Computational Screening and Discovery of Silver-Indium Halide Double Salts
Univ Rennes, ENSCR, CNRS, ISCR (Institut des Sciences Chimiques de Rennes)（雷恩大学）；Tampere University（坦佩雷大学）
本研究通过计算筛选发现了一种新型无铅卤化物AgInI₄，其虽光伏性能较低，但具备可调带隙和稳定性，适用于光电应用。
2025-12-09 cond-mat.mtrl-sci
Electronic Band Structure of Cuprous and Silver Halides: a Numerically Accurate All-Electron $GW$ Study
IB族金属卤化物（CuX和AgX，X=Cl、Br和I）由于其适当的光学和电子性质而被广泛用于光电子器件和光催化。第一性原理计算在精确预测其电子能带结构方面遇到了困难。在这里，我们研究了CuX和AgX与多体微扰理论在$GW$近似下，实施在全势能线性增广平面波（FP-LAPW）框架。通过比较用缺省LAPW基和用高能局域轨道（HLO）扩展的LAPW+ HLO基计算的准粒子能带结构，我们发现在这些材料的$GW$计算中，包含HLO对获得足够的数值精度是至关重要的.在基于半局域密度泛函近似的$GW_0$计算中使用LAPW+ HLO导致金属（Cu或Ag）$d$和X- $p$态之间的带隙和分裂的理论和实验之间的良好一致性。这表明，CuX和AgX的准粒子能带结构受到$GW$实现的数值精度的关键影响，类似于在ZnO中发现的[Jiang，H.; Blaha，P. Phys. Rev. B 2016，93，115203]。这项工作强调了数值精度的重要性，在描述的准粒子能带结构的材料与$d^{10}$电子配置的未占状态。
2019-06-06 cond-mat.mtrl-sci
Halide Adsorption on Single-crystal Silver Substrates: Dynamic Simulations and ab-initio Density-functional Theory
采用非晶格模型研究了Br在Ag（100）单晶表面电化学沉积的静态和动态吸附行为。与以前的研究使用晶格气体模型，非晶格模型允许吸附粒子位于任何位置内的二维近似基板。与基板的相互作用近似的一个负电位。利用密度泛函理论计算表面结合能，构造了表面结合势的正弦近似。各种各样的技术，包括蒙特卡罗和朗之万模拟，被用来研究的行为的adlayer。的横向均方根（rms）偏差的adparticles从结合位点的平衡覆盖等温线，并在以前的动态蒙特卡罗模拟中使用的热激活Arkidius势垒跳跃模型进行测试。
2001-12-17 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.stat-mech physics.chem-ph
Inter-Domain Charge Transfer as a Rationale for Superior Photovoltaic Performances of Mixed Halide Lead Perovskites
含有碘离子和溴离子的混合物的有机-无机卤化铅钙钛矿在供体-受体异质结太阳能电池中始终比标准的甲基铵三碘化铅材料表现得更好。这种观察是违反直觉的，因为对于光伏材料通常预期非均匀性和组成无序导致载流子扩散长度和转换效率降低。在这里，我们结合超快光致电吸收和宽带荧光上转换光谱测量，以仔细检查混合阳离子，混合卤化物铅钙钛矿薄膜的载流子动力学。我们的研究结果证明了电荷转移激子（CTE）的形成跨越各种卤化物组合物的域的边界。对光致瞬态Stark信号的全局分析表明，CTE在几十到几百皮秒的时间内从富Br区逐渐演化到富I区。而不是构成重组中心，不同卤化物组合物的域之间的边界似乎有利于载流子分离，通过驱动光生空穴沿着溴化物含量降低的通道。
2018-08-08 cond-mat.mtrl-sci physics.app-ph
Polarons in Lead-Halide Perovskites: What the Structural Evidence Does and Does Not Establish
YUHS-KRIBB Medical Convergence Research Institute, College of Medicine, Yonsei University（延世大学医学院尤赫-韩国生命科学研究院）；Pohang Accelerator Laboratory, POSTECH（浦项科技大学波汉加速器实验室）；Department of Physics, University of Seoul（首尔大学物理系）；Global Institute of Future Technology, Shanghai Jiao Tong University（上海交通大学未来技术学院）
本文针对铅卤钙钛矿中光生载流子以大极化子运动的传统观点，结合三项新发现提出质疑，并提出需在宽激发密度范围测量晶格畸变以明确载流子行为的实验方案。
2026-10-14 cond-mat.mtrl-sci
Halide Perovskite Light Emitting Photodetector
光发射和光检测是光电子通信系统的两个基本属性。到目前为止，这两种功能都已使用p-n二极管进行了演示，该二极管已被广泛应用。然而，由于载流子注入和光生载流子收集的竞争动力学，利用该器件，通过切换所施加的电偏置的方向来分别实现光发射和检测。在这里，我们使用卤化物钙钛矿中的移动离子来演示在施加电偏压的任一条件下的发光光电探测。我们的装置由CsPbBr $_3$微丝与单壁碳纳米管薄膜电极集成。这种双重功能源于对由移动离子与光生载流子在钙钛矿-电极界面处的协同作用引起的能量势垒的调制。此外，这种复杂的电荷动力学还导致了一种新的效应：光增强电致发光。在我们的简单横向器件设计中观察到的新的光电现象将扩展混合离子-电子导体在多功能光电子器件中的应用。
2022-10-05 cond-mat.mtrl-sci physics.app-ph physics.optics
Hot Carrier Dynamics in Operational Metal Halide Perovskite Solar Cells
本文通过高功率瞬态吸收测量研究了工作状态下三卤化物钙钛矿太阳能电池的热载流子弛豫动力学，揭示了载流子密度、输运和提取之间的复杂相互作用及电子与空穴的非等效贡献。
2024-11-20 cond-mat.mtrl-sci
Hot Carrier Mobility Dynamics Unravel Competing Sub-ps Cooling Processes in Lead Halide Perovskites
卤化铅钙钛矿（LHP）薄膜太阳能电池的突出光伏性能特别归因于光生载流子的大扩散长度。这一特性背后的机制及其对LHP材料组成中各种阴离子和阳离子的依赖性仍然是一个活跃的辩论话题。在这里，我们应用时间分辨率< 200 fs的超宽带太赫兹光谱来探测不同化学成分的光激发钙钛矿样品的早期载流子迁移率动力学。对于不同的LHP，观察到载流子迁移率随时间常数在0.3至0.7 ps范围内的增加，其中在较短的激发波长下信号幅度较大。这一特点被分配到松弛的热载流子从低曲率区域的能带结构的谷底，在那里他们的有效质量占最大的流动性。初始光生载流子的迁移率动力学的依赖性表明，载流子冷却与极化子形成和弛豫相关的动态屏蔽效应竞争。提出了一个考虑所有竞争过程的动力学模型。基于该模型的模拟，使我们能够很好地拟合实验数据，并证明了动态屏蔽寿命的组成依赖性。
2019-09-10 cond-mat.mtrl-sci physics.app-ph physics.chem-ph
Time-resolved imaging of non-diffusive carrier transport in long-lifetime halide perovskite thin films
由于其特殊的半导体性能，杂化无机-有机钙钛矿显示出作为光伏吸收剂的巨大前景。在这些材料中，载流子的长程扩散允许大部分光生载流子对光伏效率有贡献。在这里，时间分辨光致发光（PL）显微镜是用来直接探测双极载流子扩散和复合动力学的混合钙钛矿。该技术应用于通过两种不同的制造路线获得的甲基铵三碘化铅MAPbI $_3$的薄膜，甲基铵三溴化铅（MAPbBr $_3$），以及甲脒三碘化铅（FAPbI $_3$）和甲基铵溴化铅FA $_{0.85}$ MA $_{0.15}$ Pb（I $_{0.85}$ Br_ ${0.15}$）$_3$的合金。膜中的平均扩散系数导致最高的器件效率和最长的寿命，即，在FA $_{0.85}$ MA $_{0.15}$ Pb（I $_{0.85}$ Br $_{0.15}$）$_3$和乙腈处理的MAPbI $_3$中，发现比其它膜低几个数量级。对时间依赖性的进一步研究显示出非扩散运输的有力证据。特别是，乙腈处理的MAPbI $_3$显示不同的扩散制度，在短期和长期的时间尺度上的有效扩散常数变化超过2个数量级。我们的研究结果还强调了这样一个事实，即在这类材料中载流子寿命的增加不一定伴随着扩散长度的增加，并且在太阳能电池工作条件下的PL量子效率是材料和最终设备质量的更大指示。
2019-05-27 cond-mat.mtrl-sci physics.app-ph
Turning bad into good: a water-splitting-active hole transporting material to preserve the performance of perovskite solar cells in humid environments
基于卤化铅钙钛矿的光活性层由于其优异的吸收、发射和电荷传输特性，如今被用于大量的光电应用，从太阳能电池到光电探测器和发光二极管。不幸的是，它们的商业化仍然受到传统环境条件内在不稳定性的阻碍。特别是水促进快速分解，导致器件性能急剧下降。克服这一主要问题的创新功能方法可以来自于将水分解活性物质整合在与钙钛矿光活性层相邻的电荷提取层内，在进入的水分子到达最后一个之前将它们转化为分子氧和氢，从而及时保持器件性能。在这项工作中，我们首次报告了基于分散在p型半导体聚合物基质中的CuSCN纳米片的钙钛矿辅助层，将空穴提取/传输特性与良好的水氧化活性相结合，转化传入的水分子，并通过产生的分子氧进一步触发共轭聚合物的原位p掺杂，进一步改善光生电荷的传输。这种复合层能够使混合阳离子卤化铅钙钛矿在直接太阳能电池架构中长期稳定，在高湿度模拟条件下保持稳定性能28天。我们的研究结果表明，具有水分解活性添加剂的空穴提取层的工程设计代表了减轻暴露于大气湿度的钙钛矿太阳能电池退化的有价值的策略。类似的方法可以在将来用于改善基于水敏感物质的其他光电子器件的稳定性。
2020-05-19 cond-mat.mtrl-sci physics.app-ph
Intrinsic exciton transport and recombination in single-crystal lead bromide perovskite
本研究结合高纯度 CsPbBr3 单晶、瞬态光栅光谱与第一性原理计算，揭示26–300 K下激子输运由光学声子散射主导，并解释辐射寿命随温度升高的机制。
2025-05-10 cond-mat.mtrl-sci
