Isotope effect, Thermodynamic and Elastic properties of ZrCo and ZrCoH3: An ab-initio study
金属间化合物ZrCo及其氧化物是重要的氢同位素存储材料。本文报道了ZrCo和ZrCoX_3（X= H，D和T）的动力学、热力学和弹性性质。电子结构的计算采用平面波赝势方法，同位素对振动和热力学性质的影响已通过冻结声子方法证明。结果表明，ZrCoH 3与其同位素类似物在声子频率和零点能方面存在显著差异。例如，光学模式和声学模式之间的能隙以ZrCoT 3> ZrCoD 3> ZrCoH 3的顺序减小。当X = H、D和T时，ZrCoX_3（包括ZPE）的生成能分别为-146.7、-158.3和-164.1 kJ/（摩尔ZrCoX_3）。此外，还研究了氢化后ZrCo弹性性能的变化。结果表明，ZrCo和ZrCoH 3在常压下都是机械稳定的。使用计算的弹性模量确定ZrCo和ZrCoH 3的德拜温度。
2014-10-29 cond-mat.mtrl-sci
Beyond the Tamura model of phonon-isotope scattering
针对Tamura声子-同位素散射模型适用范围有限、不符合声子-替代缺陷标准求解方法的问题，本文提出三种超越该模型的路径，通过常见材料计算对比不同方法，系统性改进了从头算声子输运的散射处理并实现与替代散射问题的统一。
2024-04-17 cond-mat.mtrl-sci
Shell-model and first-principles calculations of vibrational, structural and ferroelectric properties of KH$_2$PO$_4$
我们开发了一个壳模型（SM）的磷酸二氢钾（KDP），这是适合从头算（AI）的结果，包括非局部范德华修正。通过结构、振动和铁电性质的测试结果与人工智能和实验数据的比较，对SM进行了全面的测试。松弛的结构参数与AI结果和现有的实验数据非常一致。与相应的AI和实验数据的整体一致性良好的$Γ$点声子和总声子态密度（DOS）的铁电和顺电相的计算与开发的SM。我们还计算了有效德拜温度作为$T$的函数，这表明与相应的AI和实验结果符合良好。经典的分子动力学（MD）模拟与开发的SM得到的FE-PE相变在$\approx 360$ K显着的协议与从头算MD计算。
2023-01-04 cond-mat.mtrl-sci
Ab initio simulations of the kinetic properties of the hydrogen monomer on graphene
氢（同位素）原子吸附在石墨烯上的动力学性质的理解在许多领域都是重要的。采用密度泛函理论、密度泛函微扰理论和简谐过渡态理论相结合的方法，对氢同位素（H、D和T）单体的动力学性质进行了模拟.讨论了氢化石墨烯的磁性和芳香$π$键在氢单体脱附和扩散过程中的动力学变化。的振动零点能校正的活化能被认为是显着的，范围从0.072至0.205 eV。在较宽的温度范围内，将量子力学修正的简谐过渡态理论与经典极限简谐过渡态理论的结果进行了比较.氢化石墨烯的声子谱被用来解释氢单体的前因子、活化能和跳跃频率中的（反向）同位素效应。在退火10分钟和以恒定速率（1.0 K/s）加热的条件下模拟氢同位素单体的动力学性质。观察到同位素效应;即，较低质量的氢单体被解吸并且更容易扩散（具有较低的活化能）。本文给出的结果与其他报道的实验观察结果非常相似。对氢单体的动力学性质和许多其他隐含机制的研究提供了对氢和石墨烯之间相互作用的更好理解。
2010-11-18 cond-mat.mtrl-sci
Ab initio prediction of equilibrium boron isotope fractionation between minerals and aqueous fluids at high P and T
在过去的十年中，实验研究已经表明，在三角和四面体配位位点中携带硼的材料之间存在较大的B同位素分化，但对产生所观察到的同位素特征的机制知之甚少。为了了解硼同位素分化过程并更好地解释实验数据和在天然样品中观察到的同位素特征，我们采用基于密度泛函理论的第一性原理计算，结合从头算分子动力学和一种新的赝频率分析方法，研究了含硼矿物之间的硼同位素分化（如电气石和云母）和含H_3BO_3和H_4BO_4-物种的含水流体。我们证实了实验发现，同位素分化主要是由分馏硼原子的配位驱动，并发现另外，所产生的同位素签名的强度与B-O键长强烈相关。我们还证明了我们的计算方案的能力，以预测在极端压力下的流体的同位素签名，显示计算的压力相关的β因子与测量的压力位移的水溶液中的H_3BO_3和H_4BO_4-的B-O振动频率的一致性。硼云母和中性流体之间的分馏因子的预测值与实测值的比较证实了实验发现的高P和T下中性流体中四面体硼物种的混合物的存在，这也解释了文献中报道的电气石-云母系统的各种测量之间的不一致。研究表明，计算的平衡同位素分化因子具有与实验相当的精度。
2012-10-05 cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph physics.geo-ph
Ab initio thermal conductivity of thermoelectric Mg$_3$Sb$_2$: evidence for dominant extrinsic effects
从第一性原理出发，通过精确求解玻尔兹曼方程，研究了候选热电材料Mg $_3$ Sb $_2$的晶格热导率。我们发现，观察到的电导率异常低是由于声子的晶界散射，而纯粹的非谐电导率是一个数量级更大。由于合金化和非化学计量的质量无序也被发现有助于显着减少。结合从头算值与样品尺寸与测量的晶粒尺寸分布，我们得到的估计$κ$与T的纳米多晶材料中的典型实验符合良好，并计算在各种情况下的ZT品质因数。
2018-12-03 cond-mat.mtrl-sci
Electronic and Nuclear Quantum Effects on the Ice XI/Ice Ih Phase Transition
我们研究了同位素效应对质子有序/无序相变温度之间的冰XI和冰Ih，使用准谐波近似结合\textit{ab initio}密度泛函理论计算。我们表明，这种方法是足够准确的，以获得轻冰（H $_2$ O）和重冰（D $_2$ O）之间的相变温度差为6 K相比，实验值为4 K。更重要的是，我们能够解释同位素效应的起源，在相变中观察到的备受争议的大温差。差异的来源与最近在[Phys. Rev. Lett.]中解释的六角形冰体积上的异常同位素效应背后的物理学直接相关。108，193003（2012）]。这些结果表明，在其他冰相之间的转变温度中，同位素效应的背后可能是相同的物理学。
2015-10-11 cond-mat.mtrl-sci
Lattice Properties of PbX (X = S, Se, Te): Experimental Studies and ab initio Calculations Including Spin-Orbit Effects
在过去的五年中，简单半导体和绝缘体的低温热容重新受到人们的关注。特别令人感兴趣的是它依赖于同位素质量和从头计算中的自旋-轨道耦合效应。在这里，我们集中在铅硫属化物PbS，PbSe和PbTe。这些具有岩盐结构的材料具有阳离子和阴离子的不同天然同位素，这一事实允许对同位素效应进行系统的实验和理论研究，例如比热。此外，大的自旋轨道分裂的6p电子的Pb和Te的5 p允许，使用计算机代码，其中包括自旋轨道相互作用，调查这种相互作用的影响上的声子色散关系和温度依赖性的比热和晶格参数。结果表明，测量和计算之间的协议显着提高时，自旋轨道相互作用。
2008-08-22 cond-mat.mtrl-sci
Heat Capacity of PbS: Isotope Effects
近年来，高纯度稳定同位素的可用性使得研究晶体，特别是半导体的物理性质对其同位素组成的依赖性成为可能。在对单原子晶体如金刚石、硅和锗的比热（$C_p$、$C_v$）进行研究之后，对四面体双原子系统ZnO和GAN（纤锌矿结构）进行了类似的研究，其中阳离子的质量效应不同于阴离子的质量效应。在这篇文章中，我们提出了测量的半导体岩盐结构，即硫化铅。由于两种成分的原子质量相差很大（$M_{\rm Pb}$ = 207.21和（$M_{\rm S}$ =32.06 a.m.u.，对于天然同位素丰度），改变阳离子和阴离子质量的影响对于该正则半导体是非常不同的。我们比较测得的温度依赖性的$C_p \approx C_v$，和相应的衍生物相对于（$M_{\rm Pb}$和$M_{\rm S}$），与\textit{\textit{ab initio}}计算的基础上获得的晶格动力学从局域密度近似（LDA）的电子能带结构。理论和实验之间的定量偏差归因于用于电子能带结构计算的ABINIT程序中没有自旋-轨道相互作用。
2007-05-12 cond-mat.mtrl-sci
Steering and isotope effects in the dissociative adsorption of H_2/Pd(100)
氢与许多过渡金属表面的相互作用的特征在于活化与非活化吸附路径的共存，具有宽的势垒高度分布。通过对H_2/Pd（100）体系进行六维量子动力学和经典分子动力学计算，我们发现势能面的这些特征导致了解离吸附动力学中强的导向效应。吸附动力学只显示了一个小的同位素效应，这是纯粹由于氢的量子性质。
1996-09-25 cond-mat.mtrl-sci mtrl-th
Machine-Learning-enabled ab initio study of quantum phase transitions in SrTiO$_3$
本研究结合自洽谐和近似与机器学习原子间势，探究了$^{18}$O取代对SrTiO$_3$量子相变的影响，成功重现了实验同位素效应并揭示了相空间特性，指出定量预测相图仍具挑战。
2025-08-14 cond-mat.mtrl-sci
When Quantum Fluctuations Meet Structural Instabilities: The Isotope- and Pressure-Induced Phase Transition in the Quantum Paraelectric NaOH
结合ab initio计算与路径积分，揭示NaOH作为量子顺电体由零点涨落致氢键断裂，同位素取代或压力可诱导其反铁电相变。
2023-10-25 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.stat-mech
Low-Temperature Phase of the Cd$_2$Re$_2$O$_7$ Superconductor: Ab initio Phonon Calculations and Raman Scattering
利用{\it ab initio}方法，我们报道了$1$ K $5d$超导体Cd $_2$ Re $_2$ O $_7$四元结构中空间群为$I4_{1}22$的声子软模.它诱导正交畸变的晶体结构所描述的空间群$F222$主机的超导状态。该新相具有比Cd $_2$ Re $_2$ O $_7$的其它已知晶体结构更低的总能量。对同位素富集样品$^{116}$ Cd $_2$ Re $_2{^{18}}$ O $_7$进行了全面的温度相关拉曼散射实验，不仅证实了已知的结构相变，而且还使我们能够确定$\sim 80$ K附近的一个新的特征温度区，低于该温度区，拉曼光谱随着几个尖锐模式和模式分裂的发展而发生显著变化。连同\textit{ab initio}声子计算的结果，我们把这些观察作为另一个相变到一个新的低温晶体结构的Cd $_2$ Re $_2$ O $_7$的强有力的证据。
2020-03-18 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.supr-con
Striking Isotope Effect on the Metallization Phase Lines of Liquid Hydrogen and Deuterium
液态原子金属氢是所有液态金属中最简单、最轻、含量最丰富的。核子运动或离子动力学的作用在与离解绝缘体-金属跃迁的关系中多少被忽略了。几乎所有以前的高压实验研究都没有区别地对待流体同位素氢和氘。在相同密度下研究氢和氘，最关键的是在相变线上，可以通过实验揭示离子动力学的重要性。我们用静态压缩方法研究了1.2- 1.7Mbar压力范围内的稠密氘的光学性质，测量温度高达~3000 K。我们观察到反射率的突然增加，与解离诱导的金属化，在过渡。在这里，我们表明，在相同的压力（密度）的两种同位素，这种转变的相线揭示了一个显着的同位素位移，~700 K。这种位移低于同位素自由分子离解能的差异，但考虑到液体的高密度和复杂的多体效应，它仍然很大。我们的工作揭示了量子核效应在描述巨行星内部条件下致密氢系统的金属化转变和导电性质方面的重要性，并为从头计算提供了宝贵的基准。
2018-03-28 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.other
Anomalous Nuclear Quantum Effects in Ice
水冰的一个显著异常现象在很大程度上被忽视，从未得到解释。用氘（$^2$ H）取代氢（$^1$ H）会导致冰膨胀，而“正常”的同位素效应是体积收缩，质量增加。此外，反常随温度$T$而增加，尽管正常同位素位移应随$T$而减小，并在$T$高到足以使用经典核运动时消失。在这项研究中，我们表明，这些影响是非常好的描述{ \it从头计算}密度泛函理论。我们的理论模型解释了这些异常现象，并使我们能够预测和实验确认的反效应，即$^{18}$ O的$^{16}$ O的替代导致正常的晶格收缩。
2012-02-20 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Anharmonic effects in MgB2? A comparative inelastic X-ray scattering and Raman study
通过比较非弹性X射线和Raman散射，结合从头算方法研究了MgB_2的非谐效应。使用高统计和高Q分辨率的测量，我们表明，E2 g模式的线宽是独立的温度沿γ-A。我们表明，与以前的要求相反，拉曼峰能量作为温度增加的函数而降低，这与文献中提供的E2 g模式的所有非谐从头计算的行为不一致。这些发现和X射线测量和从头计算声子谱之间的良好的协议表明，非谐性是不是决定拉曼峰能量的温度行为的主要机制。拉曼E2 g峰的位置和线宽可以用声子自能中的大的动力学效应来解释。根据目前的研究结果，普遍接受的解释减少同位素效应的非谐波效应需要重新考虑。
2007-03-05 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.supr-con
