Direct measurements of growing amorphous order and non-monotonic dynamic correlations in a colloidal glass-former
虽然流动的液体转化为刚性玻璃是无所不在的，但对玻璃化的完整理解仍然是难以捉摸的。在解决玻璃化转变问题的众多方法中，随机一阶理论（RFOT）是最突出的。然而，RFOT设想的潜在热力学相变的存在仍然是有争议的，因为它的关键微观预测有关的非晶秩序的增长和动态相关性的性质缺乏实验验证。在这里，通过使用全息光镊，我们冻结在一个平衡配置的2D胶体玻璃形成液体的颗粒壁，并提供直接证据，为增长的无定形秩序的形式，一个静态的点到设置长度。最值得注意的是，我们发现的非单调依赖的面积分数的动态相关性，并表明这种非单调性直接从合作重排区域的形态变化，预测RFOT。我们的研究结果表明，玻璃化转变有一个热力学起源。
2014-08-23 cond-mat.soft
Growing Dynamical Facilitation on Approaching the Random Pinning Colloidal Glass Transition
尽管经过了几十年的研究，液体转变成玻璃的过程从根本上说是热力学的还是动力学的仍有待确定。虽然观察到的增长长度尺度与随机一级跃迁理论（RFOT）等热力学观点一致，但动力促进（DF）理论的纯动力学方法缺乏实验验证。此外，对于由随机冷冻液相中的粒子子集引起的玻璃化转变，模拟支持RFOT的预测，而DF理论仍然未被探索。在这里，使用视频显微镜和全息光镊，我们表明，在一个胶体玻璃形成液体中的动力学促进明确增长的密度，以及钉扎粒子的分数。此外，我们表明，异质动力学的形式弦样的合作运动，这被认为是一致的RFOT，自然出现的框架内的促进。最重要的是，我们的研究结果表明，不能排除玻璃化转变的纯动态起源。
2014-06-25 cond-mat.soft
Fragile-to-Strong Crossover, growing length scales, and dynamic heterogeneity in Wigner Glasses
胶体粒子是结构玻璃化转变（SGT）理论的理想实验场。在这些系统中，玻璃态行为表现为颗粒密度的增加。因此，具有不同柔软度的软胶体颗粒捕获不同的玻璃形成性质，通常在分子玻璃中观察到。通过对微米级带电胶体悬浮液的二元混合物进行布朗动力学模拟，我们发现，通过调整电势的柔软度，可以通过改变单价盐的浓度来实现，在脆弱到强大的行为之间存在连续的过渡。值得注意的是，这是在系统中发现的，其中胶体颗粒之间的良好表征的电位是各向同性的。我们还表明，随机一级跃迁（RFOT）理论的预测定量地描述了普遍的功能，如不断增长的相关长度，$ξ\sim (ϕ_K/ϕ- 1)^{-ν}$与$ν= 2/3$其中$ϕ_K$，模拟的Kauzmann温度，取决于盐浓度。正如RFOT预测所预期的那样，我们在不断增长的相关长度与弛豫时间和动态异质性的急剧增加之间建立了因果关系。在维格纳玻璃中观察到的大范围的脆性被用来与分子玻璃进行类比。脆性的大的变化被发现只有当粘度的温度依赖性检查了一大类不同的玻璃形成材料。与此形成鲜明对比的是，这在一个可以通过实验探测的单一系统中得到了生动的说明。我们的工作还表明，RFOT预测在描述整个密度范围内的动态时是准确的，而不管玻璃的脆弱性如何，这意味着描述SGT的物理学是普遍的。
2019-09-08 cond-mat.soft
Statistical mechanics of local force dipole responses in computer glasses
软准定域模（QLM）普遍存在于熔融淬火的结构玻璃中，并且被认为与许多玻璃异常有关，例如它们的热导率和比热的低温标度以及在中频的声衰减。在计算机眼镜中，QLM可以在一组狭窄的情况下呈现谐波振动模式的形式，然而，直接访问它们在频率上的完整分布受到QLM与其他低频模式（例如，~声子）。以前的研究，以克服这个问题已经表明，玻璃的本地力偶极子的响应作为一个很好的代理其QLM;因此，我们在这里研究的本地力偶极子在计算机眼镜的响应的物理机械性能，在很大范围内的玻璃稳定性和在各种空间维度，与揭示尚未访问的QLM的频率的完整分布的属性的目标。我们发现，相对于QLM的频率$ω$（因此，也是他们的刚度$κ\!=\!ω^2$）的空间维度独立的普遍分布，与本地力偶极子的响应相关的刚度的分布特征（弱）依赖于空间维度。我们合理化这种依赖性，通过引入一个晶格模型，结合了现实空间的配置文件的QLM-与尺寸相关的远程弹性场-和普遍的统计特性，他们的频率。最后，我们讨论了我们的研究结果和玻璃化转变问题的基本方面之间可能的联系，并在超稳定玻璃的塑性活动的有限尺寸效应。
2020-01-30 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Connecting Relaxation Time to a Dynamical Length Scale in Athermal Active Glass Formers
过冷液体在空间中表现出固有的不均匀性。这基本上意味着在低于熔点的温度下，液体的某些区域中的颗粒动力学可以比其他区域快几个数量级。通常被称为动态异质性，这种行为吸引了参与玻璃化转变研究的研究人员，超过二十年。在所有玻璃化转变研究中，一个根本性的重要问题是，人们是否可以将不断增长的弛豫时间与伴随增长的长度尺度联系起来。在本文中，我们超越了普通的玻璃形成液体的领域和研究的起源，不断增长的动态长度尺度$ξ$在一个自我推进的“积极”的玻璃形成。这个长度尺度，这是使用结构相关性构建的同意与缓慢移动的颗粒，所形成的液体成为空间异质性的集群的平均尺寸。我们进一步报告说，伴随增长的$α$ -弛豫时间表现出一个简单的标度律，$τ_α\sim \text{exp} (ξμ/ T_{eff})$，与$μ$作为一个有效的化学势，$T_{eff}$作为有效温度，和$ξμ$作为集群重排的增长自由能垒。我们的研究结果在三十年的持续时间内是有效的，因此对于理解通用活性液体的缓慢动力学非常有用，例如活性胶体悬浮液或自推进颗粒介质。
2020-08-12 cond-mat.soft
Evidence of growing spatial correlations during the aging of glassy glycerol
我们已经测量了，作为年龄$t_a$的函数，甘油的非线性介电极化率$χ_3$低于玻璃化转变的老化。然而，线性磁化率可以根据年龄依赖性弛豫时间$τ_α(t_a)$准确地解释，这种比例分解为$χ_3$，表明$χ_3$的振幅增加。这强烈表明参与弛豫事件的分子的数量$N_{corr}$随着$t_a$增加而增加。对于$T=0.96 \times T_g$，我们发现当$t_a$从$1\mathrm{ks}$变为$100\mathrm{ks}$时，$N_{corr}$随$\sim 10%$增加。这为眼镜中的长度尺度和时间尺度之间的关系提供了新的线索。
2012-09-15 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Importance of many-body correlations in glass transition: an example from polydisperse hard spheres
大多数的液态理论，包括玻璃化转变理论，都是建立在两体密度关联的基础上。然而，我们最近表明，多体相关性，特别是键取向的相关性，在玻璃化转变和结晶转变中起着关键作用。在这里，我们表明，与过冷多分散硬球系统的数值模拟，与任何两点空间关联函数的长度尺度不增加对玻璃化转变。一个不断增长的长度尺度，而不是通过考虑多体关联函数，如取向顺序，它遵循的动态不均匀性的长度尺度的传播。尽管晶体状键取向顺序的增长，我们发现，对结晶的多分散性增加的稳定性是由于人口的二十面体排列的颗粒。我们的研究结果表明，对于这种类型的系统，多体相关性是玻璃化和结晶现象之间的联系的表现。系统是玻璃化还是结晶化可以通过对结晶的阻碍程度来控制，在这种情况下是多分散性。
2012-11-29 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
A Dramatically Growing Shear Rigidity Length Scale in a Supercooled Glass Former ($NiZr_2$)
寻找一个适当增长的长度尺度，增加与巨大的粘性减速的过冷液体是一个开放的问题与玻璃化转变。在这里，我们定义并证明存在一个这样的长度尺度，这可能是实验验证。这是当接近玻璃化转变时外部剪切扰动明显渗透到液体中的长度尺度。我们提供了基于模拟的证据，它的存在，它的增长至少一个数量级，通过使用分子动力学模拟NiZr 2，一个很好的脆弱的玻璃形成。在探测的时间尺度上，在从上面接近玻璃化转变温度时，这种长度尺度，也显示出与Ising样标度一致。此外，我们证明了可能的缩放的温度下，超阿耳忒弥斯增长的粘度，并显着增长的渗透深度集。我们的模拟结果表明，在过冷，显着的初始增加的剪切穿透深度在流体中可能会发生在串联的斯托克斯-爱因斯坦关系的故障。
2016-04-06 cond-mat.dis-nn cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Fluctuation relation and heterogeneous superdiffusion in glassy transport
电流的波动和相关的稳态波动关系进行了研究，在简单的粗粒晶格气体类似物的非牛顿流体驱动的恒定和均匀的力场，在两个制度的小熵产生。观察到非高斯电流波动和偏离波动关系，并与生长的非晶相关性和异质异常扩散制度的存在有关。
2009-07-28 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Linear response in aging glassy systems, intermittency and the Poisson statistics of record fluctuations
以Edward-Anderson自旋玻璃模型为例，研究了玻璃体系在深度淬火后等温时效过程中的能量衰减和线性磁响应的间歇行为。在这两个观测量的大间歇性变化被发现发生在一个相关的方式，并通过不可逆的突发，“quakes”，其中标点可逆和平衡的波动为零平均。它发现地震的时间分布是一个泊松分布，平均值随时间增长，表明地震是由创纪录规模的波动触发的。由于一个老化系统的漂移是一个很好的近似从属于地震，简单的分析表达式（Sibani等人，物理学评论B 74，224407，2006）的平均响应和平均能量的时间和年龄的依赖性。这些表达式被示出捕捉EA仿真结果的时间依赖性。最后，我们认为，每当线性响应函数和共轭自相关函数的变化遵循从相同的间歇性事件的波动耗散的关系，可以出现在两个非平衡老化。
2007-08-20 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Frequency-Dependent Response near the Glass Transition: A Theoretical Model
我们提出了一个简单的动力学模型的玻璃化转变。动力学描述的朗之万方程在一个分段抛物自由能景观，调制的温度依赖的整体曲率。零曲率点标志着过渡到一个阶段，打破遍历性，我们确定为玻璃化转变。我们的分析表明，接近这一转变的系统的高频和低频响应之间的连接。
1998-05-07 cond-mat.soft
Kinetic Fragility Directly Correlates with the Many-body Static Amorphous Order in Glass-Forming Liquids
术语“脆性”描述了当过冷液体接近其假定的玻璃化转变温度时粘度增长的速率。玻璃材料领域正在积极地寻找一种结构起源，这种结构起源支配着过冷液体中的这种动力学减慢，这种动力学减慢在结构上没有任何可辨别的变化。我们的工作表明，明确的证据表明，增长的多体静态无定形秩序是密切相关的玻璃形成液体的动力学脆性。这证实了系统对温度的动态响应隐藏在其微观结构中。这一发现可能为更深入地了解各种玻璃形成液体的弛豫时间或粘度的不同温度依赖性铺平了道路。
2021-08-05 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Growing length and time scales in activity-mediated glassy dynamics in confluent cell monolayers
该研究结合 active Vertex 模型模拟与 MCT，分析活性自推进对融合细胞单层玻璃化转变的作用，并首次通过有限尺寸标度得到动力学长度 $ξ_d$ 与弛豫时间的幂律关系。
2025-05-09 cond-mat.soft physics.bio-ph
Particle rearrangement and softening contributions to the nonlinear mechanical response of glasses
非晶材料，如金属，聚合物和胶体玻璃，表现出复杂的结晶依赖于施加的剪切力的机械响应。我们进行数值模拟，以调查的机械响应的二元Lennard-Jones玻璃进行无热，准静态纯剪切作为一个功能的冷却速率$R$用于准备他们。整体平均应力-应变曲线$\langleσ(γ)\rangle$类似于大尺寸极限下的空间平均值，该曲线看起来平滑，并在小应变下显示推定的弹性状态，在中等应变下显示屈服相关峰值，在大应变下显示塑性流动状态。相比之下，对于系综中的每种玻璃配置，应力-应变曲线由许多短的近线性段组成，所述短的近线性段被颗粒重排引起的快速应力下降打断。我们量化了小应力应变段的形状，以及每个玻璃配置中应力降的频率和大小。我们将应力损失分解为颗粒重排和软化的损失，即，$σ(γ)$中线性段斜率的减小），然后比较作为$R$和$γ$的函数的两个贡献。对于目前的研究，强化引起的应力损失大于软化引起的应力损失，但是，软化应力损失随着冷却速率的降低而增加。我们还表征了不同$R$制备的玻璃沿应变方向的势能景观的结构，并观察到屈服过渡附近的景观的属性的戏剧性变化。然后，我们表明，每应变的增强引起的能量损失可以作为一个序参量的屈服过渡，这锐化缓慢的冷却速率和大系统尺寸的限制。
2017-05-18 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Emergent odd viscoelasticity in chiral soft glassy materials
University of Göttingen（哥廷根大学）；Ecole Polytechnique de l’Université de Nantes, LTeN, U6607, Nantes Université（南特大学理工学院，LTeN，U6607）；King’s College London（伦敦国王学院）
本研究引入手性软玻璃态流变模型，揭示手性软玻璃态材料中奇性粘弹性的涌现机制，发现奇性粘度随活性旋转频率降低而增大，奇性粘弹性谱兼具ω=2Ω附近共振效应与高频玻璃态幂律特性。
2026-09-07 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Glass Transition in Supercooled Liquids with Medium Range Crystalline Order
在静态长度尺度的增长，可能与可识别的结构有序的玻璃形成液体中的快速动力学减慢的起源，是一个备受争议的问题。在各种模型体系中观察到与玻璃态行为相关的中程晶序（MRCO）的生长。这样的观察提出了一个问题，即如果允许玻璃成形器松弛足够长的时间，玻璃成形器达到的最终状态。是一个缓慢增长的水晶秩序负责缓慢的动力学？在有和没有MRCO的液体中，玻璃化转变的分子机制是否相同？如果是的话，MRCO的玻璃形成剂提供了一般理解玻璃化行为的范例。如果没有，则具有MRCO的系统形成一类新的玻璃形成材料，其缓慢动力学的分子机制可能更容易在生长晶体顺序方面理解，并且应该以这种方式接近，即使它们不会提供一般的见解。在这项研究中，我们进行了广泛的分子动力学模拟的玻璃形成液体的数量在两个维度，并显示与MRCO玻璃的静态和动态性能是不同于其他玻璃形成液体没有占主导地位的本地秩序。我们还解决了一个重要的问题，关于所谓的点集方法确定静态长度尺度，并证明它是一个强大的，为了不可知的，方法确定静态相关长度在玻璃成型机。
2017-05-26 cond-mat.dis-nn cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Macroscopic Facilitation of Glassy Relaxation Kinetics: Ultra Stable Glass Films with Front-Like Thermal Response
最近通过气相沉积[Science 315，353（2007）]实验性地制造超稳定玻璃膜以及观察到对这些膜的退火的前状响应[Phys.Rev.Lett. 102，065503（2009）]提出了关于操纵玻璃膜性质的可能性和解决关于非晶材料的动力学和热力学的基本问题的重要问题。这两个问题的核心是需要建立控制超稳定膜的形成及其随后响应的基本物理学。在本文中，我们证明了一个通用的玻璃动力学模型可以解释超稳定膜的形成，弛豫速率的10^5倍的相关增强，对温度跳跃的波前响应和波前速度的温度依赖性的观察
2010-08-26 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
On the growing length scale in a replica-coupled glassforming liquid
本研究通过计算机模拟揭示复制耦合玻璃形成液体中，随温度降低而迅速增长的长度尺度导致重叠分布出现双峰，但并非一级相变，而是有限尺寸效应，对理解玻璃转变具有重要意义。
2024-02-06 cond-mat.dis-nn cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Probing the Local Response of Glass-forming Liquids by Laser Excitations
玻璃是一种无序固体，具有与晶体不同的动力学和弹性性质。玻璃材料的非均匀性如何，以及结构和弹性在多大程度上对动力学进行了编码，是玻璃科学中长期存在的难题。在本实验中，我们探讨了二元胶体玻璃对高聚焦激光脉冲激发的响应。当激光在线性区域重复时，我们观察到非常相似的激发模式;直接证明动力学不均匀性强烈地编码有结构。在非线性区域，我们确定了一个非单调的动力学长度尺度作为面积分数的函数，导致在径向和正交方向上的动量传递的非单调耦合。令人惊讶的是，激发大小和回转半径符合一个通用的缩放关系，涵盖线性和非线性区域。我们的实验提供了一种新的策略，积极探测微观水平上的玻璃材料的响应。
2019-04-01 cond-mat.soft
Cooling-rate effects in a model of (ideal?) glass
利用蒙特卡罗模拟研究了三维四自旋相互作用伊辛模型中的冷却率效应。在粗化过程中，该模型发展了不断增长的能量势垒，在低温下导致非常缓慢的动力学。我们表明，零温度的特征长度增加非常缓慢的反向冷却速率，类似于普通玻璃的行为。对于计算上可获得的冷却速率，模型经历理想的玻璃化转变，即，非常小的冷却速率下的玻璃态转变与热力学奇异性相一致。我们还研究了这个模型的冷却与一定比例的自旋固定。由于这种异质晶种的存在，最终的状态强烈地依赖于冷却速率，只有在足够快的冷却速率下，系统才能以玻璃态结束，而缓慢的冷却不可避免地导致结晶相。
1999-10-22 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Soft-Pinning: Experimental Validation of Static Correlations in Supercooled Molecular Glass-forming Liquids
在其玻璃化转变附近的液体粘度的巨大增强通常与转变附近的多体静态相关性的增长有关，通常被称为“无定形有序”。估计在不同的玻璃形成液体的这种相关性的长度尺度是非常重要的，以解开玻璃形成的物理。在这种情况下，分子玻璃形成液体的实验变得至关重要，因为粘度增加了几倍（$\sim 10^{14}$），模拟或胶体玻璃实验无法获得所需的长时间尺度。在这里，我们设计了一个实验，提取静态长度尺度的分子液体使用稀释量的另一个大分子作为钉扎网站。从介电弛豫实验上过冷甘油与不同钉扎浓度的山梨醇和模拟上的几个模型玻璃形成液体钉扎网站的结果表明所提出的方法的鲁棒性，打开了大量的机会来研究其他玻璃形成液体的物理。
2021-06-16 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Ferroelectric glass of spheroidal dipoles with impurities: Polar nanoregions, response to applied electric field, and ergodicity breakdown
利用分子动力学模拟，我们研究了偶极玻璃晶体中的微球形，极性粒子和球形，金属壁之间的非极性杂质。我们提出的物理图片的铁电玻璃，这已被观察到的弛豫，混合晶体（如KCN $_x$ KBr $_{1-x}$），和聚合物。我们的系统在很宽的温度范围内进行扩散过渡，在那里我们看到被杂质包围的极性纳米区（PNR）。在我们的模拟中，杂质形成团簇，它们的空间分布是不均匀的。极化波动在相对高的$T$下增强，这取决于偶极矩的大小。当$T$进一步降低到非遍历状态时，它们形成冻结的PNR。因此，介电常数表现出弛豫铁电体的特征。我们还研究了周期性施加电场的非线性响应和周期性温度变化的非遍历响应（ZFC $/$ FC），其中极化和应变集体和不均匀地变化。我们还研究了由分子形状不对称引起的反铁电玻璃。我们用Ewald方法计算了外加电场中的偶极相互作用。
2017-02-06 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Response of a Model Glass to Athermal Quasistatic Pinching
LIPhy, Université Grenoble Alpes, CNRS（LIPhy，格勒诺布尔阿尔卑斯大学，法国国家科学研究中心）
研究人员通过无热准静态模拟，以挤压作为局域探针，探究不同稳定性模型玻璃的力学响应，揭示其从弹性到塑性的转变及与玻璃稳定性的关联，为非晶固体研究提供新视角。
2026-09-03 cond-mat.dis-nn cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Origin of `end of aging' and sub-aging scaling behavior in glassy dynamics
老化系统的线性响应函数通常使用比例变量$t_{\rm obs}/t_{\rm w}^μ$来解释，其中$t_{\rm w}$是与响应共轭的场打开或关闭的时间，而$t_{\rm obs}$是从场变化开始经过的“观察”时间。对于不同的$t_w$值获得的响应曲线通常使用略低于1的$μ$值进行折叠，这种缩放行为通常称为\emph{sub-aging}。最近的自旋玻璃热致磁化实验表明，$μ$的值受到初始冷却方案形式的强烈影响（Rodriguez等人，物理修订版信函91，037203，2003），甚至更重要的是，（Kenning等人，物理修订信函97，057201，2006），响应曲线的$t_{\rm w}$依赖性在极限$t_{\rm obs} \gg t_{\rm w}$中完全消失。后者的结果表明，广泛使用的线性响应数据的$t_{\rm obs}/t_{\rm w}^μ$标度不是普遍有效的，并提出了一些怀疑的理论意义的指数$μ$。在这项工作中，一个共同的机制，提出了在玻璃态动力学的亚老化和老化行为结束的起源。该机制结合了由初始热淬火产生的状态的真实和配置空间属性，初始热淬火启动老化过程。
2009-10-10 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Rheological response of a glass-forming liquid having large bidispersity
使用广泛的数值模拟，我们调查的模型玻璃形成的二元混合物的组成颗粒具有大的尺寸比的流动行为。在较大的物种是空间占主导地位的制度中，施加剪切的流变响应进行了研究。我们表明，出现与密度增加的宏观刚度发生在较大的物种进行玻璃化转变，而较小的物种继续高度扩散的制度。我们分析的剪切和静态松弛动力学的两个物种所施加的时间尺度之间的相互作用，以提供一个微观观察到的流变学响应。最后，通过调整混合物的组成，我们说明了系统的插入较小的颗粒通过降低系统的粘度来影响流变学。
2022-02-25 cond-mat.soft
Active glass: ergodicity breaking dramatically affects response to self-propulsion
我们实验研究了布朗粒子的致密沉积物的自推进的响应。我们观察到各态历经的过冷液体弛豫是单调增强的活动。相比之下，非遍历玻璃显示出一个数量级的放缓，在低活动相对于被动的情况下，其次是流化在较高的活动。我们的研究结果与理论预测的遍历方法总结到玻璃化转变的玻璃线的移位。我们认为非单调性是由于活动的竞争效应：（i）有助于打破笼子的额外能量（ii）阻碍笼子探索的方向性。我们称之为“主动方向性出现的僵局”（Dead）。这表明进一步的理论工作应该包括热运动。
2019-10-08 cond-mat.soft
Fluctuation-dissipation theorem in an aging colloidal glass
我们提供了一个直接的实验测试的斯托克斯-爱因斯坦关系的波动耗散定理（FDT）的一个特殊情况下，在老化的胶体玻璃。结合使用主动和被动微观流变学，使我们能够独立地测量在这种非平衡的情况下的相关性和响应函数。与以前的报告相反，我们发现在几十年的频率（1 Hz-10 kHz）和所有老化时间内没有偏离FDT。此外，我们发现两个不同的粘弹性贡献的老化玻璃，包括在低频率下的近弹性响应，在老化过程中增长。这是随着老化系统的材料性质的最明显的变化。
2006-06-08 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
An overview of the theories of the glass transition
玻璃化转变的话题引起了广泛的不同观点。因此，它的特点是缺乏一个协议，这将是最有益的理论观点。在本章中，我提供了一些元素，可以帮助整理许多理论方法，了解它们的基础，并讨论它们的有效性和相互兼容性。一路上，我描述了在过去的二十年中取得的进展，包括新的见解的空间异质性的动态和特征的长度尺度与玻璃化转变。重点放在那些理论，玻璃形成与日益增长的集体行为和新兴的普遍性。
2010-10-14 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Particle response during the yielding transition of colloidal glasses
屈服是大范围的软质和分子玻璃的松弛、流动和断裂的核心，但其微观起源仍不清楚。在这里，我们阐明了生产的胶体玻璃，通过使用X-射线散射监测的结构因子在生产过程中。我们应用最近推出的组合的小角X射线散射和流变学的振荡剪切，并遵循结构因子在应变振幅增加。令人惊讶的是，我们观察到一个急剧的转变，在屈服时的最近邻结构的取向排序，在相反的粘弹性模量的平滑变化。这种转变伴随着强度波动向高斯分布的突然变化。因此，我们确定屈服作为一个新的，动态诱导的玻璃在所施加的剪切的过渡。
2014-01-09 cond-mat.soft
Growing length scale accompanying the vitrification: A perspective based on non-singular density fluctuations
在接近玻璃化转变点的玻璃形成液体中，即使宏观密度的非常轻微的增加也会导致宏观弛豫的显著减慢。同时，局部密度本身在空间中波动。因此，可以想象，即使是非常小的局部密度变化也会控制局部玻璃性质。基于这一观点，一个模型来描述伴随着玻璃化的增长的长度尺度，在其中，我们假设，在一个子系统的密度是高于一定的阈值，$ρ_{\rm c}$，由于空间的限制，颗粒重排被高度抑制了足够长的时间（$\sim$结构弛豫时间）。我们把这样一个子系统看作一个玻璃状的团簇。然后，基于统计的子系统的密度，我们预测，随着压缩（增加平均密度$ρ$）在一个固定的温度$T$在过冷态，集群的特征长度，$ξ$，发散为$ξ\sim(ρ_{\rm c}-ρ)^{-2/d}$，其中$d$是空间维度。该$ξ$测量阻碍重排运动的空间约束的平均持续长度，并且由子系统密度确定。此外，随着在固定$ρ$处$T$的减小，长度尺度以与$ξ\sim(T-T_{\rm c})^{-2/d}$相同的方式发散，其中$ρ$与在$T=T_{\rm c}$处的$ρ_{\rm c}$相同。描述发散长度尺度的指数与一些理论模型预测的指数相同，并且确实在一些模拟和实验中观察到。然而，这种分歧的基本机制是不同的，也就是说，我们不调用与热力学相变的起源的增长长度尺度的热力学异常。我们进一步提出了基于集群的合作性质的解释。
2017-12-15 cond-mat.dis-nn cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Dynamic Response of Glassy Dispersions in a Nematic Liquid Crystal
我们提出了第一个系统的测量的动态响应的玻璃状软固体上形成的热致液晶分散胶体。通过应用一个简单的理论模型，我们揭示了在低频率（最长的时间尺度），并阻止流动的弹性占主导地位。埃里克森数$E_R$确定临界频率$ω_c$，在该临界频率之上，粘性分量$G'' \propto ω^{1/2}$。我们发现，tan $δ$的值是独立的胶体体积分数（$ϕ$），并确定由与缺陷线密度和无胶体的复合材料中捕获区域的大小相关的长度尺度的比率。
2019-12-24 cond-mat.soft
Amorphous Order & Non-linear Susceptibilities in Glassy Materials
我们回顾了15年的理论和实验工作的非线性响应的玻璃体系。我们认为，非线性极化率峰值的异常增长是系统中“非晶有序”增长的标志，自旋玻璃就是一个很好的例子。过冷液体的实验结果与RFOT预测的体积随着温度降低或系统老化而增加的致密“玻璃体”完全一致。我们澄清为什么这样的行为是很难解释的纯动力学理论的玻璃形成，尽管最近的说法相反。
2021-01-11 cond-mat.dis-nn cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Parameter-free predictions of the viscoelastic response of glassy polymers from non-affine lattice dynamics
我们研究了无定形聚合物的粘弹性响应的理论和模拟。通过考虑内应力和考虑非热非仿射理论中的瞬时简正模（INMs），我们对聚合物玻璃在非零温度下的粗粒度模拟中获得的动态粘弹性模量进行了无参数预测。理论结果表明，非常好的对应关系与流变学数据收集的分子动力学模拟超过五个数量级的频率，与一些不稳定性，积累在低频部分的玻璃化转变的方法。这些结果提供的证据表明，机械玻璃化转变本身是连续的，因此代表一个交叉，而不是一个真正的相变。在玻璃化转变温度范围内的低频储能模量的相对急剧下降可以在所提出的理论内机械地解释：低本征频率振动激发（玻色子峰和接近零的能量激发）的扩散直接导致储能模量的负非仿射贡献的快速增长。
2018-09-05 cond-mat.soft
Growing timescales and lengthscales characterizing vibrations of amorphous solids
结晶固体的低温性质可以用完美晶格周围的谐波微扰来理解，如德拜理论。然而，非晶态固体的低温性质强烈地偏离这些描述，显示出增强的传输、跨越能量势垒的激活的慢动力学、相对于德拜理论的过量振动模式（即，玻色子峰），以及对小的机械变形的复杂的不可逆响应。这些实验观察间接表明，非晶态固体的动力学在低温下变得异常。在这里，我们提出了直接的数值证据，振动改变性质在一个明确的位置内的玻璃相的一个简单的玻璃成型机。我们提供了一个真实的空间描述这种转变和快速增长的时间和长度尺度，伴随it.We的研究结果提供了种子的低温玻璃异常的理论框架内最近发现的加德纳相变的普遍理解。
2016-05-13 cond-mat.dis-nn cond-mat.soft
The viscoelastic and anelastic responses of amorphous polymers in the vicinity of the glass transition temperature
本文研究了聚苯乙烯和聚甲基丙烯酸甲酯在玻璃化转变点附近的小应变和各种温度下的等温长期剪切蠕变试验中的时间依赖性响应。一个微观力学模型推导出描述实验结果。本构方程的假设下，开发的无定形聚合物的行为是由两个微观机制：重排的协同松弛区域（CRR）反映了粘弹性响应，而位移的CRR相对于彼此是负责的滞弹性响应。结果表明，在略高于玻璃化转变温度的温度范围内，存在一个临界温度，在此温度范围内，可调参数对温度的依赖性发生了显著变化。临界温度与无定形聚合物中从动态不均匀性到静态不均匀性的转变有关。
2001-05-13 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Response to "Comment on Static correlations functions and domain walls in glass-forming liquids: The case of a sandwich geometry" [J. Chem. Phys. 144, 227101 (2016)]
点对集关联函数已被证明是一个非常有价值的工具，以探测无序系统中的结构相关性，但更重要的是，其详细的行为已被用来试图绘制信息的机制，导致玻璃态行为的过冷液体。由于这个原因，辨别这些细节中哪些是玻璃态系统所特有的，哪些是禁闭的一般特征是至关重要的。在本回复中，我们对[J. Chem. Phys. 144，227101（2016）]中提出的问题提供了答案。
2016-06-24 cond-mat.dis-nn cond-mat.soft
Aging or DEAD: origin of the non-monotonic response to weak self-propulsion in active glasses
在非晶态中，玻璃由比观察时间长的弛豫时间定义。这种非遍历性的性质使得对玻璃态系统的理解成为一个复杂的话题，具有复杂的老化效应或对进一步失衡的外部驱动的反应。在这方面，由自推进粒子制成的活性玻璃最近已经成为刺激系统，通过考虑新的内部失衡自由度，拓宽和挑战了我们目前对玻璃的理解。在以前的实验研究中，我们已经表明，在遍历性破碎阶段，致密被动粒子的动力学首先随着粒子的轻微活跃而减慢，然后在更大的活动中加速。在这里，我们表明，这种非单调行为也出现在软活性布朗粒子的模拟，并探讨其原因。我们反驳了我们之前提出的主动方向性（DEAD）模型描述我们的数据的死锁。然而，我们证明，非单调响应是由于活动增强老化，从而确认遍历性打破的联系。除了自推进系统，我们的研究结果表明，在主动眼镜老化是不完全理解。
2022-04-08 cond-mat.dis-nn cond-mat.soft
Assessing the role of static lengthscales behind glassy dynamics in polydisperse hard disks
增长的静态秩序中的动态减慢对玻璃化转变的可能作用最近引起了相当大的关注。基于随机一级跃迁（RFOT）理论，提出了一种新的测量非晶有序静态关联长度的方法--“点到集（PTS）”长度，并证明了动态关联长度比静态关联长度增长快得多。在这里，我们研究的PTS长度的性质，使用多分散硬盘系统，这是一个模型，是已知的致密化后表现出不断增长的六角有序。我们发现，PTS的相关长度是解耦的六阶相关长度的急剧增加，同时密切反映两体密度相关的衰减长度。因此，我们的研究结果提供了一个明确的例子，其他形式的秩序可以发挥重要作用，在减慢的动态，铸造一个严重的怀疑的顺序不可知论性质的PTS长度及其相关性，以缓慢的动态，提供了一个多分散的硬盘系统是一个典型的玻璃前体。
2015-02-20 cond-mat.soft
Disclination-mediated thermo-optical response in nematic glass sheets
向列相固体强烈地响应于环境热或光的变化，在平行于和垂直于指向矢的方向上显著不同。这种现象的特点是均匀的导演领域，但不是缺陷纹理。我们分析的弹性基态的玻璃在膜近似作为温度的函数的一些向错缺陷的眼睛可逆地诱导三维形状从平板材料，在纳米尺度的所有方式的宏观对象，包括非可开发的表面。后者提供了一个新的范例，通过在薄系统中的可切换拉伸致动。
2010-04-22 cond-mat.soft
Creep and flow of glasses: strain response linked to the spatial distribution of dynamical heterogeneities
机械性能对材料科学至关重要，特别是当它们依赖于外部刺激时。本文研究了非晶态固体，即胶体玻璃对外力的流变响应。利用共聚焦显微镜和计算机模拟，我们建立了宏观蠕变响应和微观单粒子动力学之间的定量联系。我们观察到动力学的异质性，即区域的流动性增强，保持本地化的蠕变制度，但增长的施加应力，导致稳定的流动。这些不同的行为也反映在平均粒子动力学中，通过单个粒子的均方位移和活性区域的分数来量化。这两个微观量被发现是成比例的宏观应变，尽管非平衡和非线性条件下蠕变和瞬态政权之前稳定的流动。
2015-07-10 cond-mat.soft
Dipole-dipole correlations and the Debye process in the dielectric response of non-associating glass forming liquids
在过冷液体中观察到的$α$过程的非指数形状被认为是玻璃态动力学的标志之一，因此几十年来一直在研究中，但仍然知之甚少。对于极性范德华液体，我们在这里显示-在最近的理论-偶极-偶极相关引起的介电谱中的一个额外的过程略慢于$α$ -松弛，这使得所得到的组合峰比其他实验技术观察到的窄。这让人想起在一元醇中发现的德拜过程。通过用非极性溶剂稀释来削弱偶极-偶极相互作用，可以抑制额外的峰。
2019-11-18 cond-mat.soft
Identical temperature dependence of the time scales of several linear-response functions of two glass-forming liquids
测量了两种范德华玻璃形成液体四甲基四苯基三硅氧烷（DC 704）和5-聚苯基-4-醚的频率依赖性介电常数、剪切和绝热体积模量、纵向热膨胀系数和纵向比热。在实验的不确定性的损失峰值频率的测量响应函数具有相同的温度依赖性的温度范围内，麦克斯韦弛豫时间的变化超过9个数量级。时间尺度从最快到最慢的顺序如下：剪切模量，绝热体积模量，介电常数，纵向热膨胀系数，纵向比热。根据最近的猜想，即范德华液体是强相关的，即，近似单参数液体。
2012-02-10 cond-mat.soft
Measurement of Growing Dynamical Lengthscales and Prediction of the Jamming Transition in a Granular Material
过冷液体和致密胶体表现出被称为“空间非均匀动力学”（SHD）的异常行为，随着接近玻璃化转变，这种行为变得越来越明显。最近，SHD已被观察到在有限的颗粒填料在慢剪切下发生堵塞，支持推测，这两个过渡相关。在这里，我们报告测量SHD在空气驱动的颗粒珠的系统中，作为密度和有效温度的函数。在接近干扰时，动态逐渐变慢，空间上更加不均匀。动态的时间和长度尺度表征的非均匀性的快速增长，可以描述模式耦合理论和Vogel-Tammann-Fulcher（VTF）方程，在类似的玻璃形成液体。在VTF转变处的控制变量的值与J点一致，J点是所有运动停止时的随机紧密堆积堵塞密度，指示与零温度理想玻璃化转变的类比。我们的研究结果进一步证明了干扰概念的普遍性，并在寻求不同系统中干扰的统一理论方面迈出了重要的一步。
2010-12-21 cond-mat.soft
Local versus global stretched mechanical response in a supercooled liquid near the glass transition
非晶材料具有丰富的弛豫谱，通常用弛豫机制的层次来描述。在这项工作中，我们调查的局部动态模量谱在模型玻璃的玻璃化转变温度以上进行力学光谱分析与分子动力学模拟。我们发现，频谱，在本地以及在全球范围内，可以很好地描述的科尔-戴维森公式的频率范围内探索与模拟。令人惊讶的是，Cole-Davidson拉伸指数不随探测的局部区域的大小而改变。的局部弛豫时间显示一个广泛的分布，如预期的动态异质性概念的基础上，但得到的拉伸独立于此分布。我们发现，局部弛豫时间和模量的尺寸依赖性可以很好地解释的弹性推模型。
2019-02-12 cond-mat.dis-nn cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
The Universal Role of Fragility on the Yielding Transition of Active Glass under Oscillatory Shear
Tata Institute of Fundamental Research（塔塔基础研究所）
研究人员通过分子动力学模拟发现，活性会降低玻璃的动力学脆弱性，改变其屈服力学响应，确立了动力学脆弱性是控制被动与活性玻璃屈服的统一参数，为调控非晶材料力学响应提供了新途径。
2026-09-03 cond-mat.dis-nn cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Linear Response Theory for Hard and Soft Glassy Materials
尽管其基本物理性质存在质的差异，但硬玻璃态和软玻璃态材料表现出几乎相同的线性流变行为。我们发现，这些几乎普遍的属性自然出现在剪切转变区（STZ）理论的非晶塑性，扩展到包括广泛分布的内部热激活障碍。这种障碍分布的主要特点是预测非平衡，有效温度热力学。我们的理论损耗模量$G"(ω)$在$α$弛豫速率处有一个峰值，并且对于更高的频率以$ω^{-ζ}$的形式幂律衰减，与实验数据定量一致。
2011-01-18 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Nonlinear dielectric response at the excess wing of glass-forming liquids
我们提出了玻璃形成甘油和碳酸丙烯酯施加电场高达671 kV/cm的非线性介电测量。测量延伸到足够高的频率，以允许调查的非线性行为的制度，迄今为止神秘的多余的机翼，显示在许多玻璃成型机的损耗谱作为第二次幂定律在高频。令人惊讶的是，我们发现一个完全缺乏的非线性行为在多余的翅膀，在明显的对比，α-松弛，在协议与以前的报告，一个强大的增加的介电常数和损耗被发现。
2013-01-05 cond-mat.dis-nn cond-mat.soft
Anomalous Elasticity in Classical Glass-formers
非晶态固体在机械应变下易于发生塑性响应。最近的工作表明，在非晶颗粒系统中，这些典型的四极性质的塑性事件可以屏蔽弹性响应。当四极子的密度高时，四极子场的梯度充当紧急偶极源，导致机械响应的定性变化，例如在位移场中所见。在本文中，我们研究了屏蔽在经典的玻璃形成的效果。它们由通过二元力相互作用的点粒子组成。两个逆幂律力和Lennard-Jones相互作用进行检查，它表明，在这两种情况下的弹性响应可以强烈屏蔽，与新的理论。偏离经典弹性理论的程度参数化的建议的新措施，显示有一个功能依赖的能量损失的塑性响应的量。
2022-01-26 cond-mat.dis-nn cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Anisotropic Structural Predictor in Glassy Materials
越来越多的证据表明，玻璃质材料的自发和外部驱动的松弛都是由局部软点介导的。最近的进展使得有可能确定玻璃结构内的软点，并量化其柔软程度。然而，这些柔软度的措施，通常是标量，不考虑张量/各向异性性质的软点，这意味着依赖于外部变形的取向耦合。在这里，我们从第一性原理推导出玻璃的局部热容量之间的线性响应耦合，先前示出提供玻璃柔软度的测量，和在不同方向上的外部变形。我们首先表明，这个线性响应量遵循一个异常的，肥尾分布有关的普遍$ω^4$密度的准本地化，非声子激发的状态在玻璃。然后，我们构建了一个结构预测的产品的局部热容量和外部变形的线性响应，并表明，它提供了增强的可预测性，在不同方向的变形下的塑性重排，相比纯粹的标量预测。
2019-01-16 cond-mat.dis-nn cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Modeling the nonlinear dielectric response of glass formers
将新近发展的有限寿命非对称双势阱模型应用于极性过冷液体的非线性介电数据。来自有限寿命的粘性效应提供了从短时间内许多分子的合作跳跃到长时间内统计独立分子的运动的交叉。该模型允许从非线性ω-数据确定合作重排区域的大小，并对甘油和碳酸丙烯酯的非线性ω和3ω-信号之间的已知不一致性提出了新的见解。
2017-05-20 cond-mat.dis-nn cond-mat.soft
Investigation of nonlinear effects in glassy matter using dielectric methods
本文综述了非线性介电谱在玻璃态物质研究中的最新进展。这项工作还提供了一个简单的介绍到现象学的玻璃形成材料的线性介电响应，并讨论了主要的机制，可以引起非线性介电响应在这类材料。在这里，我们主要集中在高场的常规介电常数的测量和高阶介电常数表征的3-Ω和5-Ω的组成部分，在我们的小组进行的介电响应。典型的玻璃形成液体和取向无序的塑性晶体的结果进行了讨论，也治疗的特殊情况下过冷的单羟基醇。
2017-04-24 cond-mat.dis-nn cond-mat.soft
Nonlinear response theory for Markov processes: Simple models for glassy relaxation
本文用格林函数的含时微扰理论建立了服从主方程的马尔可夫过程的非线性响应理论，并给出了外场中三阶以下响应函数的一般表达式。计算了非对称双势阱中偶极重取向模型的非线性响应，该模型是介电谱领域的标准模型。静态非线性响应是有限的，除了由不对称值确定的特定温度$T_0$。在$T_0$附近的窄温度范围内，频率依赖的三次响应的模量在弛豫速率的量级上的频率处显示出峰值，并且对于低频和高频都消失。在静态响应有限（低于和高于$T_0$）的温度下，发现模量在高频下从静态极限单调衰减到零。此外，计算结果与高斯态密度的陷阱模型。在这种情况下，三次响应取决于所考虑的特定动力学变量，也取决于外部场与模型动力学耦合的方式。特别是，一组不同的动力学变量被认为是引起相同的形状的线性磁化率和不同的温度依赖性的弛豫时间。然而，发现非线性响应函数的频率依赖性强烈地依赖于变量的特定选择。讨论的背景下，最近的理论和实验结果有关的非线性响应的过冷液体和玻璃。
2012-03-08 cond-mat.soft
Unifying different interpretations of the nonlinear response in glass-forming liquids
本工作旨在重新考虑最近文献中关于过冷液体非线性磁化率的几种解释。我们目前的实验结果表明，甘油和碳酸丙烯酯的三个独立的立方结晶度有非常相似的频率和温度的依赖性，无论是他们的振幅和相位。这强烈地表明了一种独特的物理机制，负责这些非线性磁化率的增长。我们表明，我们两人提出的框架[BB，Phys. Rev. B 72，064204（2005）]，其中非线性磁化率的增长与“玻璃态域”的增长密切相关，解释了所有显着的实验特征。然后，我们回顾了几个补充和/或替代模型，并表明，合作重排玻璃域的概念是一个关键（隐式或显式）的成分，所有这些。这为未来的实验铺平了道路，这些实验将加深我们对玻璃的理解。
2017-11-01 cond-mat.dis-nn cond-mat.soft
Modeling multiple time scales during glass formation with phase-field crystals
本文用微观场论研究了单原子和二元液体中玻璃形成的动力学过程，讨论了时均原子序数密度的演化。相场晶体自由能和动态密度泛函理论相结合的随机框架，成功地描述了几个方面的玻璃形成在多个时间尺度。与模式耦合理论的协议被证明为欠阻尼液体在中等过冷度，和一个快速增长的动态相关长度被发现与脆弱的行为。
2011-04-15 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
