ARTGEL: A temperature-regulated electrophoresis platform for quantitative studies of reversible association in gels
Martin A. Fisher School of Physics, Brandeis University(布兰迪斯大学马丁·A·费舍尔物理学院)
提出ARTGEL平台,通过热电调控凝胶温度、大缓冲液循环和自动电极清洁,实现长时间稳定电泳,用于直接定量凝胶中可逆结合的热力学和动力学参数。
2026-06-08 cond-mat.soft physics.ins-det
Reversible Formation of Thermoresponsive Binary Particle Gels with Tunable Structural and Mechanical Properties
我们研究了悬浮的温敏微凝胶的集体行为,该微凝胶在加热时排出溶剂并随后减小尺寸。使用不同的温敏微凝胶的二元混合物,我们展示了如何明显不同的凝胶结构的形式,这取决于所使用的加热曲线。共聚焦激光扫描显微镜(CLSM)成像显示,缓慢加热斜坡产生核-壳网络通过顺序凝胶化,而快速加热斜坡产生随机二元网络通过均质凝胶化。在这里,二次粒子被示出聚集在一个单层的方式上的第一凝胶,这可以通过布朗动力学模拟使用的模型的基础上的温度依赖性的相互作用势结合空间排斥和范德华吸引力定性地再现。通过振荡流变学,它表明,二次微凝胶沉积增强了先前形成的单一物种凝胶的结构完整性,和最终的结构表现出更高的弹性模量和损耗模量比其组成相同的同质凝胶对应。此外,我们表明,在二次微凝胶沉积之前的支架中的老化过程控制了bigel的最终结构特性,这允许对这些特性进行详细的控制。因此,我们的研究结果表明,温度分布可以用来精细地控制这些高度可调材料的结构和机械性能。
2019-04-09 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Fracture of a biopolymer gel as a viscoplastic disentanglement process
我们提出了一个广泛的实验研究模式-I,稳定,缓慢的裂纹动态明胶凝胶。利用弹性刚度对凝胶组成和历史的敏感性,我们确认并扩展了我们在先前的论文(Nature Materials,doi:10.1038/nmat 1666(2006))中提出的物理水凝胶断裂的模型,该模型将脱粘归因于网络构成链的粘塑性拉出。因此,我们建议,与化学交联的,可逆的凝胶断裂没有断链。
2006-07-05 cond-mat.soft
Static and dynamic heterogeneities in irreversible gels and colloidal gelation
我们比较了不可逆凝胶,胶体凝胶,玻璃和自旋玻璃的慢动力学通过分析所谓的非线性动力学磁化率的行为,一个数量通常被引入到定量表征的动力学不均匀性。在玻璃中,这个量通常随着时间的推移而增长,达到最大值,然后在很长时间内减小,这是由于动态不均匀性的瞬态性质和不存在发散的静态相关长度。我们最近表明,在不可逆的凝胶的动态磁化率,而不是时间的增加函数,在自旋玻璃的情况下,并趋于渐近的平均集群大小。在分子动力学模拟的基础上,我们发现在胶态凝胶中,当团簇不是永久性的,在很低的温度和体积分数下,即当键的寿命远大于结构弛豫时间时,非线性磁化率具有与不可逆凝胶相似的行为,然后,在更高的体积分数下,通过朝向玻璃形成液体的行为的交叉。
2006-12-20 cond-mat.soft
Model for Assembly and Gelation of Four-Armed DNA Dendrimers
我们介绍和数值研究的模型,旨在模仿大量的行为组成的单链DNA树状聚合物的系统。不同链的碱基序列的互补性导致形成强合作的分子间连接。我们发现,在一个非常狭窄的温度范围内,该系统通过热可逆凝胶转变形成一个大规模的,低密度的无序网络。通过控制链的长度,凝胶转变温度可以任意接近渗滤转变,与最近的模型系统的物理凝胶化。这项研究有助于理解这类新型生物材料的自组装,并在物理和化学凝胶之间提供了一个很好的桥梁。
2005-12-12 cond-mat.soft
Reversible Gel Formation of Triblock Copolymers Studied by Molecular Dynamics Simulation
采用分子动力学模拟研究了两亲性A-B-A三嵌段共聚物在水溶液中形成物理(热可逆)凝胶的过程。为了模拟实验中使用的水凝胶形成多肽的结构[W.A. Petka等人,Science 281,389(1998)],聚合物链的末端嵌段被建模为代表多肽的α-螺旋部分的疏水棒,而中心B-嵌段是亲水性和半柔性的。我们已经确定的结构特性,如疏水簇大小分布函数,几何渗流点和对关联函数,并与这些系统的动力学性质。在温度降低时,形成网络结构,其中末端嵌段束充当网络连接。在短距离和中等距离下,观察到增加的有序性,其特征在于成对关联函数。胶束的形成和相应的几何渗滤的开始引起动力学量的强烈变化,例如,在扩散常数和粘度,并导致系统偏离斯托克斯-爱因斯坦关系。的动力学性质显示出温度依赖性,这是强烈的玻璃形成液体的行为让人想起。在应力自相关函数的高原的外观表明,该系统开始表现出固体状的响应施加的应力,一旦网络结构已经形成,虽然实际的溶胶-凝胶转变只发生在一个相当低的温度。
2004-10-13 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Microscopic dynamics and failure precursors of a gel under mechanical load
材料失效无处不在,从地质学到日常生活和材料科学都有影响。它通常涉及突然的,不可预测的事件,很少或根本没有宏观可检测的前兆。显然需要更深入地了解最终导致故障的微观机制,但实验仍然很少。在这里,我们表明,胶体凝胶,模型网络形成系统的微观动力学,表现出戏剧性的变化之前,其宏观故障数千秒。使用耦合光散射和流变学的原始设置,我们同时测量凝胶的宏观变形和微观动力学,同时施加恒定的剪切应力。我们表明,网络故障之前的定性和定量的动态变化,从可逆的粒子位移到不可逆的塑性重排的爆发。
2018-04-05 cond-mat.soft
Gel Formation in Reversibly Cross-Linking Polymers
通过Langevin动力学模拟,我们研究了无规官能化聚合物在溶液中的凝胶形成,具有形成分子内和分子间可逆键的能力。在高度稀释的条件下,这些聚合物形成柔软的纳米物体(所谓的单链纳米颗粒,SCNP),这是由反应性官能团的纯分子内交联产生的。在这里,我们表明,在有限浓度的分子内和分子间的债券之间的竞争是由各种熵的贡献的微妙的平衡,并导致密度依赖的有效价。系统跨越网络形成在相对较低的单体密度和它们的稳定性介导的只是一个小数目的分子间连接每个链。此外,分子间键的形成可以诱导聚合物尺寸对长键寿命的密度的非单调依赖性。同时,聚合物的聚合物的集群采用分子内结构的特点,自避免链,这构成了一个强烈的对比,不可逆SCNP在拥挤的解决方案与纯粹的拓扑相互作用(没有分子间键)的分形球状行为。最后,我们研究了系统的动力学,它显示了可逆凝胶形成系统所期望的签名。一个有趣的行为出现在重组动力学的集群。弛豫主要是通过长距离扩散介导的,通过断裂和形成键,不离开弛豫簇的链。关于短暂游离的少数链,它们重新附着到簇上所花费的时间完全由键强度决定。
2020-12-01 cond-mat.soft
Mechanical activation of reversible bonds by low amplitude high frequencies excitations
可逆共价键或超分子键在材料科学和生物系统中起着重要作用。开放键和闭合键之间的平衡以及缔合速率可以通过热、化学、机械牵引、超声波或催化剂来控制。在实践中,这些内在平衡方法要么遭受有限范围的可调谐性,或者可能损坏系统。在这里,我们提出了一种非平衡策略,利用系统的耗散特性来控制和改变牺牲和可逆网络的动态特性。我们从理论上和数值上展示了非常低振幅的高频机械振荡如何打开或关闭债券。这种机制表明可逆键如何减轻材料的机械疲劳,特别是在低温下,它们是脆弱的。在另一个领域,它表明,该系统可以通过应用超声波来主动修改,以诱导凝胶-流体转变并激活或去激活粘附特性。
2023-03-15 cond-mat.soft
Synchronized Fractionation and Phase Separation in Binary Colloids
分馏对于多组分混合物的自组装是必要的。在这里,可逆分馏和结晶实现和研究在一个二维的二元胶体,这是通过提高胶体颗粒之间的吸引力过饱和。由于深度和快速的过饱和导致凝胶中具有均匀分布的二元颗粒,逐渐准静态的过饱和过程导致两步结晶,其中小颗粒和大颗粒分别作为共存的晶体和液相而分级。在凝胶的准静态熔融中也发生分馏。我们发现,同步分馏和相分离产生的尺寸依赖的排斥和可调的吸引之间的竞争。本研究的结果证实了相分离的分离机制,并对理解活细胞中无膜细胞器的可逆形成具有重要意义。
2020-08-19 cond-mat.soft
Phase Diagram of a Reentrant Gel of Patchy Particles
我们研究的二元混合物的片状颗粒已被设计成形成可逆凝胶的相图。为此,我们进行Monte Carlo和分子动力学模拟,调查这样一个系统的热力学和比较我们的数值结果与预测的基础上的分析参数自由Wertheim理论。我们探索了广泛的温度-密度-组成空间,定义了系统的三维相图。因此,我们划定了流体的热力学稳定的区域。我们发现,对于相图的一个大的区域的Wertheim理论是能够给出一个定量的描述系统。对于更高的密度,我们的模拟表明,该系统结晶成BCC结构。最后,我们通过扩散系数的密度和温度依赖性研究了系统的弛豫动力学。我们发现,存在一个密度范围,系统可逆地通过从凝胶到流体加热和冷却时,遇到既不分层,也不相分离。
2013-12-16 cond-mat.soft
Connecting Irreversible to Reversible Aggregation: Time and Temperature
我们报告分子动力学模拟的凝胶形成的混合物的椭球斑片状颗粒具有不同的功能。我们表明,在这个模型中,不利于键环的形成,在不可逆聚集过程中经过的时间-导致形成一个扩展的网络-可以正式与可逆聚集的平衡温度。我们还表明,它是可能的,以开发一个参数自由的自组装动力学的描述,使可逆和不可逆的无环支化系统的聚集平衡聚合的理解水平相同。
2009-03-06 cond-mat.dis-nn cond-mat.soft
Static and dynamic heterogeneities in a model for irreversible gelation
我们通过分子动力学模拟研究了不可逆凝胶形成的结构和动力学过程,其中凝胶化转变是由于相邻粒子之间永久键的随机渗透。我们分析的中间散射函数的波动方面的动力学的不均匀性:在溶胶相接近的逾渗阈值,我们发现,这种动态磁化率随着时间的推移,直到它达到一个平台。在凝胶化阈值处,该平台作为波矢量$k$的函数缩放为$k^{η-2}$,其中$η$与渗透对连通性函数的衰减有关。在最低的波矢量,接近凝胶化阈值,它发散与相同的指数$γ$的平均集群大小。这些研究结果表明,在一个系统进行化学凝胶化的测量临界指数的另一种方法。
2006-07-31 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Gel to glass transition in simulation of a valence-limited colloidal system
我们数值研究了一个简单的热可逆胶体凝胶化模型,其中粒子可以与预定义的最大数量的邻居形成可逆键。我们专注于三个和四个最大协调的粒子,因为在这两种情况下,低价使得有可能探测,在平衡,减慢动力学非常低的温度$T$。通过研究一个大的区域的$T$和包装分数$ϕ$,我们能够估计的位置的液-气相分离旋节线和动态逮捕的轨迹,该系统被困在一个无序的非遍历状态。我们发现,有两个不同的逮捕线的系统:{ \it玻璃}线在高包装分数,和{ \it凝胶}线在低$ϕ$和$T$。在$(ϕ-T)$平面中,前者是相当垂直的($ϕ$控制),而后者是相当水平的($T$控制)。沿等温线接近玻璃线的动力学表现出对$ϕ$的幂律依赖性,而沿等容线的动力学遵循激活(Arrhenius)依赖性。这种凝胶具有明显不同于排斥性玻璃和吸引性玻璃的性质。凝胶与玻璃的交叉发生在$ϕ$中沿低$T$等温线的相当窄的范围内,在非遍历因子的行为中最引人注目。有趣的是,我们检测到的存在下的异常动力学,如亚扩散行为的均方位移和对数衰减的密度关联函数在该地区的凝胶动力学干扰的玻璃动力学。
2006-05-04 cond-mat.dis-nn cond-mat.soft
Gelling by Heating
我们介绍了一个简单的模型,一个二元混合物的片状颗粒,已被设计成在加热时形成凝胶。由于粒子相互作用的特定性质,特别是斑块的数量和几何形状以及它们的相互作用能,该系统在高温和低温下都是流体,而在中间温度下,该系统形成固体状无序开放网络结构,即凝胶。利用分子动力学,我们研究了该系统的静态和动态特性。
2013-03-11 cond-mat.soft
Enhanced microscopic dynamics in mucus gels under a mechanical load in the linear viscoelastic regime
粘液是一种生物凝胶,覆盖几种组织的表面,并确保关键的生物功能,包括作为防止脱水,病原体渗透或胃酸的保护屏障。粘液的生物功能需要在固体样和流体样机械反应之间的精细调节平衡,由粘蛋白(形成凝胶的糖蛋白)之间的可逆键保证。在活生物体中,粘液受到各种机械应力,例如由于渗透、细菌渗透、咳嗽和胃粘膜炎。然而,我们对应激对粘液影响的认识仍然是初步的,并且大多限于宏观流变学测量,没有深入了解相关的微观机制。在这里,我们同时进行机械测试,以测量猪胃粘液的微观动力学。引人注目的是,我们发现,适度的剪切应力,在宏观流变线性制度,大大提高粘液重组在微观水平上,作为信号的瞬时加速的微观动力学,由高达两个数量级。我们合理化这些发现,提出了一个简单而通用的模型下的物理凝胶的动态应变和验证其假设,通过数值模拟的弹簧网络。这些结果揭示了新的光在微观尺度上的粘液的重排动力学,从粘液清除细菌和药物渗透的现象具有潜在的影响。
2021-10-03 cond-mat.soft
Evanescent Gels: Competition Between Sticker Dynamics and Single Chain Relaxation
该研究通过非平衡布朗动力学模拟缔合聚合物凝胶,揭示网络结构与流变响应的差异,并由贴纸解离和单链弛豫的时间尺度竞争界定瞬逝凝胶机制。
2024-02-10 cond-mat.soft
The vibrational density of states of a disordered gel model
本文研究了在不同相对组成$x_2$下,两块和三块胶态斑片粒子的二元混合物在简谐近似下的振动态密度(vDOS)。在低温下,该体系形成热可逆凝胶,即两片颗粒链的完全键合网络,其中分支点由三片颗粒提供。对于所有的组合物,我们发现在vDOS中的一个明显的峰值在低频率的高度增长上增加的分数的两个功能的颗粒,或相当于链的平均长度。为了识别各种光谱特征,我们比较了整个系统的vDOS与网络的小的代表性结构之一,并与一个长的线性链的两个补丁粒子的vDOS,我们发现,这些结构确实能够合理化的各种峰在整个系统的vDOS。在大的$x_2$中,凝胶和长链的vDOS显示出显著的相似性。分析线性链的色散关系和光谱,我们表明,过量的低频模式,玻色子峰在玻璃无序系统中的模拟,来自旋转和平移之间的强耦合。
2011-08-30 cond-mat.soft
Glasslike Arrest in Spinodal Decomposition as a Route to Colloidal Gelation
胶体-聚合物混合物可以经历失稳分解成富胶体和贫胶体区域。当相互连接的富含胶体的区域凝固时,就会产生甘精胰岛素。我们表明,这发生在这些地区进行玻璃化转变,导致动态逮捕的调幅分解。凝胶的特征长度尺度随着淬灭深度的增加而减小,并且非遍历性参数表现出对散射矢量的显著依赖性。模式耦合理论给出了一个很好的描述的动态,如果我们使用完整的静态结构作为输入。
2005-12-05 cond-mat.soft
Local structure and dynamics in colloidal fluids and gels
软物质系统中的凝胶是物质的一种重要的非遍历状态。我们研究了一种胶体-聚合物混合物,它通过增加聚合物浓度而淬灭,从流体到凝胶。使用共聚焦显微镜,我们研究静态结构和动态的三维(3D)。动态逮捕的凝胶和遍历流体组成的孤立的颗粒之间,我们发现一个中间的“簇流体”的状态,其中的“债券”之间的胶体粒子有一个有限的寿命。局部动力学让人想起流体,而局部结构几乎与凝胶相同。在单粒子水平上同时进行实时局部结构分析和3D粒子跟踪产生了以下有趣的信息。团簇中的颗粒以高度相关的方式移动,但同时表现出显着的动力学不均匀性,反映了自由表面附近的流动性增强。更深的猝灭最终导致凝胶状态,其中“键”寿命超过实验的寿命,尽管局部结构与“团簇流体”几乎相同。
2009-04-17 cond-mat.soft
Effective Interaction of Charged Platelets in Aqueous Solution: Investigations of Colloid Laponite Suspensions by Static Light Scattering and Small-Angle X-Ray Scattering
利用静态光散射(SLS)和小角X射线散射(SAXS)相结合的方法研究了盘状带电矿物颗粒(Laponite)的稀水溶液。已知锂皂石溶液在一定临界浓度以上形成凝胶,该临界浓度必须被描述为非平衡态。在这里,我们专注于研究SLS和SAXS在低于凝胶化的浓度(c <0.016 g/L)和低浓度的添加盐(0.001和0.005 mM)。因此,我们获得了单个Laponite片晶的散射函数以及描述它们在有限浓度下相互作用的结构因子。对组合数据集的详细分析证明,解处于定义明确的平衡态。此外,这种分析表明,在有限浓度下获得的散射函数的内部一致性和准确性。我们发现Laponite粒子通过一个有效的对势相互作用,该对势在短距离上是吸引的,但在长距离上是排斥的。这一发现表明,锂皂石溶液在本文所用的添加盐的浓度下仅表现出有限的稳定性。将离子强度提高到0.005 mM已经导致缓慢絮凝,这从在最小散射角处增强的散射强度中得到证明。所有数据都强烈表明,在较高浓度下发生的凝胶化与聚集有关。
2005-08-01 cond-mat.soft
Dynamical heterogeneities close to a colloidal gel
利用计算机模拟研究了接近凝胶化的胶体流体的动力学非均匀性。观察到一些快速粒子和其余的慢速粒子之间的明显区别,从而得到由具有不同迁移率的两个群体组成的凝胶的图像。分析这两组粒子的静态和动态,它表明,缓慢的粒子形成一个网络的粘颗粒,而快速的能够移动很长的距离。关联函数表明,快粒子的环境比慢粒子的环境松弛得快得多,但在短时间内,快粒子之间的键由于其结构的灵活性而寿命更长。没有观察到弦状运动的快速粒子,但它们占据的结构形成的慢的表面上的优先网站。
2004-12-14 cond-mat.soft
Shear modulus and reversible particle trajectories of frictional granular materials under oscillatory shear
在这项研究中,我们数值研究的机械响应和轨迹的摩擦颗粒在振荡剪切下的可逆阶段,颗粒轨迹形成闭环屈服点以下。当摩擦系数较小时,储能模量表现出软化,损耗模量在准静态极限下保持有限。随着摩擦系数的增加,软化和残余损耗模量被抑制。的存储和损耗模量满足标度律,如果它们被绘制为由应变振幅和颗粒的直径划分的环轨迹的面积的函数,至少对于它们的小值。
2021-05-28 cond-mat.soft
Rheology, Structure and Dynamics of Colloid-Polymer Mixtures: from Liquids to Gels
我们研究了在中间胶体体积分数和不同的聚合物浓度的胶体-聚合物混合物的粘弹性能,从而调整吸引力的相互作用。在聚合物浓度的检查范围内,样品范围从流体到凝胶。已经在液相中的粘弹性质显着改变时,接近凝胶化边界,表明簇和瞬态网络的形成。这是支持的密度波动,通过静态光散射和显微镜观察到的相关长度增加。同时,由动态光散射确定的关联函数完全衰减,表明没有动力学停滞。当聚合物浓度超过凝胶化边界时,流变性质再次发生定性变化,现在它们与胶体凝胶的形成一致。我们的实验结果,即凝胶化边界的位置以及弹性(存储)和粘性(损耗)模量,比较不同的理论模型。这些措施包括考虑逃逸时间以及预测的粘弹性模量的基础上的标度关系和模式耦合理论(MCT)。
2008-12-04 cond-mat.soft
Mode Coupling and Dynamical Heterogeneity in Colloidal Gelation: A Simulation Study
我们目前的模拟结果解决有吸引力的相互作用接近凝胶化的胶体系统的动力学。我们的相互作用也有一个软的,长距离的排斥障碍,抑制液-气型相分离在长波长。这里提出的新结果提供了进一步的权重,从我们以前的模拟工作中出现的一个有趣的图片相同的系统。而模式耦合理论(MCT)提供了良好的定量结果的衰减器,更仔细的检查的动力学揭示了一个双峰人口的快速和慢速粒子具有很长的交换时间尺度。这种群体分裂代表了一种特殊形式的动态异质性(DH)。虽然DH通常与玻璃中的激活跳跃和/或促进的动力学相关联,但是这里观察到的DH形式在性质上可能更集体并且与静态(即,结构)异质性。
2004-09-29 cond-mat.soft
Network physics of attractive colloidal gels: Resilience, Rigidity, and Phase Diagram
有吸引力的胶体凝胶在极小的固体分数下表现出类似固体的行为,这是由于粒子-粒子相互作用形成的分枝的空间跨越网络。这些网络赋予凝胶刚性,随着颗粒之间的吸引力增加,形成的胶体网络的弹性也增加。这种刚性的出现可以通过平均场的方法来描述;然而,缺乏对不同吸引力强度的凝胶中刚性如何变化的基本理解。此外,恢复一个准确的凝胶化相图的基础上系统的变量一直是一个极具挑战性的任务。了解这些分形簇的性质,以及它们的连接如何产生刚性,是控制和设计具有理想特性的凝胶的关键。在这里,我们采用网络科学的概念来询问和表征胶体凝胶网络。我们构建了一个粒子级网络,具有不同吸引力水平的胶体的所有空间坐标,并使用高斯混合模型识别多分散刚性分形簇,形成一个粗粒度的簇网络,清楚地显示了胶体凝胶的主要物理特征。一个简单的质量弹簧模型,然后被用来恢复定量的弹性胶体凝胶从这些集群网络。询问这些凝胶网络的弹性表明,凝胶的弹性(动态特性)与其簇网络的弹性(静态测量)直接相关。最后,我们使用的弹性调查设计[和实验验证]一个完全解决的胶体凝胶化的相图,一个明确的固-液相边界使用一个单一的体积分数的颗粒远远超出这个相边界。
2023-01-30 cond-mat.soft
Cluster diffusion at the gelation point
我们使用分子动力学模拟来研究具有动态键形成过程的凝胶化转变模型。在建立了3D渗流作为静态普适类的证据之后,我们将注意力转向凝胶点处的团簇动力学,特别关注扩散常数D(s)作为团簇大小s的函数的行为。我们发现一个非常清楚的幂律行为D(s)\sim s^{-k},其非平凡指数k \approx 0.69。
2002-05-16 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Dynamic Elastic Moduli in Magnetic Gels: Normal Modes and Linear Response
从开发具有定制功能的智能混合材料的角度来看,铁凝胶和磁流变弹性体允许弹性和磁性的协同作用。通过施加外部磁场,弹性和磁性之间的相互作用产生了对材料行为的独特可逆控制。尽管到目前为止,对时间相关特性的研究很少,但理解动态行为是模拟许多实际情况的关键,例如作为振动吸收器的应用。在这里,我们提出了一种方法来计算频率依赖的弹性模量的基础上的分解的线性响应的外部应力在正常模式。我们使用一个最小的三维偶极弹簧模型来描述介观水平上的磁和弹性相互作用。具体地,磁性颗粒携带永磁偶极矩,并且在它们通过弹性弹簧连接之前以规定的方式在空间上布置。外部磁场使磁矩对齐。一方面,我们研究了规则的格子状粒子排列,与文献中的结果进行了比较。另一方面,我们计算不规则的,更现实的颗粒分布的动态弹性模量。我们的方法测量的线性动态响应的可调性作为一个功能的粒子排列,相对于外部磁场的系统取向,以及粒子之间的磁相互作用的大小。本方法的优势在于,它明确地将系统的弛豫模式与流变特性以及样品中颗粒的内部重排联系起来,从而为这些非凡材料的动力学提供了新的见解。
2016-08-25 cond-mat.soft
Critical Dynamics of Gelation
剪切松弛和动态密度波动的劳斯模型内进行了研究,广义永久随机交联的影响。本文导出了随机电阻网络的静态剪切粘度与电阻之间的精确对应关系。这种关系使我们能够准确地计算不相关的交联的静态剪切粘度。对于更一般的逾渗模型,这是服从一个标度描述,它产生的标度关系$ k=ϕ-β$的临界指数的剪切粘度。这里,$β$是凝胶分数的热指数,$ϕ$是电阻网络的交叉指数。剪切粘度的结果也被用于推导的非相干散射函数在长时间限制的上限和下限,从而证实了以前的结果。
2000-09-05 cond-mat.dis-nn cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Particle-scale reversibility in athermal particulate media below jamming
我们进行数值模拟的无热排斥摩擦的磁盘和球体在二维和三维空间进行循环准静态简单剪切粒子尺度可逆运动的调查。我们确定了三类稳态动力学作为填充分数ε和每循环最大应变幅γ_{ \rm max}的函数。点可逆态,即粒子不发生碰撞并精确地返回它们的循环内轨道,发生在低的ε和γ_{ \rm max}。处于循环可逆状态的粒子会经历多次碰撞并执行复杂的轨迹,但在每个循环结束时会返回到它们的初始位置。回路可逆动力学是一种新的自组织形式,它能在从接触渗透到阻塞起始的很宽范围内可靠地制备出具有特定结构和力学性质的构型。对于足够大的ε和γ_{ \rm max},系统表现出非零自扩散的不可逆动力学。
2013-01-31 cond-mat.soft
Entropy maximization underlies topology and mechanical properties in dynamic covalent hydrogels
ETH Zürich(苏黎世联邦理工学院);USI Lugano(洛迦诺瑞士大学);Swiss Institute of Bioinformatics(瑞士生物信息学研究所)
研究通过构建动态网络模型,发现可逆键交换使网络拓扑熵增加,从而准确预测了凝胶点和弹性,且通过控制键交换可显著改变机械性能。
2026-03-19 cond-mat.soft
Singular dynamics in the failure of soft adhesive contacts
我们表征了粘合剂接触失效后顺应性硅凝胶的机械恢复。我们建立了广泛的,稳定的刚性微球和软凝胶之间的粘合剂接触,然后拉伸凝胶大变形,通过拉准静态的接触。最终,粘合剂接触开始失效,并最终滑动到球体底部的最终接触点。分离后,凝胶迅速反弹,具有自相似的表面轮廓,其随时间按幂律演变,表明粘合剂分离点是奇异的。我们观察到的奇异动力学与表面应力驱动的松弛过程一致,并通过凝胶的多孔弹性网络的粘性流减慢。我们的研究结果强调了在理解凝胶力学,特别是在极端变形下,考虑凝胶的液相和固相的重要性。
2018-10-12 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Temperature Dependence of Polymer Network Diffusion
聚合物凝胶的溶胀动力学特征在于聚合物网络的(集体)扩散系数$D$。在这里,我们测量的温度依赖性的$D$的聚合物凝胶控制均匀的网络结构,使用动态光散射。在胶凝点$D_{\mathrm{gel}}$处的扩散系数和随着胶凝进行而增加的扩散系数$ΔD\equiv D-D_{\mathrm{gel}}$的评估表明,$ΔD$是具有显著大的负常数项的绝对温度的线性函数。这个特征在形式上与最近发现的“负能量弹性”相同[Y。Yoshikawa等人,X 11,011045(2021)(arXiv:1912.13191)],证明了聚合物网络的静态和动态之间的非平凡相似性。
2021-12-04 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
A large deformation model for quasi-static to high strain rate response of a rate-stiffening soft polymer
针对聚硼硅氧烷(PBS)大应变响应缺乏宽应变率本构模型的问题,提出基于微观物理的动态交联本构模型,通过实验验证其在六个数量级应变率下的预测准确性,可推广至同类软聚合物。
2023-07-18 cond-mat.soft
Cell motility as an energy minimization process
由相互作用的分子马达驱动的活性物质动力学在局域尺度上具有非势结构。然而,我们发现,存在一个准潜在的有效地描述集体自组织的电机推进细胞在连续活性凝胶水平。这样一个模型使我们能够理解细胞运动作为一个积极的相变之间的静态和能动的稳态配置,最大限度地减少准电位的问题。特别是这两种配置可以共存于一个亚稳态的方式和一个小的随机无序的凝胶是足以触发一个间歇性的细胞动力学,其中静态或运动相是更可能的,这取决于哪个状态是全球最小的准电位。
2022-05-13 cond-mat.soft physics.bio-ph q-bio.CB
Growth and Collapse of an Isolated Bubble Driven by a Single Negative Histotripsy Cycle in Agarose Gel: Stress, Strain, and Strain Rate Fields
组织破坏术依靠空化作用使软组织机械均质化。有强有力的证据表明,随着气泡的生长和破裂而产生的高应力、应变和应变率有助于这种组织均质化。虽然这种应力和应变已经在具有假定的本构模型的模型系统中计算地检查(例如,有限变形Neo-Hookean模型)和准静态条件下确定的粘弹性性质,最近的研究提出,二次定律Kelvin-Voigt(QLKV)本构模型,它还考虑了应变硬化,更准确地代表了软材料遭受空化的粘弹性响应;该模型也被用来推断高速率下的粘弹性性质。在这项工作中,我们使用QLKV模型和这些属性来计算的时间依赖的应力,应变和应变率场的生长和崩溃的过程中产生的单个气泡受到histotripsy相关的压力波形在琼脂糖凝胶中的浓度为0.3~ 1%和1.0~ 1%,并对应于实际(过去)的实验。研究发现,随着凝胶浓度的增加,应变硬化表现为较大的弹性应力和延伸到坍塌阶段的压应力,特别是对于1.0~ 1%浓度的凝胶。因此,塌陷阶段的持续时间也会增加。与传统的新胡克模型相比,压缩应力具有更大的幅度,进一步延伸到周围的介质中,并显示出增加偏离增长/崩溃对称接近的气泡,所有这些影响都被放大的更硬的凝胶。
2021-01-28 cond-mat.soft physics.med-ph
High-speed photoelastic tomography for axisymmetric stress fields in a soft material: temporal evolution of all stress components
提出结合高速偏振相机的光弹性层析成像方法,重建软材料静态与动态 Hertz 接触中的全部轴对称应力分量,并通过理论解和冲击力标度律验证其准确性。
2023-11-15 cond-mat.soft physics.optics
Reversible magnetomechanical collapse: virtual touching and detachment of rigid inclusions in a soft elastic matrix
在软弹性基体中含有颗粒状刚性夹杂物的软弹性复合材料是开发软致动器或可调阻尼装置的候选材料。通过外部刺激将这种复合材料内的刚性夹杂物可逆地驱动到接近接触状态的可能性将提供重要的益处。然后,由于所得的机械硬化,可以实现机械性能的显著调整。长期以来,人们一直在争论是否可以在真实材料中观察到嵌入的磁性粒子的虚拟接触以及随后的分离,如果可以,这个过程是否可逆。在这里,我们提出的实验结果,证明了这种现象在现实中。我们的系统由两个顺磁性镍粒子嵌入在软弹性聚合物凝胶基质中的有限初始距离。在外部磁场中的磁化调节颗粒之间的磁吸引力并驱动该过程。我们通过不同的理论工具来量化这种情况,即,在线性弹性理论的框架内进行了明确的分析计算,投影到简化的偶极弹簧模型上,以及详细的有限元模拟。从这些不同的方法中,我们得出结论,在我们的情况下,由于顺磁性粒子之间的相互磁化,虚拟接触和分离的周期显示滞后行为。研究结果对可逆调谐机械阻尼器件的设计和制造具有重要意义。此外,我们在偶极弹簧模型上的投影允许我们的描述与各种相关系统的正式联系,例如,趋磁细菌中的磁小体细丝。
2018-10-20 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft physics.app-ph
Towards finite-dimensional gelation
我们考虑凝胶化的颗粒是永久连接的随机交联,从有限维连续渗流的合奏。为了平均随机性,我们应用复制技巧,并将复制和交联平均模型解释为有效的分子流体。建立了局部静态密度涨落矩的Mayer-cluster展开式。对这个级数最简单的非平凡贡献可以追溯到平均场论。平均场论的中心量是定域长度的分布,我们对所有的连通性计算它。高度交联的凝胶的特征在于连接性和定位长度一一对应。考虑到在迈耶星系团膨胀中的更高贡献,可以包括对平均场的系统校正。溶胶-凝胶转变转变为每个颗粒的交联数更高,因为更紧凑的结构是有利的。只要考虑簇扩展的有限截断,模型的临界行为就保持不变。为了完成图片,我们还讨论了各种几何性质的交联网络,例如连接的相关性,并与研究的交联合奏更广泛的一类合奏,包括Deam-Edwards分布。
2002-08-14 cond-mat.dis-nn cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Computer Simulation Study of the Phase Behavior and Structural Relaxation in a Gel-Former Modeled by Three Body Interactions
我们报告了一个模型的凝胶形成通过修改硅的Stillinger-Weber势的三体相互作用得到的计算机模拟研究。这种改性降低了平均配位数,从而使液-气相共存曲线向低密度移动,从而促进了凝胶的形成而没有相分离。在低温和低密度下,该体系的结构特征在于存在由少量的三个在随机位置的配位结相互连接的长线性链。在小的波矢的静态结构因子示出了对温度的非单调依赖性,这是由于粒子的渗滤过渡和所形成的链的硬化之间的竞争的行为。我们详细比较了从分子动力学得到的系统的弛豫动力学与从Monte Carlo动力学得到的。我们发现键关联函数在较低的温度和密度下呈现指数拉伸行为,而在低温下呈现指数弛豫。键的寿命表现出阿耳忒弥斯行为,独立的微观动力学。对于分子动力学在低温下,均方位移和(相干和非相干)中间散射函数显示在中间时间的动态弹道字符,我们表明,这导致压缩指数松弛。对于蒙特卡罗动力学,我们总是发现一个指数或拉伸指数松弛。因此,我们得出结论,在实验中观察到的压缩指数弛豫是由于非平衡动力学。
2011-01-19 cond-mat.dis-nn cond-mat.soft
Geometrical properties of mechanically annealed systems near the jamming transition
利用机械训练下的简谐粒子,数值研究了干扰转捩点附近二维混合物的几何性质。由准静态压缩和振荡剪切变形产生的配置表现出异常抑制的密度波动,称为超均匀性,下面和上面的干扰过渡。对于经过压缩训练的干扰系统,在过渡点以上,超均匀性指数增加。在振荡剪切作用下,对于低于相变点的体系,超均匀性指数也会增加,直到剪切振幅达到阈值。阈值与从点可逆阶段到环可逆阶段的转变点相匹配,在点可逆阶段中,粒子不经历碰撞,在环可逆阶段中,粒子的位移在返回到原始位置之前在剪切循环期间是非仿射的。本文的结果既不能用阻塞相变的普适临界性来解释,也不能用非平衡相变来解释。
2021-12-14 cond-mat.soft
Determinants of Phase-Separation Propensities, Material States, and Material Properties of Biomolecular Condensates
University of Illinois Chicago(伊利诺伊大学芝加哥分校)
本文通过理论框架和实验计算研究,解释了生物分子凝聚物的相分离倾向(阈值浓度与过量化学势的关系)、材料状态(液滴、无定形稠密液体、可逆聚集体和凝胶的形成机制)以及材料性质(应力松弛时间决定粘弹性行为)。
2026-05-27 cond-mat.soft physics.bio-ph q-bio.MN