DNA like$-$charge attraction and overcharging by divalent counterions in the presence of divalent co$-$ions
DNA体系的强关联静电引起了许多研究小组的兴趣，特别是多价抗衡离子对DNA的凝聚和过充电。通过添加不同价态和形状的抗衡离子，可以增强或减少DNA过充电。在本文中，我们专注于多价共离子，特别是二价共离子，如SO $_4^{2-}$的效果。用Monte $-$ Carlo方法在巨正则系综下进行了DNA凝聚的计算实验，实验中DNA体系与含有不同价态共离子的盐的混合溶液处于平衡状态.与纯一价共离子体系相比，二价共离子的影响表现在多个方面。二价共离子导致DNA缩合物中单价盐的增加。由于一价盐主要参与体系中静电相互作用的线性屏蔽，更多的一价盐分子进入凝聚体导致屏蔽出短程DNA $-$ DNA类电荷吸引和较弱的DNA凝聚自由能。在二价共$-$离子的存在下，多价抗衡离子对DNA的过充电也减少。与没有二价共离子的情况相比，DNA和二价共离子之间以及二价共离子本身之间的强排斥导致DNA表面附近的负离子的{ \em耗尽}。在大距离下，DNA与$-$的排斥作用在二价co $-$离子存在下更强，说明二价co $-$离子的作用不仅仅是简单的线性屏蔽作用更强。
2017-05-24 cond-mat.soft physics.bio-ph q-bio.BM
Direct measurement of DNA-mediated adhesion between lipid bilayers
可变形介观单元之间的多价相互作用在生物学中是普遍存在的，其中膜大分子介导相邻活细胞之间以及细胞与固体基质之间的相互作用。最近，类似的人工材料已经通过用选择性接头，特别是短DNA序列官能化顺应性布朗单元（例如乳液液滴和脂质囊泡）的外表面来合成。这一发展扩大了DNA作为选择性胶水的适用范围，最初适用于固体纳米和胶体颗粒。在非常可变形的脂质囊泡上，多价相互作用的统计效应和膜的机械变形之间的耦合引起复杂的涌现行为，正如我们最近所证明的[Parolini et al.，Nature Communications，2015，6，5948]。在这些系统中观察到的复杂现象学的几个方面仍然缺乏定量的实验表征和基本的理解。在这里，我们专注于DNA介导的多价相互作用的一个单一的脂质体粘附到一个平坦的支持双层。这种简化的几何形状使得能够估计由作用于脂质体的DNA介导的粘附力引起的膜张力。我们的实验研究完成了形态学测量和表征的DNA熔融过渡，探测原位福斯特共振能量转移光谱。实验结果进行了比较与分析理论的预测，耦合的囊泡的变形的移动连接器的统计力学的完整描述。最多只有一个拟合参数，我们的理论能够半定量地匹配实验数据，确认基本假设的质量。
2015-04-16 cond-mat.soft physics.bio-ph
Direct visualization of superselective colloid-surface binding mediated by multivalent interactions
基于受体密度的微小差异可靠地区分细胞对于细胞-细胞或病毒-细胞识别、信号转导的启动和定向药物递送中的选择性靶向至关重要。基于受体密度的不同表面之间的这种急剧差异只能通过多价相互作用来实现。一些理论和实验工作有助于我们理解这种“超选择性”，但是一个通用的，受控的实验模型系统，允许定量测量的配体-受体水平仍然是失踪。在这里，我们提出了一个多价模型系统的基础上，胶体颗粒配备了表面移动的DNA连接器，可以超选择性地靶向与互补的移动DNA连接器功能化的表面。使用光学显微镜和Foerster共振能量转移（FRET）的组合方法，我们可以直接观察接触区域中配体-受体对的结合和募集。我们发现，随着配体或受体浓度的增加，胶体表面结合概率的非线性转变。此外，我们观察到较弱的配体-受体相互作用的灵敏度增加，我们证实，单个接头的结合可逆性的时间尺度对超选择性有很强的影响。配体-受体水平上的这些前所未有的见解提供了新的，动态的信息到两个流动的受体和配体介导的流体膜之间的多价相互作用，并将使未来的工作的作用时空配体-受体动态胶体表面结合。
2021-03-24 cond-mat.soft physics.bio-ph
Strong coupling electrostatics for randomly charged surfaces: Antifragility and effective interactions
我们研究了介导的有效相互作用的强耦合库仑流体介导的电介质表面之间进行淬火，随机单极电荷具有相等的平均值和方差，无论是当库仑流体只由移动的多价反离子，当它由一个不对称的离子混合物含有多价和一价（盐）离子平衡与含水散装水库。我们分析的后果，遵循从表面电荷紊乱，介电和盐的图像效果之间的相互作用，和强的静电耦合，结果从多价抗衡离子的分布，这些离子和有效的相互作用压力，他们之间的表面调解。在一个介电均匀的系统中，我们表明，多价抗衡离子被吸引到一个奇异的，无序引起的潜在的表面上的方法，发散的表面，创建一个奇异的抗衡密度分布与代数发散的表面。这种效应驱使系统进入一种较低的热“无序”状态，这种状态可以用重整化温度来描述，因此表现出显着的反脆弱性。作用在表面上的相互作用压力通常显示出高度非单调的行为，作为表面间分离的函数，在小到中等分离处具有突出的吸引力。这种吸引力是直接由电荷无序和多价抗衡离子的强耦合静电的组合效应引起的，即使相对于平均表面电荷具有较小程度的表面电荷无序，这也可以是相当显著的。强耦合，无序诱导的吸引力通常远强于表面之间的范德华相互作用，特别是在几纳米的范围内的表面间分离。
2014-12-21 cond-mat.dis-nn cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Role of salt valency in the switch of H-NS proteins between DNA-bridging and DNA-stiffening modes
本工作通过粗粒度模型进行计算机模拟，研究H-NS蛋白和细菌基因组DNA的相互作用。该模型是专门开发的，以研究H-NS蛋白质从DNA-硬化到DNA-桥接模式的转换，这在向缓冲液中加入多价阳离子后已被反复观察到，但仍不清楚。解开相应的机制是更加关键的，因为H-NS蛋白以及其他类核蛋白的调节特性与它们的DNA结合特性有关。这里报道的模拟支持一种机制，根据该机制，多价阳离子的主要作用在于与H-NS/H-NS相互作用相比降低H-NS/DNA相互作用的强度，后者变得相对于前者在缓冲液的阳离子的有效价态的一定阈值以上在能量上有利。在阈值以下，H-NS二聚体形成细丝，其沿着DNA分子伸展，但在桥接基因组上遥远的DNA位点（DNA硬化模式）方面非常低效。相比之下，仅在阈值以上，H-NS二聚体形成3维簇，其能够连接远离基因组观点的DNA位点（DNA桥接模式）。该模型提供了明确的理论基础的实验观察，这两种模式之间的切换是一个阈值效应和H-NS二聚体的能力，以形成更高的顺序低聚物是至关重要的，他们的桥接能力。
2018-03-26 physics.bio-ph q-bio.BM q-bio.GN
A van der Waals density functional mapping of attraction in DNA dimers
利用vanderWaals密度泛函方法研究了DNA双螺旋结构间的色散相互作用。每个双螺旋结构由一个具有10个碱基对的B-DNA螺旋的无限重复组成。这种无参数的密度泛函理论（DFT）的研究说明了在一个建议的vdw-DF计算策略的大生物分子问题的初始步骤。该策略是首先进行调查的相互作用的几何形状，范德华（vdW）吸引力的评估的基础上，然后限制剩余的DFT部分的评估（特别是昂贵的研究的动能排斥），从而确定有趣的几何形状。加速这第二步的可能性在另一项研究中详细说明。对于B-DNA二聚体，范德华吸引力的变化在相对较短的距离（虽然超出了密度重叠的区域）进行了360度旋转。这项研究突出了结构图案的作用，如凹槽，在增强或降低vdW相互作用强度。我们发现，在第一近似下，可以将大的壁到壁分离的DNA双链与碳纳米管的圆柱形（在旋转下几乎是各向同性的）进行比较。我们比较我们的第一原理的结果与DFT-D2 [J. Comp. Chem. 27，1787（2006）]预测的基于原子的色散相互作用，并发现在渐近区域的协议。然而，我们还发现，在较短的距离发生的增强的差异揭示了特征的功能，从一个事实，即VDW-DF方法是一个基于电子（而不是基于原子）的描述。
2013-04-06 cond-mat.soft physics.bio-ph physics.chem-ph
Ion-Modulated Polyelectrolyte Complexation of DNA and Polyacrylic Acid from Molecular Dynamics Simulations
The Cyprus Institute（塞浦路斯研究所）；University of Crete（克里特大学）；Foundation for Research and Technology Hellas（希腊研究与技术基金会）；University of Vienna（维也纳大学）
研究通过分子动力学模拟揭示了不同离子对DNA与PAA复合物稳定性及结构的影响，发现Ca2+促进持久结合，Mg2+介导较弱的瞬时相互作用，Na+则仅起静电屏蔽作用。
2026-01-28 cond-mat.soft physics.bio-ph
Bridging-induced microphase separation: photobleaching experiments, chromatin domains, and the need for active reactions
我们审查的机制和后果的“桥接诱导的吸引力”，一个通用的生物物理学原则，支持一些现有的模型染色体组织在3-D。这种吸引力，这是在聚合物物理启发的计算机模拟中发现的，是多价染色质结合蛋白中出现的一种通用聚类趋势，它通过微相分离为核体和转录工厂的生物起源提供了解释。包括涉及这些多价蛋白质的翻译后修饰反应可以解释随后的簇的快速动力学，如通过显微镜和光漂白实验所观察到的。在模拟中发现的簇也产生染色质结构域，其与HiC实验中A/B隔室的观察结果一致。
2020-10-12 cond-mat.soft physics.bio-ph q-bio.SC
Condensation of circular DNA
一个简单的模型，一个圆形的封闭的双链DNA在不良溶剂中被认为是一个半柔性聚合物与自吸引的例子。为了找到基态，构象能被计算为弯曲和扭转弹性分量以及有效自吸引能的总和。该模型包括聚合物链的不同片段之间的有效吸引力的相对取向或序列依赖性。两个系列的构象进行了分析：一个多覆盖的圆（一个环形）和一个多倍的双头球拍。结果以状态图的形式呈现。这表明，特定构象的稳定性可以通过适当的一级结构的调整来控制。该模型被认为是其他半柔性聚合物的应用。
2013-04-05 cond-mat.soft physics.bio-ph physics.chem-ph
Rodlike counterions at heterogeneously charged surfaces
我们研究了棒状抗衡离子（如移动纳米棒）的空间和取向分布，以及由它们介导的两个平面平行的表面，携带固定（淬灭）异质电荷分布之间的有效相互作用。棒状抗衡离子被假定为具有内部电荷分布，指定的多价单极矩和有限的四极矩，淬火表面电荷被假定为随机分布的两个表面上的平均值和方差相等。虽然在传统的平均场论中，相等电荷的表面被认为是排斥的，但是多价反离子的存在已经被证明会导致均匀电荷表面之间的吸引力相互作用，这是由于强静电耦合的普遍存在，这种静电耦合随着反价迅速增长。我们表明，由于静电相关（由平均表面场和多价，单极，电荷价的反离子之间的耦合所造成的）以及无序诱导的相互作用（由表面无序场和反离子的四极矩之间的耦合所造成的）的综合效应导致更强的吸引力之间的相互作用两个随机带电表面。的相互作用的配置文件原来是一个非单调函数的界面分离，显示在相对较小的分离，其中随后的吸引力可以超过最大的强耦合吸引力（由均匀带电的表面之间的多价单极抗衡离子）超过一个数量级的吸引力最小。
2018-09-07 cond-mat.dis-nn cond-mat.mes-hall cond-mat.soft
Theory and simulations of toroidal and rod-like structures in single-molecule DNA condensation
多价阳离子的DNA缩合在病毒和精子头部的基因组包装中起着至关重要的作用，并且已经使用单分子实验方法进行了广泛的研究。在这些实验中，临界凝聚力的值已被用来估计吸引的DNA-DNA相互作用的幅度。在这里，为了描述这些实验，我们开发了一个分析模型和一个刚体朗之万动力学分析，以调查与自相互作用的聚合物的行为，在存在的牵引力施加在其末端。我们使用成对的吸引力的潜力模型的自我相互作用，从而治疗反离子隐含。分析模型可以准确地预测环形和棒状凝聚结构的平衡结构，以及临界凝聚力对DNA长度的依赖性。我们发现临界凝聚力强烈地依赖于DNA的长度，并且有限尺寸效应对于长度达10^5 μm的分子是重要的。我们的朗之万动力学模拟表明，力的延伸行为的棒状结构是非常不同的环形的，所以它们的存在在实验中应该很容易检测。在双链DNA缩合实验中，杆状结构的存在的特征没有被明确地检测到，这表明用于缩合DNA的多胺可以保护它免于在杆状结构中需要时急剧弯曲
2015-04-10 cond-mat.soft physics.bio-ph physics.chem-ph
Sensing of DNA conformation based on change in FRET efficiency between laser dyes
本文报道了DNA构象对两种激光染料在层层自组装膜中荧光共振能量转移效率的影响。染料Acraflavine和罗丹明B通过静电吸附作用连接到LbL膜中DNA的负磷酸骨架上。然后研究了这些染料之间的FRET。pH或温度的升高导致DNA变性，随后形成单链DNA的螺旋。结果FRET效率也随之改变。这些观察表明，通过观察在DNA存在下两种激光染料之间的FRET效率的变化，可以检测在改变的环境中改变的DNA构象。
2014-09-16 cond-mat.mtrl-sci physics.bio-ph
Equilibration of complexes of DNA and H-NS proteins on charged surfaces: A coarse-grained model point of view
组蛋白样类核结构蛋白（Histone-like Nucleoid Structuring protein，H-NS）是一种核相关蛋白，参与基因调控和DNA压缩。虽然它是通过在DNA双链体之间形成桥梁而在基因组组织中发挥关键作用，但DNA和H-NS蛋白复合物的精确结构仍然没有得到很好的理解。特别是，目前还不清楚是否在活细胞中的DNA/H-NS复合物的结构是类似的复合物沉积在云母表面，这可以通过AFM显微镜观察。一个粗粒度的模型，这有助于更深入地了解这个问题，在本文中描述和分析。该模型能够描述H-NS在本体中对细菌DNA的桥接以及复合物在带电表面上的沉积和平衡。与该模型进行的模拟表明，DNA和带电表面之间的轻微吸引力足以让DNA/H-NS复合物重组从三维线圈的平面质粒桥接的H-NS蛋白类似于通过AFM显微镜观察到的。他们还强调了DNA和表面之间相互作用的拮抗作用。事实上，增加这些相互作用减慢了裸质粒在表面上的平衡，但另一方面，使DNA/H-NS复合物的平衡更快。根据H-NS桥的寿命分布和反式结合蛋白质二聚体数目随时间的变化规律，认为随着DNA与表面相互作用强度的增加，H-NS桥的平衡时间缩短是由于DNA与蛋白质之间形成新桥的概率降低所致.
2014-09-22 physics.bio-ph
Bacterial chromosome organization I: crucial role of release of topological constraints and molecular crowders
我们在以前的研究中表明，在细菌DNA轮廓的特殊点上，$3\%$交联有助于DNA聚合物以微米长度尺度组织\cite{jpcm,epl}。在这项工作中，我们研究如何释放的拓扑约束有助于组织的DNA聚合物。此外，我们表明细菌细胞质中拥挤环境诱导的链压实有助于DNA聚合物的组织。我们将DNA链建模为柔性珠-弹簧环聚合物，其中每个珠代表$1000$碱基对。交联的具体位置取自细菌的实验接触图{ \em C. crescentus}和{ \em E. coli}。我们引入不同程度的拓扑约束在我们的模型中，通过系统地改变单体珠的直径。它从可以自由发生链交叉的值变化到不允许链交叉的值。我们还研究了分子拥挤的作用，通过引入一个有效的Lennard琼斯吸引单体之间。使用蒙特卡罗模拟，我们表明拓扑约束的释放和拥挤环境对于获得聚合物的独特组织起着至关重要的作用。
2018-08-28 cond-mat.soft physics.bio-ph
The effect of undulations on Spontaneous Braid formation
本文是对最近的一项工作的扩展，该工作表明，依赖于螺旋结构的力可能导致两个DNA分子自发地编织[R。Cortini等人，Biophys. J. 101，875（2011）]。在这里，弯曲的DNA中心线的编织轴的波动被纳入编织理论。重新计算这对分子的自由能，并将其与不包含波动的值进行比较。我们发现，由于分子在辫子中的限制，构型熵的损失是相当高的。这种对自由能的贡献推高了由于螺旋依赖力而自发编织所需的吸引力的量。这一理论将在以后的工作中进一步发展为机械力作用下的缀素和辫子。
2013-02-14 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech physics.bio-ph
Simulating the chromatin mediated phase separation of model proteins with multiple domains
我们进行模拟的系统包含简单的模型蛋白质和一个聚合物代表染色质。我们研究了蛋白质-蛋白质和蛋白质-染色质相互作用之间的相互作用，以及由于液-液相分离或通过“桥接诱导吸引”机制而产生的冷凝物。对于多价相互作用的蛋白质，我们得到了一个相图，其中包括液体状液滴，液滴与吸收的聚合物，和涂层聚合物制度。特别令人感兴趣的是蛋白质液滴仅由于与聚合物的相互作用而形成的方案;在这里，与标准相分离系统不同，液滴密度而不是尺寸随着总蛋白质浓度而变化。我们还观察到液滴内的蛋白质动力学随着染色质被吸收而减慢。如果蛋白质-蛋白质相互作用具有严格限制的化合价，则观察到分形或凝胶状缩合物。总之，这为活细胞中蛋白质-染色质凝聚物的性质提供了生物学相关的见解。
2021-07-30 cond-mat.soft physics.bio-ph physics.comp-ph
Anomalous behavior of membrane fluidity caused by copper-copper bond coupled phospholipids
众所周知，细胞膜流动性对细胞功能至关重要，铜明显影响细胞膜流动性。然而，其基本机制仍远未被理解，特别是在原子水平上。在这里，我们出乎意料地观察到，由Cu 2+引起的磷脂（PL）双层流动性的降低比由Zn 2+和Ca 2+引起的那些要显著得多，而在最后两种离子中发生了相当的降低。这一发现显然不同意在元素周期表中的位置，铜只是旁边的锌和远离钙。其物理本质是Cu+离子之间的特殊吸引力，这可以诱导两个磷脂通过Cu-Cu键偶联（PL-diCu-PL）形成基序。也就是说，在Cu 2+离子与脂质的带负电荷的磷酸基团结合时，Cu 2+被还原为Cu+。阳离子的特殊吸引力导致一个Cu+离子同时结合到两个脂质和另一个Cu+，导致形成PL-diCu-PL结构。相反，由于Zn和Ca离子的电子结构，这种吸引力不会发生在它们的情况下。值得注意的是，除了脂质，磷酸基团广泛存在于其他生物分子中，包括DNA、RNA、ADP和ATP，这也会导致铜离子与分子具有相似的结构。因此，我们的研究结果为理解铜的生物学功能和铜相关疾病的机制提供了一个新的视角。
2017-05-15 physics.bio-ph
Kinetics of polymer looping with macromolecular crowding: effects of volume fraction and crowder size
聚合物（如DNA）的成环是活细胞分子生物学中的一个基本过程，其内部的特征是高度的分子拥挤。在这里，我们详细研究了在不同程度的拥挤的存在下，灵活的聚合物链的循环动力学。从分析的循环unlooping率和循环概率的链端，我们表明，存在的小拥挤通常会减慢链的动态，但较大的拥挤实际上可能会促进循环。我们合理化这些非平凡的，往往违反直觉的影响，拥挤的大小循环动力学方面的有效解决方案的粘度和标准排除体积效应。因此，对于小拥挤的粘度增加的影响占主导地位，而对于大拥挤，我们认为，约束效应（笼）占上风。因此，两种趋势之间的权衡可能导致聚合物成环的阻碍或促进，这取决于拥挤的大小。我们还研究了拥挤的体积分数，链长，和吸引力的聚合物链的接触基团的强度如何影响成环动力学和发夹形成动力学。我们的研究结果是相关的DNA循环的存在和不存在的蛋白质介导，DNA发夹的形成，RNA折叠，并在生物相关的高拥挤条件下的多肽链的折叠。
2014-12-23 cond-mat.soft physics.bio-ph
Valency-bounding correction potential for coarse-grained molecular dynamics simulations
Institute of Molecular Biotechnology of the Austrian Academy of Sciences（奥地利科学院分子生物技术研究所）
本文提出价键限制修正（VBC），一种多体修正的通用短程成对势，无需角度自由度即可限制配位数，成本低，适用于GPU，可重现RNA重入聚集并修复热力学不稳定性。
2026-09-09 cond-mat.soft physics.bio-ph physics.comp-ph
Effects of electrostatic interactions on ligand dissociation kinetics
我们研究了多价阳离子配体从带相反电荷的聚合物结合位点稀疏地接枝在平坦的中性基底上的解结合。我们的分子动力学（MD）模拟建议蛋白质-DNA相互作用的单分子研究。我们考虑单价盐浓度跨越大约一千倍的范围，以及各种浓度的过量配体在溶液中。为了揭示离子对自发和易化解离机制的解束缚动力学的影响，我们在Debye-Hückel（DH）或“隐式”离子，即，使用具有规定衰减长度的静电势）水平，以及通过在模拟中明确考虑所有离子种类的更精确方法。我们发现，DH的方法系统地高估解结合率，相对于所有离子对都明确存在于溶液中的计算，虽然这两种类型的计算的许多方面是定性相似的。对于易化解离（FD，溶液中游离配体加速解结合），明确的离子模拟导致在较低的游离配体浓度下解结合。我们的模拟预测各种FD制度作为自由配体和离子浓度的函数;一个特别有趣的制度是在中间浓度的配体，其中非静电结合强度控制FD。我们的结论是明确的离子静电建模是一个重要组成部分，定量解决问题的分子配体解离，包括核酸结合蛋白。
2017-11-03 cond-mat.soft physics.bio-ph q-bio.BM
Collapse and coexistence for a molecular braid with an attractive interaction component subject to mechanical forces
双机械编织实验提供了一个有用的工具，与研究的性质的棒状分子，如肌动蛋白和DNA之间的相互作用。在接近分子凝聚的条件下，人们会期望两个分子之间的相互作用势出现局部最小值。我们调查这种情况下，引入一个有吸引力的组件的相互作用潜力，使用一个模型来描述这样的实验。我们考虑的吸引力，不依赖于分子结构，以及依赖于一个DNA样的螺旋结构。在编织实验中，一个吸引项可能会导致某些效应。局部最小值可能导致分子从松散的编织构型塌缩成紧密的构型，发生在围绕编织物的轴线施加的力矩的临界值处。对于固定数量的编织节距，这可能导致两种编织状态（紧密和松散）之间的共存。共存意味着一定比例的辫子处于每种状态，它们的相对大小取决于辫子节距的数量。这表现为数值计算的量作为编织节距数量的函数的线性依赖性。此外，在收缩状态下，编织物半径大致保持恒定。此外，如果吸引相互作用是螺旋相关的，左右手辫子对称性被打破。对于DNA一样的电荷分布，使用Kornyshev-Leikin相互作用模型，我们的研究结果表明，显着的辫子崩溃和共存只发生左手辫子。无论相互作用模型如何，这项研究都强调了编织物崩溃和共存的可能定性物理学;以及螺旋特定力可能发挥的作用（如果重要的话）。该模型可用于连接其他微观理论的相互作用与编织实验。
2014-07-29 cond-mat.mes-hall cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Molecular recognition by van der Waals interaction between polymers with sequence-specific polarizabilities
我们分析了两个刚性聚合物之间的范德华相互作用，沿着聚合物主链具有序列特异性，各向异性的极化率，使得偶极矩平行于聚合物主链波动。假设每个聚合物具有反映例如双链DNA分子的多核苷酸序列的猝灭极化序列，我们研究了具有棒状结构的一对这样的聚合物之间的范德华相互作用能，其中它们各自的极化序列是（i）不同的和（ii）相同的，在后一种情况下，极化率相关器沿聚合物主链的相关长度为零和非零。对于相同的聚合物，我们发现了一种新的$r^{-5}$标度行为的范德华相互作用能小的聚合物间分离$r$，在对比不同的聚合物的$r^{-4}$标度行为，此外，一个明显的角度依赖有利于充分对齐的相同的聚合物之间的吸引力。这种行为可以帮助聚合物之间的分子识别。
2015-03-18 cond-mat.dis-nn cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
