Density Functional Theory for Protein Transfer Free Energy
我们投下的密度泛函理论（DFT）的形式主义内的蛋白质转移自由能的问题，治疗的蛋白质作为一个来源的外部潜力，作用于溶剂。排除溶剂的体积，溶剂可及的表面积，和温度依赖性的转移自由能都自然出现在这种形式主义，并可以与简化的“背面的信封”模型，这也是在这里开发。对于典型的蛋白质长度，消耗对渗透压调节剂诱导的稳定性的贡献范围为5- $10\kB T$。一般的DFT传输理论，这里开发的可以被简化，重现朗缪尔等温凝聚机制的蛋白质表面上的限制，短程相互作用，和稀溶质。将状态方程扩展到更高的溶质密度导致自由能驱动蛋白质或聚合物塌缩的非单调行为。假设蛋白质的简单骨架/侧链2-珠模型与渗压剂的有效电势为6-12，得到蛋白质主链或侧链与TMAO之间的有效相互作用电势。转移自由能$δg$显示出显著的熵：对于100个残基的蛋白质，为$d(δg)/dT \approx 20 \kB$。DFT的应用，有效溶剂力用于隐式溶剂分子动力学也开发。隐式溶剂力的最简单的DFT表达式包含耗尽相互作用和较大距离处的“阻碍溶剂化”排斥力。
2013-10-03 cond-mat.soft physics.chem-ph q-bio.BM
Effects of intersegmental transfers on target location by proteins
我们研究了一个模型的蛋白质搜索的目标，利用促进扩散，在一个DNA分子局限在一个有限的体积。该模型包括三种不同的易化扩散途径：（a）滑动-蛋白质沿着DNA的轮廓扩散;（b）跳跃-蛋白质通过三维扩散在DNA的两个位点之间移动;最后（c）片段间转移-蛋白质通过同时瞬时结合两个位点而从一个位点移动到另一个位点。典型的搜索时间计算使用的缩放参数，数值验证。我们的研究结果表明，包括intersegmental传输（i）大大减少了搜索时间（ii）使搜索时间更强大的模型参数的变化和（iii），最佳搜索时间发生在一个政权非常不同的模型，忽略intersegmental传输。我们发现的行为是丰富的，并显示出惊人的依赖性，例如，对DNA长度的依赖性。
2008-07-23 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech physics.bio-ph
Protein-Water Energy Transfer via Anharmonic Low-Frequency Vibrations
School of Molecular Sciences, Arizona State University（亚利桑那州立大学分子科学学院）
本研究通过非谐低频振动分析，揭示了蛋白质将多余热能传递给溶剂的机制，发现远红外范围内的振动能量传输主导整体热传输。
2026-01-06 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Energy Transfer in molecular devices
蛋白质机器通常表现出不同位点之间的长程相互作用，以实现其生物学任务。我们研究和表征了蛋白质器件中的非线性能量局域化和能量传递的基本机制。通过研究两种不同的模型蛋白质机器，具有不同的生物功能，我们表明，真正的非线性现象是负责不同的机器网站之间的能量传输参与的生物功能。从能量的角度来看，能量转移是非常有效的：通过改变最初提供给模型设备的能量，我们确定了一个明确定义的能量范围，其中能量传输发生的时间是最小的，转移的能量是最大的。此外，通过引入一个隐式溶剂，我们表明，能量是本地化的蛋白质结构的内部残基，从而最大限度地减少耗散。
2014-10-09 cond-mat.soft physics.bio-ph q-bio.BM
A wave-mechanical model of incoherent neutron scattering II. Role of the momentum transfer
最近，我们介绍了一个准弹性中子散射（QENS）在蛋白质中的波动力学模型。我们称之为ELM模型的“能源景观模型”。我们假定散射中子的谱线由自然宽度的谱线组成，谱线因涨落而偏离中心。ELM基于两个事实：中子是波包;蛋白质具有形成自由能景观（FEL）的低位子态。实验表明，这些波包有几百微米长。在波包的传输过程中，蛋白质中的中子和质子之间发生相互作用。波包对蛋白质部分施加力$F(t) = dQ(t)/dt$，蛋白质部分是被撞击质子周围的蛋白质部分。$Q(t)$是在渡越过程中由中子波包传递给质子的波矢量（动量）。随后的能量被储存在能量图中，并在波包离开时返回给中子。这样，动能就转化为势能，然后又转化回来。相互作用能与$Q$成正比，而与$Q^2$不成正比。为了开发和检查ELM，我们在逆转不正确的归一化后使用脱水蛋白质的已发表工作。在这样的蛋白质中，只有振动是活跃的，由中子动量引起的效应可以不受外部波动的干扰而进行研究。ELM具有预测能力。例如，如果$S(0, T)$是已知的，它定量地预测了在一个宽的温度和动量$Q$范围内观察到的非弹性非相干分数$S(Q, T)$。
2015-08-20 cond-mat.soft physics.bio-ph
Coupled charge and energy transfer dynamics in light harvesting complexes from a hybrid hierarchical equations of motion approach
我们描述了一种方法来模拟激子动力学的蛋白质色素复合物，包括电荷转移以及荧光的影响。该方法结合了用于描述激子量子动力学的分层运动方程和用于描述较慢电荷转移过程的Nakajima-Zwanzig量子主方程。我们研究了捕光复合物II中的电荷转移猝灭，捕光复合物II是一种在许多植物中控制非光化学猝灭的蛋白质。使用我们的混合方法，我们发现我们的计算和实验测量的激发寿命之间的良好协议。此外，我们的计算表明，激子能量漏斗在确定淬灭效率中起着重要作用，我们希望将这一结论扩展到其他蛋白质进行保护性激发淬灭。这也突出了需要适当考虑激子动力学和电荷转移过程的相互作用的模拟方法。
2022-07-24 cond-mat.soft physics.bio-ph physics.chem-ph
Quanta of Local Conformational Change: Conformons in alpha-helical proteins
我们提出的conformon作为一个量子的构象变化的能量转移在α-螺旋蛋白质。激发量子和构象自由度之间相互作用的基本机制是非线性的，并导致构象能的孤立波包。这种现象是α-螺旋特有的，而不是蛋白质中的β-折叠，因为构成α-螺旋骨架的三条氢键链。
2010-01-08 cond-mat.soft physics.bio-ph quant-ph
Theoretical Perspectives on Protein Folding
了解单体蛋白在体外条件下如何折叠对于描述它们在细胞环境中的功能至关重要。在理论和实验方面的重大进展已经导致了一个概念框架来描述球状蛋白质的折叠机制。实验数据和理论方法揭示了蛋白质的多面性。蛋白质表现出仅使用氨基酸残基的数目（N）和聚合物概念就可以确定的普遍特征。蛋白质在变性和折叠状态下的大小、折叠转变的协同性、残基水平上的解链温度的分散性以及折叠的时间尺度在很大程度上由N决定。有限N的后果，特别是对如何个别残基顺序折叠取决于折叠状态的拓扑结构。这种复杂的细节可以使用分子转移模型来预测，该模型将模拟与蛋白质构件从水到所需浓度的变性剂的测量转移自由能相结合。通过观察一个分子折叠的时间，使用单分子的方法，理论上预期的异质性的折叠路线的有效性，和N-依赖的时间尺度的三个阶段的方法，以天然状态已经建立。尽管理论的成功，其中只有几个例子记录在这里，我们得出结论，还有很多工作要做，以解决“蛋白质折叠问题”在最广泛的意义。
2010-07-18 cond-mat.soft q-bio.BM
Delocalized Electronic Excitations and their Role in Directional Charge Transfer in the Reaction Center of Rhodobacter Sphaeroides
在紫色细菌中，驱动辐射能转化为化学能的基本电荷分离步骤沿着异源二聚体色素蛋白复合物的一个分支（A分支）进行，即反应中心。在这里，我们使用第一性原理含时密度泛函理论（TDDFT）与最佳调谐的距离分离的杂化泛函研究的电子和激发态结构的主要六个色素在\textit{Rhodobacter sphaeroides}的反应中心。通过明确包括氨基酸残基周围的这六个色素在我们的TDDFT计算，我们系统地研究了能量和电荷转移激发的蛋白质环境的影响。我们的计算表明，一个正向的电荷转移到A分支的能量显着低于第一个电荷转移到B分支，与实验观察到的单向电荷转移。我们进一步表明，列入蛋白质环境红移这种激发显着，允许能量转移耦合$Q_x$激发。通过对跃迁和差密度的分析，我们证明了大多数的$Q$带激发在几种色素上都是强烈离域的，并且它们的空间离域和电荷转移特性决定了它们受到热激活分子振动的强烈影响。我们的研究结果表明，在这个细菌的反应中心的电荷转移机制，并铺平了道路，为进一步的第一性原理调查的离域激发态，电子振动耦合之间的相互作用，和蛋白质环境的作用，这个和其他复杂的光捕获系统。
2022-12-23 cond-mat.soft physics.bio-ph physics.chem-ph
Exact Solution of the Munoz-Eaton Model for Protein Folding
一个转移矩阵的形式主义引入准确评估的配分函数的Munoz-Eaton模型，已知结构的蛋白质的折叠动力学，其热力学和拓扑结构。该技术可用于通用蛋白质，用于能量和熵参数的任何选择，并且原则上允许该模型用作表征已知天然状态和平衡群体的蛋白质的动力学的第一工具。应用程序的$β$ -发夹和蛋白质CI-2，与以前的结果进行比较，也显示。
2002-05-30 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech q-bio
Gauge symmetries and structure of proteins
我们讨论了蛋白质结构研究的规范场论方法，它允许一种自然的方式来引入集体自由度和非线性拓扑结构。考虑了蛋白质的局部对称性及其在介质中的破缺，导出了蛋白质主链的阿贝尔Higgs模型，其正确折叠由疏水力引起的规范对称破缺定义。在该模型中，蛋白质主链的结构由一维拓扑孤子（扭结）的叠加来定义，这允许以高达1A的精度再现蛋白质主链的三维结构并预测其动力学。
2017-03-13 cond-mat.soft physics.bio-ph q-bio.BM
Efficient estimation of energy transfer efficiency in light-harvesting complexes
光合复合体中能量传递的基本物理机制尚未完全了解。特别是，这些系统的能量转移的效率或灵敏度的程度是未知的，因为它们与蛋白质骨架和周围的光子和声子环境的非微扰和非马尔可夫相互作用。研究捕光复合物的一个主要问题是缺乏一种有效的方法来模拟它们在生物环境中的动力学。为此，在这里，我们重新审视二阶时间卷积（TC 2）主方程，并检查其可靠性超出极端马尔可夫和微扰极限。特别是，我们提出了一个推导的TC 2没有通常的弱系统浴耦合假设。利用这个方程，我们探讨了Fenna-Matthews-Olson（FMO）蛋白质复合物激子动力学的长时间行为。此外，我们引入了一个建设性的误差分析，以估计TC 2方程在计算能量传输效率的准确性，表现出可靠的性能，弱和中等的记忆和强度的环境。此外，我们数值计算表明，能量转移效率是最佳的和鲁棒的FMO蛋白质复合物的绿硫细菌重组能量和浴相关的时间尺度的变化。
2012-04-13 cond-mat.soft physics.bio-ph physics.chem-ph
Decorated Protein Networks: Functional Nanomaterials with Tunable Domain Size
具有设计师特性和功能的天然和人工蛋白质的实现为通过自组装形成的功能性纳米结构提供了无与伦比的机会。然而，为了利用所提供的机会，我们需要能够控制蛋白质组装成所需的结构，同时避免变性，从而保留蛋白质的功能。在这里，我们解决这个挑战与荧光蛋白的模型系统。利用自组装操纵技术的灵感来自软物质，其中组件之间的相互作用被控制，以产生所需的结构，我们表明，它是可能的组装网络的蛋白质的一个物种，我们可以装饰与另一个，其覆盖范围，我们可以调整。因此，每个组件的域之间的界面也可以调整，例如在能量传递中的应用。我们的荧光蛋白eGFP和mCherry模型系统在整个组装过程中保留了它们的荧光，从而证明功能性得到了保留。
2019-11-13 cond-mat.soft physics.bio-ph q-bio.BM
Nonlinear Elasticity in Biological Gels
与大多数合成材料不同，生物材料在变形时通常会变形。这种非线性弹性反应，对某些组织的生理功能至关重要，至少从19世纪开始就有文献记载，但其分子结构和设计原理尚不清楚。目前这种反应的模型需要每种材料特有的几何复杂的有序结构。在这篇文章中，我们表明，一个简单得多的分子理论占应变硬化在广泛的分子不同的生物聚合物凝胶从纯化的细胞骨架和细胞外蛋白质形成。这一理论表明，半柔性链系统，如丝状蛋白质排列在一个开放的交联网络总是在低应变，而不需要一个特定的架构或具有不同的内在刚度的多个元素。
2004-06-01 cond-mat.soft q-bio.SC
Bifurcations and nonlinear dynamics of the follower force model for active filaments
本文利用计算动力系统方法研究主动细丝随动力模型中的分岔，追踪时间周期分支并发现新的准周期状态，同时分析细长度的影响，从而全面刻画该模型的非线性动力学行为。
2024-06-11 cond-mat.soft physics.bio-ph
Electrostatics in the Stability and Misfolding of the Prion Protein: Salt Bridges, Self-Energy, and Solvation
使用最近开发的介观理论的蛋白质折叠，我们已经计算了盐桥能量，总残留静电势能，并转移到一个低介电淀粉样相的朊病毒蛋白的12个物种和突变体的能量。盐桥和自能在朊病毒蛋白二级和三级结构元件的稳定中起关键作用。发现每个残基的总静电势能总是稳定的。在家族性朊病毒病中经常发现突变的残基是那些具有最大静电能量的残基。带电基团去溶剂化的大障碍对朊病毒蛋白参与淀粉样蛋白聚集体施加了区域限制，导致静电淀粉样蛋白募集概况，其有利于α螺旋1和β链2之间的序列区域、螺旋2和3的中间以及α螺旋1的N-末端区域。我们发现，由于盐桥的稳定性是最小的蛋白质中研究的疾病易感的人类朊病毒蛋白突变体。
2010-04-09 cond-mat.soft q-bio.BM
Design of a Protein Potential Energy Landscape by Parameter Optimization
我们提出了一个自动化的协议，通过优化其参数来设计蛋白质能量函数的能量景观。参数进行优化，使不仅全球最低能量构象成为天然的，但也不同于天然结构的构象具有更高的能量比那些接近天然的。我们成功地应用我们的协议的UNRES势能的参数优化，使用betanova，1fsd，36个残基的子结构域的鸡绒毛蛋白头（PDB ID 1vii），和10-55个残基的片段的葡萄球菌蛋白A（PDB ID 1bdd）的训练集。新的协议的参数优化表现出更好的性能比以前的方法，其中只有最低能量的天然的和非天然的构象之间的差异进行了调整，而不考虑各种程度的天然相似的构象。我们还对未包含在训练集中的其他蛋白质进行了折刀测试，并获得了有希望的结果。结果表明，我们使用的四种蛋白质的训练集获得的参数在一定程度上可以转移到其他蛋白质。
2003-09-29 cond-mat.soft q-bio.BM
Nanoparticle charge-transfer interactions induce surface dependent conformational changes in apolipoprotein biocorona
在引入生物系统后，工程纳米材料（ENM）迅速与各种生物分子（如蛋白质和脂质）结合，形成生物冠。生物冠的存在会显著影响纳米生物相互作用，并最终导致生物反应的改变。载脂蛋白A-I（ApoA-I）是高密度脂蛋白（HDL）的主要成分，是在ENM生物冠中发现的最普遍的蛋白质之一，与ENM的性质、大小和形状无关。鉴于ApoA-I在HDL和胆固醇转运中的重要性，有必要了解ApoA-I吸附的机制和相关的结构变化，以评估ENM暴露的后果。在这里，我们使用了一个全面的阵列的显微镜和光谱工具来阐明ApoA-I和100 nm银纳米粒子（AgNPs）与四个不同的表面官能团之间的相互作用。我们发现，蛋白质的吸附和二级结构的变化是高度依赖于表面功能。我们的电化学研究为电荷转移相互作用影响ApoA-I展开提供了新的证据。虽然ApoA-I在AgNPs上的展开没有显著改变它们的细胞摄取和短期细胞毒性，但我们观察到它强烈改变了仅一些AgNPs在巨噬细胞中产生活性氧的能力。我们的研究结果揭示了生物冠形成的表面功能和电荷转移相互作用的重要性。
2016-10-16 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
