Origin of Discrepancies in Inelastic Electron Tunneling Spectra of Molecular Junctions
我们报告了非弹性电子隧穿谱（IETS）的多层分子结和没有纳入金属纳米粒子。将金属纳米颗粒掺入到我们的器件中导致增强的IET强度和一些振动模式的修改的线形。这种增强和线形修饰都是低能级的杂化金属纳米粒子-分子电子能级的结果。这些观察结果解释了Kushmerick \emph{et al.} [Nano Lett. \textbf{4}，639（2004）]和Wang \emph{et al.} [Nano Lett. \textbf{4}，643（2004）]。
2007-04-13 cond-mat.mes-hall cond-mat.other
Molecular Hamiltonian learning from setpoint-dependent scanning tunneling spectroscopy
Aalto University（阿尔托大学）
本文提出了一种基于机器学习的方法，通过分析STM-IETS数据的设定点依赖性，直接推断分子的微观哈密顿量参数，实现对量子材料的原子尺度定量表征。
2026-01-27 cond-mat.mes-hall cond-mat.str-el
Molecular Transport Junctions: Vibrational Effects
介绍（2）实验背景：测试床（8）理论方法：微观模型（10）电子-声子耦合（14）时间和能量尺度（15）理论方法（19）数值计算（28）非相干与相干输运（28）非弹性隧穿光谱：实验背景（31）理论考虑：弱耦合极限（36）理论考虑：中强耦合（41）近似方案的比较（48）IETS中的不对称性（51）IETS信号中的下降的起源（53）计算方法（56）电子-电子（e-e）相互作用的影响（63）噪声（66）非线性电导现象（73）加热和热传导：一般考虑（77）发热（81）热传导（85）结温（88）电流感应反应（91）总结和展望（91）
2006-12-05 cond-mat.mes-hall cond-mat.str-el
Vibrational features in inelastic electron tunneling spectra
对分子结的非弹性电子隧穿谱（IETS）实验进行了理论分析，给出了电流对电压的二阶导数随外加偏压的变化曲线。在非微扰计算方案，适用于任意参数的模型，我们认为在非共振区域的虚拟传导过程。在这里，我们研究了几个关键因素对IETS谱的影响：振动耦合的强度，声子能量，和设备的工作温度。它还表明，在IETS信号相对于偏置极性的弱不对称性得到的结果，强烈的不对称连接的电极。
2007-03-21 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Transport mirages in single-molecule devices
分子系统可以表现出复杂的、化学上可定制的内部结构，其允许针对特定的机械、电子和光学性质。在单分子水平上，探索这些性质的两种主要互补方法是分子量子点结构和扫描探针。本文概述了与这两种方法相关的电子输运光谱的综合原理，并提出了一种新的高分辨率实验，对高自旋单分子结举例说明这些原则。这种光谱学在进一步推进我们对分子和原子系统的理解，特别是它们的自旋弛豫方面起着关键作用。在这个联合实验和理论分析中，特别关注共振区[单电子隧穿（SET）]和非共振区[非弹性电子（co）隧穿（IETS）]之间的交叉。我们表明，这两个过程的相互作用导致意外的海市蜃楼的共振没有单独捕获的两个图片。虽然这在能级位置和偏置电压的大部分可能机制中是重要的，但在分子输运研究中很少受到关注。结合非平衡IETS -四电子泵浦探测激发-这些海市蜃楼提供了关于自旋激发弛豫的关键信息。我们的涵盖物理图片是由一个主方程的方法，超越弱耦合的支持。目前的工作鼓励分子量子点和扫描探针光谱学领域之间更广泛的联系的发展。
2016-11-04 cond-mat.mes-hall
Single-Molecule Vibrational Characterization of Binding Geometry Effects on Isocyanide-Metal Interactions
本研究利用STM-IETS技术结合密度泛函理论，揭示了异氰化物配体在金属表面的吸附几何构型对其伸缩振动频率的影响，发现该效应甚至大于基底金属替换的影响。
2025-04-04 cond-mat.mes-hall
Asymmetric propagation of electronic wave function through molecular bonding and anti-bonding states
分子桥的电子输运表现出新颖的量子特性。电子波函数通过分子桥的传播与两个接触之间采用的单个原子桥完全不同。在分子桥的情况下，电子波传播子通过分子成键态和反键态干扰和影响传导，本文通过简单的计算表明，电子波传播子的干扰导致电子波通过成键态和反键态的不对称传播。而对于类氢分子，这些传播子对成键态的干涉是相消的，对反键态的干涉是相长的，使得反键态的谱函数只有一个峰。
2011-12-06 cond-mat.mes-hall
Molecular Electronics: electron, spin and thermal transport through molecules
本文综述了分子器件中电子输运物理的最新研究结果。审查安排如下。首先简要介绍了分子结技术，然后介绍了从DC到约20 GHz的电子输运通过分子结的基本物理。然后，几个部分审查选定的结果自旋相关的运输，等离子体，量子干涉，热运输和电子噪声在ME设备。
2021-11-20 cond-mat.mes-hall
Quantum Interference Controlled Molecular Electronics
通过单分子环的相干输运中的量子干涉可以提供控制分子电子学中的电流的机制。我们使用单粒子格林函数方法结合从头计算电子结构计算研究其适用性。我们发现量子干涉效应强烈依赖于分子π态和接触σ态之间的相互作用。由于强π-σ杂化，它在具有Au引线的小分子环（如苯）中不存在，而在大环（如[18]轮烯）中保留，然后可以用于实现QIE晶体管。
2009-08-10 cond-mat.mes-hall
Current-induced dissociation in molecular junctions beyond the paradigm of vibrational heating: The role of anti-bonding electronic states
单分子结中电子自由度与原子核自由度之间的相互作用是导致电流诱导化学键断裂的重要机制。因此，它是分子结的稳定性和分子电子器件的适用性的基础。在这篇文章中，我们研究了电流诱导的键断裂分子结使用数值精确的计划，这是基于分层量子主方程（HQME）方法结合离散变量表示的核自由度。采用一般模型的分子结与离解的核势，我们确定不同的机制导致解离，即反键电子态的电子布居和电流诱导的振动模式加热。我们的研究结果表明，后者起着微不足道的作用时，反键态的电子布居的能量是可能的。因此，电流诱导加热作为涉及活性反键状态的分子结中的解离源的意义仅限于非共振输运机制，其重新构建了分子电子学领域中的主导范式。
2020-11-24 cond-mat.mes-hall
Molecular transport junctions: Current from electronic excitations in the leads
使用一个包含两个能级桥的模型连接自由电子库，我们表明，耦合的分子桥的电子-空穴激发的引线可以显着影响通过分子junctions.In某些情况下，例如，表现出强电荷转移跃迁的分子的源漏电流，从电子-空穴激发的贡献可以超过Landauer弹性电流和主导所观察到的导电。
2005-11-17 cond-mat.mes-hall
Tailoring the Fermi level of the leads in molecular-electronic devices
利用不同材料的电极，研究了分子电子器件中输运性质与费米能级位置的关系。的零偏压传输特性显着依赖于电极的元素组成，即使是非常相似的形状的传输系数。通过使用碱性材料，可以将费米能级从HOMO-LUMO间隙移动到LUMO共振，并显著改变分子导线电导的长度依赖性，这开启了在纳米级电路中使用具有不同长度和非常相似电导的分子的可能性。这种方法显示了如何显着增加分子器件的电导，并定性和定量地改变其电子和输运性质。
2008-11-09 cond-mat.mes-hall
Zero-bias molecular electronics: Exchange-correlation corrections to Landauer's formula
通过单分子传输的标准第一性原理计算错过了对Landauer公式的交换相关修正。从久保响应理论出发，导出了Landauer公式和零偏极限修正，并进行了计算。
2006-03-08 cond-mat.mes-hall
Modelling of inelastic effects in molecular electronics
分子电子学的从头算模拟通常是结合密度泛函理论（DFT）和非平衡格林函数（NEGF）技术进行的。这种方法有其根源，在目前的公式Meir和Wingreen，我们讨论了一些应用程序和伴随的陷阱和限制，这种方法。最近的论文已经开始出现在非弹性效应被认为是，我们说明这些新的发展，通过描述我们自己的工作在原子金丝运输。
2005-10-10 cond-mat.mes-hall
Molecular junctions and molecular motors: Including Coulomb repulsion in electronic friction using nonequilibrium Green's functions
我们提出了一个分子马达理论的基础上的核坐标和绝热极限的Kadanoff-Baym方程的电流诱导力的Escherichfest动力学。电子-电子相互作用可以系统地包括通过多体微扰理论，使非平衡格林函数制定适合现实的交界处的第一性原理治疗。该方法通过实时Kadanoff-Baym方程对模拟进行基准测试，发现非常一致。分子马达的范例模型的结果表明，相关性可以显着改变的物理场景，例如，引入一个相当大的阻尼在自持范德波尔振荡。
2018-07-04 cond-mat.mes-hall
Molecular electronics based on self-assembled monolayers
自1971年首次测量电子隧穿通过有机单层以来（Mann和Kuhn，1971），以及1974年分子电流整流二极管的gedanken实验（Aviram和Ratner，1974），分子尺度电子学吸引了越来越多的兴趣，无论是纳米尺度的基础科学还是纳米电子学的可能应用。在第一种情况下，分子本质上是量子物体，它们的性质可以通过化学来调整，为新的实验开辟了道路。在第二种情况下，基于分子的器件被设想为通过凭借其自组织能力以更简单的工艺水平和更低的成本提供新的功能或已经存在的功能来补充硅器件，此外，它们不受冯·诺依曼架构的约束，这可能为其他架构范例开辟道路。在简要概述了分子器件的纳米结构之后，我们在本章中回顾了几种基本器件的电子特性，从简单的分子如分子隧道结和分子线，到更复杂的分子如分子整流二极管、分子开关和存储器。
2009-02-02 cond-mat.mes-hall
Discrete Electronic Sub-bands without Confinement: Bragg Scattering at Molecular Edges
纳米尺寸固体系统的电子结构的离散化，由于量子限制和随之而来的修改其物理性质是纳米科学和纳米技术的发展的基石之一。在这封信中，我们证明了铜（111）表面态电子的布拉格散射的周期性排列的四氰基醌二甲烷（TCNQ）分子在自组装分子岛的边缘，离散的电子动量的可能值平行于岛的边缘。因此，电子结构由离散数量的子带组成，这些子带出现在非封闭空间中，因此没有量子限制。
2018-10-05 cond-mat.mes-hall
Silicon-based molecular electronics
硅上的分子电子学与金属电子学相比具有明显的优势。我们描述了一种理论形式主义通过半导体分子异质结构的运输，结合半经验处理的体硅能带结构的第一性原理描述的分子化学及其与硅的键合。使用这种方法，我们证明了一个半导体带边的存在下，可以导致一种新的分子共振隧穿二极管（RTD），显示负微分电阻（NDR）时，由STM潜在的驱动到半导体带隙的分子水平。峰值出现在p掺杂衬底上的正偏压和n掺杂衬底上的负偏压。这些器件中的充电受到RTD作用的影响，允许可能识别几个分子最高占用（HOMO）和最低未占用（LUMO）水平。Hersam等人最近的实验[1]支持了我们的理论预测。
2003-05-30 cond-mat.mes-hall
Electronic fractal patterns in building Sierpinski-triangles molecular systems
本文利用紧束缚模型和Landauer形式体系，研究谢尔宾斯基三角形薄片及准一维分子链的电子分形特征，发现能态自相似性，其局域态密度与实验STM相似，可为新型分子链合成提供指导。
2022-07-27 cond-mat.mes-hall
The Effect of Isotropic Pressure on the Electronic Structure and Superatomic Orbitals of Molecular [Ag44(SPhCOOH)30]4-, [Ag44(SPhF2)30]4- & [Ag25(SPhMe2)18]- Nanoclusters
我们提出了第一个实验研究的影响，增加各向同性压力的超原子电子结构的金属纳米团簇的分子状态。在200 MPa压力下对[Ag 44（SPhCOOH）30]4-、[Ag 44（SPhF 2）30]4-和[Ag 25（SPhMe 2）18]-纳米团簇进行了光学检测，发现超原子电子结构发生了可逆的变化。从环境光谱的偏差变得显着高于50 MPa，揭示了红色和蓝移的光谱特征。计算的电子跃迁的光谱峰的比较表明，配位体上的电子态是不稳定的，并且随着压力的增加，超原子轨道的分裂减少。这些发现强调了在相对适度的压力下，金属纳米团簇的基本超原子电子结构可以被操纵，因此包含纳米团簇的功能材料的光学和电子性质，例如在太阳能电池和光催化器件中，可以通过施加压力来调节。
2018-01-10 cond-mat.mes-hall
Simultaneous measurements of electronic conduction and Raman response in molecular junctions
通过单个分子的电子传导受到分子电子结构以及其他极难评估的信息的影响，例如键合几何形状和化学环境。由于缺乏独立的诊断技术，长期以来一直阻碍着单分子电导研究。我们报告的电导和拉曼光谱的纳米结用于单分子电子实验的同时测量。闪烁和光谱扩散的拉曼响应的对巯基苯胺和氟化oligophenylyne乙炔相关的时间与电子电导的变化。时域有限差分计算证实，这些相关性不导致从电导修改拉曼增强。因此，这些观察结果强烈暗示，在这些可批量生产的纳米结构中，单个分子的多模态传感是可能的。
2008-01-29 cond-mat.mes-hall
Electronic transport properties of indolyl spirooxazine/merooxazine-based light-driven molecular switch: The effect of amino/nitro substituents
应用非平衡格林函数和第一性原理密度泛函理论，研究了吲哚啉螺萘并恶嗪（SO）/吲哚啉甲基萘并恶嗪（MO）体系的电子输运性质.结果表明，MO体系的电子输运电流远大于SO体系，取代基的引入引起了体系能级的移动，较高的ON/通过在萘上引入氨基或硝基取代基，可以得到关断电流比，表明此类分子线一般都能显示出良好的开关功能，并且可以通过引入取代基灵活调节开关效率到分子。
2013-08-07 cond-mat.mes-hall
Dynamical photo-induced electronic properties of molecular junctions
纳米级分子电子器件和机器正在成为下一代技术的有前途的功能元件，自然灵活和高效。对分子结中载流子动力学的深入理解有望使纳米电子学和功率器件的许多领域受益。本文用量子输运模拟方法研究了金属电极上分子结中施主-受主界面上的时间分辨电荷电流。该电流是由施主与高斯型飞秒激光脉冲相互作用产生的。讨论了分子内部耦合、金属-分子隧穿和光-施主耦合对光电流的影响。然后，我们检查通过时间分辨的施主态密度的结工作。杂化分子轨道通过光-供体相互作用的非平衡重组产生两种现象：动力学拉比位移和Floquet类态的出现。这种对分子动态光电子结构的见解对超快光谱学具有强烈的兴趣，并为利用泵浦-推动光电流光谱分析和控制量子纳米器件的内部性质的可能性开辟了道路。
2017-09-11 cond-mat.mes-hall
Accuracy of density functionals for molecular electronics: the Anderson junction
Kohn-Sham密度泛函理论的精确基态交换关联泛函给出了零偏压和零温度下Anderson结的精确透射率。精确的杂质电荷磁化率被用来构造精确的交换关联势。我们分析了成功和各种类型的近似的局限性，包括光滑和不连续的泛函的占领，以及破碎的方法。
2012-01-05 cond-mat.mes-hall
Optimal control of molecular electronics by femtosecond laser pulses
结合分子线和飞秒激光脉冲的特点，提供了独特的机会，以非常高的速度在分子器件中光学开关电子流。在弱耦合近似下，考虑任意时间依赖的激光场与分子线相互作用，建立了分子线粒子数动力学和电流的量子主方程.这种形式主义与最优控制理论相结合。对于紧束缚近似的导线，我们展示了如何计算激光脉冲来开关通过导线的电流。通过这种方法，可以以几乎任意的方式选择电流的期望模式。
2007-08-21 cond-mat.mes-hall
Molecular electronics in junctions with energy disorder
我们研究通过分子导线的传输，其能级受环境波动的影响。我们假设，相关的波动是如此之慢，他们在紧束缚的描述，可以描述的无序，高斯分布的现场能量。对于长导线，我们发现，相应的电流分布可以是相当广泛的，即使是一个小的能量方差。此外，我们用Floquet主方程分析了激光激发和静态无序的相互作用。然后，无序导致空间不对称性，使得激光驱动可以诱导棘轮电流。
2008-04-01 cond-mat.mes-hall
Photon-assisted electronic and spin transport in a junction containing precessing molecular spin
本文研究了在恒定磁场中自旋进动的磁性分子轨道上的交流电荷和自旋输运。我们假设源极和漏极接触具有随时间变化的化学势。我们采用Keldysh非平衡格林函数方法计算了含时势中的自旋和电荷流。分子和电子自旋通过交换相互作用耦合。随时间变化的分子自旋驱动了分子准能级间的非弹性跃迁，导致了输运特性中丰富的结构.如果交流频率与拉莫尔频率相匹配，则随时间变化的电压允许我们通过直流电导测量来揭示内部进动时间尺度（拉莫尔频率）。在低交流频率极限下，结类似于经典的电路。此外，我们表明，该设置可以用来产生直流自旋电流，这是由分子的磁化方向和拉莫尔进动和交流电压之间的相对相位控制。
2018-02-23 cond-mat.mes-hall
Superatom molecular orbitals: a new type of long-lived electronic states
我们提出了从头计算的准粒子衰变时间在巴克敏斯特富勒烯的基础上的多体微扰理论。在角动量和能量坐标中画出准粒子态的展宽时，会出现一个特别清晰的表示。在这种表示法中，富勒烯的主要光谱特征包括两个占据的近抛物线带，和离域平面波样的未占据态，其中一些长寿命的电子态（超原子分子轨道，SAMO）嵌入在费米液体状态的连续体中。SAMO最近由M. Feng，J. Zhao，and H. Petek [Science 320，359（2008）]中使用扫描隧道光谱法。目前的计算提供了一个解释，他们不寻常的稳定性和揭示其长寿命的性质，使他们在分子电子学的应用程序的良好候选人。从基本的观点来看，这些状态说明了Fock空间局域化的概念[B]。L.阿尔茨赫维岛Gefen，A. Kamenev和L. S. Levitov，Phys. Rev. Lett. 78，2803（1997）]，其性质与费米液体激发截然不同。
2011-10-04 cond-mat.mes-hall
Electronic Heat Transport Across a Molecular Wire: Power Spectrum of Heat Fluctuations
在这项研究中，我们分析了一个电子只有通过分子导线的热流的波动。导线由单个能级组成，该能级连接到保持在不同温度下的两个引线。利用格林函数方法，我们推导出有限频率的功率谱密度（PSD）的新兴的热流波动。该结果假定了与伴随的电流噪声的功率谱密度完全不同的形式。在零频率的限制下，复杂的表达式大大简化，产生热噪声强度。热噪声强度仍然取决于频率在零温度限制，假设不同的渐近行为在低和高频率制度。这些发现表明，分子结之间的热传输可以表现出丰富的结构，超出了线性响应极限中出现的常见行为。
2011-11-08 cond-mat.mes-hall
High-Resolution Probing of Molecular Junctions: Vibrational Fingerprinting and Parameter Extraction via Current Noise Spectroscopy
Institute of Agricultural and Biosystems Engineering, Agricultural Research Organization - Volcani Institute（农业与生物系统工程研究所，农业研究组织-沃尔卡尼研究所）
提出利用悬浮线分子结的电压相关电流噪声光谱，通过探测振动能级间的跃迁速率实现亚热特征映射，并提取模式能量、非谐性、解离能和重组能等分子参数。
2026-06-23 cond-mat.mes-hall physics.chem-ph
Molecular-Scale Visualization of Steric Effects of Ligand Binding to Reconstructed Au(111) Surfaces
本研究利用 STM 与 IETS，并结合理论计算，在单分子精度上揭示重构 Au(111) 表面位点依赖的空间位阻压力如何调控间三联苯异腈的振动指纹、结合选择性及化学性质。
2023-11-28 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Cooling molecular electronic junctions by AC current
在分子电子结中流动的电子电流将大量的能量耗散到振动自由度，使化学键应变和断裂，并且通常迅速破坏分子器件的完整性。分子电子结臭名昭著的机械不稳定性严重限制了性能和寿命，并对单分子电子的技术可行性提出了质疑。在这里，我们提出了一个实用的计划，通过应用程序的交流电压在一个大的，静态的操作直流电压偏置冷却的分子振动温度。使用非平衡格林函数，我们计算的粘性和扩散系数所经历的核周围的周期性驱动，载流电子的非平衡“海”。通过平衡粘滞系数和扩散系数，推导出了有效分子结温。我们的计算表明，在保持相同的平均电流的同时，实现超过40%的分子结温度冷却的机会。
2020-09-24 cond-mat.mes-hall physics.chem-ph
An electrically controlled single molecule spin switch
本研究提出一种基于Fe-FePc双稳态复合物的电控单分子自旋开关，通过STM电压脉冲可逆切换自旋构型，并用于调控邻近自旋的ESR频率，为可扩展量子器件提供新途径。
2025-03-26 cond-mat.mes-hall quant-ph
Electronic conduction in a three-terminal molecular transistor
研究了一种新型的三端分子结构的电子传导，这种结构类似于异质结双极晶体管。在这种结构中，两个二极管臂由施主-受主分子线组成，通过环熔合，而门调制线是π共轭线。计算结果显示了晶体管在正、负栅场作用下的增强或耗尽模式。在所提出的架构中，需要小的栅极场来接通电流。在电子传导的变化可以归因于内在的偶极分子结构的分子波函数的演变，特别是与调制线的三联苯基团在门场的存在下。
2008-09-22 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Electronic Transport in Fullerene C20 Bridge Assisted by Molecular Vibrations
利用Keldysh非平衡格林函数技术结合紧束缚分子动力学方法，以最小的富勒烯C20桥为研究对象，研究了分子振动对电子输运的影响.大的不连续的步骤出现在微分电导时，所施加的偏置电压匹配特定的振动能量。台阶的大小随振动模式的不同而有很大的变化，并且除了电子振动耦合的强度外，还取决于局部电子态。在此基础上，提出了一种通过调节栅压来控制分子运动的新方法。
2005-07-23 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Molecular electronics at Metal / Semiconductor Junctions Si inversion by Sub-nm Molecular Films
在反向和低正向偏压下，n-Si-烷基单层膜/Hg结的电子输运与烷基链长（从18个碳到1个或2个碳）无关。这一结果和最近的进一步结果表明，电子输运是少数，而不是多数载流子主导的，发生通过生成和重组，而不是（早先假设的）电子发射，因此是相当不敏感的接口性能。（m）ethyl结果表明，将有机分子直接结合到半导体上提供了半导体/金属界面控制选项，否则无法获得。
2009-03-22 cond-mat.mes-hall cond-mat.other
First-Principles Based Matrix-Green's Function Approach to Molecular Electronic Devices: General Formalism
分子电子器件中的输运与半导体介观器件中的输运在两个重要方面不同：（1）电子结构的影响和（2）界面对外部接触的影响。分子电子器件的严格处理将需要在与外部环境交换粒子和能量的开放系统的背景下包括这些效应。这就要求从第一性原理出发，将量子输运理论与电子结构理论结合起来。基于量子输运的非平衡格林函数形式和电子结构的密度泛函理论，采用局域轨道基组，提出了一种研究分子电子器件输运的矩阵格林函数方法.通过将器件严格地分为分子区域和接触区域，我们可以充分利用与电极中的金属屏蔽相关联的自然空间局部性，并专注于有限分子区域中的物理过程。这不仅开辟了在输运计算中使用现有的分子电子结构理论的成熟技术的可能性，几乎没有变化，而且还允许我们使用定性分子轨道理论的语言来解释和合理化的计算结果。对于处于平衡状态的器件，我们的方法提供了一种解决分子化学吸附问题的替代方法。对于平衡的设备，我们表明，通过分子的弹性电流传输的计算，无论是概念上和计算上，并不比解决化学吸附问题更困难。
2001-12-07 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Upper Bound Estimate of the Electronic Scattering Potential of a Weakly Interacting Molecular Film on a Metal
本文利用傅里叶变换扫描隧道谱研究Ag(111)上DCA自组装分子薄膜的二维电子态，通过微扰二阶修正确定界面电子所受散射势振幅上界约为1.5 eV，为定量表征杂化二维界面电子相互作用提供了方法。
2024-06-10 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Molecular electronics and first-principles methods
讨论了计算分子和原子尺度系统中相干量子输运所必须遵循的关键步骤，重点介绍了作者最近发展的从头算高斯嵌入团簇方法。我们提出了一个简单的系统，如一个干净的金纳米接触和相同的纳米接触在氢的存在下，说明了这种方法在分子电子学领域的大范围的实验的研究和解释的适用性的各种结果。
2003-01-15 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Vibrational inelastic scattering effects in molecular electronics
我们描述了如何处理的相互作用的旅行电子与本地化的振动模式的纳米结。我们提出了一个多通道散射技术，可应用于计算现实系统的输运性质，并显示它是如何与其他方法，在特定情况下是有用的。我们应用我们的技术来描述最近的实验电导通过分子结。
2006-03-20 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Electronic Transport in Electron-Phonon Gas of Two-Dimensional Holstein's Organic Molecular-Crystal: Non-equilibrium Green's Function Formalism & Boltzmann Transport Framework (A Generalized Mathematical Solution)
基于非平衡格林函数（NEGF）的完全量子力学处理，提出了二维扩展Holstein有机分子晶体的一致性电子输运框架，以及相应的基于Boltzmann输运理论的窄带电子能有机半导体晶体材料和器件的一对一半经典框架。在这个过程中，我们制定了电子自能相互作用与声学和极性光学声子模式与一个声子和两个声子的相互作用，通过费曼的图解技术来研究联合电子输运。此外，上述可以容易地扩展为基于用于现代有机器件工业的有机半导体晶体和有机聚合物的特定类别的选择的三声子和四声子相互作用。
2022-07-30 cond-mat.mes-hall quant-ph
Theory of electron and phonon transport in nano and molecular quantum devices: Design strategies for molecular electronics and thermoelectricity
了解由散射区域组成的结的电子和声子输运性质，例如连接到两个或更多个电极的纳米级物质或分子，是未来纳米和分子尺度应用的核心基础。处理电子和声子输运的理论和数学技术正在导致对纳米和分子尺度结的物理性质进行建模。我在本文中的目的是回顾理论和数学技术来处理电子和声子输运在纳米和分子尺度的结导致其物理性质的模型。这不仅有助于理解实验观察结果，而且为分子电子构建块、热电器件和传感器的开发策略提供了重要的设计工具。
2016-07-08 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci quant-ph
Silicon Oxide is a Non-Innocent Surface for Molecular Electronics and Nanoelectronics Studies
氧化硅（SiOx）已广泛用于许多电子系统中作为支撑和绝缘介质。在这里，我们展示了各种电气现象，如负微分电阻，电阻开关和电流滞后固有的一层薄薄的SiOx。这些行为可以在很大程度上模拟在分子和其他纳米材料中观察到的许多电学现象，这表明在研究以SiOx为组分的电子系统中的传导时应非常谨慎。实际的切换可以是SiOx的结果，而不是假定的分子或纳米材料组分。这些电气性能和潜在的机制进行了详细讨论。
2010-10-23 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Molecular Electronics: From Single-Molecule to Large-Area Devices
本文主要介绍了通过包含几十个分子的分子结测量电导的方法，这些分子结是通过两种方法制备的：（i）导电原子力显微镜接触金属表面的自组装单分子膜;（ii）由金属纳米点（直径< 10 nm）制成的微小分子结，由少于100个分子覆盖，并通过导电原子力显微镜接触。特别是，后一种方法使我们能够获得新的结果或重新审视以前的结果，下面对这些结果进行审查：（i）如何通过机械约束修改分子结的电子输运性质，（ii）分子间相互作用对分子结的电导直方图形状的作用，以及（iii）分子二极管可以在高达18 GHz的微波范围内工作的证明。
2019-05-10 cond-mat.mes-hall physics.app-ph
State Orthogonalization by Building a Hilbert Space: A New Approach to Electronic Quantum Transport in Molecular Wires
许多复杂系统的量子描述，最自然地是以不相互正交的状态为基础来表述的。我们介绍了一个通用的和强大的，但简单的方法，便于解决这些模型，正是通过嵌入在一个新的希尔伯特空间中，他们的定义是相互正交的非正交状态。这种新的方法被应用到分子量子线中的电子输运，并被用来预测电导反共振的一种新的类型，所产生的唯一的非正交性的本地轨道上的不同网站的线。
1998-11-02 cond-mat.mes-hall physics.chem-ph
Local-field effects in current transport through molecular electronic devices: Current density profiles and local non-equilibrium electron distributions
我们分析了分子电子器件中的非平衡电流传输，作为一个例子，由两个三联苯二硫醇分子连接到金电极形成的设备。使用基于第一性原理的自洽矩阵格林函数方法，我们表明，空间分辨的电流密度分布和局部电化学电位下降提供了有价值的信息，关于局部场效应对分子输运，这取决于分子的内部结构，不能从单独测量的电流和电导-电压特性。
2004-05-20 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Fullerene based devices for molecular electronics
我们研究了碳纳米管引线之间C_60分子的电子性质。这个问题已经解决了量子化学处理内利用密度泛函理论为基础的LCAO方法结合Landauer形式主义。由于低维性，电子输运对界面键的强度和几何形状非常敏感。界面原子和电极之间的分子接触引起复杂的电导依赖于电子能量，表现出分子和电极的光谱特征。这分别归因于C_60分子的电子结构和铅的局域态密度。
2001-08-23 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
A permanent, stable, and simple top-contact for molecular electronics on Si: Pb evaporated on organic monolayers
我们发现，热蒸发铅（Pb）保留了Si上的有机单层的电子性质和Si表面本身的表面钝化。所得到的电流-电压特性是根据从完善的悬汞滴法的结果，并保留分子诱导的偶极效应和长度衰减的电流。我们合理化我们的研究结果之间缺乏相互作用的铅和硅衬底。我们的方法是快速的，可扩展的，兼容标准的半导体加工，并可以帮助刺激硅有机混合电子的大规模利用。
2012-11-09 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Electronic Properties of Nano and Molecular Quantum Devices
探索和理解连接在金属引线上的分子的电子性质是纳米科学的重要组成部分，如果分子有未来的话。本论文对有机分子和有机金属分子的各种族进行了研究，为分子结的电子性质提供了独特的概念和新的见解。本文采用密度泛函理论和非平衡格林函数输运理论相结合的方法研究了不同族的分子。从理论和实验上研究了含三个芳环的低聚苯乙炔OPE型分子导电特性中量子干涉效应的组合量子线路规则。在同系寡炔化合物中，电导和电导衰减随分子长度变化的理论和实验研究。从理论和实验上测定了一系列具有Ru、Fe和Co金属离子和三甲基硅基乙炔基或硫甲基表面接触基团的双三联吡啶配合物的单分子电导。
2016-12-10 cond-mat.mes-hall physics.comp-ph
Molecularly Resolved Electronic Landscapes of Differing Acceptor-Donor Interface Geometries
有机半导体是一类有前途的材料，用于许多电子和光电应用，包括太阳能电池。然而，这些材料倾向于对局部环境和周围分子几何形状极其敏感，导致对器件功能至关重要的边界和界面附近的能级不同于本体的那些能级。扫描隧道显微镜和光谱学（STM/STS）有能力在分子和亚分子尺度上检查这些界面的结构和电子性质。在这里，我们调查的原型受体/供体系统PTCDA/CuPc使用亚分子分辨像素的STS，以证明在原型太阳能电池材料的界面几何形状的微妙变化的重要性。PTCDA和CuPc依次沉积在NaCl双层上，以产生与底层衬底去耦的横向异质结。观察到供体和受体状态向相反方向移动，表明两者之间的平衡电荷转移。与相同表面上的孤立分子相比，带隙能的变窄指示局部介电环境的影响。此外，我们发现受体和供体的电子态能量强烈依赖于两个分子在较大的集群中的比例和定位。界面受体和供体的电子状态的这种分子尺度结构依赖性对于器件设计具有重要意义，其中水平对准与器件性能强烈相关。
2023-03-28 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Dynamical Mean-Field Theory for Molecular Electronics: Electronic Structure and Transport Properties
我们提出了一种计算纳米导体的电子结构和输运性质的方法，考虑到强相互作用的d-或f-电子的动力学相关性，通过结合密度泛函理论计算与动态平均场论。虽然密度泛函计算产生的弱相互作用的电子的静态平均场的描述，动力学平均场论明确考虑到强相互作用的d-或f-电子的过渡金属原子的动力学相关。作为一个例子，我们计算的电子结构和电导的Ni纳米铜电极之间的接触。我们发现，Ni 3d电子的动力学关联引起的准粒子共振在费米能级的谱密度。准粒子共振又导致Fano线形的纳米接触的电导特性类似于最近的磁性纳米接触的实验中测得的。
2010-11-11 cond-mat.mes-hall cond-mat.str-el
The role of contacts in molecular electronics
分子电子器件是电子元器件小型化的最大趋势。尽管还不能大规模地再现，但分子器件是最近实验和理论上密集研究的主题，这些研究一致指出这种器件对接触的性质和质量的极端敏感性。本章旨在提供一个一般的理论框架，在分子尺度上模拟电子输运的混合方法的基础上，格林函数理论和密度泛函算法的实施描述。为了显示存在的接触依赖功能的分子电导，我们讨论了三个原型的分子器件，这是为了集中在不同的子部分的分子两端设置的重要性。
2002-09-05 cond-mat.dis-nn cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Unveiling the Signature of Adsorbed Organic Solvents for Molecular Electronics through STM Approaches
在金基底上的有机溶剂、苯、甲苯和环己烷蒸发后，扫描隧道显微镜（STM）显示存在剩余的吸附层。在环境条件下单独观察不同的溶剂分子，并通过STM以断裂结方法表征其电子传输性质。这两种技术的结合揭示了，一方面，溶剂没有完全蒸发的金电极，其次，决定了分子电子学中的溶剂的电子传输的作用。
2022-03-04 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci cond-mat.other
Vibrational Instabilities in Charge Transport through Molecular Nanojunctions: The Role of Nonconservative Current-Induced Electronic Forces
本文采用基于电子摩擦和朗之万动力学的混合量子-经典方法，结合非平衡格林函数精确计算电子力，研究分子纳米结中电流诱导的振动不稳定性，并通过朗之万模拟与本征模式分析识别失控模式出现的参数区间。
2025-03-25 cond-mat.mes-hall physics.chem-ph
