Growth, microstructure, and failure of crazes in glassy polymers
我们报告了玻璃态聚合物银纹形成的广泛研究。采用分子动力学模拟的粗粒珠-弹簧模型研究了在宽的温度范围内，聚合物链长$N$，缠结长度$N_e$和聚合物链间粘附力强度对银纹成核、加宽和破裂过程的影响.银纹增宽通过在恒定拉伸应力下的原纤拉伸过程进行。拉伸比由缠结长度决定，聚合物银纹中拉伸链段的特征长度为$N_e/3$。在银纹中，张力主要由共价骨架键承载，并且在大张力下力分布发展成指数尾。对于$N/N_e\sim 10$，银纹的失效模式从解缠转变为断裂，并且断裂击穿受大的应力波动控制。模拟还揭示了与以前的理论模型的银纹扩大，连续水平的流体力学的基础上的不一致。
2003-01-23 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Scaling of the Strain Hardening Modulus of Glassy Polymers with the Flow Stress
在最近的一封信中，Govaert等人研究了五种不同玻璃态聚合物的应变硬化模量$G_r$和流动应力$σ_{flow}$之间的关系。在每种情况下，$G_r$在不同应变速率或不同温度下的结果与流动应力呈线性相关。他们认为这种线性关系与模拟结果不一致。从以前的出版物和新的结果的数据显示，模拟也产生模量和流动应力之间的线性关系。模量与流变应力的比值随温度和应变速率的变化的可能的解释进行了讨论。
2009-05-01 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Chain level insights into tensile-compressive asymmetry in glassy and semicrystalline polymers
使用分子动力学模拟，我们提供了链级的见解的不同之处，在重排聚合物的单轴拉伸和压缩变形下，在玻璃和半结晶样品的不同链长。聚合物在拉伸和压缩下的组织结构是明显不同的。链沿着拉伸轴对齐，导致它们的键和端到端矢量的净全局有序化，而在压缩下，聚合物将它们自身排列在垂直于压缩轴的平面中，导致键和链端到端矢量的反有序化的出现。此外，聚合物在张力下展开的程度更大，并且与压缩下的链相比，它们变形更少。这两个响应之间的差异强烈依赖于链长，并且在中间链长处最大。
2019-01-20 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Rubbery layer on polystyrene surface well below the glassy temperature
聚合物表面的动力学是一个有争议的课题。许多实验证据支持表面移动层的存在，同时也有一些同样强有力的实验证据相矛盾，在这里，我们表明，通过仔细研究的拓扑演变的纳米尺寸的脊和沟摩擦聚苯乙烯表面，确实有一个表面橡胶层的流动性迅速下降，深度。层中的段只能移位与深度相当的有限距离。定量地确定了表面有效顺应性的温度和深度依赖性。在低于本体玻璃化转变温度几十度时，表面橡胶层的厚度仅为纳米的几分之一，而聚合物样品的其余部分保持冻结。这种表面移动层可以定性地解释聚合物表面看似矛盾的行为，并解决了不同实验方法所得结果之间的大部分争议。
2014-12-14 cond-mat.mtrl-sci
Rate- and temperature-dependent strain hardening in glassy polymers: Micromechanisms and constitutive modeling based on molecular dynamics simulations
通过分子动力学模拟研究玻璃态聚合物应变硬化的微观机制，发现少数承载键的拉伸主导应力响应，并据此构建含取向诱导背应力的本构模型，准确预测了广泛温度和应变速率下的应力响应。
2024-11-12 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Why is Understanding Glassy Polymer Mechanics So Difficult?
在这个角度来看，我描述了最近的工作系统中，传统的区别（一）unentangled与良好的纠缠系统和（ii）熔体与玻璃似乎最没有用，并主张更广泛地使用在玻璃态聚合物力学的两个二分法：系统具有（iii）一元与二元和（iv）合作与noncoperative松弛动力学。我讨论的适用性（三，四）了解玻璃应变硬化的功能形式。从分子动力学模拟的结果表明，“戏剧性的”应变硬化紧密纠缠系统中观察到的是与一个交叉从一元，非合作的二元，合作松弛应变增加;链之间的纠缠点拉伸，改变本地可塑性的字符。沿着这些路线的未来研究有前途的方法进行了讨论。
2011-05-10 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Nanobubble-induced flow of immersed glassy polymer films
本文研究了在自由表面上由纳米气泡引起的浸没在基底上的玻璃状聚合物薄膜的自由表面变形动力学，结合了对玻璃状薄膜方程的解析和数值处理，该方程是由对玻璃状薄膜的表面移动层应用润滑近似得到的，在压力项中的轴对称阶跃函数的驱动下，占纳米气泡的拉普拉斯压力。利用格林函数方法，我们得到了薄膜轮廓的一般解。我们表明，表面扰动的横向范围遵循渐近粘毛细幂律行为的时间，和该膜的中心高度随时间衰减在这个政权的grammically。这个过程最终导致膜破裂和去湿在有限的时间，我们提供了一个分析预测，明确表现出在表面迁移率，膜厚度和气泡大小，除其他外的依赖关系。最后，使用有限元数值积分，我们讨论了如何引起的曲率和膜轮廓的非线性效应可以影响的演变。
2021-04-07 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft physics.class-ph
Network approach towards understanding the crazing in glassy amorphous polymers
我们用分子动力学模拟了长链无定形玻璃态聚合物，研究了银纹化的变形机制和相关的空穴统计。范德华相互作用和链之间的缠结构成的聚合物银纹中起着至关重要的作用。因此，我们从分子动力学模拟中提取的聚合物构型重建了两个基本的加权网络，即范德华网络和纠缠网络。随后，我们进行了图论分析的两个重建网络，揭示他们在聚合物银纹化中所发挥的作用。我们的分析通过范德瓦尔斯网络和纠缠网络的网络测量的特定趋势捕获了开裂的各个阶段。为了进一步证实网络分析的有效性，在解开聚合物的银纹的基本物理，我们已经对比了范德瓦尔斯网络和缠结网络的应力-应变行为和变形过程中的空隙统计网络措施的趋势。我们发现范德瓦尔斯网络在银纹的形成和生长过程中起着至关重要的作用。虽然，纠缠网络被发现保持其结构在银纹引发阶段，它被发现逐渐减弱，并经历动态变化，在硬化和故障阶段的银纹现象。我们的工作证明了网络理论在量化聚合物银纹的基本物理过程中的实用性，并拓宽了网络科学在不同聚合物变形机制表征中的应用范围。
2017-10-05 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Atomistic Framework for Glassy Polymer Viscoelasticity Across Twenty Frequency Decades
University of Milan（米兰大学）；University of Göttingen（哥廷根大学）；Graz University of Technology（格拉茨工业大学）；Polymer Competence Center Leoben GmbH（莱奥本聚合物能力中心有限公司）；US Army DEVCOM Army Research Laboratory（美国陆军DEVCOM陆军研究实验室）
本文提出了一种原子框架，用于在二十个频率十倍范围内表征玻璃态聚合物的粘弹性行为，通过结合广义兰格方程和时间依赖记忆核，实现了多尺度的粘弹性响应分析。
2026-03-07 cond-mat.dis-nn cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Identifying non-affine softening modes in glassy polymer networks: A pathway to chemical design
使用分子模拟和理论，我们开发了一个明确的映射的贡献的分子松弛模式在玻璃热固性材料的剪切模量，其中的松弛通过改变侧基的极性调谐。具体地说，在域，链段，单体和原子水平的运动是从分子动力学快照，并直接与粘弹性通过一个框架的基础上的晶格动力学的非晶态固体。这种独特的方法提供了直接洞察化学基团在应激反应中的作用，包括力学过程中松弛的时间尺度和空间范围。研究了具有不同浓度极性侧基的两种热固性网络，二环戊二烯（DCPD）和5-异戊烯-2-甲醇（NBOH）。机器学习方法被发现是有效的量化大规模的相关运动，而更多的本地化学弛豫很容易识别直接检查。该方法具有广泛的适用性，能够快速预测任何玻璃的频率依赖性模量。
2019-10-12 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Bridging Machine Learning and Glassy Dynamics Theory for Predictive Polymer Modeling
本文提出将机器学习预测的玻璃化转变温度与简化热映射结合，以高效准确预测聚合物弛豫动力学，并改进低Tg聚合物的描述，推动理论指导的材料发现。
2025-07-08 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
A direct quantitative measure of surface mobility in a glassy polymer
聚合物薄膜具有显著的动力学性质，不同于它们的本体对应物。与简单的几何形状的阶梯状聚合物膜的基板上，我们探测的迁移率以上和以下的玻璃化转变温度$T_{\textrm{g}}$。高于$T_{\textrm{g}}$，整个膜流动，而低于$T_{\textrm{g}}$，只有近表面区域响应于过量的界面能。一个分析薄膜模型的流动限制到自由表面区域显示出良好的协议与子$T_{\textrm{g}}$数据。该系统从整个膜流过渡到表面局部流在一个狭窄的温度区域附近的散装$T_{\textrm{g}}$。实验和模型提供了一种测量样品几何形状的表面迁移率，其中限制和衬底效应可以忽略不计。这种精细控制的玻璃流变学是关键的利益，纳米光刻众多其他应用。
2015-08-02 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci cond-mat.other
Intra- and Intermolecular Inhomogeneities in the Course of Glassy Densification of Polyalcohols
为了测试大多数分子液体和玻璃理论所固有的基本假设，在远高于其玻璃化转变温度至远低于其玻璃化转变温度的温度下对短多元醇进行红外光谱分析。通过分析特定的振动，确定共价键和氢桥的热膨胀，揭示了显著的差异。与密度的比较验证了\textit{intra}分子膨胀的可忽略性，但暴露了\textit{inter}分子尺度上的严重不均匀性。这标志着不同的作用，在玻璃致密化，促进原子的理解。
2020-09-04 cond-mat.mtrl-sci
Exploring conformational energy landscape of glassy disaccharides by CPMAS 13C NMR and DFT/GIAO simulations. II. Enhanced molecular flexibility in amorphous trehalose
本文讨论了比较使用化学位移表面来模拟非晶态固体态二糖的实验13 C CPMAS数据，特别注意海藻糖的-1-1键，吡喃糖环之间的-1，4键（乳糖）和暗示呋喃糖环的键（蔗糖）。分子力学与DFT/GIAO从头算方法的结合提供了玻璃中构象分布的可靠结构信息。结果解释为与其他糖相比，海藻糖在非晶态固体状态下具有增强的灵活性。试图将这种性质与玻璃中分子内和分子间氢键网络之间的平衡联系起来。
2006-06-15 cond-mat.mtrl-sci
Dry Glass Reference Perturbation Theory: Development, Applications and Extensions
ExxonMobil Technology and Engineering Company（埃克森美孚技术与工程公司）
本文综述了干玻璃参考微扰理论（DGRPT）封闭在玻璃态聚合物非平衡热力学中的发展、应用与扩展，实现了复杂液体混合物在玻璃态聚合物中吸附的自洽精确预测，并用于膜分离过程。
2026-05-27 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Interpretation of the vibrational spectra of glassy polymers using coarse-grained simulations
基于经典的Kremer-Grest珠-弹簧模型，对聚合物玻璃的结构和振动态密度（VDOS）进行了数值模拟。我们专注于链长和弯曲刚度的作用，后者被设置通过施加沿链骨架的三体角电位。在增加链长度和弯曲刚度时，结构重组导致材料的体积膨胀和内部应力的积累。的VDOS有两个主要的频带：一个对应于链间和链内的非键合相互作用和一个高频主要对应于构成骨架链骨架的键合珠的振动的低频频带。随着角势陡度的增加，与链弯曲相关的振动模式逐渐从低频向高频带移动。这种模式的重新分布反映在增加链刚度时所谓的玻色子峰的减少中。值得注意的是，更精细的结构和高频带的峰值，以及它们随刚度的变化，可以解释，短链，使用模型三原子分子的解析解。对于较长的链，与链刚度的VDOS的定性演变是相似的，虽然短链观察到的明显的峰变得越来越平滑。我们的研究结果可以用来指导一个系统的方法来解释布里渊和拉曼散射光谱的玻璃态聚合物在未来的工作中，与聚合物加工诊断的应用。
2018-01-16 cond-mat.dis-nn cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Long Time Response of Aging Glassy Polymers
老化的无定形聚合物材料经历自由体积松弛，这导致作为时间的函数的松弛动力学减慢。由此产生的时间依赖性给预测它们的长期身体行为带来了困难。在这项工作中，我们采用有效的时域方法的实验数据上老化的非晶聚合物，并证明它能够预测长时间的行为超过非凡的时间尺度。我们证明，与传统的方法不同，所提出的有效的时域方法可以解释在实验持续时间内发生的物理老化。此外，该程序成功地描述了时间温度叠加和时间应力叠加。它还可以允许在相同的实验中结合弛豫时间对老化时间的不同依赖性以及复杂但已知的变形历史。这一工作有力地表明，有效时域方法可以作为一个重要的工具来分析老化的非晶聚合物材料的长期物理行为。老化的无定形聚合物材料经历自由体积松弛，这导致松弛动力学随时间而变慢。由此产生的时间依赖性给预测它们的长期身体行为带来了困难。在这项工作中，我们采用有效的时域方法的实验数据上老化的非晶聚合物，并证明它能够预测长时间的行为超过非凡的时间尺度。我们证明，与传统的方法不同，所提出的有效的时域方法可以解释在实验持续时间内发生的物理老化。此外，该程序成功地描述了时间温度叠加和时间应力叠加。
2014-07-29 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Molecular mobility in driven monomeric and polymeric glasses
我们表明，在单体过冷液体和玻璃，塑性流动在恒定的剪切应力$σ$，而被变形与应变速率$\dotε$，微观结构弛豫时间$τ_{\rm str}$给出的通用关系$σ/G_\infty\dotε$与$G_\infty$的模量。这个等式适用于从玻璃化转变温度以上一直到无热极限的所有流变状态，并且是由弹性加载和粘性耗散的竞争效应引起的。然而，在大分子（聚合物）玻璃中，应力从该弛豫时间开始衰减，并且$τ_{\rm str}$实际上进一步减小，即使在玻璃态应变硬化期间$σ$升高。我们开发的表达式来捕捉这两种效果，从而提供了一个框架，用于分析玻璃材料中的迁移率测量。
2018-07-14 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
A Continuum Theory of Dynamically Loaded Polymers
提出了动态加载玻璃态聚合物的热力连续理论。该理论是基于亥姆霍兹自由能的一个分析，其中的偏量和体积的自由能的贡献是速率依赖的。自由能是完全速率相关的要求产生于需要对在准静态应用中发现的那些条件与在高速率冲击加载场景中常见的那些条件之间的全范围条件进行建模。使用一个纯粹的平衡状态方程被发现是不够的。由此产生的模型，称为玻璃状无定形聚合物（GAP）模型，适当地捕捉到的热机械行为的平衡属性，但也像冲击Hugoniot高速率现象。聚甲基丙烯酸甲酯（PMMA）被用作代表性聚合物，因为它是已经进行了足够的实验以确定GAP模型所需的许多参数的少数聚合物之一。GAP模型的一个重要部分是分级流动应力（HFS）模型，该模型被证明可以准确地表示PMMA在广泛的应变速率和温度范围内的应力-应变行为。的HFS模型复制的应力平台，软化和硬化行为中观察到的玻璃态无定形聚合物的细节。该理论不限于等温条件。分析致力于与非平衡状态方程（EOS）的几个问题。由于数据不足以完全确定模型的非平衡状态方程，提出了几个合理的条件，称为准平衡假设，以完成模型。在宽范围的加载速率和条件下的实验和理论结果的比较报告。
2012-07-05 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Experimentally Constrained Molecular Relaxation: The Case of Glassy GeSe2
无序材料的理想原子模型不应与实验相矛盾，并且还应与精确的力场（{ \it ab initio}或经验）相一致。我们取得了显着的进展，共同满足{ \it都}这些标准，使用混合逆向蒙特卡罗方法结合近似第一原理分子动力学。我们通过研究复杂的二元玻璃材料g-GeSe $_2$来说明该方法。通过对模型进行约束，使其与部分结构因子相一致，并利用{ \it ab initio}模拟，得到了一个与实验非常吻合的647原子模型，其中包含了静态结构因子中的第一个尖锐衍射峰。计算了电子态密度，并与光电子能谱学进行了比较。该方法具有通用性和灵活性。
2004-12-14 cond-mat.dis-nn cond-mat.mtrl-sci
Composition-dependent nonlinear viscoelastic-viscoplastic behavior and constitutive framework for digitally mixed polymers spanning the glass transition
Department of Mechanical Engineering, Columbia University（哥伦比亚大学机械工程系）
该研究针对PolyJet打印的Agilus与Vero数字混合聚合物，建立统一本构模型，捕捉其组分依赖的非线性粘弹粘塑性行为，可预测未校准混合物响应，为多材料结构设计提供基础。
2026-09-09 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
A new approach for the interpretation of the dynamic and mechanical properties of polymer nanocomposites above and below the glass transition region
在这项工作中，我们提出了一个新的模型的解释的局部动态行为和机械增强机制的聚合物纳米复合材料。在玻璃态区域的动力学的温度依赖性描述了一个新的方程，它假设在合作扩散的Arkriius组件。通过这样做，可以被识别为玻璃化转变温度（Tg）出现的特征温度，而一个额外的参数的超阿耳忒修斯区域的扩展被纳入。基于热力学参数，动力学的不均匀性，然后与结构的不均匀性的方式一致的想法的S形形状的内聚能。结合这种温度依赖性的凝聚能的Sanchez-Lacombe状态方程，结果在一个声音的描述实验的温度和压力的依赖性的密度。此外，与实验数据的比较表明，在聚合物纳米复合材料的机械性能的增强可以与玻璃化区域的程度。
2019-05-15 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Evolution of entanglements during the response to a uniaxial deformation of lamellar triblock copolymers and polymer glasses
采用粗粒分子动力学模拟，研究了层状结构下苯乙烯-（嵌段）-丁二烯-（嵌段）-苯乙烯（SBS）三嵌段共聚物在玻璃态（S）/橡胶态（B）交替层结构变形时相互缠结的演化.通过改变每个阶段之间的循环链的数量，即非交叉链，可以生成不同类型的S/B接口定义。一个特定的边界驱动拉伸应变协议已被开发，以模仿“真正的”实验和测量的应力-应变曲线。相同的协议也适用于一个参考状态，包括在一个定向玻璃态均聚物，以及各向同性玻璃态聚合物。在整个变形过程中，从未变形的样品的初始相互纠缠的演变进行了监测。它示出了所有考虑的系统，初始缠结主要参与的应力-应变曲线的预屈服制度，该网络在应变硬化制度脱粘。对于具有非零交叉链的三嵌段，交叉链的数量越少，初始纠缠网络在后屈服区的记忆效应越长。在飞行中的纠缠分布，离开postyield政权，描绘记忆效应和长时间的相关性在应变硬化制度。对于三嵌段，环链加强了这些效果。
2011-06-17 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Cracking in polymer glasses and evolution at zero stress: Highlighting discrete long time scale relaxations
研究了无缺口玻璃态聚合物的断裂起始以及玻璃态下零应力下的演化。共焦显微镜观察和自相关方法被用来表征试样的聚甲基丙烯酸甲酯（PMMA）在室温下加载，随后卸载。在零应力松弛过程中的形态和裂纹的位置提交到伸长率高达8%的演变报告和分析。裂纹（纵向裂纹、横向裂纹和银纹）主要发生在离表面10微米厚的层内，而不在本体中延伸。结果表明，应变场继续发展没有应力，它可以描述为一个间歇性的位移场的收缩。相应地，银纹或微空洞的数量在加载后的零应力松弛状态下增加。收缩所涉及的时间尺度是几天的量级，因此报告了迄今为止未知的非常缓慢的弛豫时间尺度。
2014-12-01 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Shear yielding of amorphous glassy solids: Effect of temperature and strain rate
本文采用分子动力学模拟方法研究了两种标准模型：无定形聚合物和双分散Lennard-Jones玻璃的剪切屈服和稳态流动。在一定的应变速率下，最大剪切屈服应力和稳态流变应力均随温度的升高而线性下降。应变速率对应变速率的依赖关系可用对数或幂律加常数来描述。与传统的热活化模型的预测结果相比，速率依赖性几乎与温度无关。最近的塑性形变和玻璃流变学模型的关系进行了讨论，并根据这些发现在小区域的颗粒和应力的动态检查。
2003-06-10 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Linear and nonlinear viscoelasticity of a model polymer melt: Molecular Dynamics and Rouse Modes analysis
利用分子动力学模拟，我们确定了模型聚合物熔体在非纠缠状态下的线性和非线性粘弹性。比较了几种计算线性模量的方法，包括Green-Kubo和非平衡分子动力学（NEMD）。另一种方法，使用的劳斯模式的基础上，也进行了讨论。这种方法可以用来评估非均匀系统中的局部粘弹性。我们还专注于不同的相互作用的粘弹性模量的贡献，并解释了熔体的机械响应外部sollicitation的微观机制。
2006-01-18 cond-mat.mtrl-sci
Order-Disorder Transitions and Melting in a Helical Polymer Crystal: Molecular Dynamics Calculations of Poly(Ethylene Oxide)
采用全原子、恒压恒温（NPT）分子动力学（MD）模拟方法研究了结晶聚环氧乙烷（PEO）（CH 2-CH 2-O）n的结构转变和熔融行为。PEO的熔融分两个阶段进行;序参量揭示了链间取向相关性的损失和链的螺旋度分别在熔融的第一和第二阶段。滑动扩散和各向异性的重取向动力学的聚合物主链观察到在固态下，与1H NMR实验。
2003-09-18 cond-mat.mtrl-sci
Comparative classical and ab initio Molecular Dynamics study of molten and glassy germanium dioxide
采用分子动力学方法研究了熔融态和玻璃态二氧化锗的静态和动态性质。原子之间的相互作用由Oeffner和Elliott（OE）提出的经典对势建模[Oeffner RD和Elliott SR 1998，Phys. Rev. B，58，14791]。我们将我们的结果与实验和以前的模拟进行比较。此外，从头算方法，所谓的Car-Parrinello分子动力学（CPMD），适用于检查的结构特性的准确性，通过经典的MD模拟与OE潜力。在SiO2的类似研究中，由CPMD预测的结构仅比由经典MD得到的结构稍软。与以前的模拟结果相比，无论是静态结构还是动态特性都与相关的实验数据非常吻合。用OE势的MD模拟也被用来研究弛豫动力学。如先前发现的SiO2，高温下熔融GeO 2的动力学是兼容的模式耦合理论的描述。
2008-04-16 cond-mat.dis-nn cond-mat.mtrl-sci
Shear banding, aging and noise dynamics in soft glassy materials
“软玻璃流变学”（SGR）模型给出了一个有吸引力的帐户的非遍历软材料的流动的局部屈服动力学的介观元素。牛顿，幂律，屈服应力流体制度出现在变化的“噪音温度”，x。在这里，我们扩展了模型，以捕捉噪声主要是由产量本身引起的想法。扩展模型可以解释最近在广泛的软材料中报道的粘性分叉和剪切带效应。一个不同的模型可能揭示剪切带和应变率滞后看到玻璃状星形聚合物解决方案。
2008-12-17 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Deviatoric Stress Driven Transient Melting Below the Glass Transition Temperature in Shocked Polymers
聚合物在其玻璃化转变温度附近和以下的松弛由一系列具有宽范围时间尺度的相关单元过程控制。冲击载荷的快速变形速率可以抵消这些过程中的一个重要部分，导致在橡胶的动态玻璃化转变。在这封信中，我们报告了相反的情况，即玻璃态聚合物在冲击载荷下的瞬时熔化。冲击波阵面附近的大的偏应力诱导快速过渡的骨干二面角和聚合物熔体的应力松弛特性。这是其次是较慢的松弛预期的眼镜。
2022-04-05 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Unified physical framework for stretched-exponential, compressed-exponential, and logarithmic relaxation phenomena in glassy polymers
本研究基于两态两时间尺度框架构建Trachenko-Zaccone方程非线性模型，统一解释玻璃态聚合物多种弛豫规律，可还原经典定律并匹配聚苯乙烯相关实验，厘清不同弛豫的物理起源。
2023-12-01 cond-mat.dis-nn cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Polymer-embedded molecular junctions between graphene sheets: A Molecular Dynamics study
聚合物纳米复合材料中的热传导取决于几个参数，包括纳米颗粒的热导率和几何特征、颗粒负载、它们的分散程度和分散网络的形成。为了提高独立式导电纳米颗粒之间的热接触效率，先前提出了。这项工作首次报告了石墨烯聚合物纳米复合材料内的分子结的研究。采用分子动力学模拟研究了聚合物紧密接触时分子结的热传输效率，定量分析了聚二甲基硅氧烷（PDMS）包围石墨烯和分子结时分子结的贡献.在PDMS/石墨烯模型的热导率的一个很强的依赖性被发现，与短的和构象刚性的分子结获得最好的性能。
2021-01-22 cond-mat.mtrl-sci physics.app-ph
GPU-accelerated large-scale quantum molecular dynamics simulation of 3-dimensional C60 polymers
采用线性标度紧束缚分子动力学（TBMD）方法，以图形处理器（GPU）作为矩阵-矩阵乘法的计算加速器，模拟了C60分子晶体在高温高压下的聚合反应.测试了两组紧密结合参数。
2009-10-23 cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph
Yield conditions for deformation of amorphous polymer glasses
玻璃态聚合物的剪切屈服通常用压力相关的Tresca或von Mises屈服准则来描述。我们测试这些标准对分子动力学模拟的变形在无定形聚合物玻璃在三轴加载条件下，很难实现在实验中。本文介绍了将屈服点的几种标准定义推广到三轴载荷时的困难和含糊之处。两个定义，最大和偏移八面体应力，然后用于评估屈服应力的模型参数范围很广。在所有情况下，剪切的开始与压力修正的von Mises准则一致，并且压力系数几乎与许多参数无关。在三轴拉伸载荷下，破坏模式转变为空蚀。
2001-06-29 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
The origin of mechanical enhancement in polymer nanoparticle composites with ultra-high nanoparticle loading
具有超高纳米颗粒负载量（> 50%）的聚合物纳米颗粒复合材料（PNC）已经显示出与其组分的纯体系相比同时表现出显著改善的强度、刚度和韧性。最近的实验研究表明，即使在低聚合物填充分数，硬度和模量显着增加的聚合物填充分数在这些高负载的PNC的效果。在这项工作中，我们的目标是通过检查拉伸变形下的聚合物和纳米粒子（NP）的动力学来了解这些性能增强的起源。我们进行分子动力学（MD）模拟的粗粒度，玻璃状聚合物在随机紧密包装的纳米粒子填料与不同的聚合物填充分数。我们表征的PNC系统的力学性能，比较NP重排行为，并研究在聚合物玻璃化转变以下的变形过程中的聚合物链段和链级动力学。我们的模拟结果证实了实验观察到的模量在低聚合物填充分数的增加，我们提供的证据表明，机械增强的来源是聚合物桥接效应。
2019-12-18 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Insights to Molecular and Bulk Mechanical Properties of Glassy Carbon Through Molecular Dynamics Simulation and Mechanical Tensile Testing
本研究利用分子动力学模拟填补了玻璃碳力学性能在分子层面的研究空白，揭示了其在拉伸和压缩下不同的应力-应变行为，并预测了弹性模量对应变率和温度的依赖性。
2023-12-04 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Coarse-Grained Molecular Dynamics Simulations of Oxidative Aging and Stabilization in Polymer Melts with Primary Antioxidants: Effects of Antioxidant Concentration and Molecular Architecture
Nagoya University（名古屋大学）；Arts et Metiers Institute of Technology, CNRS Cnam, HESAM Universite（巴黎国立高等工艺学院，法国国家科学研究中心，Cnam，HESAM大学）
本研究通过粗粒化分子动力学模拟，探讨抗氧化剂浓度与分子结构对聚合物熔体氧化老化及稳定化的影响。
2026-02-16 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Polymer Nanofibers with Outstanding Thermal Conductivity and Thermal Stability: Fundamental Linkage between Molecular Characteristics and Macroscopic Thermal Properties
具有高热导率和优异热稳定性的聚合物纳米纤维在热传递关键应用中是非常理想的，例如热管理、热交换器和能量存储。在这项工作中，我们解锁的基本关系的导热性和热稳定性的聚合物纳米纤维和它们的分子特性，通过研究温度诱导的相变和热传输的一系列聚合物纳米纤维。采用大规模分子动力学模拟研究了十种不同的聚合物纳米纤维，系统地选择了分子结构。我们发现，高的热导率和良好的热稳定性，可以实现在聚合物与刚性主链，例如π共轭聚合物，由于抑制链段旋转和大的声子群速度。节段旋转的低概率不仅防止了温度诱导的相变，而且由于减少了无序散射而使声子平均自由程变长。虽然更强的链间相互作用也可以提高热稳定性，但具有这种特征的聚合物通常具有较重的原子，较弱的主链键和易受无规旋转影响的链段，这导致低热导率。这项工作阐明了聚合物纳米纤维的分子本质与宏观热性能之间的潜在联系，这有助于设计具有高温稳定性的导热聚合物纳米纤维。
2014-08-04 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Dilatational-Plasticity Opens a New Mechanistic Pathway for Macromolecular Transport Across Polymeric Interfaces Yielding Solid-State Bonding
聚合物界面之间的粘结在若干工业应用中广泛遇到。这些键合过程中的许多依赖于聚合物在熔融状态下通过蠕动相互扩散的耗时且依赖于温度的经典机制。在这里，我们第一次报告了一种新的机制途径，通过机械变形触发快速的大分子加速来实现固态聚合物键合。大规模的分子模拟表明，活跃的塑性形变在玻璃态聚合物，在温度远低于本体（和表面）的玻璃化转变温度，是足以导致链段平移的聚合物链，导致界面相互渗透，并形成新的缠结。这种新型键合的潜在机理基础被确定为在塑性形变期间与加速的分子流动性结合的增强的分子尺度的结晶（或致密化）。所报道的机械见解为设计新的键合技术或材料系统以及改造现有的键合技术或材料系统以实现快速且能量较低的键合开辟了有希望的途径。
2022-05-09 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Inverse approach to atomistic modeling: Applications to a-Si:H and g-GeSe2
我们讨论了一个反的方法为原子模型的玻璃材料。重点是氢化非晶硅和玻璃态GeSe 2合金的结构建模和电子性质。这项工作是基于一种新的方法“实验约束分子弛豫（ECMR）”。不同于传统的方法（如分子动力学（MD）和蒙特卡罗模拟（MC），其中指定的潜在功能和系统的发展无论是确定性（MD）或随机（MC），我们开发了一种新的计划，使用实验数据与密度泛函计算模型的结构配置。我们已经应用这种方法来模拟氢化非晶硅和玻璃态GeSe 2。这些模型的电子和结构性质进行了比较，从传统的分子动力学模拟的实验数据和模型。
2008-01-24 cond-mat.dis-nn cond-mat.mtrl-sci
Spherical Polymer Brushes Under Good Solvent Conditions: Molecular Dynamics Results Compared to Density Functional Theory
采用分子动力学方法和密度泛函理论，研究了在良溶剂条件下，不同链长和接枝密度的柔性聚合物与排斥性球形纳米粒子的粗粒化模型.随着链长的增加，单体密度分布表现出向星形聚合物极限的交叉。得到了聚合物末端的分布和单个聚合物链的线性尺寸，而链的非均匀拉伸的特征在于局部持久长度。单链和全球刷的结构因子以及不同的理论工具的适用范围的结果。最后对实验进行了展望。
2010-05-03 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Strain hardening in bidisperse polymer glasses: Separating the roles of chain orientation and interchain entanglement
通过研究不同长度的链的混合物，分离了缠结和链取向对玻璃态聚合物应变硬化的影响。模拟结果表明，在单分散体系和双分散混合物中，即使是缠结链和非缠结链混合，给定链长的分子的取向也是相同的。此外，混合物中的应力等于单分散体系中应力的加权平均。这些结果表明，链有助于独立的应变硬化，链取向是由与周围的玻璃的局部相互作用确定的，并且缠结在通常研究的应变范围内在应变硬化中至多起间接作用。我们讨论这些结果的背景下，最近的微观理论。
2009-10-06 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Molecular weight effects on chain pull-out fracture of reinforced polymeric interfaces
利用布朗动力学，我们模拟了两嵌段连接链增强的聚合物界面的断裂。我们发现，对于短链的界面断裂韧性线性依赖于连接器链的聚合度$N$，而对于较长的链的依赖性成为$N^{3/2}$。基于初始链配置的几何形状，我们提出了一个缩放参数，占短链和长链的限制和它们之间的交叉。
1999-04-26 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Competitive Adsorption in Polymer Nanocomposites: The Molecular Weight and End-Group Effect Revealed by SANS and MD Simulations
本研究通过实验和分子动力学模拟揭示双分散PEG熔体中短链因端羟基氢键作用优先吸附于纳米颗粒，强调端基功能对界面行为的关键影响，为调控纳米复合材料性能提供新见解。
2025-05-06 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Modeling for heterogeneous oxidative aging of polymers using coarse-grained molecular dynamics
本研究提出一种整合热氧化动力学与Kremer-Grest模型的反应性粗粒化分子动力学模拟方法，揭示了氧化降解特征反应时间短于链弛豫时间时断裂位点的空间异质性，为聚合物老化研究提供新工具。
2023-08-24 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Polymer Thin Films as Universal Substrates for Extreme Ultraviolet Absorption Spectroscopy of Molecular Transition Metal Complexes
探索了聚苯乙烯和聚氯乙烯薄膜作为过渡金属配合物分子极紫外光谱的样品载体。通过滑涂制备的聚合物薄膜是平坦、光滑的，并且比氮化硅窗口透射更多的XUV光。分析物可以直接浇铸到聚合物表面上，也可以共沉积在聚合物表面上，给出了8种典型过渡金属配合物（M=Mn，Fe，Co，Ni）的M边X射线吸收近边（XANES）谱（40-90 eV），证明了该方法的通用性。该薄膜是适合于泵浦/探测瞬态吸收光谱，如所示的激发态光谱的Fe（bpy）$_3^{2+}$在两种不同的聚合物支持。
2021-08-16 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Molecular and polymeric amorphous forms in dense SO$_2$
本文报道了SO $_2$的两种非晶态结构在压力低于26 GPa时的分子态和压力高于26 GPa时的聚合态之间在77 - 300 K温度下的可逆压力诱导结构转变的研究。在金刚石对顶砧装置中通过拉曼光谱和X射线衍射观察到了这种转变。在从头计算分子动力学模拟中也观察到相同的现象，其中检测到正向和反向跃迁，从而可以详细分析两相的原子结构。高压聚合物的无定形形式被发现主要由通过氧原子连接的3-配位硫原子制成的无序聚合物链和少量残留的完整分子组成。模拟结果与实验数据吻合较好。我们的观察表明SO $_2$中可能存在分子液体-聚合物液体转变，并给出了由多键简单分子组成的系统中多晶现象的一个实例。
2019-10-10 cond-mat.dis-nn cond-mat.mtrl-sci
Molecular relaxations in supercooled liquid and glassy states of amorphous gambogic acid: dielectric spectroscopy, calorimetry and theoretical approach
从理论和实验两方面研究了过冷玻璃态藤黄酸的弛豫动力学和热力学性质。我们测量的弛豫时间的温度依赖性在三个多晶型（α-，β-和γ-形式）。为了深入了解弛豫过程，我们提出了一种理论方法来定量地理解这三个弛豫的性质。α-弛豫捕获分子的合作运动，而β-过程主要由单个分子在其最近邻居形成的笼子内的局部动力学控制。基于定量的理论和实验数据之间的协议，我们的计算清楚地表明，β-过程是结构松弛和分子内运动的前体是负责的γ-松弛。此外，该方法被用来研究加热过程对α弛豫的影响。我们发现，升温速率随Tg和1000/Tg的变化而变化。这些变化与许多先前的研究定性一致。
2020-02-01 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft physics.bio-ph
Anomalous Molecular Weight Dependence Reveals the Origin of Mechanical Enhancement in Polymer Nanocomposite
该研究通过双峰分子量聚合物纳米复合材料实验，发现界面聚合物反常链伸长促进网络结构，降低平均分子量可使剪切模量最高提升103倍，揭示了力学增强的分子起源与通用拉伸因子。
2025-01-12 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Understanding, Quantifying, and Controlling the Molecular Ordering of Semi-conducting Polymers: From Novices to Experts and Amorphous to Perfect Crystals
半导体聚合物的分子堆积、结晶度和织构通常对性能至关重要。虽然存在量化排序的框架，但解释往往只是定性的，导致术语的不精确和自由使用。在这里，我们再次强调分子有序度的连续性，并主张使用一个更加细致入微和一致的术语来描述结晶度、半结晶度、次结晶度、微晶/聚集体和相关特性。我们的动机部分是由于我们自己对术语的不精确和不一致的使用，以及需要有一个入门或教程参考来教新的小组成员。我们表明，通过结合掠入射广角X射线散射和差示扫描量热法，可以实现更深入的理解。我们将广泛的代表性聚合物分为四个拟议的类别的基础上的定量分析的分子有序的次晶无序参数（g）。一个小的数据库，提出了超过10个代表性的共轭和绝缘聚合物，从无定形到半结晶。最后，我们概述了合理设计完美的聚合物晶体的挑战，并提出了一种新的分子设计方法，设想概念分子接枝，这是类似于应变和非应变异质外延在经典（化合物）半导体薄膜生长。
2020-05-27 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Molecular topological deep learning for polymer property prediction
National University of Singapore（新加坡国立大学）；Nanyang Technological University（南洋理工大学）
针对现有图分子模型忽略高阶与多尺度信息的问题，提出融合高阶相互作用和多尺度特性的Mol-TDL方法，通过多尺度单纯复形表示与单纯神经网络实现更准确的聚合物性质预测。
2024-10-07 cond-mat.mtrl-sci cs.AI cs.LG
Molecular Dynamics Investigation of Static and Dynamic Interfacial Properties in Ice-Polymer Premelting Layers
本研究采用分子动力学模拟与机器学习辅助分析，揭示了亲水与疏水聚合物表面对冰-聚合物预熔层厚度、水结构及扩散率的差异化影响，为防冰与低摩擦材料设计提供指导。
2025-04-28 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Two-dimensional spatial coherence of excitons in semicrystalline polymeric semiconductors: The effect of molecular weight
大分子半导体薄膜的电子性质在很大程度上取决于它们的固态微结构，而固态微结构又受到所选加工条件以及聚合物化学性质和分子量的控制。具体而言，低分子量材料形成共面$π$堆叠分子的结晶域，而较高分子量聚合物的通常缠结性质导致由通过无定形区域互连的分子有序微晶组成的微结构。在这里，我们研究扩展激子状态之间的相互作用，沿着聚合物主链和跨聚合物链内的$π$堆栈离域，取决于分子量的结构发展。我们结合光学光谱，热探针，和理论建模，专注于纯聚（3-己基噻吩）（P3 HT），最广泛研究的聚合物半导体之一，重均分子量为3- 450\，kg/mol。链内的空间相干性显著降低（降低近30%）。这些观察结果提供了有价值的结构信息，他们建议，在高分子量P3 HT的聚集区域的大分子采用更平面的构象相比，低分子量的材料。这导致所观察到的链内激子相干性的增加。相比之下，较短的链似乎导致扭转更无序的架构。一个严格的，基本的描述初级光激发在$π$共轭聚合物，因此开发：二维激子定义的链长依赖的分子排列和互连的共轭大分子，导致分子内和分子间的空间相干性之间的相互作用。
2013-06-07 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.other physics.chem-ph
Central role of filler-polymer interplay in nonlinear reinforcement of elastomeric nanocomposites
本研究通过分子动力学模拟揭示，弹性体纳米复合材料的高应变增强源于纳米填料与聚合物的泊松比不匹配引发的反馈回路，明确了颗粒-颗粒接触对力学增强的核心作用。
2024-10-01 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
