CO adsorption on the Pt(111) surface: a comparison of a gradient corrected functional and a hybrid functional
用Perdew和Wang的梯度修正泛函和B3 LYP杂化泛函研究了CO在Pt（111）表面的吸附行为.一个平板是周期性的两个维度被用来模拟系统。Perdew-Wang泛函错误地给出了fcc站点作为最有利的吸附站点，与一组先前的研究一致。B3 LYP泛函给出顶部位点作为优选位点。这证实了簇研究的结果，其中有人建议，不同的分裂，取决于功能，最高占用和最低未占用分子轨道之间，可能是这种变化的原因吸附网站。这是支持基于预测的状态密度和Mulliken人口的分析。
2004-10-28 cond-mat.mtrl-sci
Localized resolution of identity approach to the analytical gradients of random-phase approximation ground-state energy: algorithm and benchmarks
我们开发并实现了一种形式主义，使计算的分析梯度的粒子-空穴随机相位近似（RPA）的基态能量相对于原子轨道基组框架内的原子位置。我们的方法是基于局域分辨率的身份（LRI）近似评估的两个电子库仑积分及其衍生物，和密度泛函微扰理论计算的Kohn-Sham（KS）轨道和轨道能量的一阶导数。我们的实现允许一个放松分子结构在RPA水平使用高斯型轨道（GTO）和数值原子轨道（NAO）。基准计算表明，我们的方法提供了较高的数值精度相比，以前的实现。小分子RPA几何形状的质量的仔细评估表明，后KS RPA系统高估的键长。我们进一步优化了四个低洼水六聚体的几何构型-笼，棱柱，环状和书异构体，并确定了这四个异构体的能量等级使用RPA。所得到的RPA能量排序是在良好的协议与单，双和微扰三重激发的耦合集群方法所产生的，尽管解离能本身被大大低估。用重正化单激发修正法很好地修正了RPA对离解能的低估。
2021-09-02 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Vertex corrections to the polarizability do not improve the GW approximation for the ionization potential of molecules
$GW$近似是基于忽略顶点修正，这出现在精确的自能和精确的极化率。在这里，我们调查的重要性，顶点校正的极化率。我们计算的极化率方程的运动耦合团簇理论与单双激发（EOM-CCSD），其中严格包括一个大类的图解定义的顶点校正超出随机相位近似（RPA）。众所周知，EOM-CCSD预测的频率相关极化率与RPA预测的结果有很大的不同，而且通常比RPA预测的结果更准确。我们评估这些顶点校正对20个原子和分子的测试集的效果。当使用Hartree-Fock参考时，通过具有RPA极化率的$GW$近似预测的电离势通常被高估，平均绝对误差为0.3 eV。然而，这些预测与顶点校正极化率通常被低估，增加的平均绝对误差为0.5 eV。这一结果表明，顶点修正的自能不能被忽略，至少对分子。我们还评估了顶点校正$GW$计算中本征值自洽性的行为，发现预测的电离势进一步恶化。
2019-04-12 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Melting Si: beyond density functional theory
立方金刚石相中硅的熔点使用无规相近似（RPA）计算。RPA包括确切的交换以及近似处理的本地以及非本地的电子多体相关效应。我们预测的熔化温度约为1735 K和1640 K没有和核心极化效应，分别。这两个值都在实验熔化温度1687 K的3%以内.相比之下，通常使用的梯度近似密度泛函理论预测的熔点低了200 K，而混合泛函将熔点高估了150 K。我们预测的熔点与立方金刚石和β-锡相的硅之间的能量差，建立这种能量差是一个重要的基准近似泛函的发展。目前的研究结果表明，RPA可以用来预测准确的有限温度性能，并强调了良好的预测性能的RPA凝聚态物质。
2018-09-24 cond-mat.mtrl-sci
Formation energy puzzle in intermetallic alloys: Random phase approximation fails to predict accurate formation energies
我们进行了密度泛函计算，以估计金属间化合物合金的形成能。我们使用了两个半局部近似，广义梯度近似（GGA）的Perdew-Burke-Ernzerhof（PBE）和强约束和适当赋范（SCAN）元GGA。此外，我们利用了两个非局部DFT泛函，混合HSE 06，和国家的最先进的随机相位近似（RPA）。非局部泛函，如HSE 06和RPA产生准确的形成能的二元合金完全填充的d带金属，半局部泛函表现不佳。当合金中存在部分填充的d带金属时，非局部泛函的精度大大降低，而PBE-GGA在这些情况下表现出色。我们表明，任何DFT方法的准确预测的形成能取决于它的能力，预测准确的电子性质，例如，价带d带对态密度的贡献。SCAN元-GGA经常校正PBE-DOS，然而，与PBE相比，它不提供准确的形成能。这被认为是由于缺乏适当的误差消除，这是由于两种合金及其成分的相似的本体性质而应该预期的，这可以通过改变meta-GGA成分来改善。RPA产生太负的形成能与部分填充的d-带金属的合金。RPA结果可以通过恢复交换相关核来校正，从而改善金属密度中的短程电子-电子相关。
2020-10-02 cond-mat.mtrl-sci
Efficient structural relaxation based on the random phase approximation: Applications to the water clusters
本文改进原子轨道与定域RI方案下的RPA解析梯度实现，实现中等水团簇的高效RPA结构弛豫，并揭示低能异构体排序及RPA+rSE结合能精度。
2024-04-16 cond-mat.mtrl-sci
Thermoelectric transport of GaAs, InP, and PbTe: Hybrid functional with ${\bf \it k \cdot p}$ interpolation versus scissor-corrected generalized gradient approximation
基于密度泛函理论（DFT）产生的能带结构的玻尔兹曼输运计算经常用于热电材料的发现和分析。在标准实现中，这样的计算需要布里渊区的密集${\it k}$点采样，因此通常限于广义梯度近似（GGA），而更精确的方法（例如混合泛函）将是优选的。然而，GGA变体通常低估了带隙。虽然少数载流子的过早出现可以通过带隙校正来避免，但是带隙也影响带曲率。在这项研究中，我们通过扩展我们最近开发的${\it k}$插值方案[Comput. Mater. Sci. 134，17（2017）]到非局部单电子势和自旋轨道耦合。的Seebeck系数的基础上产生的混合泛函被发现同意更好地比GGA与GaAs，InP，和PbTe的实验数据。对于碲化铅，甚至混合功能的选择有关系的实验数据的解释，我们归因于谷收敛的价带的描述。
2018-03-21 cond-mat.mtrl-sci
Introduction to the Fifth-rung Density Functional Approximations: Concept, Formulation, and Applications
广义Kohn-Sham密度泛函理论（KS-DFT）的广泛应用在于可以设计交换相关（XC）能量泛函的近似的分级集合，提供通用的选择以满足不同水平的精度需求。XC泛函位于雅各布阶梯的第五（顶部）横档，包含了未被占据的Kohn-Sham轨道的信息，这样可以无缝地描述较低横档泛函无法捕获的非局域电子相关。基于双杂交近似（DHAs）和随机相位近似（RPA）的方法是在过去二十年中得到积极发展的两类具有代表性的第五阶泛函。在这篇综述中，我们概括了DHAs和RPA的基本概念，从绝热连接涨落耗散理论的角度推导了它们的基本理论公式，并描述了在原子轨道基组框架内基于同一性分辨技术的实现算法。举例说明DHAs和RPA的实际应用，突出这些功能在解决计算材料科学中的挑战性问题的有用性。最新的进展，在这两种类型的泛函的领域进行了简要的讨论。
2023-01-28 cond-mat.mtrl-sci
A variational polaron self-interaction corrected total-energy functional for charge excitations in wide-band gap insulators
我们在密度泛函理论（DFT）中对交换相关（XC）泛函的标准近似中的极化子自相互作用（pSI）误差进行了详细的研究。pSI导致极化子波函数和能量中的离域误差，如从极化子的本征电荷状态中的Kohn-Sham（KS）电势计算的。这就构成了DFT描述能带绝缘体中极化子形成的系统失败的根源。结果表明，在这些系统中的离域误差，但是，在很大程度上不存在的封闭壳层中性电荷状态的KS电位。这导致DFT总能量泛函的修改，其校正XC泛函中的pSI。所得到的pSIC-DFT方法构成了一个精确的无参数{ \it ab initio}方法，用于计算极化子在绝缘体中的性能，计算成本是数量级小于混合XC泛函。与依赖于参数化定域势的方法（如DFT+ $U$）不同，pSIC-DFT方法正确地捕获了位点和键中心极化子构型。这是通过研究碱金属卤化物中自陷空穴的形成和迁移（键心）以及钾长石化合物中自陷电子的形成和迁移（位心）来证明的。pSIC-DFT方法一致地再现了由DFT+ $G_0W_0$计算参数化的混合XC泛函所获得的结果。最后，我们推广的pSIC方法的混合泛函，并表明，在形成鲜明对比的极化子能量的传统混合计算，pSIC混合方法是不敏感的混合XC功能的参数化。在此基础上，我们进一步合理化的pSIC-DFT方法的成功。
2015-07-27 cond-mat.mtrl-sci
Long-range corrected hybrid meta-generalized-gradient approximations with dispersion corrections
基于全局混合元GGA泛函M05 [Y. Zhao，N. E. Schultz和D. G. Truhlar，J.Chem.Phys.123，161103（2005）]和经验原子-原子色散校正。我们得到的功能，omegaM 05-D，被证明是准确的一个非常广泛的应用，如热化学，动力学，非共价相互作用，平衡几何形状，前线轨道能量，基本差距，和激发能。此外，我们提出了三个新的数据库，IP 131（131电离势），EA 115（115电子亲和势），和FG 115（115基本间隙），实验分子的几何形状和准确的参考值，这将是有用的密度泛函近似的准确性评估。
2012-04-02 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph quant-ph
The random phase approximation applied to solids, molecules, and graphene-metal interfaces: From weak to strong binding regimes
无规相近似（RPA）作为第一性原理总能量计算的一种普遍而精确的方法，正引起人们的新的兴趣。RPA自然地解释了远程分散力，而不影响短程相互作用的准确性，使得RPA优于由弱范德华力或混合共价分散相互作用主导的系统中的半局部和混合泛函。在这项工作中，我们提出了平面波为基础的RPA计算广泛收集的系统，从强共价键的范德华力。我们的主要结果是石墨烯在Cu（111）、Ni（111）、Co（0001）、Pd（111）、Pt（111）、Ag（111）、Au（111）和Al（111）金属表面上的RPA势能面，其代表金属-有机界面的典型实例。半局部密度近似和非局部范德华函数的比较表明，只有RPA捕获弱共价和色散力，这是同样重要的，这些系统。我们基准我们的实施在GPAW电子结构代码通过计算石墨和一系列共价键合的固体和分子的内聚能以及H2和H2+的解离曲线。这些结果表明，RPA与轨道从局部密度近似遭受离域误差和系统地低估共价键能产生类似或更低的精度比Perdew-Burke-Ernzerhof（PBE）功能的分子和固体，分别。
2013-03-01 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el physics.comp-ph
Long-Range Corrected Hybrid Density Functionals with Improved Dispersion Corrections
通过结合DFT-D3 [Grimme，S.;安东尼，J.;埃利希，S.;克里格，H。2010，132，154104]，提出了两种长程校正（LC）杂化密度泛函。我们得到的LC混合泛函，omegaM 06-D3和omegaB 97 X-D3，被证明是准确的非常广泛的应用，如热化学，动力学，非共价相互作用，前线轨道能量，基本的差距，和远程电荷转移激发，当与常见的全球和LC混合泛函相比。相对于omegaB 97 X-D [Chai，J. D.的;海德戈登，M。Phys.Chem.Chem.Phys.2008，10，6615]，ω B 97 X-D3（具有改进的色散校正的ω B 97 X-D的再优化）显示对于非键合相互作用是优越的，并且对于键合相互作用在性能上是类似的，而ω M06-D3显示对于一般应用是优越的。
2012-11-06 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph physics.comp-ph
Spin susceptibility and electron-phonon coupling of two-dimensional materials by range-separated hybrid density functionals: Case study of Li$_x$ZrNCl
我们研究了密度泛函理论（DFT）对Li $_x$ ZrNCl的自旋极化率、$χ_s$和谷间电子-声子耦合的描述能力。在低掺杂时，Li $_x$ ZrNCl表现为二维双谷电子气，具有抛物线带。在这样的系统中，由于电子-电子相互作用，$χ_s$随着掺杂的减少而增加。我们发现，DFT与局部泛函（LDA/GGA）是不能够再现这种行为。在Hartree-Fock（HF）或DFT混合泛函中使用精确交换增强了$χ_s$。HF，B3 LYP和PBE 0方法高估了$χ_s$，而范围分离的HSE 06功能导致的结果类似的随机相位近似（RPA）中获得的应用到一个两谷两自旋电子气。在HF中，Li $_x$ ZrNCl甚至不稳定，朝向$x<0.16$的铁磁状态。谷间声子引起的不平衡的山谷占领，可以被看作是一个伪磁场的效果。因此，与$χ_s$的情况类似，谷间声子的电子-声子耦合通过电子-电子相互作用而增强。只有混合DFT泛函捕获这样的增强和HSE06泛函再现的RPA结果在M。Calandra {\it等} [Phys. Rev. Lett. {\bf 114}，077001（2015）]。这些结果意味着，在其他二维弱杂质半导体中，如过渡金属二硫属化物和石墨烯，用距离分离的杂化泛函描述磁化率和电子-声子耦合也是重要的。
2016-07-07 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.supr-con
Electronic structure of TiSe$_2$ from a quasi-self-consistent G$_0$W$_0$ approach
在以前的工作中，它被证明，包括确切的交换是必不可少的第一原理描述的电子和振动性质的TiSe $_2$，M。Hellgren等人[Phys. Rev. Lett. 119，176401（2017）]。$GW$近似提供了屏蔽交换的无参数描述，但通常采用微扰（$G_0W_0$），使结果或多或少依赖于起始点。在本工作中，我们基于无规相位近似（RPA）和混合密度泛函理论的优化有效势，发展了一个准自洽的$G_0W_0$推广。该方法生成最优的$G_0W_0$起始点和与RPA一致的混合交换参数。虽然自洽起着次要的作用，如Ar，BN和ScN系统，它被证明是至关重要的TiS $_2$和TiSe $_2$。我们发现TiSe $_2$的高温相是一种具有能带结构的半金属，这与实验结果很好地吻合。此外，优化的混合泛函同意与我们以前的估计，因此准确地再现了低温电荷密度波相位。
2021-02-02 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
Improving XYG3-type Doubly Hybrid Approximation using Self-Interaction Corrected SCAN Density and Orbitals via the PZ-SIC Framework: the xDH@SCAN(SIC) Approach
针对 xDH 方法在分子解离极限下因密度误差导致的局限性，提出使用 PZ-SIC 方案校正的 SCAN 密度和轨道的 5 参数 xDH@SCAN(SIC) 方法，在多种挑战性系统中实现了平衡且准确的描述。
2024-01-09 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Self-assembled cyclic oligothiophene nanotubes: electronic properties from a dispersion-corrected hybrid functional
首次采用密度泛函理论研究了自组装环状低聚噻吩纳米管的能带结构和电子性质的尺寸标度。在这些独特的管状聚集体中，相邻单体之间的π-π堆积相互作用为沿着周期性一维纳米结构的电荷传输和能量迁移提供了途径。为了同时描述这些纳米管的π-π堆积相互作用和全局电子能带结构，我们利用色散校正的B3LYP-D混合泛函结合全电子基组和一维周期性边界条件.基于我们的B3LYP-D计算，我们提出了简单的分析公式，用于估计这些独特的纳米管的基本带隙的大小和直径的函数。这些分子纳米结构的研究结果表明，所有的低聚噻吩纳米管是直接带隙半导体的带隙范围从0.9 eV-3.3 eV，这取决于管直径和低聚噻吩取向。这些纳米管具有高达2.43 eV每单体的内聚能，表明未来的潜在用途，在有机电子器件由于其可调的电子能带结构和高结构稳定性。
2011-08-09 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci physics.atm-clus
Optimization of random phase approximation calculations for improved energies of molecules, solids, and surfaces
Georgia Institute of Technology（佐治亚理工学院）；SLAC National Accelerator Laboratory（斯坦福直线加速器中心）
optRPA26通过优化随机相近似方法，显著提升分子、固体和表面的能量计算精度，适用于多种化学键合类型。
2026-02-04 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Implementation and benchmark of a long-range corrected functional in the density functional based tight-binding method
基于密度泛函的紧束缚方法（DFTB）弥补了第一性原理方法和经验方案之间的差距，在过去的几年中已经成为预测原子模拟的通用工具。这种方法的主要限制之一是对局部或梯度校正的交换相关泛函的限制。这不包括重要的一类混合或远程校正的泛函，这是有利的热化学，以及在振动，光电子和光谱的计算。目前的工作提供了一个详细的实施DFTB的远程校正功能在广义Kohn-Sham理论。我们应用该方法对一组有机分子的电离势和电子亲合势与原来的DFTB方法和更高层次的理论进行比较。新方案治愈了局部DFTB中发现的电场中的显著过极化，这与第一性原理密度泛函理论（DFT）中的功能依赖性平行。与此同时，如数值基准数据所证明的，相对于完整DFT计算的计算节省并没有受到损害。
2015-04-01 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Performance of Range Separated Hybrids: Study within BECKE88 family and Semilocal Exchange Hole based Range Separated Hybrid
基于半局域交换空穴密度矩阵展开（DME）和Lee-Yang-Parr（LYP）关联，提出了一种长程修正的距离分离混合泛函.一个广泛的研究，涉及建议的范围分离的混合动力学以及相关的分数占用数的性能进行了比较，不同的BECKE 88家庭半本地，混合动力和范围分离的混合动力。已经观察到，使用Kohn-Sham动能依赖性交换空穴，可以在不妨碍热化学准确性的情况下改善与分数占据数相关的若干性质。新构造的距离分离杂化体精确地描述了氢和非氢反应势垒高度。本文的区间分离泛函是利用具有与交换空穴相关的精确性质的全半定域亚GGA型交换空穴构造的，因此具有很强的物理基础。
2017-09-01 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Enabling accurate first-principle calculations of electronic properties with a corrected k.p scheme
提出了一种基于k. p的插值方法，该方法可以将稀疏采样k点网格的特征值和动量矩阵元素扩展到密集采样网格。密集采样，通常需要准确地描述传输和光学性质的散装材料，可以要求计算，例如，在密度泛函理论（DFT）的混合泛函或与微扰扩展超出DFT，如$GW$方法的组合。该方案基于求解k.p方法并从多个参考k点外推。它包括一个校正项，减少了所需的空频带的数量，并改善了频带不连续性。我们展示了如何该计划可以用来产生准确的能带结构，态密度和介电函数。给出了几个例子，使用传统和混合泛函，与Si，TiNiSn，和Cu作为模型材料。我们说明，d-电子和半芯状态，这是特别具有挑战性的k.p方法，可以处理的校正方案，如果稀疏的网格不是太稀疏。
2017-03-22 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Real-time time-dependent density functional theory simulations with range-separated hybrid functionals for periodic systems
University of Science and Technology of China（中国科学技术大学）；Hefei Comprehensive National Science Center（合肥综合性国家科学中心）；Chinese Academy of Sciences（中国科学院）
本文提出基于范围分离混合泛函的RT-TDDFT方法，用于提高周期系统中超快激子动力学模拟的准确性。
2025-12-21 cond-mat.mtrl-sci
Comparative study of hybrid functionals applied to structural and electronic properties of semiconductors and insulators
我们提出了一个系统的研究，阐明了有效性和限制的密度泛函理论的各种半导体和绝缘体的结构和电子性质的电流杂化泛函。三个混合泛函，PBE 0 Perdew，Ernzerhof，和贝克，HSE的海德，苏塞里亚，和Ernzerhof，和一个远程校正（LC）的功能，实施在一个完善的平面波基集计划结合规范守恒赝势，从而使我们能够评估每个功能的适用性平等的基础上的材料的性能。我们在本文中研究的材料范围从共价到离子材料以及稀有气体固体，其通过实验确定的能隙在0.6 eV-14.2 eV范围内：即，Ge、Si、BaTiO $_3$、$β$-GaN、金刚石、MgO、NaCl、LiCl、Kr和LiF。我们发现，计算的体积模量的混合泛函显示更好的协议与实验比广义梯度近似（GGA）提供，而计算的晶格常数的混合泛函和GGA显示相当的精度。计算出的十种原型材料的能带隙和价带宽度显示出显着的改善，使用混合功能相比，GGA。特别是，它被发现的带隙的离子材料以及稀有气体固体的LC-混合功能很好地再现，而那些共价材料的HSE功能很好地描述。我们还研究了由于库仑相互作用的短程和长程分量的交换效应，并提出了一个最佳的配方，在治疗的交换能量的短程和长程分离。
2011-04-14 cond-mat.mtrl-sci
Coumarin Dyes for Dye-Sensitized Solar Cells - A Long-Range-Corrected Density Functional Study
用长程校正（LC）泛函研究了一系列香豆素太阳能电池染料的激发态性质，该泛函渐近地包含Hartree-Fock交换。使用含时密度泛函理论（TDDFT），我们计算的激发能，振子强度，激发态的偶极矩在每一个染料的距离分离参数，μ的函数。要调查的可接受范围的亩和评估质量的LC-TDDFT形式主义，LC-BLYP激发能和近似耦合集群单打和双打（CC 2）计算之间进行了广泛的比较。当使用适当的优化值的μ，我们发现，LC技术提供了一个一致的图片的电荷转移激发作为分子大小的函数。相比之下，我们发现，广泛使用的B3 LYP混合功能严重高估激发态偶极矩和低估垂直激发能，特别是对于较大的染料分子。本研究的结果强调了TDDFT中长程交换修正对于研究太阳能电池染料激发态性质的重要性。
2010-04-24 cond-mat.mtrl-sci physics.atm-clus physics.chem-ph
vdW-DF-ahcx: a range-separated van der Waals density functional hybrid
混合密度泛函取代一个潜在的广义梯度近似（GGA）交换描述与福克交换组件的一小部分。距离分离的杂化物（RSH）也有效地屏蔽了福克交换组分，从而为金属的表征和金属表面的吸附打开了大门。传统上，RSH基于稳健的GGA，诸如PBE [PRL $\textbf{77}$，3865（1996）]，例如，如在HSE设计[JPC $\textbf{118}$，8207（2003）]中实现的。在这里，我们定义了范德华密度泛函（vdW-DF）方法的RSH扩展[ROPP $\textbf{78}$，066501（2015）]，启动vdW-DF-ahcx。我们使用分析孔（AH）框架[JCP $\textbf{128}$，194105（2008）]来表征vdW-DF-cx版本[PRB $\textbf{89}$，075148（2014）]中的GGA型交换，隔离短程交换分量，并定义新的RSH。我们发现，性能vdw-DF-ahcx相比有利的（分散校正）HSE的描述散装（宽分子）的属性。我们还发现，它提供了准确的描述贵金属的表面性质，包括CO吸附。
2022-01-04 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Where Does the Density Localize? Convergent Behavior for Global Hybrids, Range Separation, and DFT+U
近似密度泛函理论（DFT）遭受多电子自相互作用误差，也称为离域误差，其可以通过消除整数电子数之间的精确分段线性行为的偏差来诊断并随后校正。虽然能量离域误差的校正路径是公认的，但是这些校正对电子密度的影响研究得较少。在这里，我们比较了密度泛函理论+U，整体混合调谐，和范围分离的混合调谐对32个过渡金属配合物的不同测试集的密度离域的影响，并观察到这三种方法对基态密度具有定性等效的影响。不管价轨道扩散（即，从2 p到5 p），配体电负性（即，从A1到O），基组（即，平面波对局部基组），金属（即，Ti，Fe，Ni）和自旋态，或调谐方法，我们始终观察到大量的电荷损失在金属和增益在配体原子（约。0.3-0.5 e或更大）。在金属处的这种电荷损失优选地来自少数自旋，从而也导致增加的磁矩。使用精确的波函数理论参考，我们观察到，在部分电荷和磁矩的最小误差发生在更高的调谐参数比通常用于消除能量离域误差。这些观察激励需要开发多方面的近似DFT误差校正方法，分别处理密度离域和能量误差，以恢复正确的密度和磁化性质。
2016-10-04 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Accurate non-empirical range-separated hybrid van der Waals density functional for complex molecular problems, solids, and surfaces
我们在非经验vdW-DF方法中引入了一种新的通用范围分离混合范德华密度\ph{functional, termed vdW-DF-ahbr,} [JPCM 32，393001（2020）]。它将vdW-DF 2的相关性与由\ph{a new model of exchange effects}在密度显式vdW-DF 2-b86 r函数中固定的筛选Fock交换相结合[PRB 89，121103（R）（2014）]。新的vdW-DF 2-ahbr防止虚假的交换绑定，并有一个小的密度梯度形式集从多体微扰分析。它是准确的\ph{bulk as well as layered materials}，它系统地和显着地提高了目前的vdw-DF的性能的分子问题。重要的是，vdW-DF 2-ahbr也优于目前的标准（色散校正）范围分离的杂交广泛收集的非共价相互作用的基准集，而在同一时间成功地减轻密度驱动的错误，往往影响分子过渡态和异构化计算的描述。vdW-DF 2-ahbr还通过1）正确预测Pt（111）上CO吸附的基底结构和位点偏好，2）在描述CO $_2$在官能化和简单金属-有机骨架中的吸附方面优于现有的非经验vdW-DF，和3）在DNA装配模型中是高度精确的碱基对相互作用的\ph{for the}集合。
2022-10-07 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
