Ab initio derivation of multi-orbital extended Hubbard model for molecular crystals
从组态相互作用（CI）的从头计算出发，基于电荷转移分子导体（TTM-TTP）I_3和单组分分子导体[Au（tmdt）_2]的gerade（g）和ungerade（u）分子轨道，导出了有效的双轨道扩展哈伯德模型。首先，通过对孤立分子的研究，我们确定了模型哈密顿量的参数，从而重现了CI哈密顿矩阵。接下来，我们将分析扩展到晶体中的两个相邻分子对，并进行类似的计算来评估分子间的相互作用。从得到的紧束缚参数，我们分析了能带结构，以确认两个带重叠并混合在一起，支持多带特征。此外，使用片段分解，我们推导出有效的模型的基础上的片段MO和表明，桩TTM-TTP分子可以描述的锯齿形双腿梯子与分子间的转移积分大于分子内的片段内的转移积分。片段间的相互作用遵循库仑定律，支持片段分解策略。
2012-01-30 cond-mat.mtrl-sci
Ab Initio Electron-Phonon Interactions Using Atomic Orbital Wavefunctions
电子和晶格振动之间的相互作用决定了材料的关键物理性质，包括它们的电和热传输、激发电子动力学、相变和超导性。提出了一种新的从头算方法，该方法利用原子轨道波函数计算材料中的电子-声子相互作用，并将电子-声子耦合矩阵元插值到精细布里渊区网格中.我们详细介绍了这种AO为基础的e-ph计算的数值实现，并对直接密度泛函理论计算和Wannier函数（WF）插值基准。概述了AO在e-ph计算中相对于WF的主要优势。由于AO是与原子相关联的固定基函数，因此它们避免了使用试错法生成材料特定的局部基集的需要，而这在WF中是需要的。因此，AO是理想的计算化学和结构复杂的材料，其中WF是具有挑战性的生成的e-ph相互作用，并且也有希望用于高通量材料发现。虽然我们的研究结果集中在AO，我们提出的形式主义推广到任意本地化的基组的e-ph计算，与WF恢复作为一种特殊情况。
2018-03-16 cond-mat.mtrl-sci
Spin-orbitronic materials with record spin-charge conversion from high-throughput ab initio calculations
自旋霍尔效应（SHE）是一种重要的自旋电子学现象，其允许在不使用磁性材料或磁场的情况下将充电电流转换为自旋电流，反之亦然。为了获得对SHE物理学的新见解并识别具有大量自旋霍尔电导率（SHC）的材料，我们对20，000多个非磁性晶体的本征SHC进行了高精度，高通量的从头计算电子结构计算。计算揭示了一个强大的和意想不到的关系的SHC的大小与晶体的对称性，我们表明存在，因为大的SHC通常与镜像对称保护的节线的能带结构。从新开发的数据库中，我们确定了新的有前途的材料。这包括11种材料，其SHC与迄今为止记录的Pt相当或甚至更大，以及具有不同类型的自旋电流的材料，这可以允许新型的自旋双向电子器件。
2020-04-08 cond-mat.mtrl-sci
An Ab Initio Investigation on the Electronic Structure, Defect Energetics, and Magnesium Kinetics in Mg$_3$Bi$_2$
本文对Mg $_3$ Bi $_2$进行了从头算研究。通过结合DFT（PBE，HSE 06）和$G_0W_0$的电子结构计算，我们发现Mg $_3$ Bi $_2$可能是一种小带隙半导体.基于DFT的缺陷形成能表明，镁空位可能形成在这种材料中，相对论自旋轨道耦合显着降低缺陷形成能。我们表明，过渡态搜索方法的基础上的混合本征矢量跟踪方法可以有效地用于搜索的过渡态的情况下，其中包括完整的自旋-轨道耦合。通过这种混合本征矢量以下的方法发现镁迁移势垒表明，自旋-轨道耦合也降低了迁移势垒，降低到0.34 eV的值与自旋-轨道耦合。最后，最近的实验结果Mg扩散的DFT结果进行了比较，并显示出良好的一致性。这项工作表明，空位缺陷和列入计算中的相对论自旋轨道耦合有深远的影响，在这种材料中的镁扩散。它还揭示了相对论自旋轨道耦合在研究重元素起关键作用的类似电池系统中的重要性。
2018-07-27 cond-mat.mtrl-sci
Electronic, magnetic and ferroelectric properties of rhombohedral AgFeO2: an ab initio study
在密度泛函理论的框架下，采用第一性原理计算方法，研究了三角晶格反铁磁体AgFeO_2的电子结构、磁性和铁电极化，并与同结构体系CuFeO_2进行了比较.计算结果表明，自旋轨道相互作用对AgFeO 2的磁性起着重要的作用，并可能是导致其与CuFeO 2不同的磁基态的原因.对AgFeO_2铁电极化的计算表明，自发极化是由自旋轨道耦合引起的自旋非共线排列引起的。我们的计算还表明，除了电子的贡献，晶格介导的贡献的极化AgFeO 2也很重要。
2017-12-30 cond-mat.mtrl-sci
Realistic multiband k.p approach from ab initio and spin-orbit coupling effects of InAs and InP in wurtzite phase
基于非氮化物III-V族化合物的半导体纳米线可以在一定的生长条件下合成，以有利于纤锌矿晶相的出现。尽管文献中报道了这些纤锌矿化合物的从头算能带结构，但我们仍然缺乏有效的多带模型和参数集，可以简单地用于研究此类系统的物理性质，例如，在量子限制效应下。为了解决这一问题，我们采用从头计算方法计算了纤锌矿相InAs和InP的能带结构，并提出了一个8 $\times$ 8 k.p哈密顿量来描述$Γ$点附近的能带.我们表明，我们的k.p模型是强大的，可以拟合描述的从头算能带结构的重要特征。由于纤锌矿晶体中缺乏反转对称性而产生的自旋分裂效应的正确描述，是通过在哈密顿量中的$k$依赖的自旋轨道项得到的，而这在文献中常常被忽略。对于面内自旋期望值，所有能带都显示出类似Rashba的自旋织构。我们还提供了态密度和载流子密度作为费米能量的函数。或者，我们显示的导带的分析描述，有效的接近$Γ$点。相同的拟合过程应用于6 $\times$ 6价带哈密顿量。然而，我们发现，最可靠的方法是8 $\times$ 8 k.p哈密顿量的两种化合物。我们在本文中开发的k.p哈密顿量和参数集提供了一个可靠的理论框架，可以很容易地应用于研究InAs和InP基纳米结构的电子，输运，光学和自旋性质。
2016-06-10 cond-mat.mtrl-sci
Orbital eigenchannel analysis for ab-initio quantum transport calculations
我们展示了如何从纳米导体的第一性原理量子输运计算中提取轨道对输运本征通道的贡献。这是通过计算和对角化的第一原理传输矩阵减少到选定的散射截面。作为一个例子，本征通道的镍nanocontacts的情况下的轨道性质进行了探讨，强调固有的困难，使用非正交基组和第一原理哈密顿。
2006-02-17 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Giant Spin Splitting and its Origin in Methylhydrazinium Lead Halide Perovskites
本研究通过第一性原理预测甲基肼铅卤化物钙钛矿中的巨自旋劈裂，揭示其源于PbX3骨架畸变，为自旋电子学应用提供新思路。
2024-03-15 cond-mat.mtrl-sci
Electronic Band Structure of Transition Metal Dichalcogenides from Ab Initio and Slater-Koster Tight-Binding Model
半导体过渡金属二硫属化物呈现复杂的电子能带结构，其价带和导带具有丰富的轨道贡献。从紧束缚模型考虑电子态的可能性对于许多物理性质的计算非常有用，当具有大量原子时，第一原理计算在计算方面要求更高。在这里，我们提出了一组Slater Koster参数的紧束缚模型，准确地再现的结构和单层MX $_2$，其中M = Mo，W和X = S，Se的价带和导带的轨道特性。紧束缚分析哈密顿量的拟合是基于从头计算的能带结构完成的。该模型被用来计算不同化合物的光学电导率从久保公式。
2016-11-14 cond-mat.mtrl-sci
Ab initio calculation of electron-phonon linewidths and molecular dynamics with electronic friction at metal surfaces with numeric atom-centered orbitals
分子在金属表面的运动受到非绝热效应和电子-声子耦合的影响。随后的能量耗散和动力学转向效应不能用经典的分子动力学模拟来捕捉，但可以用基于密度泛函理论的电子摩擦方法和线性响应计算的分子动力学来描述。在这里，我们提出了一个电子结构代码FHI-aims的基础上的全电子数值原子轨道描述的电子-声子响应的实现。在提供了底层近似和数值考虑的细节之后，我们提出了与以前的实现相比新代码的显着可扩展性和性能改进[Phys. Rev. B 94，115432（2016）]。我们比较收敛行为和我们的模拟结果的示例性系统，如CO上Cu（100），H $_2$吸附Cu（111），和CO上Ru（0001）对现有的平面波实现。我们发现，我们的全电子计算表现出更快，更单调的收敛行为比传统的平面波为基础的电子-声子计算。我们的研究结果表明，许多文献中的电子-声子线宽计算可能是欠收敛的。最后，我们展示了新的代码的能力，通过研究的贡献带间和带内激发的非周期运动的振动线宽加宽以前不可行的大周期表面模型。
2021-11-30 cond-mat.mtrl-sci
Spin-orbit coupling tuned crossover of gaped and gapless topological phases in the chalcopyrite HgSnX 2 (X=N/P): An ab-initio investigation
通过第一性原理计算，发现HgSnN2为外尔半金属、HgSnP2为强拓扑绝缘体，并揭示能带杂化可在保持对称性下调控SOC以切换拓扑相。
2023-12-29 cond-mat.mtrl-sci
Ab initio calculation of the anomalous Hall conductivity by Wannier interpolation
铁磁体中固有的反常霍尔效应依赖于电子结构中的细微自旋轨道诱导效应，最近的从头算研究发现，有必要在数百万个k点处对布里渊区进行采样以使计算收敛。我们提出了一个有效的第一性原理方法计算的异常霍尔电导率。我们开始进行一个传统的电子结构计算，包括自旋轨道耦合的均匀和相对粗糙的k点网格。从由此产生的布洛赫状态，最大本地化的Wannier函数构造再现从头算状态的费米能级。然后，在Wannier轨道之间建立了表示能带和Berry曲率所需的Hamilton矩阵元和位置算符矩阵元。这就完成了计算的第一阶段，从而将低能从头算问题转化为有效的紧束缚形式。第二阶段只涉及在第一阶段中建立的小矩阵的傅立叶变换和酉变换。通过这些廉价的操作，感兴趣的量被内插到密集的k点网格上，并用于评估作为布里渊区积分的异常霍尔电导率。本计划，这也避免了繁琐的总和在所有未占用的状态在久保公式，适用于体心立方铁，给出了良好的协议与传统的，效率较低的第一性原理计算。值得注意的是，我们发现，超过99%的效果可以恢复保持一组条款只依赖于哈密顿矩阵元素，而不是位置算子的矩阵元素。
2006-08-11 cond-mat.mtrl-sci
An Ab-initio study of the Y decorated 2D holey graphyne for hydrogen storage application
不断扩大的污染和天然气（天然气、石油和煤炭）的快速消耗促使人类探索氢燃料等替代能源。固态氢存储是最理想的，因为它在车载车辆中的有用性。在这项工作中，我们探索了钇修饰的超多孔，二维孔石墨炔储氢。使用第一原理DFT模拟，我们预测钇掺杂的多孔石墨炔可以吸附多达7个氢分子/钇原子，导致重量氢重量百分比为9.34，高于美国能源部（DoE）设定的6.5重量%的目标。每个H $_2$的平均结合能和脱附温度分别为-0.34 eV和~ 438 K。Y原子通过从Y 4d轨道到C 2 p轨道的电荷转移与HGY片层形成强键，而H $_2$分子在Y上的吸附则是由于H1 s轨道向Y 3d轨道的电荷捐赠和H1 s轨道的反捐赠以及净电荷增益的Kubas型相互作用。此外，已经发现用于金属原子扩散的足够的能量势垒以防止过渡金属（钇）在HGY片上的聚集。采用从头算分子动力学（AIMD）方法分析了该体系在较高温度下的稳定性，发现该体系在室温和最高脱附温度下是稳定的。在较高温度下的系统的稳定性，存在足够的扩散能垒，以防止金属-金属簇，高重量重量%的H $_2$吸收与合适的结合能，和解吸温度表明Y掺杂的HGY是一种有前途的材料，以制造高容量的储氢器件。
2022-07-18 cond-mat.mtrl-sci
Ab initio electronic structure calculation of hollandite vanadate K$_2$V$_8$O$_{16}$
采用密度泛函理论中的广义梯度近似方法，对钒酸钾镁矾KPDMATHABMN V $_8$ O $_{16}$的基本电子态进行了\textit{ab initio}电子结构计算.我们发现费米能级附近的态主要由三个$t_{2g}$ -轨道组成，并且与氧的$2p$轨道的杂化很小。$d_{yz}$和$d_{zx}$轨道是完全简并的，并且从$d_{xy}$轨道提升。计算的能带色散和费米面表明，该系统不是纯一维的，但VO双链之间的耦合是重要的。与现有的实验数据的比较表明，在这个系统中的电子相关的重要性。
2008-11-26 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
DeePAW: A universal machine learning model for orbital-free ab initio calculations
Shanghai University（上海大学）；University of Technology Sydney（悉尼科技大学）；Hong Kong University of Science and Technology (Guangzhou)（香港科技大学（广州））
DeePAW是一种基于密度泛函理论的通用机器学习模型，用于无轨道从头计算，其通过SE(3)等变双消息传递神经网络实现了对电子密度分布和晶体形成能的高效预测，推动多尺度材料建模发展。
2026-03-19 cond-mat.mtrl-sci cs.DB
Ab Initio Study of K${_3}$Cu${_3}$P${_2}$ Material for Photovoltaic Applications
寻找在光电子学和光化学领域应用的高效材料是世界各地研究的活跃领域。诸如K ${_3}$ Cu ${_3}$ P ${_2}$等化合物的潜力尚未完全实现。因此，我们进行了基于密度泛函理论的从头算研究，以调查的结构，电子，弹性和光学性质的K ${_3}$铜${_3}$ P ${_2}$。计算了三种不同情况下的基态性质，即有自旋轨道耦合（SOC）、无自旋轨道耦合和有Hubbard U参数。在无SOC、有SOC和有Hubbard U的情况下，KPDMATHABMM Cu ${_3}$ P ${_2}$的直接电子带隙分别为1.338 eV、1.323 eV和1.673 eV。在所有的情况下，Cu-d轨道在价带的顶部占主导地位。SOC对K ${_3}$ Cu ${_3}$ P ${_2}$计算的晶格常数和带隙的影响不显著。机械稳定性测试表明，K ${_3}$ Cu ${_3}$ P ${_2}$在零压力下是机械稳定的。当考虑Hubbard U时，发现光学带隙增加了0.635 eV。一般来说，在密度泛函理论中引入Hubbard U参数可以改善对带隙和光学性质的预测。
2022-03-24 cond-mat.mtrl-sci
Accurate tight-binding Hamiltonian matrices from ab-initio calculations: Minimal basis sets
将量子力学计算得到的布洛赫态投影到原子轨道上是构造从头算紧束缚哈密顿矩阵的最快方案。然而，紧束缚本征态的虚假态和非物理杂化的存在阻碍了这种结构的适用性。在这里，我们证明，这些虚假的影响是由于包含低可投射性的布洛赫态。这些影响的形成机制是来自分析。我们提出了一个改进的计划，去除虚假的状态，从而在一个有效的计划，高精度的从头算紧束缚哈密顿量的建设。
2015-10-19 cond-mat.mtrl-sci
Linear-scaling ab-initio calculations for large and complex systems
简要回顾了SIESTA项目的背景下，线性标度密度泛函方法的电子结构计算和分子动力学模拟的系统与大量的原子。综述了该方法在不同体系中的应用，包括碳纳米管、金纳米结构、硅表面吸附物和核酸。同时，介绍了适用于线性标度方法的原子轨道基的研究进展。
1999-04-12 cond-mat.mtrl-sci
Resonant magnetic X-ray scattering spectra in SDW Cr -- ab initio study -----
采用基于局域密度近似的能带结构计算方法，分析了Cr原子自旋密度波（SDW）态K边共振X射线磁散射谱.我们进行能带结构的计算，假设一个理想的bcc晶格结构的晶格常数在自旋翻转温度T_{SF}和相称的SDW状态的传播矢量接近观察值在T_{SF}。考虑到自旋-轨道相互作用，我们得到的轨道力矩在每个铬网站诱导成比例的本地自旋矩，这是相当小的，在镍或铁的十分之一。尽管微小的三维轨道矩，轨道极化被发现有很大的波动作为能量的函数。我们得到了在铬K-边缘的SDW磁布拉格斑点，这表明与实验符合良好的共振增强的散射强度。发现3d轨道极化与共振主峰的强度高度相关，表明4p轨道极化主要是由3d轨道极化通过p-d杂化引起的。
2004-06-24 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
Oxygen-stripes in La0.5Ca0.5MnO3 from ab initio calculations
采用Hartree-Fock近似下的从头计算方法研究了钙钛矿型La0.5Ca0.5MnO3的电子、磁性和轨道性质.利用Radaelli等人[Phys. Rev B 55，3015（1997）]报道的实验晶体结构，我们发现了电荷有序条纹状基态。条纹的周期性和绝缘CE型磁结构与中子X射线和电子衍射实验一致。然而，详细的结构是更复杂的比简单的模型设想的Mn d-水平上的电荷和轨道顺序，并更好地描述为一个电荷密度波的氧空穴，耦合到Mn自旋/轨道顺序。
2003-11-12 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
Ab initio calculation of the local magnetic moment in titanium doped zinc oxide with a corrected-band-gap scheme
采用第一性原理计算了Ti：ZnO的局域磁矩。结果表明，该体系具有磁性，每个掺杂剂的磁化强度为0.699 $μ_B$.局域磁矩的来源被认为是杂质带部分占据的施主电子在导带。进一步研究了在Ti-d轨道上应用Hubbard U对磁矩的影响。
2012-12-01 cond-mat.mtrl-sci
Spin-orbit coupling and Jahn-Teller effect in $T_d$ symmetry: an \textit{ab initio} study on the substitutional nickel defect in diamond
本文通过杂化密度泛函理论分析$T_d$对称性下自旋-轨道与Jahn-Teller效应，应用于金刚石替位镍缺陷，计算精细结构与磁光参数，证实2.56和2.51 eV光学中心归属，并揭示光学跃迁及ODMR机制。
2023-09-04 cond-mat.mtrl-sci quant-ph
Ab initio calculations of the atomic and electronic structures for ABO3 perovskite (001) surfaces
我们提出了对SrTiO 3（STO）、BaTiO 3（BTO）和PbTiO 3（PTO）钙钛矿晶体的（001）表面的两种可能的终端的第一性原理计算的结果。采用混合（B3PW）交换相关技术和重新优化的原子（高斯）轨道基组，计算了不同化学计量比和非化学计量比二维平板的原子结构和电子组态.结果与以前的计算和现有的实验数据进行了比较。详细讨论了这三种钙钛矿的表面附近的电子密度分布和共价效应。
2004-05-20 cond-mat.mtrl-sci
Effect of the spin-orbit interaction on the thermodynamic properties of crystals: The specific heat of bismuth
近年来，人们对绝缘体和半导体的比热$C$越来越感兴趣，这是因为可以获得具有不同同位素质量的样品，并且可以使用电子能带结构作为出发点来执行其温度依赖性$C(T)$的\textit{ab initio}计算。研究的大多数晶体是元素晶体（例如，锗）或二元（例如，氮化镓）半导体。初始的电子计算是在局域密度近似下进行的，不包括自旋轨道相互作用。实验和计算结果之间的一致性通常被发现是好的，除了含有重原子的晶体（例如，PbS），在$C/T^3$的低温最大值处存在20%左右的差异。这种差异是由于忽略了重原子的自旋-轨道相互作用（对于铅原子的$p$价电子，$Δ_0\sim$为1.3eV）。在这里，我们讨论的测量和\textit{ab initio}计算的$C(T)$晶体铋（$Δ_0\sim$ 1.7 eV），严格地说，半金属，但在温度范围内，我们访问（$T >$ 2 K）作为半导体。我们扩展了文献中的实验数据，注意到没有自旋-轨道相互作用的\textit{ab initio}计算在$\sim$ 8 K处表现出最大值，比测量值低约20%。自旋轨道相互作用的加入显著减小了这种差异：$C(T)$的最大值现在只比测量值大7%。如果自旋-轨道哈密顿量减少了$\sim$ 0.8的因子，则得到精确的一致性。
2007-05-17 cond-mat.mtrl-sci
Ab initio calculation of intrinsic spin Hall effect in semiconductors
相对论能带理论计算结果表明，典型半导体Ge、GaAs和AlAs的本征自旋霍尔电导率都是大的$[\sim 100 (\hbar/e)(Ωcm)^{-1}]$，表明自旋霍尔效应可能存在于四带Luttinger哈密顿量之外.计算的轨道角动量（轨道）霍尔电导率是一个数量级较小，表明没有取消之间的自旋和轨道霍尔效应在体半导体。此外，还发现自旋霍尔效应可以被应变强烈地操纵，并且半导体中的$ac$自旋霍尔电导率在纯半导体和杂质半导体中都很大。
2005-05-06 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Gap opening and large spin-orbit splitting in MX2 (M=Mo,W X=S,Se,Te) from the interplay between crystal field and hybridizations: insights from ab-initio theory
Uppsala University（乌普萨拉大学）
通过从头计算理论研究MX2材料中能隙形成与自旋轨道分裂的机制，揭示晶场与杂化作用的相互作用对能隙和自旋轨道分裂的影响。
2016-02-08 cond-mat.mtrl-sci
Non-local field-like spin-orbit torques in Rashba systems: an ab-initio study of Ag$_{2}$Bi/Ag/Fe film
从第一性原理出发，研究了在铁磁Fe（110）衬底上生长的Ag $_{2}$ Bi端Ag（111）薄膜中的类场自旋轨道矩（SOTs）.我们发现，SOT的很大一部分来自远离Fe层的Ag $_{2}$ Bi层中的自旋轨道相互作用（SOI）。这些结果清楚地暗示了在垂直于膜的方向上的长范围自旋转移，其不源于自旋霍尔效应。为了使证据的非本地字符的计算SOT，我们表明，作用在Fe层上的扭矩可以通过在Ag $_{2}$ Bi层中引入Bi空位来设计。总体而言，我们发现一个激烈的依赖SOT的无序类型，我们解释了一个复杂的相互作用的不同贡献的SOT在布里渊区。
2017-02-08 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Effective model for electronic properties of the quasi one-dimensional purple bronze Li0.9Mo6O17 based on ab-initio calculations
本文研究了强各向异性、准低维紫青铜Li0.9Mo6O17的电子结构。基于全电子从头算能带结构计算，我们得到了一个有效的模型中的四个最大局域化的Wannier轨道，这原来是远离原子一样。我们发现两个半满轨道排列在链运行沿一个晶体学方向，和两个完整的轨道在垂直方向，分别。讨论了将该模型简化为两个轨道的可能性，即每个单胞中只有两条链，且链间存在耦合。这些模型的传输特性表现出高的各向异性，再现的直流电导率的实验确定的值的趋势。我们还考虑了电子-电子相互作用的基本影响，使用（扩展）变分簇方法和动态平均场论。我们发现与实验的光发射数据后，添加适度的现场相互作用的带宽的顺序从头计算得到的紧束缚哈密顿量的协议。所得到的模型提供了一个深刻的基础，为进一步调查低能量Luttinger液体的性质或研究电子关联计算多体理论。
2014-01-20 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
Ab initio electronic structure calculations of solid, solution-processed metallotetrabenzoporphyrins
采用从头算方法研究了用于有机晶体管和光电子器件的金属四苯并卟啉（MTBPs）的电子结构。计算了固体TBP晶胞的H2、Cu、Ni和Zn核心替代的能带结构、态密度和轨道，该固体TBP通过可溶性前体沉积，这些前体经过热退火以产生多晶半导体薄膜。虽然所研究的MTBPs的晶胞几乎是类质同晶的，但核心原子的取代改变了能带周围的能带结构和态密度的组成。Cu和Ni核心取代分别在价带和导带边缘附近引入近无色散能带，其形成受体或深生成/复合态。
2012-08-26 cond-mat.mtrl-sci
Ab initio Wannier-function-based many-body approach to Born charge of crystalline insulators
在本文中，我们提出了一种方法，旨在执行多体计算的晶体绝缘体的玻恩有效电荷，包括电子相关效应。该方案完全在实空间中实现，使用Wannier函数作为单粒子轨道。相关效应的计算包括虚拟激励从Hartree-Fock平均场，和激励组织为每一个贝特-戈德斯通一样的多体层次。我们的计算结果表明，这里提出的方法是有前途的。
2004-11-09 cond-mat.mtrl-sci
Ab initio calculated diamagnetic and paramagnetic susceptibility of carbonate minerals
Institute of Geophysics of the Czech Academy of Sciences（捷克科学院地球物理研究所）；Faculty of Nuclear Sciences and Physical Engineering, Czech Technical University（捷克理工大学核科学与物理工程学院）；Faculty of Mathematics and Physics, Charles University（查理大学数学与物理学院）
本研究通过DFT结合微扰理论计算方解石族碳酸盐的抗磁磁化率及各向异性，并模拟Fe/Mn掺杂的顺磁贡献，发现各向异性主要由轨道磁化主导，为定量解释AMS提供了本征参考值。
2026-10-01 cond-mat.mtrl-sci
Spin-orbit torque in single-molecule junctions from ab initio
针对单分子层面实现自旋轨道扭矩（SOT）调控的难题，研究人员采用密度泛函理论与非平衡格林函数的自洽方案，计算偏压下非线区单分子结的电流诱导SOT，发现线性区其数值与磁性界面的SOT相近，为单分子SOT的微观理解提供支撑。
2024-02-14 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Ensemble density-functional theory for ab-initio molecular dynamics of metals and finite-temperature insulators
本文提出了一种对具有可变占有率的体系进行第一性原理分子动力学模拟的新方法。我们采用一个矩阵表示的单粒子统计算子伽玛，引入一个“投影”的自由能功能G，它只依赖于科恩-沙姆轨道，这是不变的下，他们的酉变换。Liouville方程[ Gamma，H ] = 0总是满足的，保证了一个非常有效和稳定的变分最小化算法，可以扩展到非传统的熵公式或虚构的热分布。
1997-03-08 cond-mat.mtrl-sci
Ab initio determination of magnetic ground state of pyrochlore Y$_2$Mn$_2$O$_7$
Y $_{2}$ Mn $_{2}$ O $_{7}$的磁性基态有两个不同的实验结果，一个研究提出了一个自旋玻璃态，而另一个研究将材料引入铁磁体。在本研究中，我们试图解决这个问题，采用密度泛函理论和蒙特卡罗模拟。通过改变从头计算GGA+ $U$中的Hubbard $U$参数，我们得到了不同的自旋模型.对于Hubbard $U$的大部分范围，我们得到自旋哈密顿量中的主导项是双二次项和最近邻海森堡交换作用。通过对这些模型的蒙特卡罗模拟与实验的比较，我们发现Y $_{2}$ Mn $_{2}$ O $_{7}$的铁磁基态与实验最符合.我们还考虑Y $_{2}$ Mo $_{2}$ O $_{7}$作为具有自旋玻璃行为的无缺陷烧绿石系统的原型，并将其与Y $_{2}$ Mn $_{2}$ O $_{7}$进行比较。轨道自由度被认为是将无缺陷烧绿石如Y $_{2}$ Mn $_{2}$ O $_{7}$转化为自旋玻璃体系的主要因素。通过改变钼原子的$d$轨道占位，我们对Y $_{2}$ Mo $_{2}$ O $_{7}$的GGA+ $U$计算显示了许多具有不同$d$轨道取向的近简并态，揭示了该材料中的$d$轨道自由度。而对于Y $_{2}$ Mn $_{2}$ O $_{7}$，我们发现了一个具有固定轨道取向的单一基态。因此，我们所有的从头算方法确认Y $_{2}$ Mn $_{2}$ O…
2020-06-26 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
Efficient Implementation of Ab Initio Quantum Embedding in Periodic Systems: Density Matrix Embedding Theory
我们描述了一个有效的量子嵌入框架的现实从头计算密度矩阵嵌入（DMET）计算固体。我们详细讨论了轨道的选择和映射到一个晶格，治疗的虚拟空间和浴截断，和晶格嵌入式积分变换。我们应用DMET在这个从头算框架中的六方氮化硼单层，晶体硅，和一氧化镍的反铁磁相，使用大嵌入式集群与多达300个嵌入轨道。我们证明了我们的从头计算DMET公式在计算基态性质，如总能量，状态方程，磁矩和关联函数。
2020-01-14 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el physics.chem-ph
Ab initio Hartree-Fock with electronic correlation study of the electronic properties of MgB2
采用全电子从头算自洽场Hartree-Fock原子轨道线性组合方法，结合密度泛函电子关联方法，对MgB 2超导体进行了电子计算.该化合物的超导电性与γ点处的Px，y带空穴的存在有关。
2001-03-23 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.supr-con
Tight-binding model and ab initio calculation of silicene with strong spin-orbit coupling in low-energy limit
本文采用紧束缚模型和$ab\ initio$模型对层状硅烯进行了研究，考虑了自旋、谷值、亚晶格自由度，并考虑了电场、磁场，甚至有限频率的光的作用，以及它有趣的光学性质。这些都与自旋-轨道耦合和Rashba耦合密切相关，并导致可调谐的相变（在具有非零Chern数或非零自旋Chern数的非平凡拓扑相与平凡相之间）。发现了一种奇异的量子反常霍尔绝缘体相，它具有非零的自旋陈氏数和非零的谷陈氏数，在基于单层硅烯的信息传输的二元器件中，它是一种具有巨大应用潜力的自旋电子学和谷电子学。实际上，通过分析狄拉克质量以及塞曼分裂或外场诱导的非线性破缺可以理解禁带的作用，并且在电子场诱导的Rashba耦合$R_{2}(E_{\perp})$和电子场诱导的带隙作用下，禁带的变化具有一般的非单调变化特征，同时吸收自旋和轨道动量角的自旋-轨道耦合作用可能导致能带反转。研究了量子化霍尔/纵向电导率和光学电导率，发现即使在没有磁场的量子自旋霍尔相，通过控制螺旋边模型，双端电导率也可以降为$e^{2}/h$，通过施加类似于石墨烯的磁场，可以进一步降为$e^{2}/2h$.
2018-04-05 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Dzyaloshinskii-Moriya interaction and chiral magnetism in 3$d$-5$d$ zig-zag chains: Tight-binding model and ab initio calculations
采用基于密度泛函理论的第一性原理计算，研究了平面3 $d$ -5 $d$双原子金属链（3 $d$：Fe，Co; 5 $d$：Ir，Pt，Au）中的手征磁序.我们发现，反对称交换相互作用，通常称为Dzyaloshinskiii-Moriya相互作用（Dzyaloshinskiii-Moriya interaction，简称Dzyaloshinskii-Moriya interaction），对磁结构的能量学有显著贡献。采用全势线性缀加平面波方法，对均匀自旋螺旋进行了自洽计算，在一级微扰理论的基础上，考虑了自旋-轨道相互作用（SOI）的影响，计算了自旋螺旋的量子效率.为了深入了解我们的从头计算的结果，我们开发了一个最小的紧束缚模型的三个原子和4轨道，包含所有的基本特征：自旋倾斜之间的磁性$3d$原子，自旋轨道相互作用在$5d$原子，和结构反转的不对称性由三角形几何便利。我们发现，自旋倾斜可以导致自旋-轨道活性本征态，由于在$5d$原子的自旋-轨道相互作用的能量分裂。结果表明，杂化的符号和强度、磁性和非磁性位置的$d$ -轨道之间的成键或反键性质、不同自旋投影的占据态和未占据态之间的带宽和能量差决定了杂化的符号和强度.在三聚体模型中观察到的关键特征也可以在第一原理结果中找到。
2014-06-02 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Spin-memory loss due to spin-orbit coupling at ferromagnet/heavy-metal interfaces: Ab initio spin-density matrix approach
电子穿过铁磁金属/重金属（FM/HM）、FM/正常金属（FM/NM）和HM/NM界面时的自旋记忆损失（SML）是解释大量自旋电子学实验的基本现象。然而，它的强度提取拟合实验数据的唯象半经典理论，它取代了每个接口由一个虚构的散装扩散层，是很难理解的微观量子框架和/或材料性能。在这里，我们使用自旋密度矩阵描述了一个系综的流动自旋量子态，使SML测量像任何退相干过程的非对角元素的衰减，或等效地，通过减少的幅度的偏振矢量。通过结合这个框架与密度泛函理论（DFT），我们研究如何所有三个组件的极化矢量的变化在Co/Ta，Co/Pt，Co/Cu，Pt/Cu和Pt/Au界面嵌入Cu/FM/HM/Cu垂直异质结。此外，我们还利用从头算格林函数计算了界面附近FM、HM和NM单层的谱函数和自旋织构，定量了界面自旋轨道耦合，解释了长期困扰我们的SML的微观起源，如为什么在Co/Cu界面SML不为零，为什么在Pt/Cu界面SML很大，为什么在Pt/Cu界面SML很小，为什么在Pt/Cu界面SML很小，为什么在Pt/Cu界面SML很大，为什么在Pt/Cu界面SML很小。以及为什么它甚至在界面处没有无序、混合和磁振子的情况下也会发生。
2017-12-13 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Ab-initio study of the thermopower of biphenyl-based single-molecule junctions
采用从头算电子结构计算结合非平衡格林函数技术，我们研究了联苯基单分子结的热电势Q对构象的依赖关系。对于一系列实验上可用的联苯分子，烷基侧链使我们能够从0到90°逐渐调整两个苯环之间的扭转角θ，并以这种方式控制π电子共轭的程度。通过研究不同的锚定基团和结合位置，我们的理论预测，随着扭转角的增大，热电势的绝对值略有减小，并遵循a+b*cos^{2} π的依赖关系。锚定基团同时决定Q和a、b的符号。硫和胺基产生Q，a，b>0，而对于氰基Q，a，b<0。不同的结合位置可以导致热电势的实质性变化，主要是由于前线分子轨道能级和费米能的排列的变化。我们用π轨道紧束缚模型和最小两能级模型解释了我们的从头计算结果，该模型描述了两个苯环上的一对杂化前线轨道态。热电势随温度的变化似乎在实验分辨率之内。
2012-02-26 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Pressure induced structural and dynamical changes in liquid Si. An ab-initio study
用无轨道从头计算分子动力学方法研究了高压下液态硅的静态和动态性质。在压力为4，8，14和23 GPa的四个热力学状态。计算的静态结构与现有的实验数据定性一致。我们分析了在8 ~ 14 GPa之间发生的显著结构变化及其对几个动力学性质的影响。
2006-03-21 cond-mat.dis-nn cond-mat.mtrl-sci
Spin interaction and magnetism in cobaltate Kitaev candidate materials: an $ab$ $initio$ and model Hamiltonian approach
在寻找承载Kitaev自旋液体的材料时，大部分努力都集中在第四和第五行过渡金属化合物上，它们是自旋轨道耦合辅助的莫特绝缘体。本文研究了三种过渡金属氧化物：Na $d$ Co $_2$ TeO $_6$和Na $_3$ Co $_2$ SbO $_6$的结构和磁性。在前化合物中的钠的部分占用使用集群扩展解决，并发现钠的蜂窝晶格是积极的青睐。从\textit{ab initio}的能带结构出发，利用多体二阶微扰理论导出了赝自旋- $\frac{1}{2}$的哈密顿量，并估算了磁相互作用.我们表明，实验观察到的锯齿形磁态是稳定的，只有当第一邻居Kitaev耦合占主导地位的海森堡项，这两个高度抑制由于存在的$e_g$轨道。第三邻居海森堡相互作用被发现在这两个化合物占主导地位。通过改变电子-电子和自旋-轨道相互作用，我们还给出了Na $_2$ Co $_2$ TeO $_6$相图。计算的自旋激发谱捕捉到了最近实验磁振子谱的基本特征，支持了我们的结果。
2022-10-31 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
State-Dependent Electron Delocalization Dynamics at the Solute-Solvent Interface: Soft X-ray Absorption Spectroscopy and Ab Initio Calculations
过渡金属-水溶液L边荧光光谱中的非辐射衰减通道导致X射线透射光谱中的光谱凹陷。他们的起源是解开这里使用部分和反部分荧光产率的微射流结合多参考从头计算电子结构计算。比较Fe 2+，Fe 3+，和Co 2+系统，我们明确地表明，光谱下降是由于状态依赖的电子离域的d-轨道的流形内。
2013-05-23 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Understanding electronic excited states in BiFeO$_3$ via ab initio calculations and symmetry analysis
本研究结合 ab initio 计算与对称性分析，揭示了 BiFeO$_3$ 光学吸收谱中强束缚局域自旋翻转跃迁的微观机制，阐明了晶体对称性、电子-空穴吸引与自旋-轨道耦合如何决定激子的自旋含量与能量精细结构。
2024-02-21 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Highly Efficient Hydrogen Storage of Sc Decorated Biphenylene Monolayer near Ambient-temperature: An Ab-initio Simulation
社会发展对能源的需求日益增长，需要用替代和绿色燃料来满足，如氢能，以实现持久和可持续的文化。氢经济的一个重要组成部分是其储存效率。采用第一性原理密度泛函理论（DFT）和从头算分子动力学（AIMD）方法研究了一种新合成的Sc修饰的联苯（BPh）的储氢性能.钪以~ 3.84 eV的结合能强烈地附着在BPh片上，并且修饰在BPh上的单个Sc可以吸收最多5个H $_2$分子，导致11.07的高重量百分比，这显著高于DoE的最终标准（6.5 wt%）。根据范特霍夫方程，强、弱吸附氢对应的脱附温度分别为200 K和397 K，平均脱附温度为305 K。Sc与BPh的高结合是由于Sc的3d轨道向C的2 p轨道提供电荷。吸附态H $_2$与BPh+Sc之间的相互作用是由于Sc的3d轨道向H $_2$分子的$σ$ * 键的电荷转移和H $_2$分子的$σ$键向Sc的空3d轨道的反馈，即Kubas型相互作用。此外，声子和AIMD模拟证实了BPh+Sc的稳定性，并且能量势垒的存在表明BPh上没有Sc-Sc聚集的可能性。因此，理论上稳定的BPh+Sc具有较高的重量百分比，平均脱附温度为305 K，可能是一种潜在的固体储氢器件。
2023-03-04 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Ab-initio Insights on the Fermiology of $d^1$ Transition metals in Honeycomb lattice : Hierarchy of hopping pathways and spin-orbit coupling
本文结合第一性原理计算与最小跃迁 Hamiltonian，研究蜂窝晶格 d$^1$ MX$_3$ 中跃迁层级和自旋-轨道耦合如何将 SU(8) Dirac 半金属转变为具有不同 Fermi 面拓扑的补偿金属。
2023-08-16 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
Half-metallicity in NiMnSb: a Variational Cluster Approach with ab-initio parameters
采用密度泛函和多体方法研究了半金属铁磁体NiMnSb中的电子关联效应。从一个包含Mn和Ni-d轨道的多轨道Hubbard模型出发，用变分聚类方法求解多体问题。在计算中得到的态密度示出了一个强大的光谱重量转移到费米能级在被占领的导电多数自旋通道相对于不相关的情况下，以及国家与消失的准粒子重量在少数自旋间隙。虽然这两个功能产生竞争的影响，总体结果是一个强大的费米能级的自旋极化相对于不相关的情况下减少。这一结果强调了相关性在这种材料中的重要性。
2009-09-21 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.other cond-mat.str-el
{\emph{Ab initio} magneto-optical spectrum of Group-IV -- Vacancy color centers in diamond
钻石中的空位色心是快速出现的量子比特，可以用于量子通信和传感器应用。人们迫切需要了解它们的磁光特性，以便为特定量子应用的不同需求选择合适的量子位。在这里，我们提出的结果，从先进的\emph{ab initio}计算的电荷状态的稳定性，零声子线能量，自旋轨道和电子-声子耦合的第四族-空位色心。基于我们的结果的分析，我们开发了一个新的自旋哈密顿量的这些量子比特，它结合了电子的自旋和轨道的相互作用耦合声子超越微扰理论。我们的结果与以前的数据吻合得很好，并预测了一个新的缺陷，量子比特的应用与热初始化的基态自旋和长的自旋相干时间。
2018-04-19 cond-mat.mtrl-sci physics.atom-ph physics.comp-ph
Ab initio prediction on ferrotoroidic olivine Li4MnFeCoNiP4O16
第一性原理计算预测橄榄石型Li 4 MnFeCoNiP 4 O 16具有铁磁性质，磁矩为1.56 \muB/分子式单位的亚铁磁结构。这种材料的类铁环性使其成为磁电材料的潜在候选者。基于Li 4 MnFeCoNiP 4 O 16中过渡金属离子的轨道分辨态密度，Mn 2+、Fe 3+、Co 2+和Ni 2+的自旋组态分别为t2 g3 eg 2、t2 g3 eg 2、t2 g1 t2 g3 eg 1 eg 2和t2 g2 t2 g3 eg 1 eg 2。密度泛函理论加U（DFT+U）显示在该预测的材料中的1.25 eV的间接带隙，其在用作可再充电Li离子电池中的阴极材料方面不简单地与电子电导率相关。
2007-11-26 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
Orbital-slective behaviour in cubanite CuFe2S3
使用{ \it从头计算}能带结构计算，我们表明，矿物立方石，CuFe $_2$ S $_3$，表现出轨道选择性的行为与一些电子占据分子轨道的$x^2-y^2$对称性和其他本地化的原子轨道。这是$3d$过渡金属化合物的一种罕见情况，解释了实验观察到的最近邻Fe离子之间不存在电荷交换、异常穆斯堡尔谱数据和铁磁有序。
2022-05-19 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
Multiferroic heterostructures for spin filter application - an ab initio study
基于低能电子衍射的新型成像自旋过滤器技术目前具有很高的科学兴趣。为了提高自旋检测效率，近年来已经引入了各种新材料。多铁性系统是一类新的有前途的自旋过滤器材料，因为在这些材料中同时存在磁有序和电有序。我们已经研究了Fe/BaTiO 3（001），它定义了一个突出的候选人，由于其适度的自发极化，自旋过滤器的应用计算自旋极化电子入射到Fe表面上的衍射图案。出于自旋极化低能电子衍射是一个强大的方法，用于确定表面的性质的事实，我们研究了开关的BaTiO 3极化的交换和自旋轨道散射以及反射率和优值的影响。该系统为实现多铁性自旋滤波器和利用外加电场控制自旋轨道和交换散射提供了可能性。在考虑不同Fe单层数的情况下，对衍射电子的动能和极角进行了计算。
2015-07-23 cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph
Nature of hyperfine interactions in TbPc$_2$ single-molecule magnets: Multireference ab-initio study
镧系元素基单离子磁性分子可以具有大的磁超精细相互作用以及大的磁各向异性。最近的实验研究报告了这些属性的可调性的变化的化学环境或通过应用外部刺激的设备应用程序。为了深入了解这种可调谐性的起源和机制，本文采用多参考从头计算方法，包括自旋轨道相互作用，研究了TbPc $_2$（Pc=酞菁）单分子磁体中$^{159}$ Tb核的磁超精细相互作用和核四极子相互作用.由于电子基态和第一激发（准）双重态在能量上很好地分离，因此微观汉密尔顿可以映射到具有电子伪自旋$S=1/2$的有效汉密尔顿上。从从头计算的参数，我们发现，磁超精细耦合的Tb核自旋与电子轨道角动量的相互作用占主导地位。不对称的$4f$样的电子电荷分布导致了一个强的核四极相互作用与显着的非轴向项的分子与低对称性。包括磁超精细和四极相互作用的从头计算的电子-核谱与实验符合得很好。我们进一步发现，非轴向四极相互作用显著影响磁化动力学中避免的能级交叉，而分子畸变主要影响费米接触项和非轴向四极相互作用。
2019-10-25 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph physics.comp-ph
Ab Initio Simulations of Dense Helium Plasmas
我们使用量子分子动力学和无轨道分子动力学模拟研究了稠密氦等离子体的热物理性质，其中密度被认为是从400到800 g/cm $^{3}$和温度高达800 eV。状态方程的结果。从Kubo-Greenwood公式出发，导出了电导率和电子热导率。特别地，随着温度的升高，我们讨论了Lorenz数的变化，这表明稠密氦从强耦合和简并态向中等耦合和部分简并态的转变。
2011-04-11 astro-ph.EP cond-mat.mtrl-sci physics.plasm-ph
