Exploring the parameter space of an endohedral atom in a cylindrical cavity
本文研究了C$_{70}$圆柱形空腔内内嵌原子的Lennard-Jones参数空间，提出使用以势阱极小值点为中心的非正交谐振子基组替代传统原点基组，并基于统计矩对核平移波函数特性进行了分类。
2023-11-20 physics.chem-ph
Phase transitions in fullerenes: Fragmentation and reassembly of the carbon cage
用恒温分子动力学模拟研究了富勒烯C60和C240的相变。在相变区域，通过两相的动力学共存，证明了C60笼从（和到）气态的组装（和碎裂）。在这个关键区域，富勒烯系统在碳笼（固相）与碳二聚体和短链状态（气相）之间连续振荡。这些振荡对应于富勒烯的连续分解和形成。此外，温度依赖的热容量的富勒烯功能的一个突出的峰值，表示有限系统模拟的一阶相变。使用为这项工作开发的拓扑约束成对力场进行了500 ns的模拟。模拟结果补充了统计力学分析，以解释熵和压力校正，对应于实验条件。这些修正导致的相变温度为3800-4200 K的压力为10-100 kPa，与现有的实验值符合良好。
2008-07-28 physics.atm-clus physics.chem-ph
Photoionization and vacancy decay of endohedral atoms
我们证明了富勒烯壳层在光电离和空位衰变的内嵌原子A@C60中所发挥的作用。它显示，部分在一个相当简单的模型，描述了富勒烯壳的框架，部分只使用的假设上的原子A的小相比，C60的大小，它影响光电离和空位衰减A@C60深刻。也就是说，它导致了一些新的共振在光电离截面和其他光电离特性，以及强烈的修改的空位衰变概率和新的衰变通道的开放。我们讨论了通过C60壳层的光子传播的问题，并得出结论，在任何考虑的频率，高达约60 eV，C60增强入射辐射。这显示了C60中240个集体化电子的非金属介电行为。我们还讨论了C_（60）对快电子非弹性散射的影响。所获得的结果对于C60以外的其他物质，例如C70或C76，也是定性有效的。
2006-12-04 physics.atm-clus physics.chem-ph
Giant resonances of endohedral atoms
我们证明了第一次，富勒烯壳后的“笼”原子的光电离的影响，在一个内包体可以导致在形成的巨型内包体共振或GER. This是由具体的情况下Xe@C60光电离截面，表现出在17 eV的一个强大的共振与总振子强度约为25。Xe@C60的5 p6电子光电离截面的显著改变是由于在入射电磁波的作用下富勒烯壳层的强极化以及由于C60对来自富勒烯的光电子的反射而引起的该截面的振荡。这两个因素将Xe的5 p6横截面平滑下降转化为一个相当复杂的曲线，其中Xe@C60具有强大的最大值，振子强度等于25！我们还提出了偶极角各向异性参数的结果，强烈影响的光电子波的反射，但不修改C60极化。C60的偏振通过其总光吸收截面来表示。考虑了光电子的反射，在所谓的气泡势的框架下，这是一个球形的δ型势。
2007-08-13 physics.atm-clus physics.chem-ph
Porous carbon nitride fullerenes: a novel family of porous cage molecules
本文提出并利用密度泛函理论与分子动力学模拟研究了一类新型多孔氮化碳富勒烯笼状分子的结构、电子性质及热稳定性，并探讨了其自下而上合成的前驱体。
2024-10-10 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Trapping effects on the vibration-inversion-rotation motions of an ammonia molecule encapsulated in C$_{60}$ fullerene molecule
利用已成功应用于分析稀有气体中CO $_2$同位素的位包合模型，对纳米笼状C $_{60}$富勒烯分子中单个氨分子的红外棒谱进行了模拟.计算结果表明，NH $_3$可以在半径为0.184 $\textÅ$的球上围绕纳米笼的中心自由旋转，并围绕其C $_3$对称轴自由自旋.在笼内的静态场中，简并的$ν_3$和$ν_4$振动模发生蓝移和分裂.当考虑平移运动的动力学耦合时，$ν_2$模式的光谱特征被修改为具有更高的阻碍势垒（2451 cm $^{-1}$），有效减少了质量（6.569 g.mol $^{-1}$）和更长的隧穿时间与气相值（2047 cm $^{-1}$）、（2.563 g.mol $^{-1}$）和（20.85 ps）相比，基本能级的峰值为（55594 ps）。因此，该模式被红移。此外，模拟表明，后者模式的条形光谱的变化可以用来探测周围介质中观察到富勒烯的温度。
2011-03-29 physics.chem-ph
Encapsulation-Induced Alignment in Endofullerenes
该研究通过从头算电子结构方法计算AlF和N2在C60内的相互作用，发现富勒烯笼虽不显著影响光谱常数，但会诱导内部分子产生强排列，即封装诱导排列。
2025-01-24 physics.atm-clus physics.chem-ph
Infrared spectroscopy of endohedral water in C$_{60}$
在液氦温度下，用红外吸收光谱法研究了H-$_2$-O@C-$_{60}$和C-$_{60}$固体混合物中水分子的结构.从邻位-对位转换过程中的光谱的演变，光谱线被确定为对位和邻位水的过渡。在中红外区观察到8个具有转动侧峰的振动跃迁：$ω_1$、$ω_2$、$ω_3$、$2ω_1$、$2ω_2$、$ω_1 +ω_3$、$ω_2 +ω_3$和$2ω_2+ω_3$。与游离\water /相比，振动频率$ω_2$和2 $ω_2$降低1.6%，其余降低2.4%。一个由振转哈密顿量与水的偶极和四极矩与晶体场相互作用的模型被用来拟合红外吸收光谱。电四极子与晶场的相互作用提高了转动能级的简并度。纯$v_1$和$v_2$振动跃迁的有限振幅与水分子偶极矩与晶格诱导电场的相互作用是一致的。发现封装的\water /的永久偶极矩为$0.5\pm 0.1$ D，如从远红外旋转线强度确定的。在110 cm $^{-1}$（13.6meV）处观察到\water /在C $_{60}$分子笼中的量子化质心运动的平移模式。
2021-02-12 cond-mat.other physics.chem-ph
Nanochemistry of fullerene c60. cyano- and azo-polyderivatives
用基于AM 1技术的非限制性自旋对称性破缺Hartree-Fock方法研究了C60到C60（CN）18的氰化反应和C60到C60（NH）9的氮杂环化反应。计算集中在连续添加CN和NH部分的富勒烯笼的笼目标原子的指示后，在每个步骤中计算的最高原子化学敏感性。所得结果进行了分析，从这些衍生物以及C60氟化物和氟离子之间的平行标准的观点。讨论了第一段C_（60）氯化反应与其它无空间位阻反应的区别。
2010-07-23 cond-mat.mes-hall physics.chem-ph
Fully analytic implementation of density functional theory for efficient calculations on large molecules
碳和其他无机材料的类富勒烯笼和纳米管由于其可能的技术应用而目前正处于紧张的研究中。这些材料的第一原理模拟由于大量的原子而在计算上具有挑战性。我们最近开发了一种快速，变分和完全解析的密度泛函理论（ADFT）为基础的模型，允许研究系统大于那些可以使用现有的密度泛函模型进行研究。使用极化高斯基组（6- 311 G **）和ADFT，我们优化了包含超过2000个原子的碳，氮化硼和氮化铝的大富勒烯，富勒烯状笼和纳米管的几何形状。使用近39000个轨道基函数计算C2160是迄今为止在该理论水平上报道的任何孤立分子的最大计算，并且它包括完整的几何优化。研究了无机笼和其他碳富勒烯的电子结构相关性质。
2006-10-03 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.other physics.chem-ph
Searching for stable fullerenes in space with computational chemistry
我们报告了一个计算研究的稳定性和红外（IR）振动光谱的中性和单电离富勒烯笼含有44和70个碳原子之间。稳定性的特征在于每个CC键的标准生成焓、HOMO-LUMO间隙和消除C $_2$片段所需的能量。我们比较了模拟的红外光谱的富勒烯物种观察到的几个行星状星云（Tc 1，SMP SMC 16，和SMP LMC 56），其中强C $_{60}$发射已被检测到的发射光谱。虽然我们无法最终确定C $_{60}$和C $_{70}$以外的富勒烯，但我们的结果表明，在这些天体中可能存在较小的（44，50和56个原子）笼。当詹姆斯·韦伯太空望远镜上线时，我们的预测将有可能得到观测证实。
2019-02-08 astro-ph.GA physics.chem-ph
Electron paramagnetic resonance study of ErSc2NC80
我们提出了一个电子顺磁共振（EPR）研究ErSc2N@C80富勒烯中，有两个Er3+网站对应于两种不同的配置的ErSc2N集群内的C80笼。对于每种构型，EPR谱的特征在于g因子的强各向异性（gx，y = 2.9，gz = 13.0和gx，y = 5.3，gz = 10.9）。在笼吸收范围内（<600 nm）的照明诱导笼内ErSc2N簇的重排。我们遵循这种重排现象的时间依赖性在各种条件下。
2010-04-23 cond-mat.other physics.chem-ph
Spontaneous formation and stability of small GaP fullerenes
我们报告的自发形成的GaP富勒烯笼从头分子动力学模拟从散装碎片。中性和电离的GaP团簇的几何和电子性质的系统研究表明，由zincblend块体结构的化合物形成的杂富勒烯的稳定性。我们发现最多28个原子的GaP富勒烯具有高对称性、闭合的电子壳层、大的HOMO-LUMO能隙，并且在电离时不解离。我们比较我们的结果与其他团体获得相应的BN集群的GaP。
2000-10-06 physics.chem-ph
The role of the C2 gas in the emergence of C60 from the condensing carbon vapour
已经开发了一个模型，说明了C60从冷凝的碳蒸气中出现。它示出依赖于减少热的形成较大的笼子，指数增加的数量的异构体的富勒烯大于C60，大笼屈曲引起的五角大楼相关的突起，引发碎片，结构不稳定性诱导碎片，收缩大笼和不断发展的气体C2，这是至关重要的整个过程。该模型描述了一种机制，提供和存在大量的C2的形成和碎裂过程中。自下而上形成的大笼，然后由上而下的笼收缩被证明是稳定的，动态的过程，导致C60占主导地位的富勒烯系综。
2016-08-27 cond-mat.mes-hall physics.chem-ph
Spin Signatures of Photogenerated Radical Anions in Polymer-[70]Fullerene Bulk Heterojunctions: High Frequency Pulsed EPR Spectroscopy
利用光致电子顺磁共振（EPR）技术在9.5 GHz（X波段）和130 GHz（D波段）研究了聚合物-富勒烯复合材料薄膜中的带电极化子。所研究的材料是聚（3-己基噻吩）（PHT），[6，6]-苯基-C61-丁酸甲酯（C60-PCBM），和两种不同的可溶性C70衍生物：C70-PCBM和二苯基甲烷[70]富勒烯低聚醚（C70-DPM-OE）。在聚合物-富勒烯体异质结中，首次在C70笼上发现了负极化子。当记录在传统的X波段EPR，这个信号是重叠的正极化子的信号，这不允许其直接的实验识别。由于高频D波段EPR的优越光谱分辨率，我们能够分离PHT-C70体异质结中P+和P-的光诱导信号。通过比较不同侧链的C70衍生物的信号，我们得到了极化子位于C70分子笼上的实验证据。
2011-10-07 cond-mat.soft physics.chem-ph
Smallest Fullerene-like Structures of Boron with Cr, Mo, and W Encapsulation
利用密度泛函理论计算，我们研究了Cr，Mo和W原子在18-24个原子的硼团簇中的掺杂，并报道了金属原子封装的具有20至24个硼原子的类富勒烯笼结构与具有40个原子的纯硼的类富勒烯结构的对比发现。结果表明，中性Cr@B $_{18}$、Mo@B $_{20}$和W@B $_{20}$簇合物具有鼓形结构，而中性Mo@B $_{18}$和W@B $_{18}$簇合物具有鼓形结构.此外，我们发现B $_{20}$是Cr封装的最小笼，而B $_{22}$是Mo和W封装的最小对称笼，并且它是魔的。Mo@B $_{24}$和W@B $_{24}$也得到了对称的笼状结构。对成键特征和分子轨道的详细分析表明，Cr@B $_{18}$、Cr@B $_{20}$、M@B $_{22}$（M = Cr、Mo和W）和M@B $_{24}$（M = Mo和W）笼由18个$π$键合价电子稳定，而鼓形M@B $_{18}$（M = Mo和W）簇由20个$π$键合价电子稳定.用Gaussian 09程序中的PBE 0泛函计算表明，中性团簇在所有情况下都存在较大的最高占据分子轨道-最低未占据分子轨道（HOMO-LUMO）能隙.在某些情况下，带电团簇的最低能量异构体与中性团簇的最低能量异构体不同。我们讨论了中性和阳离子团簇的红外和拉曼光谱的计算以及阴离子团簇的电子结构。此外，我们报告的结果等电子阴离子和中性簇掺杂V，N…
2019-07-29 cond-mat.mes-hall physics.atm-clus physics.chem-ph
Designing Antiferromagnetic Spin-1/2 Chains in Janus Fullerene Nanoribbons
本研究通过在富勒烯纳米带边缘引入额外C60笼，设计出自旋-1/2反铁磁链，实现原子级精度磁性边缘态，为自旋器件和多体量子相探索提供新平台。
2025-09-11 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci physics.app-ph
Modelling of C2 addition route to the formation of C60
为了理解富勒烯生长的现象，在其合成过程中，尝试使用半经验量子力学代码建模的最小能量的增长路线。模拟了C2加成反应生成C60的三条主要途径，即环状增长、五边形和富勒烯途径。增长开始与线性链，在n = 10，环结构开始占主导地位。环继续生长，在n> 30的某个点，它们转化为闭笼富勒烯，并且生长显示为通过富勒烯道路进行，直到形成C60。计算机模拟预测了从C38环到富勒烯的转变。在富勒烯合成中通常遇到的高能环境中也可能发生其他生长机制，但我们的目的是确定最小能量途径，这是最可能的结构。我们的研究结果还表明，在n = 20时，corannulene结构在能量上比相应的富勒烯和石墨烯片更稳定，然而，在所有结构中，环状结构的能量最高可达n 6 - 40。此外，我们还证明了富勒烯路径比五边形路径在能量上更受青睐。导致n = 60笼关闭的总体生长可能不是通过单一途径发生，而是通过多种途径的组合发生。
2016-09-07 cond-mat.mes-hall physics.chem-ph
Finite-temperature stability of hydrocarbons: fullerenes versus flakes
有限温度对碳氢化合物分子平衡结构的影响是作为氢和碳的尺寸和相对化学组成的函数进行计算探索的。使用平行回火蒙特卡罗模拟采用反应力场，我们发现，除了已经知道的纯碳，即笼，片，环和分支结构，由于温度和添加少量的氢的强烈影响的阶段报告。熵和加入适量的氢都有利于平面结构，如纳米带而不是富勒烯。精确的相图提出，突出了可能存在的多个相变在有限的大小和组成。天体物理的影响也进行了讨论。
2022-10-13 physics.atm-clus physics.chem-ph
Experimental Determination of the Interaction Potential between a Helium Atom and the Interior Surface of a C60 Fullerene Molecule
原子和分子之间的相互作用可以用核坐标的势能函数来描述。非键相互作用在短距离上由排斥力和在长距离上由吸引色散力主导。关于非键原子间和分子间力的详细相互作用势的实验数据很少。在这里，我们使用太赫兹光谱和非弹性中子散射来确定单个He原子和封装C60富勒烯笼之间的非键合相互作用的势能函数，在氦endofullerenes 3He和4He，通过分子手术技术合成。实验得出的潜在的量子化学计算的估计相比，从经验的两体电位的总和。
2021-08-27 physics.chem-ph
Carbon Dimer in Silicon Cage: A Class of Highly Stable Silicon Carbide Clusters
提出了一类具有高稳定性的笼状碳化硅团簇，笼内含有两个碳原子。所使用的理论形式主义是Hartree-Fock理论，其次是二阶多体微扰理论，以考虑相关效应，并且在二阶微扰理论水平上进行几何优化，而没有任何对称性约束。最小的“笼子”被发现是一个硅立方体与立方体内的碳二聚体。基于高结合能、高垂直电离势、高均光能隙和低电子亲合势的同时判据，在赝势水平和全电子水平上，我们预测具有类富勒烯结构的Si_（14）C_2是一个特别稳定的团簇。发现团簇的C-C键长和HOMO-LUMO能隙都随团簇尺寸振荡。
2003-09-06 cond-mat physics.atm-clus physics.chem-ph
