We have developed a methodology to study the thermodynamics of order-disorder transformations in n-component substitutional alloys that combines nonequilibrium methods, which can efficiently compute free energies, with Monte Carlo simulations, in which configurational and vibrational degrees of freedom are simultaneously considered on an equal footing basis. Furthermore, by appropriately constraining the system, we were able to compute the contributions to the vibrational entropy due to bond proportion, atomic size mismatch, and bulk volume effects. We have applied this methodology to calculate configurational and vibrational contributions to the entropy of the Ni3Al alloy as functions of temperature. We found that the bond proportion effect reduces the vibrational entropy at the order-disorder transition, while the size mismatch and the bond proportion effects combined do not change the vibrational entropy at the transition. We also found that the volume increase at the order-disorder transition causes a vibrational entropy increase of 0.08 kB/atom, which is significant when compared to the configurational entropy increase of 0.27 kB/atom. Our calculations indicate that the inclusion of vibrations reduces in about 30 percent the order-disorder transition temperature determined solely considering the configurational degrees of freedom.
Computing binary alloy phase diagrams with explicit configurational and vibrational entropy
Ruhr University Bochum（波鸿鲁尔大学）；Max Planck Institute for Sustainable Materials（马克斯·普朗克可持续材料研究所）；Bundesanstalt für Materialforschung und -prüfung（联邦材料研究与测试研究所）
Configurational order-disorder induced metal-nonmetal transition in B$_{13}$C$_{2}$ studied with first-principles superatom-special quasirandom structure method
由于理论与实验之间存在很大的差异，晶态碳化硼B $_{13}$ C $_{2}$的电子性质一直是二十面体富硼固体研究领域中有争议的课题。我们证明，这种差异被删除时，构型紊乱被准确地考虑在理论计算。我们发现，而有序的基态B $_{13}$ C $_{2}$是金属，构型无序的B $_{13}$ C $_{2}$，建模与超原子特殊的准随机结构方法，通过金属到非金属的过渡作为无序度随着温度的升高而增加。具体来说，CBC链中的一个链端碳原子取代与其键合的B $_{12}$二十面体中邻近的赤道硼原子，产生B $_{11}$ C $^{e}$（BBC）单元。因此，取代无序的B $_{13}$ C $_{2}$的原子构型倾向于由B $_{12}$（CBC）和B $_{11}$ C $^{e}$（BBC）之间的混合物支配。由于B $_{11}$ C $^{e}$（BBC）中价态的分裂，B $_{12}$（CBC）中的电子缺陷逐渐得到补偿。
Thermodynamic stability of Fe/O solid solution at inner-core conditions
我们提出了一种新的技术，它允许完全{ \em ab initio}计算的替代杂质在高温晶体中的化学势，包括谐波和非谐波晶格振动。该技术使用的热力学积分和参考模型的组合最近开发的{ \em从头计算的液体和非谐固体的自由能。我们应用的技术的情况下，在h. c. p.铁在地球的核心条件下，早期的静态{ \em从头计算表明是非常不稳定的替代氧杂质。我们的研究结果表明，熵效应所产生的大振动振幅的氧杂质给氧化学势的主要减少，使溶解在高压铁中的氧可以稳定在几个摩尔%的浓度下的核心条件。
Epitaxial Stabilisation of ${\bf \mathrm{Ge_{1-x}Sn_x}}$ Alloys
采用密度泛函理论（DFT）和集团展开理论（CE）研究了锗锡$\mathrm{Ge_{1-x}Sn_x}$合金在$0 \le x \le 1$组成范围内的热力学稳定性.已知GeSn合金是不混溶的，并且需要非平衡生长技术来产生亚稳态膜和纳米结构。深入了解背后的驱动力成分偏析获得通过调查GeSn系统的平衡热力学。合金混合自由能的计算相结合的熵项从CE的构型和振动自由度。由于离子半径的大的不匹配的体积变形很容易被发现是在所有相关温度下的不相容性的关键驱动力。这导致了外延稳定的研究，通过采用晶格匹配的衬底，有利于生长的合金与分数组成的$\mathrm{x=0}$，约$\mathrm{x=0.5}$和$\mathrm{x=1}$。由于在薄膜中的外延应变的混合的自由能的减少被量化为每个基板导致动力学稳定的膜的生长的指标。
From Mono- to Hexa-Interstitials: Computational Insights into Carbon Defects in Diamond
HUN-REN Wigner Research Centre for Physics（匈牙利科学院维格纳物理研究中心）；Department of Atomic Physics, Institute of Physics, Budapest University of Technology and Economics（布达佩斯技术与经济大学物理研究所原子物理系）；European Laboratory for Learning and Intelligent Systems (ELLIS) Institute Finland（欧洲学习与智能系统实验室芬兰研究所）；Department of Technical Physics, University of Eastern Finland（东芬兰大学技术物理系）；MTA-WFK Lendület “Momentum” Semiconductor Nanostructures Research Group（匈牙利科学院-维格纳物理研究所Lendulet“动量”半导体纳米结构研究组）
Analysis of the excited-state absorption spectral bandshape of oligofluorenes
本文报道了两种低聚芴衍生物在稀溶液中的超快瞬态吸收光谱。这些光谱显示清晰的电子振动结构，我们分析严格使用依赖于时间的吸收形式主义提取的主要激发态振动正常模式的频率，耦合到电子跃迁，较高的说谎激发态的构型位移，和重组能量。我们可以使用频率为450 cm（二聚体）或400 cm $^{-1}$（三聚体）和1666 cm $^{-1}$的两个完全对称的振动模式来模拟激发态吸收光谱。基态吸收的重组能量是相当不敏感的低聚物长度在230毫电子伏。然而，低聚芴二聚体和三聚体之间的激发态吸收从58到166 meV。基于先前的理论工作[Shukla等人，\textbf{67}，245203（2003）]，我们将吸收光谱归属于从$1B_u$激发态到更高的$mA_g$态的跃迁，并发现激发态跃迁能量相对于基态跃迁能量与这里研究的两种低聚物的理论预测非常一致。这些结果和分析允许在$π$共轭聚合物，这是作为在固态的有机半导体的普遍感兴趣的主题的激发态吸收的性质的深刻理解。
