Reversible Electrochemical Phase Change in Monolayer to Bulk MoTe2 by Ionic Liquid Gating
Stanford University（斯坦福大学）；Los Alamos National Laboratory（洛斯阿拉莫斯国家实验室）
通过离子液体栅极在单层到bulk MoTe2间实现可逆电化学相变，揭示该机制无需单层隔离，具有更广泛的应用潜力。
2019-05-29 cond-mat.mtrl-sci
Computer simulations of ionic liquids at electrochemical interfaces
离子液体广泛用作电化学装置中的电解质。在这种情况下，许多实验和理论的方法已被最近开发用于表征其与电极的界面。在这篇文章中，我们回顾了计算机模拟领域（主要是分子动力学）的最新进展。本文提出了一种模拟恒电位电极的方法。几种类型的电极几何形状已被许多团体研究，以模拟平面，波纹和多孔材料，我们总结了所获得的结果的液体的结构。该结构控制对于给定的施加电势可以存储在电极表面的电荷量，这是超级电容器（也称为电化学双层电容器）中离子液体的高度局部使用的相关量。一个关键的功能，这也是由原子力显微镜和表面力仪器实验所示，是形成的层状结构的所有离子液体在平面电极的表面。这种组织不能发生在纳米多孔电极内部，这导致后者在超级电容器中的性能更好。模拟和电化学实验之间的协议仍然是定性的，虽然，我们概述了未来的发展方向，应该提高计算机模拟的预测能力。从长远来看，原子模拟也将被应用到电子转移反应的情况下，在界面上，使应用到更广泛的领域的电化学问题，并在这一领域的一些最近的工作也进行了评论。
2013-09-17 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Optoionic Impedance Spectroscopy (OIS): a model-less technique for in-situ electrochemical characterization of mixed ionic electronic conductors
本文提出无模型的光离子阻抗谱（OIS），通过栅压下光学响应动态变化原位提取MIEC的离子缺陷浓度与嵌入动力学，并在钙钛矿氧化物薄膜中验证。
2024-07-10 cond-mat.mtrl-sci physics.app-ph
Impact of Ce Substitution on Structural and Electrochemical Properties of Ga Doped Garnet Li7La3Zr2O12 Solid Electrolyte
研究Ga-Ce共掺杂对石榴石Li7La3Zr2O12固态电解质的影响，发现Ce含量为0.10 a.p.f.u.时样品室温离子电导率最高达4 x 10-4 S/cm，适用于全固态锂离子电池。
2025-08-11 cond-mat.mtrl-sci
A first-principles investigation of the structural and electrochemical properties of biredox ionic species in acetonitrile
双氧化还原离子液体是一类新型的功能化电解质，在未来的电容储能器件中可能发挥重要作用。通过允许在液体内部额外存储电子，它们可以显着提高器件性能。然而，目前的装置采用纳米多孔碳，其中液体的扩散和离子的吸附可能受到电子转移反应发生的影响。因此，有必要更好地理解在双氧化还原离子液体中的这些反应的热力学和动力学。在这里，我们进行从头算分子动力学模拟的氧化和还原物种的几个氧化还原活性离子分子（用于双氧化还原离子液体）溶解在乙腈溶剂中，并比较它们与裸氧化还原分子。我们表明，在所有的情况下，它是必要的，引入一个两个高斯态模型，以准确地计算反应自由能。这些反应自由能仅受分子上IL基团的存在的轻微影响。我们表征的溶剂化壳周围的氧化还原活性部分的分子的结构，并表明，在TEMPO为基础的分子的情况下，强烈的再取向效应发生在氧化反应。
2019-12-10 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Biredox ionic liquids with solid-like redox density in the liquid state for high-energy supercapacitors
电化学反应的动力学在固体中比在液体中慢几个数量级，这是由于离子扩散率低得多。然而，固态使氧化还原物质的密度最大化，由于溶解度限制，其在液体中低至少两个数量级。关于电化学能量存储装置，这导致具有有限功率的高能量电池和具有众所周知的能量不足的高功率超级电容器。对于这样的设备，理想的系统应该赋予液态接近固态的氧化还原物质密度。在这里，我们报告了一种基于双氧化还原离子液体的方法，以实现批量样的氧化还原密度在液体一样的快速动力学。这些双氧化还原离子液体的阳离子和阴离子带有经历非常快速的可逆氧化还原反应的部分。作为它们用于高容量/高速率电荷存储的潜力的第一个证明，我们将它们用于氧化还原超级电容器。这些离子液体能够通过在电极的孔中储存大量电荷来使电荷储存与离子可接近的电极表面分离，以使自放电和漏电流最小化，这是由于将氧化还原物质保留在孔中，并且由于其宽的电化学窗口而提高工作电压。
2017-11-30 cond-mat.mtrl-sci
Self-consistent modelling of nonlinear dynamic ESM microscopy in mixed ionic-electronic conductors
在考虑空间效应的情况下，根据Vegard定律和E-Fermi屏蔽理论，分析了离子-电子混合导体的动态电化学应变显微术（ESM）响应。数值研究了施加探测电压后动态电荷波的出现和表面的非线性变形。计算了混合离子-电子导体的应变和浓度分布的2D图以及用于ESM显微镜的偏压引起的表面位移。所获得的数值结果可以应用于量化的锂基固体电解质，材料与电阻开关和电活性铁电聚合物，这是柔性和高密度的非易失性存储器件的潜在利益的ESM响应。
2014-11-04 cond-mat.mtrl-sci
Systematic electrochemical etching of various metal tips for tunneling spectroscopy and scanning probe microscopy
硬点接触光谱和扫描探针显微镜/光谱是研究具有强扩展性的材料的强大技术。为了支持这些研究，需要具有各种物理和化学性质的尖端。为了保证实验结果的可重复性，应规范针尖的制作，建立一个可控的、方便的系统。在这里，提出了一个系统的方法来制造各种提示，涉及电化学蚀刻反应。反应参数分为四类：溶液、电源、浸没深度和中断。设计并搭建了一套刻蚀系统，实现了对这些参数的精确控制。利用该系统，对铜、银、金、铂/铱合金、钨、铅、铌、铁、镍、钴和坡莫合金的蚀刻参数进行了探索和标准化。在这些技巧中，银和铌的新配方被探索和标准化。进行光学显微镜和扫描电子显微镜以表征锋利的针。相关的点接触实验进行了蚀刻银尖，以确认制造的提示的适用性。
2021-01-18 cond-mat.mtrl-sci
Operando Surface Probe Microscopy Reveals Electrochemical Origins of Reliability Variability in Hafnia Ferroelectrics
Centre for Nano Science and Engineering, Indian Institute of Science（印度科学学院纳米科学与工程中心）
通过操作原子力显微镜等探针揭示氧化铪铁电器件可靠性变异性的电化学起源，提出简单工艺修改抑制竞争电化学路径，实现100%铁电器件。
2026-09-30 cond-mat.mtrl-sci
Resolving Local Electrochemistry at the Nanoscale via Electrochemical Strain Microscopy: Modeling and Experiments
电化学是各种能量转换和存储系统中的基本机制，并且众所周知，活性界面附近的电化学材料的组成、结构和性质通常显著且不均匀地偏离本体性质。电化学系统的发展面临的一个普遍挑战是我们缺乏对局部长度尺度的物理和化学速率的理解，而最近开发的电化学应变显微镜（ESM）提供了一种有前途的方法来探测有关潜在电化学机制的关键局部信息。在这里，我们开发了一个计算模型，耦合相关的ESM实验的力学和电化学，其目标是使电化学过程下的带电扫描探针的定量分析。我们表明，该模型捕捉到了一些不同的ESM实验的本质，使得它可以通过结合ESM映射，光谱和弛豫研究去卷积局部离子浓度和扩散率。通过ESM实验和计算的结合，可以深入了解纳米尺度下的局部电化学。
2018-02-05 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
The solid-state Li-ion conductor Li$_7$TaO$_6$: A combined computational and experimental study
采用第一性原理和经典分子动力学模拟方法研究了含氧六金属酸盐Li $_7$ TaO $_6$，得到了室温（300 K）下$\sim$的低扩散激活势垒0.29 eV和$5.7 \times 10^{-4}$ S cm $^{-1}$的高离子电导率.我们从计算和实验中找到了宽电化学稳定窗口的证据，表明其作为下一代固态锂离子电池中的固态电解质的可行用途。为了评估其在电化学储能系统中的适用性，我们对多晶颗粒进行了电化学阻抗谱测量，发现大量的离子电导率，如果低于模拟预测的值。我们进一步阐明合成条件和所观察到的离子电导率之间的关系，使用X射线衍射，电感耦合等离子体发射光谱，和X射线光电子能谱学，并研究Zr和Mo掺杂的影响。
2019-10-24 cond-mat.mtrl-sci
Adding salt to expand voltage window of humid ionic liquids
广泛用作电解质的湿疏水性离子液体由于其吸附在电极表面的水参与电解而使电化学窗口变窄。在这项工作中，我们进行了分子动力学模拟，探讨在潮湿的离子液体中添加锂盐对电极表面吸附的水的影响。结果表明，盐的加入使大部分水分子被推离阴极和阳极。残留在电极上的水几乎与Li+结合，其具有显著降低的活性。Li+键合和表面吸附水的重排都有助于抑制水电解，从而防止潮湿疏水离子液体电化学窗口的降低。这一发现证明了循环伏安法测量盐在潮湿的离子液体表现出增强的电化学窗口。我们的工作提供了潜在的机制和一个简单而实用的方法来保护潮湿的离子液体的性能下降。
2020-02-24 cond-mat.mtrl-sci physics.app-ph physics.chem-ph
Gas-phase functionalization of macroscopic carbon nanotube fiber fabrics: reaction control, electrochemical properties and use for flexible supercapacitors
定向碳纳米管（CNT）组装成纤维（CNTF）是开发和应用CNT独特的物理化学性质的一种方便的方法。CNT功能化已被广泛用于将其实现到复合材料和器件中。然而，CNTF功能化仍处于起步阶段，由于与CNTF形态保存相关的挑战。在这里，我们报告了一个彻底的研究CNTF织物的气相功能化，使用臭氧产生的原位从紫外线源。与基于液体的氧化方法相比，这种气相方法保留了CNTF的形态，同时显著增加了其亲水性。通过Raman、XPS、TEM和SEM对功能化材料进行了全面表征。其新获得的亲水性使CNTF在水介质中的电化学特性，这是不可能的原始材料。通过比较在水电解质和离子液体中的电化学测量，我们解耦了功能化对赝电容反应和量子电容的影响。功能化CNTF织物成功地用作具有基于离子液体的聚合物电解质的全固体超级电容器柔性装置中的活性物质和集流体。
2019-02-13 cond-mat.mtrl-sci
Electrochemical Degradation of Methylene Blue Using Ce(IV) Ionic Mediator in the Presence of Ag(I) Ion Catalyst for Environmental Remediation
亚甲基蓝（MB）常用于纺织工业，并活跃于废水径流中。近年来，介导电化学氧化（MEO）技术为环境修复提供了一种快速、可靠和有前途的方法。因此，我们的目的是评估MB的MEO使用Ce（IV）离子介体的电降解潜力。此外，我们还观察了在MEO中添加Ag（I）离子催化剂对MB降解的影响。采用循环伏安法对MB的电降解进行了评价，并通过紫外可见分光光度法、高效液相色谱法（HPLC）分析和返滴定法进行了验证。结果表明，在没有Ag（I）离子催化剂的情况下，MB在30 min内脱色率约为89%。当施加2 mM的Ag（I）离子催化剂时，MB的电降解增加到100%的最大值。UV-Vis光谱证实了MB的电降解，如λ 668 nm处的最大吸光度值从2.125降低至0.059所示。HPLC分析显示在1.331、1.495、1.757、1.908和2.017分钟的保留时间处形成了五个新峰，证实了MB的电降解。返滴定分析表明，MEO电降解亚甲基蓝过程中产生的CO2占总CO2的52.9%。更重要的是，超过97%的Ce（IV）离子介体在我们的调查中被回收。我们的研究结果揭示了MEO使用Ce（IV）离子介体，以改善废水径流质量从纺织品以及其他行业含有亚甲基蓝的潜力。
2021-05-17 cond-mat.mtrl-sci physics.app-ph
Enhanced Operational Stability of Perovskite Light-Emitting Electrochemical Cells Leveraging Ionic Additives
混合钙钛矿正在成为用于光电应用的高效材料，然而，操作寿命仍然是钙钛矿发光器件如发光二极管（LED）和钙钛矿发光电化学电池（PeLEC）的持续发展的限制因素。在这项工作中，利用LiPF 6盐添加剂的优化分数的PeLEC表现出增强的稳定性。在0.5wt%LiPF6时，器件在恒流驱动下以超过800 cd/m2的高亮度表现出100 h的工作，实现了3260 cd/m2的最大亮度和9.1 Lm/W的功率效率。这种性能从100 cd/m2外推到6700 h的亮度半衰期，比没有锂盐添加剂的器件提高了5.6倍。恒压驱动下的分析揭示了三种电流机制，在第二和第三机制中，锂的加入强烈增强了电流。第三种机制将亮度的劣化与减小的电流相关联。这些损失通过添加LiPF 6来减轻，这是一种假定由钙钛矿结构的保留引起的效果。为了进一步理解锂盐添加，进行电化学阻抗谱与等效电路建模。来自离子再分布的双电层宽度在0.5wt%LiPF6下最小化，并且与高效性能成反比。
2020-01-16 cond-mat.mtrl-sci physics.app-ph physics.chem-ph
Local Multimodal Dynamics in Mixed Ionic-Electronic Conductors and Their Fingerprints in Organic Electrochemical Transistor Operation
Institut de Bioenginyeria de Catalunya (IBEC), The Barcelona Institute of Science and Technology (BIST)（巴塞罗那生物工程研究所，巴塞罗那科学技术研究院）；Center for Nano Science and Technology, Istituto Italiano di Tecnologia（意大利理工学院纳米科学和技术中心）；Laboratory of Organic Electronics, Department of Science and Technology (ITN), Linköping University（林雪平大学科技学院有机电子实验室）；Department d'Enginyeria Electrònica i Biomèdica, Universitat de Barcelona（巴塞罗那大学生物医学电子工程系）；Center for Nanophase Materials Sciences, Oak Ridge National Laboratory（橡树岭国家实验室纳米相材料科学中心）
研究揭示混合离子-电子导体中局部多模态动力学及其在OECT操作中的指纹，通过电化学阈值和静电力机制提供新的理解框架。
2026-01-08 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft physics.app-ph
Improving Accuracy of Electrochemical Capacitance and Solvation Energetics in First-Principles Calculations
可靠的第一性原理计算的电化学过程需要准确预测的界面电容，目前的计算效率的连续溶剂化方法的挑战。我们开发了一个模型的双层金属电极，再现的实验电容的Ag（100）在非吸附性，水性电解质，包括一个宽的驼峰附近的零电荷电位（PZC）的电容的功能，和在低离子强度的条件下的电容下降。使用这个模型，我们确定了必要的特征的溶剂化模型适用于第一原理电化学的金属表面在非吸附，水性电解质：介电和离子的非线性，和介电只有在界面上的区域。介电非线性，所造成的偶极子在水中的旋转响应的饱和，创建的电容驼峰，而离子的非线性，所造成的致密性的扩散层，产生的电容下降看到在低离子强度。我们发现，没有以前开发的溶剂化模型同时满足所有这些标准。我们设计了非线性电化学软球溶剂化模型（NESS），它既捕获了实验观察到的电容特征，又作为通用的连续溶剂化模型。
2018-03-30 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph physics.comp-ph
Crossover Dynamics of Non-Fickian Ionic Diffusion in Solids
University of Chicago（芝加哥大学）；Delft University of Technology（代尔夫特理工大学）；University of Illinois Urbana-Champaign（伊利诺伊大学厄巴纳-香槟分校）；Massachusetts Institute of Technology（麻省理工学院）；Argonne National Laboratory（阿贡国家实验室）；Stanford University（斯坦福大学）
通过示踪交换研究揭示了非弗ิก离子扩散在固体中的交叉动力学，发现电子传输是电化学反应的速率限制步骤，并揭示了晶格力学对离子扩散的影响。
2025-12-14 cond-mat.mtrl-sci
Visualization of Ion Channels in Membranes using Electrochemical Strain Microscopy
采用电化学应变显微镜（ESM）和导电原子力显微镜（C-AFM）对Nafion和磷钨酸（PWA）聚合物复合电解质进行了制备和分析，观察了表面附近由水和磺酸基团组成的亲水性离子通道。结果表明，ESM图像中的纤维状物体是亲水性离子通道和PWA与Nafion中磺酸基相互作用形成的附加离子通道，形貌没有明显变化。在这项研究中，埋藏在表面下的离子通道，以及在表面上的通道的入口和出口，通过结合使用ESM和C-AFM探测。研究结果进一步加深了人们对复合聚合物电解质离子导电性的认识。
2019-09-04 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci physics.app-ph
Autonomous scanning electrochemical cell microscopy enables rapid exploration of large compositionally complex material spaces
Ruhr University Bochum（波鸿鲁尔大学）
提出自主扫描电化学池显微镜系统，通过主动学习和自动库交换，快速建立成分复杂固溶体（高熵合金）的成分-电催化活性关系，以加速电催化剂发现。
2026-05-30 cond-mat.mtrl-sci
Local electronic transport across probe/ionic conductor interface in scanning probe microscopy
载流子通过探针-样品结的传输可以对电子和机电原子力显微镜（AFM）测量的结果产生重大影响。为了理解探针下的物理过程，我们进行了局部电流-电压（I-V）曲线的导电AFM（C-AFM）测量，以及它们的衍生物上的混合离子-电子导体Li 1-xMn 2 O 4的样品，并开发了一个分析框架的数据分析。所实施的方法区分贡献的高电阻的样品表面层和散装与帐户的离子再分布在该领域的探针。结果表明，随着探针电压的增加，表面层的电导机制从Pool-Frenkel转变为空间电荷限制电流。的表面层显着改变的离子动力学在探针下的样品散装，这导致，特别是，与样品中的离子运动相关的有效的机电AFM信号的减少。该框架可以应用于分析的机制，电子传输的探针/样品界面，以及在电场分布，机械，和其他响应的原子力显微镜测量的广泛的导电材料的电荷传输的作用。
2020-05-01 cond-mat.mtrl-sci
Super-resolution and signal separation in contact Kelvin probe force microscopy of electrochemically active ferroelectric materials
接触式开尔文探针力显微镜（cKPFM）的成像机制，探讨通过信息论为基础的方法。高斯过程用于在cKPFM信号中实现超分辨率，有效地跨空间和参数空间进行外推。张量矩阵分解被应用于将多维信号减少到标量函数的张量卷积，该标量函数显示出与成像参数的清晰趋势行为。这些方法为多维数据集的分析建立了一个工作流程，然后可以将其与相关的物理机制相关联。我们还提供了一个交互式的Google Colab笔记本（http：//bit.ly/39kMtuR），它可以完成本文中讨论的所有分析。
2020-08-09 cond-mat.mtrl-sci physics.app-ph
Scanning Thermo-ionic Microscopy: Probing Nanoscale Electrochemistry via Thermal Stress-induced Oscillation
电化学材料发展面临的一个普遍挑战是我们缺乏对10-100 nm范围内局部长度尺度的物理和化学过程的理解，而获得这种理解需要新一代成像技术。在这篇文章中，我们介绍了扫描热离子显微镜（STIM）探测局部电化学在纳米尺度上，用于成像的Vegard应变通过热应力激发。由于离子振荡是由应力而不是电压驱动的，因此响应对机电、静电和电容效应不敏感，并且它们不受全局电流扰动的影响，从而使操作中测试成为可能。
2017-09-18 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Strain-voltage and current-voltage Scanning Probe Microscopy (SPM) response of ionic semiconductor thin films: probing of deformation potential
我们分析计算了“带电SPM尖端电极/间隙/离子半导体薄膜”异质结构由于（a）离子浓度局部变化引起的电流-电压和应变-电压响应（化学计量贡献）;（b）受体（供体）电荷状态（通过离子半径变化的再充电贡献）;（c）自由电子（空穴）浓度（通过变形势的电子-声子耦合）。对应变-电压SPM的贡献（b）以前没有计算过，而贡献（c）以前甚至没有预测过，而我们对相关氧化物进行的估计表明（c）的强度似乎与（a，b）相当。对于离子阻挡尖端和基板电极的情况下，主要是空穴（电子）浓度的变化有助于膜表面的电压依赖性机械位移，直接登记的应变SPM。因此，我们预测，SPM测量的离子半导体表面位移可以提供重要的信息的受体（施主）的电荷状态和电子（空穴）-声子的相关性通过变形势的局部变化。我们得到了具有可动受主（施主）和空穴（电子）的离子半导体薄膜的静态和动态非线性电流-电压和应变-电压磁滞回线的大量变化。在相关氧化物和电阻开关材料如p-La 1-xSrxMnO 3-d和La 1-xSrxCoO 3-d中实验观察到具有明显记忆窗口和双回线的电流-电压滞后，而预测的压电和蝴蝶形状的应变-电压滞后需要SPM的实验证明。
2010-08-13 cond-mat.mtrl-sci
Tuning electrochemical properties and thermal stability of YSZ mesoporous thin films for SOFC applications
本研究通过在非晶二氧化硅衬底沉积致密和介孔YSZ薄膜，分析热处理温度对介观结构的影响，结合电化学阻抗谱和DFT计算，发现高可及孔隙率可提升表面离子电导率并降低活化能，为SOFC用YSZ薄膜优化提供依据。
2025-02-12 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Unraveling the storage mechanism of Na$_{3}$V$_{2-x}$Ni$_x$(PO$_4$)$_2$F$_3$/C cathodes for sodium-ion batteries through electrochemical, {\it operando} X-ray diffraction and microscopy studies
本研究结合 EIS、GITT、CV、operando XRD 与原位同步辐射 TXM，揭示 Ni 掺杂 Na₃V₂(PO₄)₂F₃/C 正极的储钠机制、扩散动力学及长循环稳定性。
2025-05-04 cond-mat.mtrl-sci
Phase stability and ionic transport in post-spinel CaV$_2$O$_4$ cathode
Indian Institute of Science（印度科学学院）
研究钙离子电池后尖晶石CaV₂O₄阴极，结合多种计算方法研究其热力学和离子传输特性，构建相图，发现特定相形成及离子迁移阻碍，提出改善策略，为其实际应用提供设计策略。
2026-07-10 cond-mat.mtrl-sci
Importance of glassy fragility for energy applications of ionic liquids
离子液体（Ionic Liquids，IL）是在接近室温下为液体的盐。它们可能的应用有很多，例如，作为各种电化学设备中绿色化学的溶剂，甚至用于月球望远镜的旋转液体镜等“异国情调”目的。在这里，我们专注于它们在能量存储和转换设备中的新进展：电池，超级电容器或使用离子液体作为电解质的燃料电池可能是未来可持续能源供应的重要组成部分。有趣的是，离子液体显示玻璃态冻结和普遍的，但到目前为止只有很少了解的动态性质的玻璃态物质，占主导地位的许多物理性质。我们表明，离子液体的电导率，任何电化学应用的一个重要的品质因数，依赖于系统的方式不仅对他们的玻璃化温度，但也对所谓的脆弱性，其离子迁移率的非典型的超Arrhenius温度依赖性的特征。
2015-02-24 cond-mat.dis-nn cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
The effect of surfactants and their concentrations on the liquid-exfoliation of graphene
我们通过液相剥离法研究了表面活性剂及其浓度（Csur）对最终石墨烯浓度（CG）的影响。考察了6种典型的表面活性剂，包括离子型和非离子型表面活性剂，并提出了每种表面活性剂的最佳Csur。对于离子型表面活性剂，CG在达到最大值之前随Csur的增加而增加，然后保持在较高水平。通过胶体稳定性理论解释了离子型和非离子型表面活性剂在稳定石墨烯分散体中的不同机制。通过透射电子显微镜和原子力显微镜研究证实了所制备的石墨烯片是高度剥离的，而通过拉曼光谱和X射线光电子能谱学证明了无缺陷的结构。
2014-06-09 cond-mat.mtrl-sci
Investigating Atomic Contrast in Atomic Force Microscopy and Kelvin Probe Force Microscopy on Ionic Systems using Functionalized Tips
非接触式原子力显微镜（NC-AFM）和开尔文探针力显微镜（KPFM）已成为纳米技术的重要工具，然而，它们在原子尺度上的对比机制并不完全清楚。在这里，我们使用氯空位在NaCl双层Cu（111）作为模型系统，研究原子对比度作为施加电压，尖端高度和尖端功能化的函数。我们证明了原子尺度上的AFM对比度决定性地取决于针尖终止和样品电压。与此相反，局部接触电势差（LCPD）与KPFM采集显示相同的定性对比度的所有尖端终端调查，这类似于对比度的电场的样品。我们发现，原子力显微镜的对比度主要源于静电相互作用，但其尖端依赖性不能单独解释的尖端偶极子。借助于一个简单的静电模型和密度泛函理论，我们研究了潜在的对比机制。
2014-08-29 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Ionic Diffusion and Electronic Transport in Eldfellite Na$_x$Fe(SO$_4$)$_2$
发现钠离子电池的新电极需要清楚地了解电池运行过程中的材料过程。使用第一性原理计算，我们确定了新开发的阴极材料，eldfellite Na $_x$ Fe（SO $_4$）$_2$的离子扩散和电子转移的机制，再现的电化学性能与实验吻合良好。插入的钠原子被建议沿二维路径扩散的主机钠原子的前运动，和活化能计算是合理的快速插入。我们计算的电子性质，显示带绝缘在低组成的插入钠，电子极化子的形成和希望也建议。我们的研究结果可能有助于开辟一条新的途径，开发创新的正极材料基于铁和硫酸根离子。
2017-09-19 cond-mat.mtrl-sci
Thermodynamics of Electromechanically-Coupled Mixed Ionic-Electronic Conductors: Deformation potential, Vegard strains and Flexoelectric effect
在外部电压、电化学电势、电子和离子物质的浓度以及应变之间的强耦合是固态混合离子-电子导体（MIEC）的普遍存在的特征，所述固态混合离子-电子导体是从电阻元件和忆阻元件到离子电池和燃料电池的装置中的选择材料。在这里，我们详细分析了机电耦合机制，并推导出广义偏置浓度应变方程MIECs，包括浓度驱动的化学膨胀，变形势，和挠曲电效应的贡献。该分析扩展到均匀和扫描探针显微镜的几何形状的偏置诱导的应变。值得注意的是，贡献的电子-声子和挠曲电耦合的混合离子-电子导体所造成的电场扫描探针显微镜尖端的局部表面位移尚未被考虑以前。所开发的热力学方法允许在固态离子学中由电场（机电响应）引起的机械现象的理论描述朝着分析理论和在不同的几何形状和在不同的电、化学和机械边界条件下的MIEC的相场建模发展。
2010-12-24 cond-mat.mtrl-sci
Electron-Ion Coupling Breaks Energy Symmetry in Bistable Organic Electrochemical Transistors
Stanford University（斯坦福大学）
本文通过X射线散射与光谱技术研究PEDOT:PSS与离子液体的耦合，揭示OECT双稳态源于掺杂/去掺杂过程中电子-离子直接相互作用导致的不对称路径依赖能量学，表明电解质是调控器件功能的重要杠杆。
2025-11-10 cond-mat.dis-nn cond-mat.mtrl-sci physics.app-ph
Degradation and SEI Evolution in Alloy Anodes Revealed by Correlative Liquid-Cell Electrochemistry and Cryogenic Microscopy
本研究通过关联液相电化学与冷冻显微镜，揭示了合金负极中SEI形成、锂保留及退化机制，为下一代电极材料提供了通用表征平台。
2025-05-27 cond-mat.mtrl-sci physics.app-ph
Ferroelectricity in Hafnia Controlled via Surface Electrochemical State
由于高度非常规的物理机制和将这些材料集成到半导体工作流程中的潜力，包括氧化铈和氧化锆在内的二元氧化物中的铁电性引起了科学界的关注。在过去的十年中，人们一直认为，诸如唤醒现象和对电极和加工条件的极端敏感性等行为表明，这些材料中的铁电性与其他机制强烈耦合，可能的候选者包括离子子系统或应变。在这里，我们认为，这些材料的性能出现由于铁电体和结构不稳定性之间的相互作用，类似于在经典的反铁电体，再加上非局部屏蔽介导的有限密度的状态在表面和内部界面之间的竞争。通过去耦的电化学和静电控制实现通过环境和超高真空PFM，我们表明，这些材料表现出丰富的光谱铁性行为，包括分压和温度诱导的FE和AFE行为之间的转变。这些行为与反铁离子模型是一致的，并提出了新的策略，基于氧化物的设备优化。
2022-07-25 cond-mat.mtrl-sci
Defect physics, delithiation mechanism, and electronic and ionic conduction in layered lithium manganese oxide cathode materials
层状LiMnO $_2$和Li $_2$ MnO $_3$由于其高的理论容量而对于锂离子电池阴极具有极大的兴趣。然而，由于电化学性能差，这些材料的实际应用受到限制。在此，我们报告了一个全面的第一性原理研究的缺陷物理在LiMnO $_2$和Li $_2$ MnO $_3$使用混合密度泛函计算。我们发现锰反位在LiMnO $_2$中具有低的形成能，并且可以作为杂质相形成的成核位置。在Li $_2$ MnO $_3$中也可以以高浓度出现反位;然而，与LiMnO $_2$不同，它们可以通过在制备期间调整实验条件来消除。其他本征点缺陷也可能发生，并对材料的性能和功能产生影响。锂空位的形成的分析表明，锂提取从LiMnO $_2$是与锰网站的氧化，导致锰的小孔极化子的形成，而在锂$_2$ MnO $_3$的内在脱锂机制涉及在氧网站的氧化，导致形成的束缚氧空穴极化子$η_{\rm O}^{+}$。层状氧化物被发现有没有或可忽略不计的带状载体，它们不能被掺杂的n-或p-型。电子传导通过空穴和/或电子极化子的跳跃进行;离子传导通过锂单空位和/或双空位迁移机制发生。由于在本体Li $_2$ MnO $_3$中不存在带负电荷的锂空位的情况下，$η_{\rm O}^{+}$不稳定，因此在脱锂开始附近的电子传导可能较差。我们建议，与$η_{\rm O}^{+}$，因此，锂$_2$ MnO $_3$的电化学性能…
2015-02-24 cond-mat.mtrl-sci
Probing Electrified Liquid-Solid Interfaces with Scanning Electron Microscopy
双电层在各种电化学系统中起着关键作用。水溶液中次级电子的平均自由程为纳米量级，这使得它们适合于探测固液电解质界面处的双电层。采用石墨烯作为双电极电化学系统中的电子透明电极，我们表明，石墨烯-液体界面的次级电子产率取决于电解质的离子强度和浓度以及在远程对电极处施加的偏压。这些观察结果与极化引起的双电层内电位分布的变化有关，并证明了使用扫描电子显微镜检查和绘制带电液-固界面的可行性
2020-06-07 cond-mat.mtrl-sci physics.app-ph
Electrochemistry and Optical Microscopy
电化学利用从微米到纳米的各种尺度上的局部电流不均匀性。在过去的十年中，在广泛的电分析技术的发展方面取得了前所未有的进展，这些技术允许通过电化学过程的多尺度和多功能操作探测来揭示和量化这种异质性。然而，大多数这些先进的电化学成像技术，采用扫描探针，遭受低成像吞吐量或有限的成像尺寸。与此同时，光学显微镜，它可以在一个单一的快照图像的视野很广，在灵敏度，分辨率和检测模式的实施方面取得了相当大的进展。然后，光学显微镜足够成熟，可以使用基本的工作台设备，以非破坏性的方式原位实时探测材料的各种光学（以及结构）特性：在操作条件下。它们为电化学的定量高分辨率成像提供了有前途的替代策略。第一部分回顾了材料的光学特性以及如何用光学方法探测它们。他们讨论荧光、拉曼、表面等离子体共振、散射或折射率。然后，不同的光学显微镜用于图像的电化学过程进行检查，以及一些策略，从光学图像中提取定量的电化学信息。最后，最后一节回顾了原位成像的一些例子，在微米到纳米的分辨率，和量化的电化学过程，从溶液扩散到分子界面或固体的转换。
2021-09-25 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.other physics.optics
Quantifying Phase Transformations in Alloying Anodes via In-Situ Liquid Cell Hard X-ray Spectroscopy and Cryogenic Microscopy
Imperial College London（帝国理工学院）；Diamond Light Source（钻石光源）；Max-Planck Institute for Sustainable Materials（马克斯·普朗克可持续材料研究所）；Univ Rouen Normandie, CNRS, INSA Rouen Normandie, Groupe de Physique des Matériaux, UMR 6634（鲁昂诺曼底大学、法国国家科学研究中心、鲁昂诺曼底国立应用科学学院、材料物理研究组）
本研究通过原位X射线光谱和低温显微镜技术，揭示了铂基合金阳极在锂化过程中的相变机制及界面化学演变，为设计耐用的储能电极提供了新思路。
2025-12-04 cond-mat.mtrl-sci
Analytical Approach to the Local Contact Potential Difference on (001) Ionic Surfaces: Implications for Kelvin Probe Force Microscopy
建立了非接触式原子力显微镜（nc-AFM）针尖与离子晶体（001）表面之间的静电力的解析模型。该模型是能够占的局部接触电势差（CPD），而纳米原子力显微镜的开尔文探针力显微镜（KPFM）实验观察到的原子对比度。为了证明这种短程静电力的存在，本文首先导出了离子晶体表面的马德隆势。推导出的力的表达式可以分为两个主要的贡献：第一个代表尖端顶点的微观结构和尖端，离子晶体和反电极之间形成的电容器之间的耦合;第二个术语描述了Madelung表面电位对尖端的介观部分的影响，独立于其微观结构。这些短程静电力在10微微牛顿的范围内。当明确考虑晶体极化，偏置电压施加在尖端上，以补偿局部CPD，即取消短程静电力的解析表达式，推导。补偿后的CPD具有Madelung表面势的横向周期性。然而，强烈依赖于尖端的几何形状，施加的调制电压以及尖端样品的距离，这甚至可能导致高估的真实表面电位，使得定量KPFM测量的本地CPD非常困难。
2008-07-09 cond-mat.mtrl-sci physics.atm-clus
IEC-Independent Coupling Between Water Uptake and Ionic Conductivity in Anion-Conducting Polymer Films
本文结合实验与最小模型模拟，研究聚降冰片烯基阴离子交换膜中吸水与离子电导率的关系，揭示其相关性受电荷密度和温度影响，而非仅由IEC决定。
2025-04-07 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
A Physics-Regularized Neural Network and Kirchhoff Markov Random Field Framework for Inferring Internal Electrochemical States from Operando Spectromicroscopy
The University of Tokyo（东京大学）；Tohoku University（东北大学）；Kumamoto University（熊本大学）
本文提出了一种结合物理正则化的神经网络和基尔霍夫马尔可夫随机场框架，用于从原位光谱显微镜数据推断锂离子电池内部电化学状态。
2026-09-24 cond-mat.dis-nn cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Diffusion mechanism and electrochemical investigation of 1T phase Al-MoS$_{2}$@rGO nano-composite as a high-performance anode for sodium-ion batteries
我们报道了5% Al掺杂的MoS $_2$ @rGO复合材料作为钠离子电池高性能阳极的电化学研究。X射线衍射（XRD）、拉曼光谱（Raman）和高分辨透射电子显微镜（TEM）表征表明，Al掺杂增加了MoS $_2$纳米片（002）面的层间距，形成了稳定的1 T相。恒电流充放电测量显示，在0.05、0.1、0.3、0.5和1 μ g $^{-1}$的电流密度下，比容量分别稳定在450、400、350、300和200 mAhg $^{-1}$左右。此外，我们观察到在0.1和0.3 Ag $^{-1}$，分别为86%和66%的容量保持率，超过200次循环，具有接近100%的一致的库仑效率。循环伏安法，恒电流间歇滴定技术，电化学阻抗谱被用来找到的动力学行为和扩散系数的值落在10 $^{-10}$到10 $^{-12}$ cm $^2$ s $^{-1}$的范围内。有趣的是，原位交流阻抗还解释了电极在不同充放电状态下的电化学动力学随电荷转移电阻的变化。此外，使用非原位XRD和光电子能谱的循环后的调查表明，1 T/2 H相的共存和场发射扫描电子显微镜证实了500个循环后的稳定形态。此外，通过使用密度泛函理论的理论计算，计算了1 T Al-MoS $_2$ @rGO界面和Al-MoS $_2$-MoS $_2$层间主体结构的Na离子输运性质。
2022-10-13 cond-mat.mtrl-sci physics.app-ph
Quardratic Electromechanical Strain in Silicon Investigated by Scanning Probe Microscopy
压电响应力显微镜（PFM）是一种强有力的工具，广泛用于表征压电性和铁电性在纳米尺度。然而，它是必要的区分压电和非压电PFM测量的贡献之间的微观机制。在这项工作中，我们系统地研究了硅晶片在垂直和横向模式下的第一和第二谐波表观压电响应，我们发现，它表现出明显的机电响应，是二次的所施加的电场，可能引起的离子电化学偶极子的带电探针。其结果是，所测量的机电响应是占主导地位的二次谐波响应在垂直模式，其极性可以切换的直流电压与演变的矫顽场和最大幅度，在鲜明的对比，与典型的铁电材料，我们用作控制。硅中的离子活性也证实了扫描热离子显微镜（STIM）测量，这项工作指向一组方法来区分真正的压电性从表观的。
2018-04-24 cond-mat.mtrl-sci physics.app-ph physics.ins-det
Reversible Tuning of Superconductivity in Ion-Gated NbN Ultrathin Films by Self-Encapsulation with a High-$κ$ Dielectric Layer
离子门控是用于经由电场诱导的电荷掺杂来调整材料的物理性质的强大技术，但是倾向于在门控材料中引入超出纯静电的非本征无序和不期望的电化学改性。相反，可逆的、易失性的和静电调制在通过离子门控可获得的静电感应电荷密度实现的新型器件概念的可靠设计和操作中是关键的。在这里，我们展示了一个简单而有效的方法，实现可逆的和挥发性的表面敏感的氮化铌薄膜通过控制其表面的氧化门控。所得的氧化铌封装层表现出与未封装的离子晶体管的电容相当的电容，承受超过栅极电解质的电化学稳定窗口的栅极电压，并且使得封装膜的正常状态电阻率和超导转变温度两者的完全可逆的可调谐性成为可能。我们的方法应该是可转移到其他材料和设备的几何形状，更标准的封装技术是不容易适用。
2022-11-12 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci cond-mat.supr-con
Thin-wall Single-crystal Gold Nanoelectrodes towards Advanced Chemical Probing and Imaging
提出一种基于模板辅助单晶生长的湿化学高通量制备方法，解决了薄壁金纳米电极易损和难以规模化的问题，实现了高稳定性与高分辨率的先进电化学显微成像及传感。
2025-04-28 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
