Measurement of the Cotton-Mouton effect in nitrogen, oxygen, carbon dioxide, argon, and krypton with the Q & A apparatus
利用高精细度高磁实验装置进行了真空双折射和真空二向色性实验，这是测量小体积气体Cotton-Mouton效应（CME）的理想装置。PVLAS合作已经测量了氪，氙和氖在1064 nm波长的CME。在这封信中，我们报告了在压力P = 0.5-300 Torr和温度T = 295-298 K的磁场B = 2.3 T中，在相同波长下对氮气、氧气、二氧化碳、氩气和氪气中的CME的测量结果。在一般情况下，我们的结果与PVLAS的结果一致。
2009-02-11 hep-ex physics.chem-ph physics.optics
Structure and water attachment rates of ice in the atmosphere: role of nitrogen
在这项工作中，我们进行计算机模拟的冰表面，以阐明氮的晶体生长速率和晶体习性的雪在大气中的作用。在卷云中典型的冰晶形成温度下的纯水蒸气中，我们发现基底和初级棱镜面呈现出一层预融化的冰，厚度在亚纳米范围内。对于1巴的分压，远高于对流层中的预期值，我们发现只有少量的氮被吸附。吸附发生在预熔化的表面上，并且几乎没有任何氮溶解在预熔化膜内。预熔膜厚度也不改变。我们量化的冰/水蒸气表面张力的变化是在百分之一mN/m，并发现，原始的冰表面的结构没有改变一个显着的方式。我们进行碰撞水分子的轨迹分析，并发现从直接弹道碰撞的附着率是非常接近于统一的氮气压力无关。然而，氮是在足够的密度，以偏转一小部分的轨迹与更小的距离比平均free path. Our的研究结果表明，明确的纯水蒸气和受控的氮气气氛中测量的增长率的差异是不相关的冰表面的显着破坏，由于氮吸附。相反，我们清楚地表明，从我们的轨迹分析，氮气减慢晶体生长速率由于水分子与散装氮气之间的碰撞。这澄清了长期存在的争议的惰性气体对晶体生长速率的作用，并表明它们的影响是唯一相关的扩散限制流动的水蒸气通过气相。
2020-09-08 cond-mat.mes-hall physics.ao-ph physics.chem-ph
On-Surface Synthesis of a Pure and Long-Range-Ordered Titanium(IV)-Porphyrin Contact Layer on Titanium Dioxide
通过同步辐射光电子能谱、电子衍射、扫描隧道显微镜形貌学和密度泛函理论的计算，研究了卟啉在TiO 2（110）表面单层饱和覆盖下的分子排列以及化学和结构修饰的可能性。游离碱四苯基卟啉（2 H-TPP）吸附在氧排上，在那里它们可以自发地在其亚胺氮（4 H-TPP）上捕获两个额外的氢原子。2 H-TPP和4 H-TPP分子在单层膜的饱和覆盖下均聚集成相应的相。在样品加热时，自金属化反应在100 C下开始，在~ 200 C下产生饱和单层的完全金属化。Ti原子从基质中提取，并通过吡咯氮原子的同时脱氢，掺入卟啉大环中，在那里它们保持与下面的两个氧原子配位。无论是吸附几何形状（桥上，顶部的氧行），也没有改变整个自金属化过渡到300 C的分子排列。一方面，这种饱和阶段的鲁棒性使其成为一种有前途的系统，用于将其应用于光伏器件和光伏器件。另一方面，当设计卟啉敏化太阳能电池时，必须考虑金属与非常活性的Ti原子交换的可能表现，因为自金属化开始的临界温度非常接近光伏器件的正常工作温度。
2022-06-08 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Development of a low flow vapor phase electrochemical reactor without catholyte reliance for CO2 electrolysis to high value carbon products
提出了一种连续CO2蒸气进料电化学电池原型，其以高法拉第效率对所需的碳产物进行CO2 R，操作时间长达72小时。电池设计有利于流通配置，利用气体扩散电极（GDE）和膜电极结构（MEA）而不需要阴极电解液。我们通过将各种CO2 R催化剂和膜结合到电池中，在既定的实验条件下研究寿命性能和选择性，展示了稳定的性能和设计适应性。利用Ag箱和PPO阴离子交换膜，该设计实现了在12小时的持续时间内获得的~ 30 mA/cm 2的平均电流密度和~80%的CO FE。在Cu基催化剂的情况下，实现了FE ~40%的乙烯选择性。该电池的独特几何形状和灵活性提供了自适应和动态GDE电化学电池框架，便于未来对GDE电极上的新型电催化剂和MEA/GDE组件进行研究，以增强（光）电化学二氧化碳还原。
2020-10-21 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Molecular simulation of the surface tension of real fluids
通过将分子动力学（MD）模拟得到的汽液表面张力与实验数据的关联式进行比较，验证了真实流体的分子模型。所考虑的分子模型由多达28个相互作用位点组成，包括Lennard-Jones位点、点电荷、偶极和四极。它们代表了38种实际流体，如环氧乙烷，二氧化硫，光气，苯，氨，甲醛，甲醇和水，并进行了调整，以重现饱和液体密度，蒸汽压和汽化焓。模型没有调整界面特性，但是，使本MD模拟模型预测的测试。结果发现，所有考虑的模型高估了表面张力。然而，在大多数情况下，模拟结果与实验数据的相关性之间的相对偏差小于20%。这一观察结果证实了我们以前对2CLJQ和2CLJD流体的表面张力的研究结果，其中发现高估了10%至20%的数量级。
2016-08-15 cond-mat.soft cs.CE physics.chem-ph
Electric-quadrupole and magnetic-dipole contributions to the n2+n3 band of carbon dioxide near 3.3 micron
水蒸气中的电四极（E2）跃迁和二氧化碳中的磁偶极（M1）跃迁的探测开辟了分子光谱学的新领域。虽然在目前的状态下，光谱数据库只提供多原子分子（H2O，CO2，N2 O，CH 4，O3）的电偶极（E1）跃迁，弱E2和M1波段对地球和行星大气建模的可能影响必须加以解决。这在二氧化碳的情况下尤其重要，因为二氧化碳的E2和M1带可能位于弱E1吸收的光谱窗口中。本文利用光反馈腔增强吸收光谱仪（OFCEAS）在3.3 μ m的二氧化碳透明窗口内记录了CO2的高灵敏度吸收光谱。所研究的光谱间隔对应于最近在火星大气光谱中发现的二氧化碳的N2+N3波段的M1跃迁区域。这里，通过OFCEAS检测到n2+n3带的M1和E2跃迁。使用最近的从头计算的E2光谱的12 C16 O2，5 M1线和3 E2线的强度测量，使我们能够解开M1和E2的贡献。事实上，发现E2强度值（每个分子大约10-29 cm）与从头计算合理一致，而M1线（包括E2贡献）的强度与最近通过傅里叶变换光谱学进行的非常长的路径测量非常一致。因此，我们的结论是，E2和M1转换应系统地纳入光谱数据库提供的CO2线列表。
2020-12-14 astro-ph.EP astro-ph.IM physics.chem-ph
Solubility of nitrogen in methane, ethane, and mixtures of methane and ethane at Titan-like conditions: A molecular dynamics study
我们已经研究了氮在甲烷，乙烷，和甲烷和乙烷的混合物中的溶解度的温度依赖性，使用氮，甲烷和乙烷的二元和三元混合物的汽液平衡模拟的温度范围在90 K和110 K之间，压力为1.5 atm，热力学条件可能存在于土星的巨大的卫星，泰坦。我们发现-（i）在甲烷和乙烷中的氮的溶解度随着温度的升高而降低;（ii）在甲烷中的氮的溶解度比在低温下的乙烷中的氮的溶解度大得多;（iii）在甲烷、乙烷和氮的三元混合物中的氮的溶解度随着甲烷的摩尔分数的增加而增加。我们的结果是在定量协议与最近的实验测量氮在甲烷，乙烷，甲烷和乙烷的混合物中的溶解度。此外，我们发现了一个强的温度依赖性的表面吸附的氮在氮-烃界面，以前未知的。我们还研究了气液界面的表面张力，发现它随温度的降低而降低。此外，我们发现，吸附氮和乙烷的界面层在界面处显示出优先取向有序。
2019-10-29 cond-mat.soft physics.chem-ph
The Trialkylsulfonium Cation Holds Promise to Capture Carbon Dioxide: In-Silico Evidence Toward a Novel Carbon Dioxide Scavenger
本研究首次提出三烷基锍非质子离子液体可作为高容量CO₂清除剂，通过杂化密度泛函理论验证其化学吸附各阶段的反应可行性，为新型碳捕获材料设计提供理论依据。
2023-05-04 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Comparative measurements of DC electrical breakdown distributions in liquid nitrogen, liquid helium, and liquid argon
Los Alamos National Laboratory（洛斯阿拉莫斯国家实验室）；Valparaiso University（瓦波莱索大学）
该研究通过通用实验装置对比液氮、液氦、液氩的直流击穿分布，揭示了三者击穿特性的差异及影响机制，为低温液体击穿强度的对比研究提供了框架。
2026-08-27 hep-ex nucl-ex physics.chem-ph
Pressure and temperature dependence of solubility and surface adsorption of nitrogen in the liquid hydrocarbon bodies on Titan
我们已经研究了压力和温度的依赖性的溶解度的氮在甲烷和乙烷使用气液平衡模拟的二元混合物中的氮在甲烷和乙烷的压力范围在1.5大气压和3.5大气压之间和温度在90 K和110 K之间，热力学条件，可能存在于土星的卫星，土卫六。结果表明，在90 K时，氮气在甲烷中的溶解度随压力线性增加，而氮气在乙烷中的溶解度随压力呈指数增加。氮气在甲烷和乙烷中的溶解度在3个大气压下随温度呈指数下降。在本文研究的压力和温度范围内，氮气在甲烷中的溶解度远大于在乙烷中的溶解度。我们的结果是在定量协议与现有的实验测量氮在甲烷和乙烷中的溶解度。此外，我们发现，在温度90 K时，氮的表面吸附随着压力的增加而增加，而吸附自由能随着压力的增加而增加。此外，我们发现，表面张力的氮气-甲烷和氮气-乙烷系统的压力线性下降。氮气-乙烷体系的表面张力随压力下降的速率比氮气-甲烷体系大得多。最后，我们发现氮分子从界面吸收到液相中是扩散的，不涉及任何明显的能垒。我们的研究结果表明，均匀成核的气泡是不太可能的泰坦和泰坦上的湖泊中的气泡形成必须产生从异质成核的气泡。
2020-02-17 astro-ph.EP cond-mat.soft physics.chem-ph
Simultaneous description of bulk and interfacial properties of fluids by the Mie potential
采用分子模拟方法，系统地研究了色散指数m = 6，排斥指数n在9 ~ 48之间变化的Mie势的汽液平衡。对于具有平面汽液界面的体系，导出了长程修正表达式，从而可以精确计算界面和体相性质。目前的模拟结果被发现是一致的文献上的Mie流体，这是大大扩展。考虑热力学性质的相关性的基础上，多准则优化成为可行的。因此，用户可以根据实际流体的性质来调整Mie势的三个参数，根据它们对特定应用场景的重要性来加权不同的热力学性质。在目前的工作中，这是证明了二氧化碳的不同的竞争目标函数进行了研究，其中描述的模型表示的饱和液体密度，蒸汽压和表面张力的准确性。结果表明，可以找到的模型，同时描述的饱和液体密度和蒸汽压具有良好的精度，并讨论了在何种程度上可以坚持这种精度的表面张力的模型精度进一步提高。
2016-11-23 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech math.OC
Bubble nucleation in stout beers
在二氧化碳的弱过饱和溶液中，如香槟、起泡葡萄酒和碳酸啤酒，气泡成核是众所周知的。气泡生长并从成核点分离：中空纤维素纤维中的气穴。这种机制似乎不活跃在烈性啤酒，是过饱和溶液的氮气和二氧化碳。在罐装啤酒中，这些啤酒需要额外的技术（小部件）来释放气泡，这些气泡将形成啤酒的头部。我们扩展的数学模型的气泡成核在碳酸液体中的两种气体的情况下，并表明，这种成核机制是活跃的黑啤酒，虽然大大慢于碳酸啤酒，并确认这一点的观察。粗略的计算表明，尽管这一过程很慢，但在罐头或瓶子的内部涂上一层中空多孔纤维，可能会成为小部件的潜在替代品。
2011-03-29 cond-mat.stat-mech physics.chem-ph
Carbon dioxide in silicate melts: A molecular dynamics simulation study
碳在地球中的分布、循环和储存对于理解地球深部和近地表储层之间的全球碳循环具有根本重要性。在大洋中脊的CO2脱气可能提供关于源区的信息，但由于CO2在拉斑玄武岩中的溶解度很低，因此几乎所有大洋中脊玄武岩玻璃在接近洋底时都会在浅层释放富含CO2的蒸气。因此，它们的CO2含量主要代表喷发时的压力，而不是源区。最近的岩石学研究表明，在上地幔深处的碳酸盐的存在有很大的影响，通过诱导在低得多的温度下的初始熔融碳酸盐硅酸盐的固相线。因此，在很大的深度富碳熔体的作用，现在成为一个可信的方案来解释二氧化碳从源区提取到表面。在过去的三十年中，许多研究致力于测量CO2在各种组成的硅酸盐熔体中的溶解度。但由于实验困难，这些研究通常限于低和中等压力（低于~20千巴）。通过在不同温度（1473- 2273 K）和压力（20- 150 kbar）下进行一系列的分子动力学模拟，其中超临界CO2相与各种组成（从长英质到超基性）的硅酸盐熔体接触，我们已经能够评估CO2的溶解度、分子和碳酸盐物种的群体、它们通过熔体的扩散率和局部结构。我们表明，这种分子模拟是一个有用的理论指导，以更好地了解CO2在岩浆深处的行为。
2011-01-20 cond-mat.stat-mech physics.chem-ph
Design of Amine-Functionalized Materials for Direct Air Capture Using Integrated High-Throughput Calculations and Machine Learning
本研究结合机器学习与高通量原子级计算，筛选超160万个结合位点，发现近2500种新型胺功能化DAC材料，推动高效可扩展的直接空气捕获技术发展。
2024-10-17 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
