了适用于原子液体的动力学密度泛函理论。该理论的特点是需要从平衡态密度泛函理论得到的Helmholtz自由能泛函作为输入。这意味着，给定可靠的平衡自由能泛函，保证正确的平衡流体密度分布。我们表明，当等温压缩性是小的，DDFT产生正确的值的声速在稠密的液体。我们还解释的理论作为一个动力学方程的粗粒流体密度和表明，该理论可以用来（进一步近似），以获得标准模式耦合理论，用于描述玻璃化转变。目前的理论应该提供一个有用的出发点，描述非均匀原子流体的动力学。
2006-04-25 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Mass Density Fluctuations in Quantum and Classical descriptions of Liquid Water
采用修正的Perdew-Burke-Ernzerhof泛函（revPBE）结合Grimme的第三代色散修正（D3）建立了描述水在环境条件下性质的第一性原理分子动力学模拟方案。这项研究还表明，在等压（NPT）和等温（NVT）合奏的水的结构的一致性。超越了标准的结构基准的液态水，我们计算连接到本地结构和质量密度波动，溶剂化和疏水性的概念有关的属性。我们直接将我们的revPBE结果与Becke-Lee-Yang-Parr（BLYP）加Grimme色散校正（D2）以及经验固定电荷模型（SPC/E）和多体相互作用势模型（MB-pol）进行比较，以进一步理解本文计算的性质如何取决于相互作用势的形式。
2017-03-20 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech physics.chem-ph
Liquid Water through Density-Functional Molecular Dynamics: Plane-Wave vs Atomic-Orbital Basis Sets
我们确定和比较结构，动力学和电子性质的液态水在附近的环境条件下，通过密度泛函分子动力学模拟，当使用平面波或原子轨道基组。在这两个框架中，电子结构和原子力的自洽确定在同一理论方案的基础上的非局部密度泛函占范德华相互作用。在这两个框架内实现的液态水的整体性质是非常一致的。因此，我们的研究支持平面波或原子轨道基组的实现产生等效的结果，可以不加区别地用于液态水或水溶液的研究。
2016-07-29 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft physics.chem-ph
Ginzburg-Landau theory of the liquid-solid interface and nucleation for hard-spheres
利用密度泛函理论的基本测度理论方法，构造了硬球的Ginzburg-Landau自由能泛函。该泛函被用来研究液-面心立方固体平面界面和小固体团簇在液体中成核的性质。平面界面的表面张力与模拟结果吻合较好，固体团簇的性质与经典成核理论一致。
2006-03-27 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Density Functional Theory of Inhomogeneous Liquids: III. Liquid-Vapor Nucleation
使用改进的核范德华模型密度泛函理论（Lutsko，JCP 128，184711（2008））研究来自过热液体的蒸汽气泡的成核过程和来自过饱和蒸汽的液滴的成核过程。本文提出了一种新的方法，将成核看作是从亚稳态到稳态的一个过渡过程，通过最小自由能路径确定成核过程，该路径是用轻推弹性带方法探索自由能表面。这允许无偏计算的次和超临界集群，以及关键集群的属性。对于Lennard-Jones流体，结果与模拟结果比较好，并支持这样的观点，即即使在高过饱和度下，成核也会顺利进行，而不是像最近所建议的那样通过类似旋节的不稳定性。
2008-07-25 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
"Kohn-Shamification" of the classical density-functional theory of inhomogeneous polar molecular liquids with application to liquid hydrogen chloride
经典分子液体的密度泛函理论的难题仍然是找到一个精确的自由能泛函，即分子原子位置的密度。在Kohn和Sham之后，我们展示了如何通过考虑一组有效势中的非相互作用分子来解决这个问题。这种视角的转变导致了简单的三维函数的准确和计算上易于处理的描述。我们也治疗极性系统的线性和饱和介电响应，提出液体氯化氢作为一个案例研究。
2008-06-27 cond-mat.soft
Unified description of long-time tails and long-range correlation functions for sheared granular liquids
基于广义脉动水动力学理论，对速度自相关函数的长时尾和等时空间关联函数的长程相关性进行了统一描述。预测了$t^{-3/2}$到$t^{-5/2}$的长时尾的交叉与密度无关，当$r$极限较大时，等时空间密度关联函数和等时空间速度关联函数分别满足$r^{-11/3}$和$r^{-5/3}$.
2010-01-30 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Density Functional Theory for Chiral Nematic Liquid Crystals
尽管手性液晶相是一个多世纪前实验观察到的第一种液晶，但手性液晶态热力学稳定性的起源仍然不清楚。在这封信中，我们解决的问题，通过一种新的密度泛函理论的手性粒子的平衡间距。当应用到右手硬螺旋，我们的理论预测熵驱动的双相，这可以是右手或左手，不仅取决于粒子的形状，但也对热力学状态。我们解释的手征订购的起源之间的相互作用，局部的非线性对齐和排除体积之间的差异，左手和右手的粒子对。
2014-04-08 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
An Introduction to Microscopic Theories for Inhomogeneous Liquids: Getting Started with Density Functional Theory
经典密度泛函理论（DFT）是一种用于计算液体中分子密度分布的统计力学理论。例如，它被广泛使用。用于计算限制壁附近的分子密度分布、界面张力、润湿行为和非均匀液体的许多其他性质。然而，DFT对于进入该领域的学生来说可能有点令人生畏，因为需要和用于发展理论的液态科学的其他领域有许多联系。在这里，我们给出了一些关键的想法，基于晶格气体（伊辛）模型流体的介绍。这建立在大多数本科统计力学和热力学课程所涵盖的知识基础上，因此学生可以快速进入计算密度分布等的阶段。我们推导出一个简单的DFT的晶格气体，并提出了一些典型的结果，可以很容易地使用该理论计算。
2013-11-08 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Structural, Electronic, and Dynamical Properties of Liquid Water by ab initio Molecular Dynamics based on SCAN Functional within the Canonical Ensemble
采用SCAN元-GGA泛函近似，对正则系综中的液态水进行了从头算分子动力学（AIMD）模拟，并与GGA水平的PBE泛函和包含PBE泛函的Tkatchenko-Scheffler van der Waals（vdW）色散修正的结果进行了系统的比较.我们分析了液态水的各种性质，包括径向分布函数，氧-氧-氧三重态角分布，四面体，氢键，扩散系数，环统计，态密度，带隙和偶极矩。我们发现，扫描功能通常是更准确的比其他两个功能的液态水，不仅捕获的中程VDW相互作用，但也减轻了PBE模拟中规定的过于强大的氢键。我们还比较了基于扫描的AIMD模拟的结果在典型的等温等压合奏。我们的研究结果表明，SCAN提供了一个可靠的描述大多数结构，电子和动力学性质的液态水。
2018-05-11 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft physics.chem-ph
Phase diagrams for sticky rods in bulk and in a monolayer from a lattice free-energy functional for anisotropic particles with depletion attractions
本文在Asakura-Oosawa模型的基础上，导出了具有硬核排斥和有效吸引的各向异性粒子晶格模型的基本测度型密度泛函。通过各种尺寸和形状的聚合物晶格颗粒，可以在胶体之间产生不同强度和范围的有效吸引。的功能被施加到确定的相图的粘性棒的长度$L$在两个维度，在三个维度和在一个中性基板上的单层系统。在所有情况下，有序化和气-液转变之间存在竞争。在二维中，这会产生一个三临界点，而在三维中，各向同性-相变平滑地过渡到气-液相变。最丰富的相行为被发现的单层系统。对于$L = 2$，发现了两个稳定的临界点，分别对应于标准的气-液相变和非标准的液-液相变。对于$L = 3$，气-液转变变为亚稳态。
2017-09-15 cond-mat.soft physics.chem-ph
Structure of a liquid crystalline fluid around a macroparticle: Density functional theory study
用密度泛函理论研究了圆柱形大颗粒周围的分子液体的结构，包括液晶相和各向同性相。在双相流体的结构是高度各向异性相对于导演，从模拟和唯象理论的结果一致。在进入各向同性相的结构变得旋转不变周围的宏观粒子在表面上的取向层。
2006-04-10 cond-mat.soft
Sedimentation of a two-dimensional colloidal mixture exhibiting liquid-liquid and gas-liquid phase separation: a dynamical density functional theory study
我们提出了动态密度泛函理论的结果的密度分布的时间演化的沉积模型的二维二元混合胶体。混合物的体相行为、其在限制壁处的界面性质和引力场之间的相互作用产生了丰富多样的平衡和非平衡形态。在流体状态下，该系统表现出液-液相分离和气-液相分离。随着系统的沉积，相分离显着影响的动态，我们探讨的情况下，最终状态是一个共存的三个不同的阶段。求解二维的动力学方程，我们发现在某些情况下，两种物质的最终密度分布具有不同于外部势的对称性，这可能是令人惊讶的，考虑到该理论的统计力学起源。文章最后对此进行了讨论。
2013-09-17 cond-mat.mes-hall cond-mat.soft
Regular and Chaotic States in a Local Map Description of Sheared Nematic Liquid Crystals
我们提出并研究了一个本地地图能够描述各种各样的动态状态，从规则到混乱，得到当一个液晶受到稳定的剪切流。该地图是制定在一个四元数参数化的旋转的本地框架所描述的轴的cross-director，subdirector和联合正常的这些，与两个额外的标量描述的强度订购。我们的模型产生皮划艇，摇摆，翻滚，对齐和共存状态，与以前的配方耦合常微分方程的基础上。这样的地图可以作为一个积木的复杂的时空状态预测剪切向列相的晶格模型的建设。
2008-02-13 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Extension of the Hamaneh - Taylor model using the macroscopic polarization for the description of chiral smectic liquid crystals
手性近晶相液晶具有铁电、反铁电、铁电等公度结构和非公度SmCalpha相。我们对最近由M. B. Hamaneh和P.L.泰勒，基于扭曲的时钟模型。
2009-10-12 cond-mat.soft
Influence of the fluid structure on the binding potential: comparing liquid drop profiles from density functional theory with results from mesoscopic theory
对于固体表面上的液体膜，结合势$g(h)$给出作为膜厚度$h$的函数的自由能，以及密切相关的结构分离压力$Π= - \partial g / \partial h$。液体的润湿行为被编码在结合势中，并且平衡膜厚度对应于$g(h)$的最小值。这里，我们在[J. Chem. Phys. 142，074702（2015）]中开发的方法，并应用于简单的离散晶格气体模型，与连续密度泛函理论（DFT）一起使用，以计算Lennard-Jones流体和其他简单液体的结合势。所使用的DFT是基于基本的测量理论，并因此纳入了在表面和相应的振荡密度分布的分层包装的分子的影响。结合势经常被输入到中尺度模型中，从中可以计算液滴形状甚至动力学。在这里，我们表明，使用介观理论计算的平衡液滴配置文件是在良好的协议，从微观DFT直接计算的配置文件。对于液体组成的颗粒的吸引力的范围远小于颗粒的直径，我们发现，在低温下，$g(h)$衰减的振荡方式与增加$h$，导致高度结构化的梯田液滴。
2017-01-18 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Isobaric first-principles molecular dynamics of liquid water with nonlocal van der Waals interactions
我们研究了液态水在接近环境条件下的结构特性，使用第一性原理分子动力学模拟的基础上增加了非局域范德华相互作用的半局域密度泛函。所采用的计划提供了模拟液态水的优势，在基本相同的计算成本的标准半局部泛函。应用到水二聚体和冰Ih，我们发现，氢键的能量只有轻微的增强相比，一个标准的半局部功能。我们模拟液态水通过分子动力学在NPH统计合奏允许系统密度的波动。液体的结构偏离发现与半局部功能导致更紧凑的结构安排。这表明氢键相互作用的方向性与整体吸引力相比具有减弱的作用，正如当考虑分散相互作用时所预期的那样。这是证实通过详细的分析，包括研究的部分径向分布函数，各种地方秩序指数，氢键网络，和自扩散系数。范德华相互作用的显式处理导致液态水的整体改进的描述。
2016-07-28 cond-mat.soft physics.chem-ph
The liquid-vapor interface of the restricted primitive model of ionic fluids from a density functional approach
本文用密度泛函方法研究了离子流体受限原始模型的气液界面。应用的理论包括静电贡献的自由能功能所产生的散装能量状态方程和平均球近似的限制原始模型，以及缔合的贡献，由于对离子的形成。我们比较的密度分布和表面张力的值与以前的理论方法。
2011-06-16 cond-mat.soft
Derivation of a three-dimensional phase-field-crystal model for liquid crystals from density functional theory
利用密度泛函理论中的广义序参量梯度展开，我们导出了三维空间中由非极性粒子组成的液晶的相场晶体模型。平移密度和取向方向和有序度都被作为序参量。不同的条款，涉及梯度的序参量在所得的自由能泛函相比，宏观金斯堡-朗道的方法，以及流体动力学描述液晶。我们的方法提供了微观表达式的所有前因子的粒子相互作用。我们的相场晶体模型概括了传统的相场晶体模型的球形粒子的取向度的自由度，并可以作为一个出发点，探索各种液晶相的相变和接口。
2010-07-09 cond-mat.soft
Self-Consistent Description of Vapor-Liquid Interface in Ionic Fluids
离子关联的不均匀性广泛存在于许多物理化学、软物质和生物体系中。在这里，我们应用改进的高斯重整化涨落理论来研究离子流体汽液界面的经典例子。的离子相关性被分解成一个短期的贡献与当地的静电环境和长期的贡献占空间变化的离子强度和介电常数。对于对称盐，我们的理论预测的共存曲线和界面张力与文献报道的模拟数据定量一致。此外，我们提供了第一个不对称盐的界面结构的理论预测，突出了捕获局部电荷分离的重要性。
2022-10-12 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Feasibility of single-order parameter description of equilibrium viscous liquid dynamics
分子动力学结果的动态Prigogine-Defay比为两个玻璃形成的液体，从而评估实验相关的量，用于测试是否亚稳平衡液体动力学的一个很好的近似描述由一个单一的参数。对于Kob-Andersen二元Lennard-Jones混合物以及不对称哑铃模型液体，单参数描述效果相当好。这是证实了时域的结果，它被发现，能量和压力波动强烈相关的α-时间尺度上的NVT合奏;在NPT合奏能量和体积波动同样强烈相关。
2007-12-01 cond-mat.dis-nn cond-mat.soft
On the equivalence of self-consistent equations for nonuniform liquids: a unified description of the various modifications
对于外场作用下液体粒子的非均匀状态，包括固体基底上的吸附态和孔隙中的受限态，已经提出了多种自洽（SC）方程。外场不仅代表限制性的几何形状，也代表固定的溶质。我们考虑SC方程的范围从修改后的Poisson-Boltzmann方程的库仑势的流体静力学线性响应方程的平衡密度分布的Lennard-Jones流体。在这里，我们提出了一个统一的方程，解释了以前的形式的明显多样性，并证明了各种SC方程的等价性。这种SC方程的统一描述是由传统的密度泛函理论和统计场论相结合的混合方法得到的。高斯近似的平均场分布周围的密度波动进行的基础上开发的混合框架，使我们能够推导出一种新的形式的大电位密度泛函，提供了统一的SC方程的平衡密度。
2021-02-04 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech math-ph
A tentative geometrical description of static dilatancy in liquid foams: ordered 2D and 3D foams
已经观察到液体泡沫在至少一个方面表现得像浸没的颗粒材料：变形倾向于提高它们的液体含量，这种现象称为水溶性。我们提出了一个几何解释，在泡沫之间挤压两个固体板（2D GG泡沫），其中包含伪高原边界沿板，并在3D泡沫。虽然实验观察证明了连续变形率（动态阻尼）的影响，但本论点主要适用于弹性形变（静态阻尼）。我们表明，Weaire和Hutzler（Phil. Mag.83（2003）2747）在非常低的液体分数下对理想的2D泡沫是特定的，并且在真实的2D泡沫的干燥极限中不应该观察到。
2009-09-26 cond-mat.soft
Two exchange-correlation functionals compared for first-principles liquid water
使用基于密度泛函理论（DFT）的从头算分子动力学（AIMD）的液态水的第一原理描述最近被发现需要长的平衡时间，给出过低的扩散率和液体的明显过度结构化。根据这些发现，我们在这里比较了两种不同的交换相关泛函提供的室温描述：BLYP，迄今为止最流行的液态水，和RPBE，广泛使用的PBE的修订。我们发现RPBE的径向分布函数更接近实验的比BLYP的一个结构较少的液体。用RPBE获得的重水扩散系数仍然比相应的实验值低20%，但它代表了BLYP值的实质性改进，比实验低一个数量级。这些特性和氢键（HB）网络的缺陷指向一个有效的温度比RPBE液体的实际模拟温度低~3%，相比之下BLYP的~17%的偏差。太长的O-O平均最近邻距离观察到一个过于薄弱的HB点，可能会补偿更多的DFT描述中的基本错误。
2005-07-13 cond-mat.soft
Statics and dynamics of inhomogeneous liquids via the internal-energy functional
本文给出了经典统计力学的变分形式，其中的试验场由单体密度和局部熵分布组成。使用Levy的约束搜索方法，它表明，大潜力是一个功能的两个分布，它是最小的平衡，最小化领域是那些在平衡。功能分裂成熵，外部能量和内部能量贡献的总和。几个常见的近似Helmholtz自由能量密度泛函，如Rosenfeld硬球混合物的基本测量理论，转化为内能泛函。内能泛函的变分导数被用来概括动力学密度泛函理论，包括微观熵分布的动力学，因为是相关的研究热传输和热扩散。
2011-10-20 cond-mat.soft
Density Functional Theory of Inhomogeneous Liquids: II. A Fundamental Measure Approach
先前，已经示出了用于Lennard-Jones流体的直接关联函数可以通过硬球的直接关联函数、平均场尾部和构造成再现流体的（已知）体状态方程的芯区域中的简单线性校正的总和来建模（Lutsko，JCP 127，054701（2007））。在这里，这个模型是结合从基本测量理论的想法，建立一个密度泛函理论的自由能。该理论被证明可以准确地描述一系列非均匀条件，包括液-气界面、与硬壁接触的流体以及限制在狭缝孔中的流体。该理论给出了精确的定量预测的表面张力，包括其依赖于潜在的截止。它也服从两个重要的精确条件：直接关联函数与自由能对密度的泛函导数的关系，以及壁定理。
2008-04-29 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Functional renormalization group for classical liquids without recourse to hard-core reference systems: A study of three-dimensional Lennard-Jones liquids
Faculty of Engineering, Osaka Institute of Technology（大阪工业大学工学部）；RIKEN Center for Interdisciplinary Theoretical and Mathematical Sciences (iTHEMS)（理化学研究所跨学科理论与数学科学中心（iTHEMS））；RIKEN Pioneering Research Institute (PRI)（理化学研究所先锋研究 institute (PRI)）；Institute for Solid State Physics, The University of Tokyo（东京大学固体物理研究所）
本文提出了一种无需参考硬核系统的函数重整化群方法，用于研究三维Lennard-Jones液体，展示了其在热力学一致性方面的优越性和准确性。
2026-03-10 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech hep-th
Classical bridge functions in classical and quantum plasma liquids
桥函数，在强相关性的精确描述中缺失的环节，间接地从专门设计的经典单组分等离子体液体的分子动力学模拟中提取，并精确地参数化。他们纳入一个先进的积分方程理论描述汤川单组分等离子体液体和一个新的介电形式主义计划的量子单组分等离子体液体导致一个前所未有的协议与现有的分子动力学模拟和新的从头算路径积分蒙特卡罗模拟，分别。
2022-05-17 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech physics.plasm-ph
A statistical field theory approach applied to the liquid vapor interface
近年来，人们对利用统计场论方法来描述在临界点附近和远离临界点处处于平衡状态的系统重新产生了兴趣，特别是在液态物理学领域。这些作品一般处理均匀系统，虽然最近的研究中的液体在附近的硬壁也被认为是以这种方式。另一方面，属于$ϕ^4$理论家族的有效哈密顿量已经被编写并广泛用于描述非均匀系统，无论是在平衡相之间的简单界面处还是用于描述润湿。在目前的工作中，我们专注于简单流体的液-汽界面的场理论描述。我们从表示的大配分函数从Hubbard-Stratonovich变换导致一个确切的制定的问题，即既不引入有效的哈密顿量，也不关联的领域的单体密度的液体。以硬球流体为参考系，通过引入共存条件，将所得哈密顿量展开，得到了一个不含未知参数的普通$ϕ^4$理论。重要的一点是，所谓的毛细波理论似乎是哈密顿函数展开中的单圈理论的近似，而不需要任何潜在的现象学。
2009-07-16 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Single-order-parameter description of glass-forming liquids: A one-frequency test
热粘弹性线性响应函数计算从主方程描述粘性液体固有动力学。从与频率相关的等压比热、等温压缩系数和等压热膨胀系数的虚部，我们定义了一个“线性动态Prigogine-Defay比”，其性质是，如果这个量在一个频率下是1，那么它在所有频率下都是1。当且仅当存在通过序参量（其在时间上可以是非指数的）的热粘弹性线性响应的单序参量描述时，才会发生这种情况。在附录中对温度和压力以外的热力学控制参数的其他情况进行了概括。
2007-02-28 cond-mat.soft
Liquid drops on a surface: using density functional theory to calculate the binding potential and drop profiles and comparing with results from mesoscopic modelling
由于固-液和液-气界面之间的相互作用，固体表面上厚度为$h$的液体膜对自由能的贡献由结合势$g(h)$给出。$g(h)$的精确形式决定液体是否润湿表面。注意，区分$g(h)$给出了Derjaguin或分离压力。我们开发了一个微观的密度泛函理论（DFT）为基础的方法来计算$g(h)$，使我们能够与$g(h)$的形式在系统中的分子相互作用的性质。我们目前的结果的基础上使用一个简单的格子气模型，以证明该程序。为了描述表面上非均匀液膜和液滴的静态和动态行为，通常使用基于$g(h)$的介观自由能。我们计算这样的平衡膜的高度分布，也直接计算使用DFT的表面上的液滴的相应的密度分布。比较诸如接触角和液滴形状等量，我们发现两种方法之间有很好的一致性。我们还详细研究了截断流体分子之间以及流体与壁面之间的色散力范围对$g(h)$的影响。我们发现，截断可以有一个显着的影响$g(h)$和相关的润湿行为的流体。
2015-01-28 cond-mat.mes-hall cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
A comprehensive continuum theory of structured liquids
我们开发了一个全面的连续介质模型，能够处理液体中的静电和结构相互作用。从两个序参量描述的电荷密度和极化，我们推导出一个场论模型概括以前的理论。我们的理论明确地包括在液体的大部分静电和结构相互作用，并允许在德鲁德模型的极化电荷。特别是，我们开发了一个详细的描述的边界条件，其中包括电荷调节机制和表面极化。阐明了求解鞍点方程的一般特征，并概述了未来预测和验证实验结果的应用。
2023-01-22 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Density functional theory of gas-liquid phase separation in dilute binary mixtures
我们用密度泛函理论研究了稀二元混合物的相分离态的静力学和动力学。在我们的系统中，在液体和气体之间的救赎化学势$Δμ_s$的差异是相当大的热能$k_BT$为每个溶质颗粒和溶质颗粒之间的吸引力的相互作用是弱于溶剂颗粒之间。在这些条件下，饱和蒸汽压增加的量等于液体中的溶质密度乘以大因子$k_BT \exp(Δμ_s/k_BT)$。结果，在液体中的低溶质密度下诱导相分离，并且新相保持在气态，而液体压力在溶剂的共存曲线之外。这解释了在具有溶解气体的环境水中广泛观察到的稳定纳米气泡的形成。我们计算了平面和球形界面的密度和应力分布，其中表面张力随着界面溶质吸附的增加而减小。我们实现了半径约30 nm的稳定的溶质丰富的气泡，这使得自由能泛函最小化。然后，我们研究这样的气泡周围的动力学周围的液体减压后，气泡经历阻尼振荡。此外，我们还给出了表面张力和界面应力张量的精确和近似表达式。
2015-12-29 cond-mat.soft
An equation for the description of volume and temperature dependences of the dynamics of supercooled liquids and polymer melts
最近提出的表达式来描述的结构（或α）弛豫时间的温度和体积依赖性进行了讨论。该方程满足弛豫时间的标度律tau = f（TV^g），其中T是温度，V是比容，g是材料相关常数。函数f的表达式被示出，以准确地拟合实验数据的几个玻璃形成液体和聚合物在一个扩展的范围内，包括动态交叉，提供了一个描述的动态参数的数量最少。本文的结果可以与先前发现的等容脆性与常压下的等压脆性和标度指数g的相关性相一致。
2007-03-20 cond-mat.soft
Scaling Description of Dynamical Heterogeneity and Avalanches of Relaxation in Glass-Forming Liquids
本文提出玻璃形成液体中动力学异质性的标度理论，将动力学关联增长与零温固定点及雪崩型弛豫联系起来，并解释了 Stokes-Einstein 违背，预测得到弹塑性模型模拟验证。
2023-08-03 cond-mat.dis-nn cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Parametrization of the Tkatchenko-Scheffler dispersion correction scheme for popular exchange-correlation density functionals: effect on the description of liquid water
我们提出了一个优化的阻尼范围参数$s_R$的列表，用于Tkatchenko-Scheffler范德华色散校正方案[物理评论快报。102，073005（2009）]。对PBE、RPBE、revPBE、PBESol、BLYP、AM 05和PW 91等7种常用的广义梯度近似交换相关密度泛函，得到了最优的$s_R$.通过最小化S22测试集的平均绝对误差以标准方式进行优化，其中参考相互作用能取自耦合簇计算。与优化的范围参数，我们评估这些泛函的能力，以准确地描述液态水的结构和热力学性质的范德瓦尔斯修正的影响：径向分布函数，自扩散系数和标准摩尔熵。
2017-04-24 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Correlation functions in liquids and crystals : Free energy functional and liquid - crystal transition
本文用一个包含直接对关联函数对称性守恒和对称性破缺部分的晶体自由能泛函研究了三维流体的结晶过程。直接对相关函数的对称破缺部分已被计算使用一系列的序参量的升幂，其中包含三个和更高的机构的各向同性相的直接关联函数。它示出了一个非常准确的描述冻结转变为一个广泛的一类潜力被发现，通过考虑这一系列的前两个条款。对于通过逆幂势u（r）= ε（σ/r）^{n}相互作用的流体，当n从4到\infty时，所得到的冻结参数包括冻结相的结构与模拟结果非常一致。发现当n > 6.5时，流体冻结成面心立方（fcc）结构，而当n \leq 6时，体心立方（bcc）结构是优选的。流体-bcc-fcc三相点为1/n = 0.158，与模拟结果吻合较好。
2013-04-03 cond-mat.soft
A computationally efficacious free-energy functional for studies of inhomogeneous liquid water
我们提出了一个精确的状态方程的水的基础上一个简单的微观哈密顿量，只有四个参数，以及大量的实验数据的约束。与一个额外的参数的范围内的相互作用，该模型产生一个计算效率高的自由能功能的非均匀水捕获短程相关性，空化能量，并与适当的远程校正，水的非线性介电响应，使其成为一个很好的候选人中尺度水的研究和从头算溶剂化方法中使用。
2012-07-26 cond-mat.mes-hall cond-mat.soft
Microscopic Description of Thermodynamics of Lipid Membrane at Liquid-Gel Phase Transition
脂质膜的微观模型的构建，提供了一阶液体-凝胶相变的物理机制的分析易处理的描述。我们证明了液-胶相变是三种主要相互作用的协同效应：脂间范德华吸引力，空间排斥力和疏水张力。该模型明确表明，温度依赖性的脂质间的空间排斥开关系统从液体到凝胶相时，温度降低。这种转换表现在随着温度降低，脂质的侧向可压缩性增加，使得具有较小面积的相在转变温度以下更优选。该模型给出了定性正确的图片突变的转变温度下的面积每脂质，膜厚度和体积每烃基的脂质链。计算的相变温度对脂链长度的依赖性与实验数据定量一致。脂质分子之间的空间排斥被证明是唯一的驱动程序的相变，范德华吸引力和疏水张力是弱的温度依赖性。
2018-04-10 cond-mat.mes-hall cond-mat.soft
Heat capacity of liquids in light of hydrodynamics as U(1) gauge theory
我们调查的热容量的液体通过一个准粒子描述的基础上的理论方法。通过解释准粒子在液体中的粒子的微观动力学，我们提出了一个简化的理解在液体中的自由度的数量。本文提出了流体力学与U（1）规范理论的等价性，发展了准粒子描述，构造了一个新的拉格朗日量，它正确地再现了熔点和临界点的模数。从这个拉格朗日评估的热容量自然插值这两个点之间，并同意声子理论的液体[科学。2，421（2012）]。
2019-04-15 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech hep-th
On the advanced integral equation theory description of dense Yukawa one-component plasma liquids
利用不同的先进的桥函数封闭的结构和热力学性质的稠密Yukawa单组分等离子体液体的积分方程理论的框架内进行了研究。从热力学性质、径向分布函数和桥函数三个方面对基于同构的经验修正超网链、变分修正超网链、Rogers-Young和Ballone-Pastore-Galli-Gazzillo方法进行了比较.的比较，基于精度和计算速度，得出的结论是，两个修改后的超网链的方法是优越的，并挑选出同构为基础的变体作为最有前途的替代计算机模拟的结构特性的致密汤川液体。进一步改进的可能性，通过人工交叉精确的渐近极限进行了研究。
2020-07-20 cond-mat.soft physics.plasm-ph
A novel view on classification of glass-forming liquids and empirical viscosity model
在过去的几十年里，玻璃形成液体的理论和实验研究已经揭示了普遍的粘度-温度数据中的粘度。在目前的工作中，我们提出了一个粘度模型的实验粘度数据的缩放描述。该模型的一个特点是只有两个可调参数，且在较宽的温度范围内对实验数据的逼近精度高。标度描述的基础是原始温标。在这个缩放描述中，我们得到了转换后的Angell图，其中出现了分离“脆弱”和“强大”玻璃形成者的区域。建议的缩放程序，使人们有可能重新考虑属于某些液体的类型的“脆弱”的玻璃形成。所得到的结果形成的基础上发展的广义缩放描述的结晶动力学在过冷液体和玻璃。
2021-11-20 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Liquid nanofilms. A mechanical model for the disjoining pressure
与固体接触的液体受到分子间力的作用，使液体不均匀，在力学模型中，应力张量不再像均匀体那样是球形的。本文的目的是表明，考虑到与两个表面液体密度泛函校正的体积液体自由能的平方梯度泛函是一个平均场近似，允许研究平面固体壁附近的非常薄的液体纳米膜的结构。该模型确定解析的概念，分离的压力为液体膜的厚度为几个纳米，并产生良好的协议与Derjaguin和他的继任者进行的实验曲线的形状的行为。
2009-04-11 cond-mat.soft physics.chem-ph physics.class-ph
Neural density functional theory of liquid-gas phase coexistence
本研究结合监督机器学习与经典密度泛函理论，基于 Lennard-Jones 系统训练神经吸引密度泛函，准确预测了液-气相共存及界面现象，显著优于标准平均场方法。
2024-11-21 cond-mat.soft
Impact of beads and drops on a repellent solid surface: a unified description
我们调查自由膨胀片形成的超软凝胶珠，和液体和粘弹性滴，所产生的珠或滴上覆盖着一层薄薄的液氮，抑制粘性耗散由于逆莱顿弗罗斯特效应的硅晶片的影响。我们的实验显示了一个统一的行为的冲击动力学，固体，液体和粘弹性流体，我们合理地考虑到弹性毛细管效应。在这个框架内，固体和液体的经典碰撞动力学，只要粘性耗散是可以忽略不计的，出现作为一个普遍的理论描述的渐近极限。一种新的材料依赖的特征速度，包括毛细管和体积弹性出现从这个统一的描述的物理影响。
2018-03-06 cond-mat.soft physics.flu-dyn
Classical density-functional theory of inhomogeneous water including explicit molecular structure and nonlinear dielectric response
我们提出了一个准确的自由能功能的液态水写在一组有效的潜在领域，其中虚构的非相互作用的水分子移动。该泛函包含非相互作用分子熵的\emph{exact}表达式，因此为包含依赖于相互作用分子的\emph{orientation}的复杂分子间相互作用提供了理想的起点。我们展示了如何构建一个多余的自由能功能，以重现以下性质的水：介电响应;实验站点站点关联函数;的表面张力;液体的体积模量和该模量随压力的变化;液体和蒸汽相的密度;和液体-蒸汽共存。作为示范，我们提出的结果应用这个理论的行为的液体水在平行板电容器。特别是，我们在非线性制度的水的介电响应的预测，发现良好的协议与已知的数据。
2009-02-08 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Functional-renormalization-group approach to classical liquids with short-range repulsion: a scheme without repulsive reference system
经典液体的重整化群方法在以前的工作中需要一个排斥的参考，如一个硬核的应用时，与短程排斥系统。在这里，通过使用功能性重整化群方法来集成沿可变原子间耦合路径的关联函数的分层流，从而避免了对参考的需要。为了避免发散项的出现，我们引入了腔分布函数，并选择了一条路径来减小高阶关联函数分解所带来的误差。我们证明使用一个完全可解的一维模型，所得到的方案产生准确的热力学性质和原子间分布在不同的密度相比，积分方程的方法，如超网络链和打击乐Yevick方程，即使在我们的分层方程截断的情况下，柯克伍德叠加近似，这是有效的低密度的情况下。
2021-06-23 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech hep-th
A mechanical model for liquid nanolayers
与固体接触的液体受到分子间力的作用，使液体变得不均匀，并且应力张量不再像均匀块体那样呈球形。这篇文章的目的是表明，一个平方梯度功能表示液体-蒸汽界面自由能校正与液体密度功能在固体表面是一个很好的适应模型来研究固体壁附近的非常薄的纳米膜的结构。这一结果为研究液体在纳米层中的运动提供了可能，并推广了长波假设中的润滑近似。
2008-09-13 cond-mat.soft math-ph math.MP
One size fits all: equilibrating chemically different polymer liquids through universal long-wavelength description
聚合物的介观行为常被普遍规律所描述。这种物理性质促使我们提出了一个新的建模概念，分组聚合物到一个共同的长波长表示类。在同一类中，不同材料的样品可以从这种表示中生成，编码在单个库系统中。我们专注于均聚物熔体，根据不变的聚合度分组。它们用珠弹簧模型描述，改变链刚度和密度以模拟化学多样性。在一个类似于重整化群的样式中，库样本提供了一个通用的基于blob的描述，分层地反向映射以创建其他类成员的配置。因此，具有实验相关的不变聚合度的大系统（到目前为止只能在非常粗粒度的水平上访问）可以在显微镜下描述。平衡验证比较构象和熔体结构与较小规模的常规模拟。
2016-10-24 cond-mat.soft
Self-Consistent Description of Local Density Dynamics in Simple Liquids. The Case of Molten Lithium
动态结构因子是可以通过布里渊光散射以及中子和X射线的非弹性散射测量的量。动态结构因子的谱（或频率）矩直接定义了散射定律的求和规则。在这项研究中制定的理论方案允许一个描述简单的液体中的局部密度波动的动力学，并获得的频谱矩的动态结构因子的表达式。该理论满足所有的总和规则，并获得的动态结构因子的表达式产生正确的外推到流体动力学的限制，以及到自由粒子动力学的限制。我们讨论了这个理论与广义流体力学和粘弹性模型，这是常用的非弹性中子和X射线在液体中散射的数据进行分析的对应关系。特别是，我们揭示了记忆函数的粘弹性模型的假设条件，可以直接在所提出的理论。在此基础上计算了液态锂的动态结构因子，并对散射谱的各种特征进行了评价。结果表明，理论计算结果与非弹性X射线散射数据符合较好。
2018-01-15 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech physics.comp-ph
Nonlocal density functional theory of water taking into account many-body dipole correlations: Binodal and surface tension of 'liquid-vapour' interface
本文建立了非均匀水的非局域密度泛函理论。我们把水分子模拟成两个带相反电荷的位点。带负电荷的位点通过Lennard-Jones势（空间和色散相互作用）、方阱势（由于电子电荷转移的短程特定相互作用）和库仑势相互作用，而带正电荷的位点仅通过施加库仑势与所有类型的位点相互作用。考虑到通过基本测量理论（FMT），色散和特定的相互作用的平均场近似，并通过随机相位近似在多体水平上的静电相互作用的非局部包装效果，我们描述的液体-蒸汽界面。我们表明，我们的模型没有明确的帐户的关联水分子由于氢键和明确帐户的多体水平上的静电相互作用是能够描述的液体-蒸汽共存曲线和表面张力在环境压力和温度。我们得到了很好的协议与文献中的MD模拟结果的密度分布的液-气界面在环境状态参数。该理论可用作描述发生在微米和中孔材料中的毛细现象的理论背景。
2020-03-27 cond-mat.soft
The electronic structure of liquid water within density functional theory
在过去的十年里，液态水的计算研究主要集中在基态性质上。然而，最近的光谱测量已被用来推断水的结构，光学和x射线光谱的解释需要精确的理论模型的激发电子态，不仅是基态。为此，我们调查的电子性质的水在环境条件下使用从头计算密度泛函理论的广义梯度近似（DFT/GGA），专注于未占用的子空间的Kohn-Sham本征态。我们产生长（250 ps）的经典轨迹的大型超晶胞，多达256个分子，从中提取的水分子的不相关配置用于DFT/GGA计算的电子结构。我们发现，这种分子液体的占据态密度很好地描述了32分子超胞使用一个单一的k点（k = 0），以近似积分超过第一布里渊区。然而，未占态密度（u-EDOS）的描述是敏感的有限尺寸效应。小的，32个分子的超原胞计算，使用伽玛点近似，产生一个虚假的孤立状态以上的费米能级。尽管如此，可以使用更小的超级晶胞和增加的k点采样来重现大型256分子超级晶胞的更准确的u-EDOS。这表明分子液体如水的电子结构对分子结构中的长程无序相对不敏感。这些结果对于有效地提高水和其他分子液体的光谱计算的准确性具有重要意义。
2005-01-31 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
