Coalescence of Drops Near A Hydrophilic Boundary Leads to Long Range Directed Motion
描述了一种用于被动去除水平表面上的液滴的新机制，其不需要预制表面能梯度。该方法依赖于在表面上制备交替的亲水/疏水条带。当该表面的一侧暴露于蒸汽，而其另一表面用冷水对流冷却时，蒸汽在亲水性条带上冷凝为连续膜，但在疏水性条带上冷凝为液滴。聚结导致表面上的熔融液滴的质心的随机运动，当它们到达疏水和亲水区域的边界附近时，它们容易被去除，从而导致聚结液滴从表面的疏水条带到亲水条带的净扩散通量。尽管由于亲水性和疏水性条带的不同传热系数而原位产生的热梯度可以为这种运动提供额外的驱动力，但是这不是运动发生的必要条件。这种产生液滴定向运动的方法不需要预先存在的润湿性梯度，并且可以在热管理装置中具有有用的应用。
2014-10-08 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Precipitation in aqueous mixtures with addition of strongly hydrophilic or hydrophobic solute
我们研究相分离的水溶液中的混合物，由于优先溶剂化与低密度溶质（亲水性离子或疏水性颗粒）。对于亲水性离子，优先溶剂化可以稳定富含离子的水域。这种沉淀发生在温度和平均组成的宽范围内，高于临界溶质密度$n_p$，其中混合物溶剂将处于没有溶质的单相状态。当平均溶质密度$\bar n$降低到$n_p$或当相互作用参数$χ$降低到临界值$χ_p$时，析出畴的体积分数趋于零。如果我们从具有${\bar n}>n_p$或$χ>χ_p$的单相状态开始，沉淀通过均匀成核或通过非均匀成核进行，例如，在悬浮的胶体周围。在后一种情况下，胶体颗粒被厚的润湿层包裹。我们还预测了一个一阶预湿转变为$\bar n$或$χ$略低于$n_p$或$χ_p$。
2010-10-09 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Origin of attraction between likely charged hydrophobic and hydrophilic walls confining near-critical binary aquaeous mixture with ions
在一个简单的密度泛函理论中考虑了离子溶质对被限制在不同吸附偏好的带电壁之间的近临界二元水溶液混合物的影响。对于含有少量离子的近临界体系，基于关联式$ξ$和德拜屏蔽长度$κ^{-1}$均远大于分子尺寸的假设，导出了Landau型泛函.对于不溶于有机溶剂的离子，得到了相应的近似欧拉-拉格朗日方程。非平凡的浓度分布的溶剂被发现附近的带电疏水壁作为结果之间的竞争的短程吸引力的有机溶剂和水合离子的静电吸引力。对于一定范围的表面电荷和$ξκ$，在疏水表面附近可能存在过量的水。结果，亲水表面和疏水表面之间的有效电势在远离临界点时可以是排斥的，然后是吸引的，并且当接近临界温度时再次是排斥的，这与最近的实验一致[Nellen等人，软物质{ \bf 7}，5360（2011）]。
2011-08-08 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Learning the Hydrophilic, Hydrophobic and Aromatic Character of Amino Acids from their Interfacial Thermal Conductance in Water
本文通过瞬态非平衡分子动力学模拟研究20种天然氨基酸在水中的热弛豫，发现弛豫时间约为2–5 ps，界面热导为40–80 MWm⁻²K⁻¹，并据此按亲水性、疏水性和芳香性对氨基酸进行分类。
2021-09-03 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Hydrophobicity Scaling of Aqueous Interfaces by an Electrostatic Mapping
了解复杂的异质分子组装体的疏水性对于表征和预测生物分子之间的相互作用至关重要。因此，揭示组装过程的微妙之处取决于对所涉及的相关界面的准确分类，并且已经在开发所谓的“疏水性地图”上花费了大量精力。“在这项工作中，我们介绍了一种新的基于静电的水界面映射，重点是水对附近表面存在的集体长波长静电响应。除了区分异质表面的疏水和亲水区域之外，这种静电映射还可以区分在相反方向上包围附近水域的亲水区域。因此，我们期望这种方法可以用于预测可能的水介导的亲水性相互作用的位置，除了更普遍强调的疏水性相互作用，也可以是非常重要的。
2015-02-19 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech physics.bio-ph
The effect of water-water hydrogen bonding on the hydrophobic hydration of macroparticles and its temperature dependence
结合经典的密度泛函理论和最近发展起来的疏水表面附近水氢键的概率方法，提出了一个水氢键对疏水水化热力学影响的理论模型.前者允许一个确定的水分子的分布在附近的一个宏观的疏水颗粒，并计算疏水水化的热力学量以及它们的温度依赖性，而后者允许一个实施的水分子的氢键能力的影响，它们与疏水表面的相互作用到DFT形式主义。这种效应的产生是因为水分子在疏水表面附近形成的氢键的数量和能量与它们的体积值不同。这种改变引起氢键对水分子在其附近受到的外部势场的贡献。这种贡献被证明是发挥主导作用的水分子与表面的相互作用。我们的方法预测，在一个模型液态水的平面疏水表面的水化自由能随着温度的升高而降低，从293 K到333 K。这一结果间接支持的反直观的实验观察，在某些条件下，分子疏水物的水合是熵有利的，以及由分子动力学模拟预测的正水合熵足够大的（纳米级）疏水。
2011-06-15 cond-mat.stat-mech
Quantifying density fluctuations in water at a hydrophobic surface: evidence for critical drying
在巨正则系综中采用智能蒙特卡罗采样技术，我们研究了模型疏水基底中水的性质。通过降低基质-水吸引力的强度，我们发现，局部数密度的波动，通过局部可压缩性$χ(z)$的严格定义来量化，随着疏水性程度的增加，通过宏观接触角$θ$测量，对于$1$或$2$分子直径内的距离$z$，随着疏水性程度的增加而迅速增加。我们的模拟提供了一个连续的（临界）干燥过渡的衬底-水的相互作用变得非常弱的证据：$\cos(θ)\to -1$。我们推测，这种过渡的存在可能会解释早期的模拟观测强烈增强的密度波动。
2015-06-04 cond-mat.stat-mech
Precipitation of water from aqueous mixtures with addition of hydrophilic ions
我们研究在固定量的亲水性单价离子的水溶液混合物中的相分离。当水是少数组分时，优先溶剂化可以稳定富含离子的水域。这种离子诱导的沉淀发生在宽的温度和平均组成范围内，其中溶剂将处于没有离子的单相状态。当相互作用参数$χ$（取决于温度）向每个平均组成的临界值降低时，这种水区域的体积分数降低到零。
2010-01-21 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Large decrease of fluctuations for supercooled water in hydrophobic nanoconfinement
我们研究了蒙特卡罗模拟的一个粗粒模型的水层限制在一个固定的无序矩阵的疏水纳米粒子在不同的颗粒浓度c。对于c=0（本体水），我们发现一级液-液相变（LLPT）。当c>0时，模拟结果与LLPT曲线一致，该曲线在低压和高压P下终止于两个临界点。当c=25%时，压缩系数K_T、热膨胀系数α_P、高温P和低温T下的比热C_P显著降低。令人惊讶的是，该效果也存在于c低至2.4%的情况下。我们的结论是，更高的约束，较低的热力学波动和更困难的是，它将是检测LLPT。
2011-01-31 cond-mat.stat-mech
Conformations of amphiphilic diblock star copolymers
利用高斯变分理论和连续空间的蒙特卡罗模拟研究了单嵌段星形共聚物在贫溶剂中的构象。分析了具有内部和外部疏水块的恒星的情况。而在前一种情况下的塌陷状态有一个明显的胶束形状，后一种情况下，表现出两个非平凡的构象结构。除了具有亲水菊花环的球状疏水核的平衡态之外，还发现在其末端具有疏水亚球的伸展亲水嵌段的亚稳态。这样的状态似乎是相当长的寿命期间的动力学崩溃的一个膨胀的恒星。这两种技术计算的单体密度和其他观测量的图被发现是在良好的协议彼此。
2000-11-27 cond-mat.mes-hall cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Hydrophobic interactions with coarse-grained model for water
将积分方程理论应用于水的粗粒模型，研究了疏水溶质间平均力的势。理论被证明是在良好的协议与现有的模拟数据甲烷-甲烷和富勒烯-富勒烯在水中的平均力的潜力，平均力的潜力也被分解成它的熵和熵的贡献。模式耦合理论被用来计算水的自扩散系数，以及一个稀的疏水性溶质的扩散系数，与分子动力学模拟的结果被发现很好的协议。
2011-05-01 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Percolation transition of hydration water at hydrophilic surfaces
利用水分子团簇分析方法研究了水分子在平面亲水表面上的准二维渗流相变。高于分层转变（吸附分子的准二维液-汽相变）的临界温度，在一定的阈值表面覆盖率下发生渗滤转变，该阈值表面覆盖率随着温度的升高而增加。渗流线的位置与临界点处存在的渗流转变相一致。当系统的横向尺寸从80 A增加到150 A时，在平面上的逾渗阈值对系统的尺寸弱敏感。最大的水团簇的尺寸分布在很宽的表面覆盖范围内显示出特定的双峰结构：较低和较高尺寸的峰分别代表来自非跨越和跨越簇的贡献。对于所有研究的平面，最大的跨越和非跨越集群的平均大小的比率约为1.8。双峰结构随着平面尺寸的减小而变得更加明显，并且在球形表面处强烈增强。
2005-07-29 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Wettability from Diffusion: A Universal Molecular Scaling Law
本文推导出将水接触角与界面分子横向扩散联系的解析关系，并通过分子动力学模拟验证，提出一种无需液滴几何或自由能采样的普适润湿性评估方法，适用于反应性、缺陷或受限环境。
2025-10-15 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Phase diagram of supercooled water confined to hydrophilic nanopores
我们提出了一个相图的水限制在圆柱形二氧化硅纳米孔的压力，温度和孔径。封闭的圆柱形壁是亲水的和无序的，这对有序的水结构具有不稳定作用。这类系统的相图是从一般的论点，从实验观察和计算机模拟和计算机模拟测试的假设参数。相空间分为三个区域：单一的液体，晶体状固体和玻璃。对于大孔，半径超过1纳米，水表现出液体和晶体状的行为，这些制度之间的突然交叉。对于小孔半径，晶体状行为是不稳定的，水在所有非零温度下保持无定形。在足够低的温度下，这些状态是玻璃。过冷水的几个实验结果可以根据我们提出的相图来理解。
2012-05-10 cond-mat.dis-nn cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Absence of a Diffusion Anomaly in Water Perpendicular to Hydrophobic Nanoconfining Walls
我们进行了分子动力学模拟，以调查在垂直于两个疏水限制壁的方向上的TIP5 P水的扩散运动。为了计算扩散系数，我们使用特征停留时间的概念，该特征停留时间是从停留时间概率分布函数的指数衰减计算的。我们发现，水的扩散异常，增加扩散后压缩，是不存在的方向垂直于围壁下降到我们模拟的最低温度，220 K，而有一个扩散异常，类似于散装水，在平行于墙壁的方向。不存在扩散异常可能主要是由于纳米限制，而不是由于限制壁的疏水性质。
2007-11-30 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
How the Liquid-Liquid Transition Affects Hydrophobic Hydration in Deeply Supercooled Water
我们使用TIP 5 P-E模型通过广泛的计算机模拟来确定液态过冷水的相图[J. Chem. Phys. { \bf 120}，6085（2004）]。我们发现，在过冷范围内的水转化成低密度液体强烈增强了疏水颗粒的溶解度。水转化为四面体结构的液体伴随着最小的水合熵和焓。溶剂化热容量的符号的相应变化指示疏水水合的一个特征签名的损失。所观察到的行为被发现是定性地根据Garde等人的信息理论模型的预测。{ \bf 77}，4966（1996）]。
2005-03-21 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Extended surfaces modulate and can catalyze hydrophobic effects
接口是复杂系统中最常见的主题。为了了解界面的存在如何影响疏水现象，我们使用分子模拟和理论来研究界面处溶质的水合作用。溶质的尺寸范围从亚纳米到几纳米。界面是具有从亲水性到疏水性的一系列化学性质的自组装单分子层。我们表明，在附近的疏水表面组装的驱动力是弱于散装水，并随着温度的升高而降低，在相反的散装。我们用界面涨落和排除体积效应之间的相互作用来解释这些不同的特征-Lum-Chandler-Weeks理论中的物理编码[J. Phys. Chem. B 103，4570- 4577（1999）]。我们的研究结果表明，疏水界面在蛋白质的展开，例如，在内部的伴侣蛋白和淀粉样蛋白的形成中的催化作用。
2011-08-13 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Reduction of the hydrophobic attraction between charged solutes in water
利用分子动力学模拟研究了两种纳米级溶质在水中的相互作用力。宏观考虑预测溶质之间的疏水吸引力的强烈减少，当后者被充电。这一点通过模拟得到证实，该模拟指出了接触时带相反电荷的溶质之间的有效力的惊人恒定性，而带相同电荷的溶质导致正负对之间的显著不同的行为。后者表现出以前在一些胶体分散体中观察到的“类电荷吸引”现象。
2003-10-10 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Putting water on a lattice: The importance of long wavelength density fluctuations in theories of hydrophobic and interfacial phenomena
空气-水界面物理学在现代疏水效应理论中起着核心作用。然而，实现这些理论，一直受到阻碍的困难，解决波动的形状，这样的软界面。我们表明，这一挑战是一个基本的后果映射到离散的自由度的长波长密度变化。从晶格模型中的表面粗糙度的研究，我们占所产生的非线性简单，但准确。模拟结果表明，这种方法捕捉复杂的溶剂化行为定量。
2013-07-29 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Effects of lengthscales and attractions on the collapse of hydrophobic polymers in water
我们目前的结果从广泛的分子动力学模拟的疏水聚合物在明确的水的崩溃过渡集中在理解的疏水表面的长度尺度和有吸引力的相互作用对折叠的影响。疏水聚合物显示抛物线，蛋白质样，温度依赖性的展开自由能。小的有吸引力的聚合物的折叠状态在300 K下是勉强稳定的，并且可以通过加热或冷却来展开。增加长度尺度或降低聚合物-水吸引力显著稳定折叠状态，前者由水合贡献主导。该水合作用贡献可以通过表面张力模型$ΔG=γ(T)ΔA$来描述，其中表面张力$γ$是长度尺度依赖性的并且随温度单调减小。所得到的水合熵随聚合物长度尺度的变化与Huang和Chandler（Proc.Natl. Acad.科学，97，8324-8327，2000），其解释了在蛋白质折叠热力学中观察到的熵收敛的模糊。水的结构分析表明，聚合物-水疏水界面是软的，弱去湿，其特征在于增强界面密度波动。这种界面的形成，诱导聚合物折叠，是强烈反对的焓和熵的青睐，类似于汽-液界面。
2007-01-26 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Water Density Fluctuations Relevant to Hydrophobic Hydration are Unaltered by Attractions
散装水的密度波动的理解作出了重大贡献，我们的理解理想化的，纯粹的排斥性疏水溶质的水合作用和相互作用。为了类似地告知具有与水的分散相互作用的现实疏水溶质的水合作用，在这里，我们表征了在对应于溶质-水吸引力的吸引场的存在下的水密度波动。我们发现，当吸引场只作用在溶质水化壳层，而不是在溶质核，它不会显着改变水的密度波动在溶质核区域。我们进一步发现，对于广泛的溶质的大小和吸引力的强度，打开在散装水的吸引力领域的自由能准确地捕获的线性响应理论。我们的研究结果还提出了更有效地估计散装水和界面处的现实溶质的水合自由能的策略。
2015-02-18 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech physics.chem-ph
Structure and Depletion at Fluoro- and Hydro-carbon/Water Liquid/Liquid Interfaces
两个油/水（液体/液体）界面的X-射线反射率研究的结果是不一致的，最近的预测在疏水/水界面的蒸汽状耗尽区的存在。其中一种油，全氟己烷，是一种碳氟化合物，其与水的超疏水界面提供了一个严格的测试耗尽层的存在。另一种油庚烷是碳氢化合物，因此与生物分子疏水性的研究更相关。这些结果与水与软疏水材料的亚埃接近度一致。
2008-07-18 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Dynamically Slow Processes in Supercooled Water Confined Between Hydrophobic Plates
我们研究了低温下疏水平面之间的水动力学。在不同的压力下，我们观察到不同的行为，我们理解的氢键动力学。在高压下，氢键网络的开放结构的形成被抑制，并且表面可以通过降低温度而快速脱水。在较低的压力下，氢键的快速有序化产生的异质性，负责强的非指数行为的关联函数，但没有强烈的相关时间的增加。在非常低的压力下，氢键网络的逐渐形成是导致相关时间大幅增加的原因，并且最终导致系统和脱水过程的动力学停滞。
2009-06-02 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Intrusion and extrusion of water in hydrophobic mesopores
我们目前的实验和理论结果的水在疏水介孔材料，其特征在于独立的圆柱形孔的侵入-挤出循环。侵入，这发生在体积饱和压力以上，可以很好地描述使用宏观毛细管模型。一旦材料被水饱和，在外部施加的压力降低时发生挤出;我们的挤出压力的结果只能通过假设限制挤出机制是孔隙内的蒸汽泡的成核来理解。计算和实验的成核压力的比较表明，一个适当的列入线张力的影响是必要的，占观察值的成核障碍。负线张力的顺序$10^{-11} \mathrm{J.m}^{-1}$被发现为我们的系统，在合理的协议与其他实验估计这个数量。
2003-09-03 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.stat-mech
Density depletion and enhanced fluctuations in water near hydrophobic solutes: identifying the underlying physics
我们调查的起源的密度耗尽和增强的密度波动，发生在附近的一个扩展的疏水性溶质的水。我们认为，这两种现象是残留的临界干燥表面相变，发生在液-汽共存的宏观平面极限，即。作为溶质半径$R_s\to\infty$。专注于密度剖面$ρ(r)$和一个敏感的空间测量波动，局部压缩性剖面$χ(r)$，我们开发了一个标度理论，它表示的程度的密度耗尽和增强的压缩性方面的$R_s$，溶质-水的吸引力的强度$\varepsilon_s$，和偏离液-汽共存$δμ$。测试的预测对经典的密度泛函理论的一个简单的溶剂和大正则蒙特卡罗模拟的流行的水模型的结果，我们发现，该理论提供了一个坚实的物理基础，了解水的行为在疏水。
2022-01-07 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Protein folding mediated by solvation: water expelling and formation of the hydrophobic core occurs after the structure collapse
利用一个极简模型研究了蛋白质折叠中天然结构的结构搜索和去溶剂化之间的相互作用。这些结果支持折叠机制，其中蛋白质的大部分结构形成是在水从疏水核心排出之前实现的。这种观点将水分排出效应整合到蛋白质折叠的漏斗能量景观理论中。显示了SH3蛋白的实验结果的比较。在折叠转变之后，发现了具有部分溶剂化的疏水核心的接近天然的中间体。这个转变之后是最后一步，该步骤合作地将水分子从部分水合的蛋白质核心中挤出。
2002-03-31 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech q-bio
Long Distance Correlations in Molecular Orientations of Liquid Water and Shape Dependant Hydrophobic Force
在环境条件下，液态水具有在文献中众所周知的短程密度相关性。令人惊讶的是，大规模的分子动力学模拟揭示了一个不寻常的长距离的偶极-偶极取向相关性的“纵向”的一部分。它在75 μ m处也不为零，在溶剂化区以外，它以指数方式下降，相关长度约为24 μ m。数值结果表明，偶极-偶极关联的长程性质是由于液相中氢键的波动网络。这种相关性示出了在大的分离距离的两个疏水表面之间的形状依赖的吸引力和这种吸引力的范围是与实验一致的。此外，四极涨落在第一个溶剂化峰（3 Ω）内消失
2009-09-04 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Evaporation Rate of Water in Hydrophobic Confinement
疏水空腔的干燥被认为在生物物理现象中起重要作用，例如球状蛋白的折叠、配体门控离子通道的打开和关闭以及配体与疏水口袋的结合。我们使用前向通量采样，分子模拟技术，计算毛细管蒸发率的水限制在两个疏水表面之间的纳米级的间隙，作为间隙，表面尺寸和温度的函数。在所研究的条件范围内（间隙在9 ~ 14 nm之间，表面积在1 ~ 9 nm^2之间），蒸发的自由能垒与疏水表面之间的间隙成线性关系，这表明线张力对自由能垒起主要作用。蒸发速率与限制表面之间的间隙的指数关系导致当间隙从9增加到14 μ m时，蒸发速率降低10个数量级。计算的自由能势垒的顺序为50 kT，主要是双折射。在其他条件相同的情况下，发现单位面积上的蒸发速率在大表面（9 nm^2）的约束下比在小表面（1 nm^2）的约束下快两个数量级。我们表明，这是一个直接后果的溶剂化对象的大小上的疏水水合的依赖。对于足够大的表面，蒸发过程的关键核是一个跨越间隙的圆柱形蒸汽管。
2011-12-29 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Affinity, Kinetics, and Pathways of Anisotropic Ligands Binding to Hydrophobic Model Pockets
使用显式水分子动力学（MD）模拟的一个通用的口袋配体模型，我们研究如何化学和形状各向异性的小配体影响的亲和力，动力学速率和途径，其协会的疏水结合位点。特别是，我们调查芳香族化合物，所有类似的分子大小，但不同的各种亲水性或疏水性残基。我们证明，最疏水的部分一般主要是在结合到腔体时去溶剂化，这表明不同化学单元的特定水合作用可以通过“疏水扭矩”来引导取向途径。此外，我们发现，双峰取向波动的配体具有显着增加的动力学障碍结合相比，以前观察到的球形配体由于平移波动的动力学障碍。我们认为，这些动力学障碍，这是配体特异性，影响结合和非结合时间，我们观察到我们研究的配体之间的相当大的差异。
2020-09-17 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech physics.bio-ph
Drying Induced Hydrophobic Polymer Collapse
我们已经使用计算机模拟来研究疏水链在水中的崩溃。我们发现，崩溃的机制很像一个一级相变。聚合物附近的水的蒸发提供了坍塌的驱动力，并且速率限制步骤是足够大的蒸汽泡的成核。通过应用过渡路径采样和粗粒化处理液态水，使这项研究成为可能。我们的研究结果，以了解蛋白质的折叠和组装的相关性进行了讨论。
2002-07-04 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Hydrophobic force a Casimir-like effect due to hydrogen bond fluctuations
本文从统计力学第一性原理出发，在水的格子模型中，讨论了承压水体系中的疏水力、界面张力和横向密度分布。利用分子平均场论技术，我们推导出上述现象的明确表达式，并表明疏水力是Casimir效应的表现，由于氢键波动在承压水。它在很大程度上受到取向涨落的长程相关性的影响。所有的计算是无参数的，我们比较有利的分子动力学模拟和实验结果。
2011-09-13 cond-mat.stat-mech physics.bio-ph physics.chem-ph
