Connection between dynamics and thermodynamics of liquids on the melting line
大量液体和聚合物的动力学表现出简单的排斥逆幂律（IPL）势的标度特性，最显著的是弛豫数据作为变量TVγ的函数的叠加，其中T是温度，V是比容，γ是材料常数。具有相同指数Γ=γ的相关标度律TmVmΓ将模型IPL液体的熔化温度Tm和体积Vm联系起来;然后液体动力学在熔点不变。受实验观察到的液晶相变的动力学不变性的启发，我们确定了大量非缔合液体的动力学和熔点标度指数γ和Γ。不含极性键的刚性球形分子具有r =γ;因此，约化弛豫时间、粘度和扩散系数沿熔点线均为常数。对于其他液体，γ总是> r;即，动力学对体积比对熔点更敏感，并且对于这些液体，在熔点的动力学随着Tm的增加（即，压力的增加）而减慢。
2011-03-02 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Quantum Phases of Cold Polar Molecules in 2D Optical Lattices
本文讨论了二维正方晶格上通过排斥偶极-偶极相互作用的硬核玻色子的量子相位，这是可以用囚禁在光晶格中的极性分子实现的。在小隧道的限制，我们找到了一个魔鬼的楼梯，在那里出现的固体相在所有合理的填充底层晶格的证据。对于有限的隧道，我们建立的扩展区域的参数的存在，基态是一个超固体，通过掺杂的固体颗粒或空位。在这里，固体-超流的量子熔化跃迁由两个连续的二级跃迁组成，其中超固体作为中间相。讨论了与实验有关的有限温度和限制势的影响。
2010-04-09 cond-mat.stat-mech
Consequences of local inter-strand dehybridization for large-amplitude bending fluctuations of double-stranded DNA
蠕虫状链（WLC）模型的DNA弯曲准确地再现单分子力延伸的长链（酶）的配置文件。然而，这些大尺度上的弯曲统计数据并没有建立1-10 bp尺度上独特的弹性微观模型，而这在生物学背景下特别令人感兴趣。在这里，我们研究了一类允许碱基配对中断的微观模型（即，"熔化“或”扭结“，一般称为”激发“），从而增强局部柔性。我们首先分析了蠕虫链中空间自由度的积分对激发自由能的影响。基于这种分析，我们提出了一个配方，这些模型，确保与完善的热力学熔化长链的一致性。使用一种新的方法来计算环化统计的短链从增强采样蒙特卡罗模拟，我们计算J-因子的可熔蠕虫状链（MWLC）在很宽的链长范围内，包括非常短的分子（30 bp），尚未被实验探索。对于超过约120 bp的链，包括迄今为止在实验室中研究的大多数分子，我们发现，熔融激发环化动力学的影响不大。强烈的签名融化，这可能是解决在典型的实验散射，出现只有较短的链。
2011-10-31 cond-mat.stat-mech q-bio.BM
Homogeneous ice nucleation at moderate supercooling from molecular simulation
在所有的冻结转变中，水变成冰的转变可能与生物学、物理学、地质学或大气科学最相关。在这项工作中，我们调查均匀冰核通过计算机模拟。我们评估的临界集群的大小和成核率的温度范围在15 K和35 K以下熔化。我们使用TIP 4P/2005和TIP 4P/冰水模型。当在与模型的熔化温度相同的温差下进行比较时，两者给出了相似的结果。临界团簇的尺寸从熔点以下15 K时的$\sim$ 8000分子（半径$ = 4$ nm）变化到熔点以下35 K时的$\sim$ 600分子（半径$ = 1.7$ nm）。我们使用经典成核理论（CNT）来估计冰-水界面自由能和成核自由能垒。我们得到的界面自由能为29（3）mN/m从我们的结果外推到熔化温度。这个值与实验测量值和以前的计算机模拟TIP 4P模型的估计值都吻合得很好。此外，我们得到的成核率的估计，从模拟的临界集群在障碍顶部。我们得到的两个模型的值同意与实验测量的统计误差。在温度高于20 K低于熔化，我们得到的成核速率慢于一个临界集群的外观在所有的水的水圈在宇宙的年龄。因此，我们的模拟预测，在这个温度以上冻结的水必然是异质的。
2013-12-03 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech physics.chem-ph
Cyclization of a Polymer: A First Passage Problem for a Non-Markovian Process
我们讨论了一个聚合物分子的环化问题，这是一个重要的例子，在一个系统中的反应显示出强烈的非马尔可夫行为的时间尺度上的利益。我们表明，知识的联合三时间概率分布的端到端的距离是足够的环化动力学的充分描述，使生存概率严格遵循的Volterra积分方程的解决方案。相应的动力学可以很容易地进行数值计算。此外，我们讨论如何做一些众所周知的近似出现从这个确切的计划，由于解耦。
2002-07-08 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Bulk Mediated Surface Diffusion: Non Markovian Desorption with Finite First Moment
在这里，我们解决了表面物理学的一个基本问题：吸附分子的动力学。我们研究这个问题时，颗粒的解吸的特点是由一个非马尔可夫过程，而颗粒的吸附和它的运动在散装由马尔可夫动力学。本文研究了半无限立方晶格中粒子的扩散问题，重点研究了$z = 1$界面处的有效扩散过程。我们分析计算的条件概率找到粒子的$z=1$平面以及作为时间的函数的表面色散。这些结果与蒙特卡罗模拟的比较表明，一个很好的协议。
2004-10-22 cond-mat.dis-nn cond-mat.stat-mech
Thermodynamic inference from noisy single-molecule time series
Northwestern University（西北大学）；Rice University（莱斯大学）；University of Texas at Austin（德克萨斯大学奥斯汀分校）
研究有限空间和时间分辨率对从噪声单分子轨迹推断熵产生的影响，证明两种估计策略均给出真实熵产生的下界，并发现非马尔可夫估计器的优势及时空分辨率的非平凡相互作用。
2026-06-23 cond-mat.stat-mech physics.bio-ph physics.chem-ph
Solid phases and pairing in a mixture of polar molecules and atoms
我们考虑硬核玻色子极性分子的混合物，通过排斥偶极-偶极相互作用相互作用，和一个原子玻色子物种。该混合物被限制在一个二维正方形晶格上，在足够低的温度下，可以用双组分玻色-哈伯德模型来描述。后者显示了极其丰富的相图，包括固相、超流相、超固相。在这里，我们主要集中在棋盘分子固体，稳定的长程偶极相互作用，并研究如何原子的存在影响其鲁棒性在零温度和有限的温度。我们发现，由于原子-分子相互作用，固相可以稳定在两个，（远）较低的偶极相互作用的强度和较高的温度，比没有原子时。作为副产品，原子也以与分子相同的熔化温度在固相中排列。最后，我们发现，原子和分子之间的相互作用足够大，一对超固相可以稳定。
2010-09-30 cond-mat.other cond-mat.stat-mech
Structural and phase properties of tetracosane (C24H50) monolayers adsorbed on graphite. Explicit Hydrogen Molecular Dynamics study
讨论了二十四烷（C24 H50）在石墨表面单分子层物理吸附的分子动力学（MD）计算机模拟。烷烃分子用显式氢模拟，石墨衬底表示为具有六个石墨烯层的全原子结构。二十四烷的动力学模型在完全原子化的方式与实验符合良好。低温有序固体组织为矩形中心结构，与底层石墨不相称。高于T = 200 K时，由于分子开始失去其平移和取向顺序通过左缺陷的形成，一个弱的近晶中间相（实验观察到，但从未在联合原子（UA）模拟重现）出现。吸附层的相行为是非常敏感的静电相互作用的方式包括在模型中。如果静电荷设置为零（如在UA力场中），则熔化温度相对于实验值增加约70 K。当非键1 - 4相互作用不成比例时，熔融温度降低约90 K。如果比例因子设置为0.5，熔化发生在T = 350 K，与实验数据非常吻合。PACS编号：82.45.Mp，www.example.com
2008-07-01 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Muonium hydride: the lowest density crystal
氢化μ 鎓分子是μ 鎓和氢原子的结合态。它的质量是仲氢分子的一半，在基态下具有非常相似的电子性质。用第一性原理量子模拟研究了这种粒子组装的相图。在体积极限下，低温平衡相是密度非常低的晶体，低于任何其他已知的原子或分子晶体。尽管密度和颗粒质量较低，但熔融温度惊人地高（接近9 K）。没有观察到（亚稳）超固相。我们研究了μ 鎓氢化物纳米级团簇（最多200个粒子）的物理性质，发现超流响应与仲氢团簇相比大大增强。这些系统的可能的实验实现进行了讨论。
2021-05-10 cond-mat.stat-mech
Correlation functions of non-Markovian systems out of equilibrium: Analytical expressions beyond single-exponential memory
本文研究了具有记忆的随机系统的关联函数，一个突出的例子是分子或胶体在复合体中运动（例如，粘弹性）流体环境。基于非马尔可夫随机方程的这种系统的分析研究是出了名的困难。一个常见的近似是单指数记忆，对应于引入一个辅助变量耦合到马尔可夫动态的主变量。作为一个概括，我们在这里研究一类“玩具”模型，共有三个自由度，从而产生更复杂的形式的记忆。具体而言，我们认为，主要是在分析的基础上，下和过阻尼运动的胶体颗粒线性耦合到两个辅助变量，变量之间的耦合可以是互惠或非互惠的。将辅助变量投影出去，得到了具有摩擦核和色噪声的非马尔可夫Langevin方程，其结构类似于广义Langevin方程。然而，对于目前的系统，非马尔可夫方程可能违反波动耗散关系以及细致平衡，表明系统是不平衡的。然后，我们系统地研究了底层马尔可夫系统的耦合拓扑结构和各种自相关函数之间的联系。我们证明，已经有两个辅助变量可以产生令人惊讶的复杂（例如，非单调或振荡）记忆和关联函数。最后，我们表明，一个最小的过阻尼模型与两个辅助变量和适当的非互易耦合产生类似的关联函数描述流体动力学回流的光阱。
2021-02-23 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Dynamics of position-phase probability density in magnetic resonance
我们认为行为的进动角（相位）下的扩散样品的分子进行典型的磁共振实验的磁场。建立了粒子系综的演化方程，将分子的相位和位置视为随机变量。这种“位置-相位（概率）密度”（PPD）被示出为编码横向磁化强度密度的布洛赫-托里方程（BTE）族的解决方案，这是因为PPD是比磁化强度密度更基本量;后者出现在前者平均后。本范例代表了一个概念上的优势，因为PPD是一个真正的概率密度服从马尔可夫动力学，而不是一个总的磁化密度的演变是不太直观的。对于适当的特殊情况，我们也给出了解析解。
2019-06-07 cond-mat.stat-mech
Cumulant expansion method in the density matrix approach to wave packet dynamics in molecular systems
利用累积展开法得到了分子与热浴相互作用的非马尔可夫主方程。将该方程应用于分子波包弛豫动力学问题。精确解证明了波包演化的经典压缩和热浴相关的频移。
2000-01-06 cond-mat.stat-mech
First-Passage Time Distribution and Non-Markovian Diffusion Dynamics of Protein Folding
我们利用统计能量景观理论研究了蛋白质折叠的动力学。我们专注于本地连接的情况下，在那里的构型变化只能发生在相邻的国家，与折叠的进展所描述的一个序参量的分数的原生构象。详细分析了非马尔可夫扩散动力学，得到了从非天然未折叠态到天然折叠态的平均首次通过时间（MFPT）表达式。结果发现，MFPT具有V形的温度依赖性。我们还发现，MFPT缩短，因为一个增加的本地和平均非本地折叠态的能量之间的差距相对于能量景观的波动。二阶和高阶矩的研究，以推断首次通过时间（FPT）的分布。在高温下，分布变得接近泊松分布，而在低温下，分布变成具有幂律尾部的Lévy样分布，表明折叠动力学的非自平均间歇行为。我们注意到这一结果可能与单分子动力学实验相关，在单分子动力学实验中，观察到下划线蛋白质能量景观的弛豫时间呈幂律（Lévy）分布。
2002-06-20 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech q-bio.BM
Stochastic Simulation of Nonequilibrium Heat Conduction in Extended Molecule Junctions
了解分子结中的声子热输运过程是纳米热传导和操纵领域的核心问题。在这里，我们提出了一个随机非均衡分子动力学模拟框架，研究热传输过程中的分子结和超越线性响应制度。我们使用扩展的分子模型过滤马尔可夫热库通过中间基板区域，提供一个现实的和可控的有效浴光谱密度。在频域上，对连接金基底的烷烃二醇分子的计算结果与以前的非平衡格林函数计算结果一致，并与最近的实验测量结果相符（例如，对于单分子结中的烷二硫醇，热导率约为20 pW/K）比较了使用全分子力场的经典MD模拟和基于相同力场的谐波部分的量子Landauer型计算，计算结果的相似性表明，在低频范围内，热输运是由模态主导的。不同长度的多炔的热传导模拟阐明了分子共轭对热输运的影响。
2019-08-22 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.stat-mech physics.chem-ph
Simulation-based inference of single-molecule force spectroscopy
针对单分子力谱中装置伪影、非马尔可夫序列和似然难解问题，提出基于SBI与概率深度学习的贝叶斯推断框架，可分离分子性质与伪影并提取定量模型。
2022-11-14 cond-mat.stat-mech physics.chem-ph physics.comp-ph
Lattice Dynamics of Solid Cubane within the Quasi-Harmonic Approximation
固体立方烷，这是由弱相互作用的立方分子，表现出许多不寻常的和有趣的性质，如一个非常大的热膨胀和一级相变在T $_{p}$ =394 K从一个取向有序相的R $\bar{3}$对称的{ \it非立方}无序相相同的对称性与体积膨胀5.4%，其中最大的观察。我们在准谐近似和刚性分子近似下研究了固体立方烷的晶格动力学，以解释其中一些不寻常的动力学性质。计算的声子态密度、色散曲线和热膨胀与实验数据吻合得很好。我们发现，热激发的取向激发（即librons）的幅度迅速增加，随着温度的升高，并达到约35 $^{\rm o}$之前的取向相变。因此，转变是由立方烷分子的大振幅集体运动驱动的。类似地，平移激发的振幅显示出强烈的温度依赖性，并且在T=440 K时达到晶格常数的十分之一。这个温度是在公平的协议与实验熔化温度为405 K，表明林德曼标准工作，即使是这种不寻常的分子固体。
2003-01-29 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.stat-mech
Emergence of molecular friction in liquids: bridging between the atomistic and hydrodynamic pictures
液体中的摩擦力是由分子和原子之间的保守力引起的。虽然在纳米尺度的流体力学是激烈的研究的主题，尽管在非马尔可夫动力学的单分子和溶质的巨大兴趣，从原子尺度的摩擦发生至今无法证明。在这里，我们基于包括水在内的三种原型液体的高精度模拟的频率分辨摩擦数据填补了这一空白。结合严格的理论论证，我们表明，在液体中的摩擦突然出现在一个特征频率，超过该频率的粘性液体出现非耗散，弹性固体，因此，它的起源是非本地的时间。与此同时，分子经历布朗力，显示持久的相关性和持久的记忆。广义斯托克斯-爱因斯坦关系的一个关键测试，映射的宏观样品的粘弹性响应的单分子的摩擦，反驳牛顿流体的关系，但证实了它的示例性的水和适度的过冷液体。所采用的方法是适合产生新的见解玻璃化机制和有趣的软材料的机械性能。
2020-04-16 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech physics.chem-ph
