Interplay of internal stresses, electric stresses and surface diffusion in polymer films
我们调查两个弹性聚合物薄膜的不稳定机制，并把它们纳入一个一般的框架：第一，由于面内应力和第二，由于外部施加的电场垂直于膜的自由表面的不稳定性。如最近所示，聚合物膜通常由于不平衡的制造工艺（例如旋涂）而受到应力。通过从固体中已知的Asaro-Tiller-Grinfeld机理，该系统可以通过聚合物的表面扩散使其表面起伏从而松弛应力来降低其能量。另一方面，电场的应用在实验上被广泛用于结构薄膜：当电麦克斯韦表面应力克服表面张力和弹性回复力时，系统以由膜厚度确定的波长波动。我们开发了一个理论，同时考虑到这两种机制，并讨论它们的相互作用和在基板和自由表面的边界条件的影响。
2011-02-22 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Dewetting dynamics of stressed viscoelastic thin polymer films
例如通过旋涂生产的超薄聚合物膜被认为是有应力的，因为聚合物在该过程中被“冻结”成非平衡构型。在粘弹性薄膜模型的框架下，我们研究了横向残余应力对薄膜去湿动力学的影响。详细研究了薄膜内的高度分布和速度分布的时间演化以及耗散机制。的轮廓的形状和摩擦耗散与粘性耗散内的膜的重要性被发现在去湿过程中的变化。非平稳的配置文件的相互作用，松弛的初始应力和变化的主导地位的两个耗散机制所造成的非线性摩擦与基板是负责丰富的行为的系统。特别是，我们的分析揭示了新的光发生的意外最大的边缘宽度最近在PS-PDMS系统的实验中获得。
2008-12-04 cond-mat.soft
Continuum Mechanical Modeling of Strain-Induced Crystallization in Polymers
目前的贡献集中在无填充聚合物的应变诱导结晶的力学模型的一致性。这种现象对于聚合物的机械性能以及它们的制造和应用特别重要。该模型采用耗散势最小原理，并假设两个内部变量：结晶变形和网络的规则性。除了必要的耗散势的演化方程的推导，以及建立Arruda-Boyce模型被选择来描绘的聚合物的弹性行为。该模型的两个特点是演化方向取决于应力状态和在加载和卸载阶段的结晶的区别。该模型已被实施到有限元方法和应用于数值模拟的生长和收缩的晶体区域在循环拉伸试验的样品具有不同的初始配置。这一概念使微观结构的演变可视化，产生的信息，仍然是无法访问的实验技术。
2020-04-17 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Fracture and fatigue of entangled and unentangled polymer networks
聚合物链的缠结在弹性体、凝胶和生物组织中普遍存在。虽然链缠结对聚合物网络的弹性和粘弹性的影响已经被深入研究，但链缠结如何影响聚合物网络的断裂和疲劳仍然是一个谜。本文以聚丙烯酰胺水凝胶为模型材料，系统地比较了不同链缠结度的聚合物网络的断裂韧性和疲劳阈值。我们发现未缠结的聚合物网络的断裂韧性和疲劳阈值几乎相同，尽管未缠结的聚合物网络仍然包含包括拓扑缺陷的非理想特征（即，悬挂链和环状环）和结构异质性（即，不均匀的链长和不均匀的官能度）。相比之下，缠结聚合物网络的断裂韧性可以比其疲劳阈值高十倍以上（高达16倍），这表明由于链缠结而显著的韧性增强。与传统的聚合物网络的体耗散增韧不同，链缠结增韧需要低的应力-拉伸滞后（<10%）。我们归因于一种新的耗散机制，在缠结聚合物网络的韧性增强，近裂纹耗散，这可能是由拔出链和离域损伤的链周围的裂纹尖端。
2021-12-23 cond-mat.soft
Self-Similarity and Energy Dissipation in Stepped Polymer Films
具有非恒定曲率的薄液膜的表面是不稳定的，因为拉普拉斯压力驱动由粘度介导的流动。我们提出了一个最简单的可变曲率表面的实验结果：一个阶梯状的聚合物薄膜。测量高度分布作为各种分子量的时间的函数。的配置文件的演变是自相似的。通过与薄膜方程的数值解比较，这种自相似性提供了毛细管速度的精确测量。我们还推导出一个主表达式的时间依赖性的过剩自由能作为一个函数的材料特性和膜的几何形状。实验和理论是在极好的协议，并表明阶梯聚合物膜的有效性，阐明纳米级的流变性能。
2012-09-06 cond-mat.soft physics.flu-dyn
Plectoneme creation reduces the rotational friction of a polymer
利用标度参数和流体动力学模拟方法研究了半柔性聚合物的扭转动力学，该聚合物的轮廓长度$L$大于其持久长度Lp，一端以固定频率ω 0旋转.我们发现在临界频率ω_* 处存在一个非平衡相变：在线性区域，ω_0 <ω_*，轴向自旋是主要的耗散模式。在非线性状态下，ω_0> ω_*，扭转耗散模式涉及在驱动端附近连续产生原丝素，并且旋转摩擦基本上减小。
2009-10-08 cond-mat.soft
Sequence Effects on Internal Structure of Droplets of Associative Polymers
我们使用朗之万动力学模拟的短缔合聚合物与两个贴纸沿其轮廓对称放置，以研究这些聚合物的主要序列对它们的组织内凝聚液滴的影响。我们观察到的形状，大小和数量的贴纸集群内的冷凝液滴的变化，从一个单一的圆柱形纤维到许多紧凑的集群，作为一个不同的位置贴纸沿链轮廓。由于分子内到分子间协会的转换，观察到的遥爪聚合物的液滴老化，但不为其他序列的关联聚合物。我们的研究结果的相关性本质上无序的蛋白质的缩合物进行了讨论。
2020-05-17 cond-mat.soft physics.bio-ph
How important are fluctuations in the treatment of internal friction in polymers?
具有内部摩擦的Rouse模型（RIF）是一种广泛使用的理论框架，用于解释内部摩擦对生物分子构象转变的影响，被证明是基于预平均内部摩擦的近似处理。通过与布朗动力学模拟的一个精确的粗粒度模型，其中包括内部摩擦的波动，preaveraged模型预测的准确性进行了检查，在和远离平衡。虽然这两个模型预测的链内自相关性，彼此接近足够长的链段，他们不同的预测较短的部分。此外，这两种模型在预测剪切流中的链延伸和粘度方面存在质的差异，剪切流被认为是典型的失衡条件。
2021-04-26 cond-mat.soft
Langevin Dynamics of a Polymer with Internal Distance Constraints
我们提出了一种新的和严格的方法来朗之万动力学的理想聚合物链受到内部距离的限制。永久性的约束是由谐波潜力在极限时的潜力的强度接近无穷大（硬交联）建模。假设交联存在于任意对单体之间。导出了系统的预解式和谱密度矩阵的形式精确表达式。为了说明该方法，我们研究的扩散行为的单体在附近的一个单一的交联的框架内的劳斯模型。Warner（J.Phys.C：Solid State Phys. { \bf 14}，4985，（1981））以前已经根据拉格朗日乘子研究了同样的问题。在这里，我们得到了问题的完整的，因此是精确的解。
1996-11-06 cond-mat.soft
Turing patterns on polymerized membranes: a coarse-grained lattice modelling with internal degree of freedom for polymer direction
本研究基于带聚合物方向内禀自由度的聚合膜粗粒化模型，结合蒙特卡洛与图灵方程迭代的混合数值方法，发现膜机械变形各向异性的易轴决定图灵斑图方向，且正则蒙特卡洛模拟可捕获非平衡构型。
2025-02-21 cond-mat.soft nlin.PS
Star topology increases ballistic resistance in thin polymer films
具有更大冲击和防弹性的聚合物膜对于许多应用是高度期望的，但是最好地满足这种需求的分子构型仍然受到争论。我们使用粗粒度的分子动力学模拟研究了聚合物薄膜的抗弹道冲击性能，研究了具有不同数目2<=f<=16和聚合度10<=M<=50的臂的线性聚合物链和星形聚合物的熔体。我们发现，增加臂的数量f或臂的长度M都导致在更大的比穿透能的参数范围内研究。在具有较大f的恒星中，更大的链相互渗透使得能量主要通过恒星内部的重排而不是链滑动来耗散。在膜变形，具有大f的恒星显示较高的能量吸收率后不久与弹丸接触，而具有较大M的恒星有一个延迟的响应，耗散主要来自链滑动，这会导致显着的背面变形。我们的研究结果表明，恒星可能是有利的调谐超薄膜的能量耗散机制。这些发现为基于拓扑结构的抗冲击聚合物薄膜设计策略奠定了基础。
2020-09-25 cond-mat.soft
Conformational dynamics and internal friction in homo-polymer globules: equilibrium vs. non-equilibrium simulations
我们用溶剂隐式布朗动力学方法研究了均聚物小球的构象动力学。观察到内链动力学对Lennard-Jones内聚强度ε和小球尺寸NG的强烈依赖性。我们发现了两种不同的动力学区域：具有快速内部动力学的类液体区域（ε < εs）和具有缓慢内部动力学的类固体区域（ε > εs）。这种凝固转变的内聚强度εs取决于NG。平衡模拟，在那里我们调查的扩散链动力学内的球，与非平衡模拟，在那里我们展开的球通过拉链端与规定的速度（包括足够低的速度，使线性响应，粘性制度达到）。从这两个模拟协议，我们得到的内部粘度内的小球。在类液区，内耗随ε的增大而不断增大，在NG中则是扩展的。这表明了一种内部摩擦的情况，其中整个链（或其大部分）参与了球状结构的构象重组。
2011-09-25 cond-mat.soft physics.bio-ph
Minimum Entropy Production by Microswimmers with Internal Dissipation
本文推导了包含外部与内部耗散的微型游泳者总耗散精确下界定理，并据此确定定体积下最小化耗散的最优形状，揭示主动游泳者与外驱粒子具有不同的熵产生基本极限。
2023-06-15 cond-mat.soft physics.flu-dyn
Dynamic mechanical response of polymer networks
在管模型的框架下，在小仿射变形的限制下，采用基于瑞利耗散函数的方法，研究了柔性聚合物网络的动态力学响应。动态复模量G* 的计算是通过分析一个网络链松弛到新的平衡构象周围的扭曲的原始路径。链平衡是通过沿管的高分子链段的滑动运动，消除了由变形引起的聚合物密度的不均匀性。该运动的特征弛豫时间<tau>将复数模量的低频极限与高频极限分开，其中主要作用由链缠结发挥，类似于熔体中的橡胶平台。储存和损耗模量G'和G“对交联和缠结密度的依赖性给出了聚合物熔体和交联网络之间的插值。我们讨论了实验的影响，而短的弛豫时间和缓慢的平方根变化的模量和损耗因子tan<delta>在较高的频率。
2000-07-17 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Influence of ensemble boundary conditions (thermostat and barostat) on the deformation of amorphous polyethylene by molecular dynamics
分子动力学模拟正越来越多地被用于研究聚合物在机械变形过程中的结构演变，但相对较少的研究集中在边界条件对这种演变的影响，特别是在变形过程中通过周期性边界的热和压力的耗散。本文的研究探讨了无定形聚乙烯的拉伸变形，建模与一个统一的原子方法的潜力，是如何影响的热量和压力耗散。压力耗散的情况下（单轴拉伸）的应力-应变曲线与实验定性一致，并表明散热有很大的影响应变硬化模量计算的分子动力学模拟。与粘结和非粘结项相关的能量的演变被量化为应变的函数以及加载和非加载方向上的应力的演变，以了解应力状态如何在弹性、屈服、应变软化和应变硬化区域内改变。应力分配显示了“拉伸”范德华相互作用和“压缩”键拉伸力之间的竞争，与特征屈服应力峰值明显与非粘结应力。缺乏散热对应变硬化制度的影响最大，其中计算温度的增加与加载方向上更快的链对齐和更快的构象变化相关。在某种程度上，这些观察结果表明，热量和压力耗散的作用，无定形聚合物的变形特性，特别是应变硬化制度。
2013-10-02 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
The effect of internal and global modes on the radial distribution function of confined semiflexible polymers
在当代纳米器件中利用由纳米尺度和微米尺度限制对热波动生物聚合物的构象自由度施加的约束来专门拉长和操纵单链。因此，对受限聚合物链的统计构象的透彻的理论理解和量化是聚合物物理学中的一个中心问题。本文给出了简谐约束半柔性聚合物在弱弯曲极限下径向分布函数的解析计算。特别强调了全球模式的适当处理，即链在通道内执行全球运动的可能性。我们发现，这些全球模式的效果显着影响链统计的情况下，弱和中间限制。将我们的分析模型与蒙特卡罗模拟的数值数据进行比较，我们发现在很宽的参数范围内具有很好的一致性。
2010-09-13 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech q-bio.BM
Studying synthesis confinement effects on the internal structure of nanogels in computer simulations
我们研究了液滴的有限尺寸对纳米凝胶颗粒结构的影响，所述纳米凝胶颗粒是由稀释在纳米乳液中的分子聚合物的无规交联合成的。为此，我们使用了珠弹簧计算机模型的聚合物样结构，模拟了受限制的随机交联过程对应的辐射或电化学诱导的交联方法。我们的研究结果表明，强约束下的随机交联可能会导致不寻常的纳米凝胶内部结构，中心区域的密度小于外部区域，而在中等约束下，所得到的结构具有更密集的中心区域。我们分析了形成纳米凝胶颗粒的聚合物网络的拓扑结构，它们的总体结构参数，它们对溶剂质量的响应，并比较了非离子和离子系统的情况。
2019-06-07 cond-mat.soft
Effect of internal friction on the coil-stretch transition in turbulent flows
当Weissenberg数（即流体的李雅普诺夫指数与聚合物的弛豫时间的乘积）超过临界值时，湍流中的聚合物经历螺旋拉伸转变。通过对均匀各向同性不可压缩湍流中弹性哑铃模型的布朗动力学模拟和对随机速度梯度的解析计算，研究了内摩擦对转捩的影响。通过调整Alzovsky等人的大偏差理论[Phys. Rev. Lett.，2000，84，4765]的弹性哑铃。在湍流中，聚合物延伸概率分布的一个显着特征是其大于平衡长度且小于轮廓长度的延伸呈幂律行为。结果表明，虽然内部摩擦不修改临界Weissenberg数的线圈拉伸过渡，它使斜率的概率分布陡峭，从而使过渡尖锐。因此，内摩擦提供了一个可能的解释，在实验中观察到的大韦森伯格数的聚合物延伸的分布的陡峭度。
2020-11-08 cond-mat.soft physics.flu-dyn
Wet and dry internal friction can be measured with the Jarzynski equality
两种类型的内部摩擦湿和干的存在被重新审视，并提出了一个简单的协议，用于区分这两种类型，并提取适当的内部摩擦系数。该方案需要反复拉伸聚合物分子，并通过应用Jarzynski等式测量过程中耗散的平均功。然后根据溶剂粘度为零的外推极限下的平均耗散功来估计内摩擦系数。该协议的有效性是建立通过分析计算的一维自由排水的Hookean弹簧阻尼模型的聚合物，和布朗动力学模拟：（a）一个单一的模式的非线性弹簧阻尼模型的聚合物，和（b）一个可伸缩的珠弹簧链与粘性链内的相互作用，这两者都纳入波动的流体动力学相互作用。完善的单分子操作技术，如基于光镊的拉，可以用来实现实验所建议的协议。
2020-01-24 cond-mat.soft
Monte Carlo algorithm based on internal bridging moves for the atomistic simulation of thiophene oligomers and polymers
我们引入了一个强大的蒙特卡罗（MC）算法的原子模拟的大规模模型的寡聚和聚噻吩重新设计MC移动最初开发的相当简单的聚合物结构和架构，如线性和支化的聚乙烯，占噻吩单体的环结构。实施的基本MC移动包括末端噻吩环的偏压爬行、内部噻吩环的翻转、末端噻吩环的旋转、三个噻吩环的协同旋转、整个分子的刚性平移、整个分子的旋转和体积波动。在实施的所有动作，我们假设噻吩环原子保持刚性和严格的共面;另一方面，环间扭转和键弯曲角保持完全灵活的适当的势能函数。在足够高的温度下，使用新算法对重要的噻吩低聚物α-六噻吩（α-6T）进行测试模拟（在其各向同性到双晶相变之上）使用专门为这项工作的目的开发的新的联合原子模型，构象和结构性质与详细的原子分子动力学（MD）结果非常接近使用全原子模型进行模拟。新的算法是特别有前途的探索丰富的（和很大程度上未开发的）相行为和纳米级有序的非常长的（也更复杂）噻吩为基础的聚合物，不能解决传统的MD方法，由于在这些系统中的链动力学特征的极长的弛豫时间。
2018-07-04 cond-mat.soft
Linear Viscoelastic Response of the Vertex Model with Internal and External Dissipation: Normal Modes Analysis
我们使用正常模式形式主义研究的顶点模型的剪切流变上皮组织力学在过阻尼线性响应制度。我们考虑具有外部（例如，细胞基质）和内部（例如，细胞-细胞）耗散机制，并推导出由于机械力和耗散力引起的细胞上的应力的表达式。然而，这里开发的半解析方法是通用的，可以直接应用于研究的线性响应的广泛的一类软物质系统的内部和外部的耗散。该方法采用简正模分解法计算系统的线性损耗和储能模量。具体地，沿着每个法向模式的位移由于弹性形变和内部耗散而产生应力，该应力与由于外部耗散而产生的载荷力平衡。每个正常模式响应的特征松弛时间尺度，其流变行为可以描述为一个标准的线性固体元素由于弹性应力和Jeffreys模型元素由于内部耗散应力的组合。系统的总响应则完全通过并联对应于各个简正模态的所有粘弹性元件来确定。这允许在所有驱动频率下系统的潜在复杂线性流变响应的充分表征和集体激发的识别。我们表明，内部和外部的耗散机制导致定性不同的流变行为，由于存在或不存在的杰弗里斯元素，这是特别明显的高驱动频率。因此，我们的研究结果强调了微观耗散机制在理解软材料和组织的流变行为中的重要性。
2022-10-02 cond-mat.soft physics.bio-ph
Analytical Rescaling of Polymer Dynamics from Mesoscale Simulations
我们提出了一种理论方法来缩放模拟粗粒聚合物液体的人工快速动力学的现实价值。由于粗粒化影响熵和耗散，两个因素进入重标度：包括分子内振动自由度，和重标度的摩擦系数。因为我们的方法是分析性的，所以它是通用的和可转移的。平移和旋转扩散的未纠缠和纠缠的聚乙烯熔体，预测粗粒聚合物熔体的介观尺度模拟，使用我们的重新缩放程序，与联合原子模拟和实验定量一致。
2011-03-10 cond-mat.soft
Twist dynamics of semiflexible polymer
关于肌动蛋白这种半柔性纤维的扭转弹性，已经报道了许多奇怪的结果。特别是动态和静态的方法来确定扭转扭转模量给出了非常不同的结果。我在这里表明，内部损失（摩擦）在一个半柔性丝可能是一个重要的原因耗散和动态实验的解释应在肌动蛋白的储能和损耗模量。
1997-12-04 cond-mat.soft q-bio
The Kirkwood-Riseman Polymer Model of Polymer Dynamics is Qualitatively Correct
通过布朗动力学模拟验证，在剪切流中Kirkwood-Riseman模型正确描述聚合物线团整体旋转，而Rouse模型因忽略剪切效应而失效。
2021-04-20 cond-mat.soft
Friction as a probe of surface properties of a polymer glass
我们探测玻璃态聚（甲基丙烯酸甲酯）透镜和涂有甲基封端的自组装单层的平面基板之间的界面处的摩擦温度依赖性。单层表现出密度缺陷，作为钉扎网站的聚合物链。我们表明，这样的界面的剪切响应支持存在，在玻璃状聚合物的表面，一个纳米厚的层的移动链。摩擦可以归因于在该层中的粘性耗散和吸附在衬底上的链的脱钉之间的相互作用。我们进一步证明了钉扎动力学是由局域在界面的β旋转运动控制的。
2007-07-13 cond-mat.soft
Pore Stability and Dynamics in Polymer Membranes
两亲性二嵌段共聚物自组装的囊泡在电穿孔时表现出多种多样的行为，这是由于驱动系统的边缘、表面和弯曲能之间的竞争，而不同的粘性耗散机制决定了时间尺度。这些效应是由基本上化学上相同的分子产生的不同膜厚度d的表现。对于较小的d，我们发现大的不稳定的孔和所得的膜碎片重新组装成囊泡在几分钟内。具有较大d的囊泡形成纳米尺寸的长寿命孔，其可潜在地用于筛分应用和药物递送。
2002-11-22 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft q-bio.SC
Folding and unfolding kinetics of a single semiflexible polymer
从理论上研究了单分子半柔性聚合物的折叠转变动力学。在折叠过渡中，增长率随着塌陷结构域中单体数量的增加而降低，这表明对耗散的主要贡献来自结构域的运动。在展开过渡，动力学标度指数，1/8和1/4，分别确定为解纠缠和松弛步骤。我们进行了朗之万动力学模拟来测试我们的理论。结果表明，我们的理论与模拟结果吻合得很好。我们还提出了动力学的过渡中存在的流体动力学相互作用。
2008-04-17 cond-mat.soft
A coarse grained model of polymer networks focusing on the intermediate length scales
本文提出了一个基于细观尺度动力学的高分子链和网络的粗粒度模型。该模型考虑到使用记忆函数和有色噪声的组成聚合物链的内部自由度。我们将我们的模型应用于稀聚合物溶液和聚合物网络。对聚合物稀溶液的数值模拟表明了模型动力学假设的有效性。通过将该模型应用于聚合物网络，我们发现了从孤立链状态到网络状态的动力学行为的转变。
2008-03-29 cond-mat.soft
Solid like friction of a polymer chain
我们提出了一个简单的固体基底上的孤立的高分子链的摩擦模型。链的一端以恒定的速度被拉动，另一端可以被捕获在固体基质上的局部位点上。我们着重讨论了陷阱引起的能量耗散。这个简单的模型导致了非平凡的摩擦定律，取决于速度和陷阱之间的距离。对模型进行了修正，如考虑了热涨落的影响。
2000-07-20 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Vertex model with internal dissipation enables sustained flows
University of Oxford（牛津大学）；University of Dundee（邓迪大学）
本研究通过用内禀粘性耗散替代基底摩擦扩展活性向列顶点模型，发现其与细胞形状各向异性耦合可产生长程速度关联，实现上皮片层持续流动，建立了细胞级模型与连续体活性向列的联系，为形态发生中的长程关联集体细胞迁移提供了机制解释。
2024-12-14 cond-mat.soft physics.bio-ph
Dynamical properties of different models of elastic polymer rings: confirming the link between deformation and fragility
我们报告了大量的数值模拟不同的模型的二维聚合物环的内部弹性。我们监测环的动力学行为作为包装分数的函数，以解决粒子变形对系统的集体响应的影响。特别是，我们比较了三种不同的模型：（i）最近研究的模型[Gnan \& Zaccarelli，Nat.Phys.15，683（2019）]，其中提供内部弹性的内部赫兹场作用在环的单体上，（ii）相同的模型，其中这种场对质心的影响被相反的力平衡，以及（iii）半-柔性模型，其中相邻单体之间的角势引起强烈的颗粒变形。通过对三种模型的动力学分析，我们发现，在所有情况下，系统的脆弱性和粒子的非球面性之间存在着直接的联系。在这三个模型中，只有第一个模型表现出异常的动力学行为的超扩散行为的均方位移和压缩指数松弛的密度自关联函数的形式。我们表明，这是由于内部弹性和每个环，这两者都是必要的成分，以诱导这种奇特的行为经常观察到的实验中的胶体凝胶自发产生的不平衡力的组合。这些发现加强了颗粒变形的作用，连接到内部弹性，在驱动致密的软颗粒的动态响应。
2021-06-04 cond-mat.soft
Extension of the Fluctuation-Dissipation theorem to the physical aging of a model glass-forming liquid
我们提出的证据有利于治疗的可能性的平衡过冷简单的液体作为一个系统中的准平衡。两个不同的温度，一个由外部浴控制，一个由系统内部选择，表征准平衡态。内部温度的值在固有结构热力学形式体系内被明确地计算。我们发现，内部温度控制的外部扰动的响应和长时间的液体中的波动衰减之间的关系。
2000-07-12 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Probing the Microscopic Origin of Toughness in Multiple Polymer Networks
University of Montpellier（蒙彼利埃大学）；École Normale Supérieure PSL University, Sorbonne Université（巴黎高等师范学院PSL大学，索邦大学）；University Grenoble-Alpes（格勒诺布尔阿尔卑斯大学）；École supérieure de physique et de chimie industrielles de la Ville de Paris, Sorbonne Université（巴黎市工业物理化学高等学校，索邦大学）
通过光散射和分子动力学模拟揭示双网络弹性体韧性源于非局部化的键断裂和更高效的能量耗散。
2025-12-02 cond-mat.soft
Dynamic shear responses of polymer-polymer interfaces
在多组分软物质中，界面性质通常在决定整个系统的性质方面起关键作用。在非平衡状态下的内部动态结构的识别需要界面流变学的特点。我们已经开发了一种方法来量化软界面的流变学贡献，并评估界面的动态模量。该方法表明，在双层系统中，包括聚丙烯和三种不同的聚乙烯的界面的动态剪切响应可以被分类为具有硬化和软化的影响，对整个系统：线性长的聚合物之间的界面变得比组分聚合物更有弹性，而大的多分散性或长链支化的一个组件使界面更粘。我们发现，组成聚合物的链长和结构，而不是平衡不相容性，在确定界面流变性能中起着至关重要的作用。
2012-07-17 cond-mat.soft
Dynamics of linear polymers in random media
利用已有的高分子链标度理论和逾渗统计，研究了随机介质中高分子动力学的唯象标度理论。我们研究了布朗动力学的劳斯和齐姆模型，并估计了在这种无序介质中链的质心的扩散常数。对于链的内部动力学，我们估计的动态指数。我们提出了类似的标度理论的爬行动力学链的框架中的Flory理论的无序介质。讨论了关联无序情况下的修正。
2001-11-15 cond-mat.soft
Polydisperse polymer brushes: internal structure, critical behavior, and interaction with flow
我们研究了多分散性对聚合物刷结构的影响，通过分析理论，数值自洽场方法，和Monte Carlo模拟。多分散性由Schulz-Zimm链长分布表示。我们特别关注三种不同的多分散性，代表尖锐，温和和非常宽的链长分布，并推导出明确的解析表达式，在这些刷的链端分布。结果与自洽场计算和蒙特卡罗模拟得到的数值数据吻合得很好。随着多分散性的增加，刷密度曲线从凸形变为凹形，并且对于给定的平均链长$N_n$和接枝密度$σ$，发现刷高度$H$在宽范围的多分散性指数$N_w/N_n$上按$(H/H_{\mathrm{mono}}-1)\propto(N_w/N_n-1)^{1/2}$缩放（这里$H_{\mathrm{mono}}$是相应的单分散刷的高度）。链端波动被发现已经在非常小的多分散性强烈抑制。基于这一观察，我们介绍的概念刷作为一个近临界系统的两个参数（缩放变量），$(N_{n}σ^{2/3})^{-1}$和$(N_w/N_n-1)^{1/2}$，控制距离临界点。这种方法提供了一个很好的描述的模拟数据。最后，我们研究了流动中刷涂表面的流体动力学穿透长度$l_\mathrm{p}$。我们发现，它通常增加与多分散性。标度行为从单分散和弱多分散刷的$l_\mathrm{p}\sim N_\mathrm{n}^{1/2}σ^{-1/6}$跨越到强多分散刷的$l_\mathrm{p}\sim N_{n}^{…
2016-12-04 cond-mat.soft
Protein-like dynamical transition of hydrated polymer chains
结合不同分辨率的弹性非相干中子散射实验和分子动力学模拟，我们报道了聚（N-异丙基丙烯酰胺）线性链中类似蛋白质的动力学跃迁的观测结果.我们确定了转变的起始温度为$T_d$约225 K。由于一种新的全球拟合程序，我们发现在所有温度和时间分辨率的测量和计算的聚合物均方位移之间的定量协议。我们的研究结果证实了在水环境中的大分子系统中的动态过渡的一般性，独立的内部聚合物拓扑结构。
2021-03-10 cond-mat.soft
Slip effects in polymer thin films
探讨薄膜的流体动力学是研究固液边界条件的一个很好的工具。由于去湿过程（内部机制）充当液体流动的驱动力，因此不需要外部刺激或泵送液体。液体内的粘性耗散和滑移平衡界面力。因此，固/液界面处的摩擦对液体的流动动力学起着关键作用。探索生长孔或收缩直线前沿的时间和空间演化，结合理论模型，给出液体流场的信息，特别是界面处的边界条件。我们回顾了基本模型和实验结果，在过去的几年中，独家考虑聚合物作为理想的模型液体的流体流动。此外，旨在解释滑移的分子尺度上的概念进行了总结和讨论。
2009-09-10 cond-mat.soft
Slowing down of ring polymer diffusion caused by inter-ring threading
长环聚合物在熔体中的扩散比其内部结构的重组慢得多。虽然在长环聚合物中没有观察到缠结的直接证据，但与线性聚合物熔体不同，环之间的螺纹被怀疑是环聚合物扩散减慢的主要原因。然而，由于两个环没有链端，因此难以限定两个环之间的螺纹构造。在这项工作中，通过使用分子动力学模拟和应用一种新的分析方法，环状聚合物的螺纹动力学的证据。模拟结果进行了分析的持久性和交换时间，已被证明是有用的研究玻璃态系统的非均相动力学的统计。我们发现环状聚合物熔体的穿线时间随聚合度的增加比线性聚合物熔体的快。这表明，螺纹环聚合物不能扩散，直到脱螺纹事件发生，这导致环聚合物扩散减慢。
2015-10-20 cond-mat.soft
Investigation of the structure and thermodynamics of star-polymers in semi-dilute solution
在这项工作中，我们考虑了相同的星型聚合物的半稀溶液，由相同聚合度N的连接的柔性长聚合物链制成。我们首先计算了星形聚合物之间的有效对势。这种势是由单体之间的排斥体积力引起的。我们表明，这种潜力是对数，低于一些已知的特征距离，取决于每个星型聚合物，f，和聚合物的体积分数，0连接链的数量。超过这个范围，潜力就会呈指数级下降。其次，我们研究了这些星形聚合物的结构和热力学。为此，我们使用积分方程方法与混合平均球近似。该方程的数值解给出了不同颗粒密度下星形聚合物的结构因子。最后，热力学和结构之间的标准关系使我们能够推导出三个物理量，即等温压缩率，压力和内能，作为密度的函数。
2007-03-21 cond-mat.soft
The helix--coil transition on the worm--like chain
我提出了一个标准的蠕虫状链模型的变化，占内部序参量（螺旋/线圈）领域的聚合物链。这种内部序参量场通过局部修改链的持久长度来影响聚合物构象统计。使用这个模型，我预测的α-螺旋结构域的蛋白质的弯曲和拉伸响应。特别是，我表明，α-螺旋蛋白质结构域将在施加扭矩下屈曲。这种高度非线性的弹性行为可能是重要的生化途径的变构控制的理解。
2004-01-30 cond-mat.soft
An $[η]$ Linear in $M$ Does Not Imply Rouse Dynamics
与某些预期相反，聚合物的溶液特性粘度$[η]$或熔体粘度与聚合物分子量$M$成线性关系的实验发现并不表明聚合物动力学是类Rouselike的。为什么？为什么？另一个主要的聚合物动力学模型是由Kirkwood和Riseman [ \emph{J. Chem.\ Phys.\ } \textbf{16}，565-573（1948）]提出的，它以自由排水的形式导致预测$[η] \sim M$，尽管该模型中的聚合物运动与Rouse模型中的聚合物运动完全不同。在Rouse模型中，链运动是线性平移和内部（“Rouse”）模式。在柯克伍德-里斯曼模型（以及这里推导出的自由排水形式）中，链条运动是平移和全身旋转。产生这种差异是因为Rouse的计算隐含地仅涉及受到零外部剪力的链（并且，顺便说一句，Rouse对$[η]$的构造是无效的，因为它得出的结论是，在Rouse隐含地假设没有施加剪力的系统中存在粘性耗散）。
2021-04-30 cond-mat.soft
Internal friction and mode relaxation in a simple chain model
我们考虑平衡松弛性质的端到端的距离和主成分在一个一维的聚合物链模型与非线性相互作用的珠。虽然对于单阱势，这些属性类似于劳斯链，对于双阱相互作用势，模拟内部摩擦，它们在中间时间和中间温度下与谐波链的属性有很大不同。一维模型中的这种最小描述模拟了在更复杂的聚合物系统中发现的弛豫特性。因此，端到端距离的弛豫时间可以在中间温度下增长几个数量级。的主要成分（其方向被证明是一致的谐波链的正常模式，无论相互作用的潜力是假设）不仅显示较大的弛豫时间，而且subdiffusivescaling。
2009-10-27 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Dewetting dynamics of sheared thin polymer films: an experimental study
本文报道了剪切力对嵌在不互溶基体中的熔融超薄聚合物薄膜破裂的影响。通过使用与剪切热台耦合的光学显微镜，在各种剪切速率下随时间监测去湿动力学，即去湿孔的生长。据观察，它们的圆度修改剪切和研究的所有温度和厚度，所形成的孔的生长速度迅速增加，随着剪切速率的增加。然后提出了一个平衡毛细作用力和粘性耗散的模型，同时考虑到剪切变稀，并捕获了实验数据的主要特征，如孔的椭球形状和平行于剪切方向的更快的动态。本研究将有助于了解层状聚合物结构加工过程中发生的不稳定性，如多层共挤出。
2022-03-13 cond-mat.soft nlin.PS
Influence of outer-layer finite-size effects on the rupture kinetics of a thin polymer film embedded in an immiscible matrix
在毛细驱动的流体动力学中，简单地偏离平衡提供了对由此产生的弛豫进行定量建模的机会。这些动力学反过来又提供了对薄膜流体力学的实际和基本方面的见解。在这项工作中，我们描述了一个模型三层脱湿实验阐明固体，无滑移的限制边界上的液体膜在粘性环境中的爆裂的效果。这个实验的灵感来自于一种工业聚合物加工技术--多层共挤出，在这种技术中，成千上万的交替层相互堆叠。当被推到纳米级极限时，发现各个层在比处理时间短的时间尺度上破裂。为了深入了解这个动态问题，我们在这里直接观察上述三层膜的中间层中的空穴的生长速率，其中内膜和固体边界之间的距离可以比其厚度大几个数量级。在其他相同的实验条件下，较薄的膜比较厚的膜破裂得更快。发现这种观察与比例模型一致，该比例模型平衡毛细驱动力和粘性耗散，至关重要的是，在固体基底/粘性环境边界处的无滑移边界条件。特别是，即使对于最薄的中间层，也不需要有限尺寸效应来解释数据。空穴增长的动态捕获的一个单一的主曲线超过四个数量级的无量纲孔半径和时间，并发现同意以及预测，包括解析表达式的耗散。
2018-03-21 cond-mat.soft
Electro-Chemo-Mechanical Model for Polymer Electrolytes
本文提出一种热力学一致的连续介质输运理论，耦合力学与电化学，用于模拟聚合物电解质，并通过基准验证及单离子导体应用揭示内部动力学。
2024-03-05 cond-mat.soft physics.chem-ph
Anomalous Polymer Dynamics Is Non-Markovian: Memory Effects and The Generalized Langevin Equation Formulation
任何关于聚合物物理学的第一门课程都教导聚合物的标记单体的动力学是有害的亚扩散，即，对于某些$α<1$，标记单体的均方位移随着$t^α$增加，直到聚合物的末端弛豫时间$τ$。超过时间$τ$，标记单体的运动变为扩散。聚合物物理学中异常动力学的经典例子是单一聚合物系统，如幻影劳斯（Phantom Rouse）、自回避劳斯（Self-avoiding Rouse）、自回避齐姆（Self-avoiding Zimm）、爬行（reptation）、通过膜中窄孔的易位（translocation through a narrow pore in a membrane）和多聚合物系统，如聚合物熔体。在这篇教学论文中，我报告说，所有这些情况下的聚合物系统的异常动力学的特点是强大的幂律记忆内核内的{ \it统一}广义朗之万方程（GLE）计划，因此，是非马尔可夫。幂律记忆核的指数与聚合物对局部应变的弛豫响应有关，并且来自聚合物的平衡统计物理。在这些系统中的聚合物的标记的单体的异常动力学，然后通过波动耗散定理（FDT）从幂律记忆内核的GLE再现。使用这个GLE制定我进一步表明，这些聚合物系统上的（弱）施加的字段所造成的漂移的特性也得到了相应的内存内核。
2010-06-15 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Temperature and Solvent Viscosity Tune the Intermediates During the Collapse of a Polymer
本文利用可调黏度的显式溶剂模拟，揭示温度和黏度如何调控均聚物塌缩中珍珠项链与香肠状中间体，并由限速阶段弛豫时间支持内摩擦源于聚合物骨架。
2024-05-08 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech physics.chem-ph
Non-conservative forces and effective temperatures in active polymers
我们遵循一个相互作用的自我推进的半柔性聚合物与热浴接触的合奏动力学。我们表征的结构和动力学的被动系统，并作为一个功能的电机活动。我们发现，波动耗散关系允许定义一个有效的温度，这是兼容的结果，通过使用示踪粒子作为温度计。当马达的作用与它们引起的结构重排不相关时，有效温度取比浴的温度更高的值。我们的数据是兼容的依赖于运动强度的平方（归一化的平均内力），他们提出了一个有趣的线性依赖于示踪剂的扩散常数倍的嵌入矩阵的密度。我们将展示如何使用这个概念来合理化实验结果，并提出可能的创新研究方向。
2011-05-04 cond-mat.soft q-bio.CB
M13-phage-based star-shaped particles with internal flexibility
本文构建了以金纳米颗粒为核心、M13噬菌体为棘刺的星形颗粒，通过多种显微与散射技术揭示其内部动力学，证明噬菌体尖端蛋白起熵弹簧作用，将星形聚合物介观模拟研究拓展至噬菌体生物技术。
2023-12-05 cond-mat.soft physics.bio-ph
Unified origin of negative energetic elasticity in a lattice polymer chain: soft self-repulsion and bending stiffness
Mie University（三重大学）
本研究通过分析晶格聚合物链的自排斥和弯曲刚性，统一了负能量弹性的两种机制，并揭示了自排斥与弯曲刚性对内能标度的影响。
2026-01-31 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech physics.chem-ph
Universal scaling of segment fluctuations in polymer and chromatin dynamics
该研究揭示质心运动导致聚合物链段扩散系数按 1/s 普适标度，并用理论、模拟与染色质成像解释其皱缩结构与类 Rouse 动力学的矛盾。
2025-05-16 cond-mat.soft physics.bio-ph
Multiplexed holographic molecular binding assays with internal calibration standards
New York University（纽约大学）；University of Fribourg（弗里堡大学）
利用全息分子结合检测法和内部校准标准，实现多路复用的免疫球蛋白G检测，通过有效介质分析提高测量精度。
2025-05-21 cond-mat.soft physics.optics
Disentangling Entanglements in Biopolymer Solutions
爬行理论在解释缠结聚合物溶液的不寻常材料性质方面非常成功。它将复杂的多体动力学简化为单个聚合物的描述，其中每个聚合物被设想为被限制在一个管中，通过该管它以蛇形方式移动。对于柔性聚合物，爬行理论已经得到了实验和模拟的充分证实。与此相反，半柔性聚合物的实验和数值测试要么限于爬行的发病，或进行示踪聚合物在一个固定的，静态的矩阵。在这里，我们报告布朗动力学模拟的纠缠解决方案的半柔性聚合物，这表明，曲线运动沿管（爬行）不再是占主导地位的动力学模式。相反，我们发现，聚合物解开由于相关的约束释放，导致内部弯曲模式的平衡之前，聚合物扩散的整个管的长度。终端应力松弛的物理机制是旋转扩散介导的解开，而不是沿管的曲线运动。
2018-02-11 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech physics.bio-ph
