We investigate electron correlation effects in stoichiometric Titanium Nitride (TiN) using a combination of electronic structure and many-body calculations. In a first step, the Nth-order muffin tin orbital technique is used to obtain parameters for the low-energy Hamiltonian in the Ti-d(t2g)-band manifold. The Coulomb-interaction U and the Hund's rule exchange parameter J are estimated using a constrained Local-Density-Approximation calculation. Finally, the many-body problem is solved within the framework of the Variational Cluster Approach. Comparison of our calculations with different spectroscopy results stresses the importance of electronic correlation in this material. In particular, our results naturally explain a suppression of the TiN density of states at the Fermi level (pseudogap) in terms of the proximity to a Mott metal-insulator transition.
Anomalous electrochemical capacitance in Mott insulator titanium sesquioxide
迄今为止，具有纯双电层电容的电化学电容器在很大程度上仅限于碳材料。具有法拉第赝电容的常规金属氧化物在高温下基本上遭受材料不稳定性，因此需要表现出具有材料稳定性的热改进的高双电层电容的新型金属氧化物。在这项研究中，三氧化二钛，Ti $_2$ O $_3$，一种莫特绝缘体，在其金属状态下在300 $^o$ C显示出异常增加的$\approx$ 560%的固态电化学电容相比，其原始的响应在室温（RT）。在水性电解质中，获得的最大电容高达1053 $μ$ F/cm $^2$，这是307%，高于与固态电解质。此外，半导体状态的Ti $_2$ O $_3$表现出$\approx$ 3500%的增强，其电化学电容在室温下红外照射后。所观察到的电化学响应在Ti $_2$ O $_3$是由于半导体的金属状态的过渡，通过重新分配的本地化电子。我们的实验结果发现一个很好的协议与第一性原理密度泛函理论计算，揭示了在电荷密度随温度的升高，这主要是由于表面钛原子的增加。该研究为设计电化学双电层电容的理论计算开辟了广阔的途径，该理论计算揭示了电荷密度随着温度的升高而增加，这主要归因于表面Ti原子。该研究为设计具有高化学稳定性的Ti $_2$ O $_3$的电化学双电层电容开辟了广阔的途径。
