Optical Realization of Coherent Vibrational Dynamics in Molecules
S. Longhi
提出了耦合平板波导中光束的分子相干振动现象的光学模拟，如光诱导分子稳定化和势交叉处的波包动力学。
Optical analogues of coherent vibrational phenomena in molecules, such as light-induced molecular stabilization and wave packet dynamics at a potential crossing, are proposed for light beams in coupled slab waveguides.
机构、总结、中文摘要均由AI分析而来，可能存在错误，请以论文正文为准。
继续探索
Analysis of Dispersive Fourier Transform dataset using Dynamic Mode Decomposition: evidence of multiple vibrational modes, and their interplay in a three-soliton molecule
本研究将 Dynamic Mode Decomposition 用于 Dispersive Fourier Transform 数据集降噪与精细分析，揭示三孤子分子振荡由多个基本振动模式相互作用形成。
Accelerated Molecular Vibrational Decay and Suppressed Electronic Nonlinearities in Plasmonic Cavities through Coherent Raman Scattering
分子振动及其动力学对于纳米器件中的电子和热输运以及分子催化具有突出的重要性。<100个分子的振动动力学研究通过三色时间分辨相干反斯托克斯拉曼光谱（trCARS）使用等离子体纳米天线。这将分子信号与四波混频（FWM）隔离，同时使用极低的吸收功率，以避免通过单光子锁定检测造成分子损伤。发现FWM在nm宽的等离子体间隙中与等离子体纳米颗粒相比被强烈抑制。联苯-4-硫醇分子的超快振动衰减速率被这些等离子体纳米腔中的增强的脉冲光场激发的局部非平衡温度的瞬时升高加速十倍。分离振动布居衰变和退相的贡献仔细探索这些紧密限制的分子的振动衰变通道。纳米间隙内的这种极端等离子体增强开辟了测量单分子振动耦合动力学和多种分子光力学现象的前景。
Vibrational Nonlinear Response of Complex Molecules: Nature and Measurements in the THz Range
提出基于振动键分解的理论方法估算复杂分子在太赫兹范围内的非线性折射率系数n2，通过Z-scan实验验证了模型，为分子非线性光学和太赫兹材料设计提供了框架。
Far-field nanoscale infrared spectroscopy of vibrational fingerprints of molecules with graphene plasmons
红外光谱，特别是在600和1500 cm-1之间的指纹区域的分子振动，是一个强大的散装材料的表征方法。然而，由于微米波长的红外线和纳米尺寸的分子之间的弱光-物质相互作用，在纳米级水平上的分子指纹仍然是一个重大的挑战。在这里，我们展示了分子指纹在纳米级水平上使用我们专门设计的石墨烯等离子体结构的CaF 2纳米膜。这种结构不仅避免了等离子体-声子杂化，而且还提供了覆盖整个红外指纹区域的原位电可调谐石墨烯等离子体，这是以前无法实现的。此外，未受干扰和高度限制的石墨烯等离子体提供了面内和面外振动模式的同时检测，其中石墨烯检测灵敏度下降到亚单层水平，显著地推动了远场中红外光谱的当前检测极限。我们的研究结果提供了一个平台，实现了期待已久的高灵敏度和选择性的纳米级分子的远场指纹检测的许多应用的期望。
Seeing the vibrational breathing of a single molecule through time-resolved coherent anti-Stokes Raman scattering
分子内化学键的运动可以通过超快非线性光谱学以振动波包的形式被实时观察到。这种非线性光学测量通常在大的分子系综上进行，并且因此被限制到可以保持系综相干性的程度。在这里，我们描述振动波包运动的单分子，通过时间分辨，表面增强，相干反斯托克斯拉曼散射记录。在环境条件下，通过为分子配备偶极纳米天线（金哑铃）来实现检测单个分子运动所需的灵敏度。与系综中的测量相反，单个分子上的振动相干性不会退相。它产生具有特征统计的相位波动。我们提出了离散采样的统计状态的时间演化，并突出了独特的信息内容的特征，早期的信号概率分布函数。
Addressing intramolecular vibrational redistribution in a single molecule through pump and probe surface-enhanced vibrational spectroscopy
本文通过泵浦和探针表面增强振动光谱研究单分子内分子振动再分布，利用量子力学框架分析振动光谱优化IVR表征的策略。
Observation of coherent two-photon emission from the first vibrationally-excited state of hydrogen molecules
本文描述了利用仲氢分子第一振动激发态的双光子发射过程来探讨宏观相干放大机制的实验。采用绝热拉曼布居转移方法，以斯托克斯最低边带作为激发光，制备了初始态的大相干态。我们观察到的相干双光子发射符合配对超辐射主方程的预期。
Coherent Control of Vibrational State Population in a Nonpolar Molecule
提出了一种非极性分子振动态布居数分布的相干控制方案。我们对处于电子基态的氢分子离子与红外激光脉冲相互作用的理论分析和数值模拟结果表明，通过与第一激发解离态的耦合，在振动态之间发生了选择性的双光子跃迁。我们表明，对于一个给定的时间强度分布的振动态之间的布居转移，或振动态的叠加，可以完成一个单一的啁啾脉冲或一个训练的啁啾脉冲，这占由于AC斯塔克效应的累积相位差。空间强度（或焦点）平均的影响进行了讨论。
Visually Constructing the Chemical Structure of a Single Molecule by Scanning Raman Picoscopy
纳米腔等离子体激元场的强空间限制使得可以可视化单个分子的内部结构，甚至可以区分其在真实空间中的振动模式。有了这样不断提高的空间分辨率，预计可以实现分子的完整振动成像，以揭示分子结构细节。在这里，我们展示了一个单一的镁卟啉分子的单振动模式的完整的拉曼图像上的lngström水平，揭示了在真实空间中的每个振动模式的不同特征。此外，通过利用潜在的干涉效应和拉曼指纹数据库，我们提出了一种新的结构确定方法，称为扫描拉曼微微显微镜，以展示如何使用此类超高分辨率光谱显微镜振动图像来视觉组装化学结构单个分子通过简单的乐高积木般的构建过程。
Selective Excitation of Vibrations in a Single Molecule
本研究利用扫描隧道显微镜中的共振拉曼光谱，通过精细调节激光波长至振动电子跃迁共振，实现了单分子振动模式的选择性激发与探测，为表面分子化学转化调控奠定基础。
Two-dimensional Infrared Spectroscopy of vibrational polaritons of molecules in an optical cavity
分子振动与红外腔模的强耦合通过产生修饰的极化激元态来影响它们的性质。我们展示了如何通过改变腔耦合强度来控制单振动和双振动极化激元流形，并通过时域双量子相干性（DQC）来探测。对$N-methylacetamide$（NMA）的酰胺-I（$CO$）和酰胺-II（$CN$）键振动进行了应用。
Single Molecule Spectral Fluctuation Originates from the Variation in Dipole Orientation Connected to Accessible Vibrational Modes
本研究利用单分子多维追踪同步监测发射光谱与三维偶极取向，首次证明室温下光谱涨落与偶极重取向相关，并归因于可及振动模式跃迁。
Direct Photoassociative Formation of Ultracold KRb Molecules in the Lowest Vibrational Levels of the Ground State
本文报道了从磁光阱中的$^{39}$ K和$^{85}$ Rb原子开始，在电子基态$(X ^1Σ^+)$的最低振动能级$(v"=0 -10)$上，连续直接光缔合形成超冷KRb分子。该过程利用了新发现的$2(1), v'=165$和$4(1), v'=61$能级之间的共振耦合，其表现出几乎相等的非耦合本征态的混合。$X^1Σ^+$（$v"$ =0）水平的产生速率估计为$5\times10^3$分子/秒。
Photon echo signature of vibrational cat states created by femtosecond excitation of molecules
一对相干飞秒脉冲激发作用于具有强电子-声子耦合的分子，在相干跃迁的激发态和基态的振动态中产生一个低动量波包和一个高动量波包的相干叠加.随着激发态进一步加速，高动量基态贡献和低动量激发态贡献之间的干涉引起光子回波。这种光子回波是分离的振动轨迹之间量子干涉的直接结果，因此可以提供分子振动的非经典性质的实验证据。
Photon Antibunching in Single-Molecule Vibrational Sum-Frequency Generation
本研究计算单分子振动和频产生中上转换场的二阶相干度，发现非谐势在相干驱动下可导致光子反聚束，为无需强耦合的明亮可调谐单光子源开辟新路径。
Laser-Induced Vibrational Frequency Shift
探讨了强激光辐射在分子的组成原子之间引起光学力的机制。在一个双原子分子的情况下，效果的结果在修改的振动势，并使用微扰理论，它表明，这降低了伸缩频率。对选定材料的模型计算表明，在适当的条件下，频移的程度应该是可检测的拉曼光谱。
Unveiling the Dance of Molecules: Ro-Vibrational Dynamics of Molecules under Intense Illumination at Complex Plasmonic Interfaces
本研究开发了自洽模型与数值方法求解耦合 Schrodinger-Maxwell 方程，模拟共振腔中双原子分子的振转动力学，揭示了腔诱导的持续分子取向和退相干驱动的弛豫稳定机制，并证明强耦合可改变手性超表面圆二色性光谱。
Energy-efficient pathway for selectively exciting solute molecules to high vibrational states via solvent vibration-polariton pumping
选择性激发目标分子到高振动态在液相中是低效的，这限制了红外泵浦用于催化基态化学反应。在这里，我们证明，这种低效率有时可以解决限制振动强耦合条件下的液体的光腔。对于13 CO2溶质在12 CO2溶剂中的液体溶液，腔分子动力学模拟表明，在适当的共振条件下，用强激光脉冲激发溶剂的极化子（混合光-物质态）可能导致溶质的非常强（> 3量子）和超快（< 1 ps）的激发，即使溶剂最终几乎没有被激发。相比之下，在腔外，相同的输入脉冲能量密度可以激发溶质只有一半的振动量子和激发的选择性低。我们的发现是强大的，在不同的腔体积下，这可能会导致可观察到的腔增强的法布里-珀罗腔中的IR光化学反应。
Molecular plasmonics: the role of ro-vibrational molecular states in exciton-plasmon materials under strong coupling conditions
我们扩展模型的激子等离子体激元材料，包括一个振转结构的分子使用波包传播的电子势能面。新的模型取代了传统的两级发射器与更复杂的分子，允许检查对齐和振动动力学的影响，与表面等离子体激元的强耦合。我们将该模型应用到一个混合系统，包括一个薄层的分子放置在顶部的周期性阵列的狭缝。严格的模拟进行了两种类型的分子系统所描述的振动束缚束缚和束缚连续电子跃迁。计算揭示了透射，反射和吸收光谱中的新功能，包括观察到的拉比分裂和振动模式的显着更高的值清楚地看到在相应的光谱。我们还研究了各向异性的初始条件对混合材料的光学性质的影响，表明系统的光学响应受到分子初始预对准的显着影响。我们的工作表明，预取向分子可以作为一个有效的探针的近场近金属界面的亚衍射表征。
Engineering long-lived vibrational states for an organic molecule
分子的光力学性质是拉曼光谱在一个世纪前发现的。今天，分子是高性能量子光学机械平台的有希望的竞争者，因为它们的小尺寸和大能级分离使它们在本质上对热搅动具有鲁棒性。此外，化学合成的精度和产量可以确保量子技术应用的可行路线。然而，挑战在于分子振动与环境声子的耦合将它们的相干性限制在皮秒时间尺度。在这里，我们通过对其周围环境的声子工程将分子的光学机械质量提高了几个数量级。通过给分子穿上其纳米环境中长寿命的高频声子模式，我们实现了毫秒时间尺度的光子存储和检索，并允许光力学中出现单光子强耦合。我们的策略可以扩展到分子光机网络的实现。
Theory of Supervibronic Transitions via Casimir Polaritons
该理论提出红外腔中振动强耦合下，基于动态卡西米尔效应产生光子并借振动极化激元实现电子到振动的远程能量转移，其幅度与分子数平方成正比，可被常规装置观测。
Simultaneous imaging of vibrational, rotational, and electronic wave packet dynamics in a triatomic molecule
本研究针对强耦合下分子多自由度动力学表征难题，结合时间分辨CEI与量子模拟，同时观测了二氧化硫的振动、转动及电子波包演化，验证了多重符合CEI用于多原子分子耦合运动研究的有效性。
Coherent anti-Stokes Raman spectroscopy in the presence of strong resonant signal from background molecules
使用宽带飞秒激光脉冲的光谱学通常涉及具有接近共振频率的多个分子种类的同时激发。解释来自分子混合物的集体光学响应通常需要对检测到的时间分辨信号进行傅立叶分析。我们提出了一种替代方法分离相干光学响应从两个分子物种与相邻的激发共振（在这里，氧气和二氧化碳的振动模式）。我们利用振转耦合作为一种机制，抑制强振动响应的主要分子物种（O $_{2}$）。相干振转动力学导致长的“沉默窗口”的零信号从氧分子。在这些静默窗口中，检测到的信号仅源自少数种类（CO $_{2}$），从而能够实现O $_2$ /CO $_2$混合比的无背景检测和表征。与傅立叶分析相比，我们的技术不需要飞秒时间分辨率或时间延迟扫描。
Quantum mechanical deconstruction of vibrational energy transfer rate and pathways modified by collective vibrational strong coupling
该研究结合量子振动光谱计算、波包动力学模拟与机器学习势，以(H₂O)₂₁-腔体系为例，揭示了集体振动强耦合通过打破局域化、促进离域化并诱导分子间振动共振来开辟新的振动能量传递路径。
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