无序结构绝对自由能的分子模拟计算

The Perfect Glass Paradigm: Disordered Hyperuniform Glasses Down to Absolute Zero

Rapid cooling of liquids below a certain temperature range can result in a transition to glassy states. The traditional understanding of glasses includes their thermodynamic metastability with respect to crystals. However, here we present specific examples of interactions that eliminate the possibilities of crystalline and quasicrystalline phases, while creating mechanically stable amorphous glasses down to absolute zero temperature. We show that this can be accomplished by introducing a new ideal state of matter called a "perfect glass." A perfect glass represents a soft-interaction analog of…

binding energies连续分布无序表面上的扩散限制反应

Diffusion-limited reactions on disordered surfaces with continuous distributions of binding energies

我们研究了二维晶格上随机粒子系统的稳态，其中粒子流入、扩散和解吸，以及粒子相遇时二聚体的形成。表面过程是热激活的，具有从\emph{continuous}分布提取的（淬灭）结合能。我们表明，在这个模型中的网站提供覆盖或流动性，这取决于他们的能量。我们用这个分析映射到一个有效的\emph{binary}模型中的温度依赖的方式系统。有效模型的行为是很好理解的，并且准确地描述了系统的关键量：与离散分布相比，有效反应的温度窗口被加宽，并且效率在其末端衰减得更慢。映射还解释了在什么参数制度的系统表现出实现依赖性。

相对于精确解的热力学积分自由能，用于找到DNA的手开关盐浓度

Free Energies by Thermodynamic Integration Relative to an Exact Solution, Used to Find the Handedness-Switching Salt Concentration for DNA

自由能差的集合对于寻找化学反应的平衡是有用的，而绝对自由能几乎没有物理意义。然而，在某些重要的情况下，通过减去它们的绝对自由能来找到两个宏观态之间的相对自由能是一个有价值的策略。我们目前的绝对自由能的生物分子的计算，使用众所周知的爱因斯坦分子的方法（用于治疗溶质）与最近的起源计算液体的自由能（治疗溶剂和抗衡离子）的概念相关的方法相结合。该方法是基于热力学积分从一个详细的原子模型，这是简化的，但解析可解的，从而给绝对自由能的易处理的模型加上一个校正项数值。给出了一个例子计算相对于盐浓度的B-和Z-异构体的全原子双链DNA在明确的溶剂和抗衡离子的自由能。以前所未有的精度发现共存盐浓度。

无序伊辛模型中的边界自由能、淬火混合与吉布斯态选择

Boundary Free Energies, Quenched Mixing, and Gibbs-State Selection in Disordered Ising Models

该研究针对无序伊辛模型，证明了固定深度切向压力存在、吉布斯态选择独立性等结论，建立了全表面极限并给出反例，为相关统计物理问题提供了理论支撑。

用准化学理论界模拟分子和离子的绝对溶剂化自由能

Modeling molecular and ionic absolute solvation free energies with quasi-chemical theory bounds

最近发展起来的统计力学准化学理论（QCT）导致了显着的见解溶剂化现象的亲水性和疏水性溶质。QCT精确地将溶剂化自由能分为三个分量：1）内壳层化学，2）外壳层堆积，和3）外壳层长程贡献。在本文中，我们讨论了有效的方法来计算每一个自由能的三个部分。一个贝叶斯估计方法来计算内壳化学和外壳包装的贡献。我们推导出上，下边界的外层长程自由能的一部分，通过表达这一组成部分，在两个等效的方式。局部，高能量的溶质和溶剂之间的接触被消除的空间调节在这个自由能片，导致近高斯分布的溶质-溶剂相互作用的能量。因此，两个平均场边界的平均值产生准确且有效的自由能估计。水溶剂化自由能的结果，提出了几种溶质，包括甲烷，全氟甲烷，水，和钠离子和氯离子。实验结果表明了该方法的准确性和有效性。该方法应证明是有用的计算溶剂化自由能在非均匀的，受限制的环境。

无序等级晶格上最小能量路径的典型性质和大偏差性质

Typical and large-deviation properties of minimum-energy paths on disordered hierarchical lattices

我们进行了数值模拟研究的最优路径问题的无序层次图的有效维数d=2.32。其中，从允许正能量和负能量的无序分布中提取边缘能量。这导致了一种行为，这种行为与所有能量都是正的情况根本不同。在改变分布的细微之处时，最小能量路径长度的缩放表现出从自仿射到自相似的过渡。我们分析了精确的缩放的路径长度和相关的基态能量波动的附近的无序临界点，使用抽取程序巨大的图形。此外，使用一个重要的抽样程序中的混乱，我们计算的负能量尾巴的基态能量分布高达12个标准偏差远离其平均值。我们发现负能尾的渐近行为符合Tracy-Widom分布。此外，尾部的特征标度可以与基态能量波动有关，类似于随机介质中的定向聚合物。