pi-Electron theory of transverse optical excitons in semiconducting single-walled carbon nanotubes
我们提出了半导体单壁碳纳米管中横向于管轴偏振的光吸收的定量理论。半导体单壁碳纳米管的横向光吸收是一个激子状态,是强烈的蓝移,相对于两个最低的纵向激子,通过电子-电子相互作用。横向激子的结合能远小于纵向激子的结合能。电子-电子相互作用也降低了横向光吸收的相对振子强度。我们的理论结果与最近在四个手性纳米管的实验测量非常一致。
2007-09-04 cond-mat.mtrl-sci
Exciton resonances quench the photoluminescence of zigzag carbon nanotubes
我们发现,单壁碳纳米管的光致发光强度是强得多的大手性角管-扶手椅管-因为激子共振使锯齿形管的发光本质上弱。这种激子-激子共振取决于管的电子结构,并且在+1族的纳米管中更常见。扶手椅管不一定优先生长与目前的生长技术;他们只是有更强的发光。我们的分析允许归一化的光致发光强度,并发现在宏观样品中的纳米管手性的丰度。
2005-04-23 cond-mat.mtrl-sci
Theory and it ab initio calculation of radiative lifetime of excitons in semiconducting carbon nanotubes
本文对半导体碳纳米管中激子的辐射寿命进行了理论分析和第一性原理计算。的顺序为10 ps的固有寿命计算的最低光学活性的亮激子。然而,本征寿命是激子动量的快速增加的函数。此外,纳米管的电子结构决定了暗激子的存在,暗激子的能量在每个亮激子附近。这两种效应强烈影响测量寿命。假设一个热占领的明亮和黑暗的激子带,我们发现在室温下的有效寿命为10纳秒的顺序,与最近的实验符合得很好。
2005-07-08 cond-mat.mtrl-sci
Exciton binding energies in carbon nanotubes from two-photon photoluminescence
单光子和双光子荧光激发光谱表明,单壁碳纳米管中存在一系列不同的激子态。不同波函数对称性的单光子和双光子激活激子态之间的能量分裂是碳纳米管中激子相互作用的指纹。我们确定激子的结合能为0.3-0.4 eV的不同的纳米管的直径在0.7和0.9 nm之间。我们的结果得到了线性和非线性光谱的从头计算的支持,证明了碳纳米管的基元光激发是强库仑关联的准一维电子空穴对,即使在室温下也是稳定的.这改变了我们对碳纳米管电子结构和库仑相互作用的微观理解,并对新型纳米管器件的光学和输运性质产生直接影响。
2005-05-06 cond-mat.mtrl-sci
Existence of an upper limit on the density of excitons in carbon nanotubes by diffusion-limited exciton-exciton annihilation: Experiment and theory
通过对光激发的单壁碳纳米管的光电发射特性的研究,我们证明了可达到的激子密度存在一个上限。随着光激发强度的增加,不同手性的单壁碳纳米管的光致发光发射峰均呈现明显的饱和现象。每个峰都表现出与激发波长无关的饱和值,表明每个纳米管物质的激子密度都有上限。我们提出,这种饱和行为是一个有效的激子-激子湮灭的结果,通过激子衰减非辐射。为了解释实验结果,并获得激子密度的饱和制度,我们已经开发了一个模型,考虑到产生,扩散限制激子-激子湮灭,和自发衰变的一维激子。使用该模型,我们能够重现实验获得的饱和曲线在一定的近似下,激子密度估计。通过与蒙特卡罗模拟的比较,证实了该模型的有效性。最后,我们表明,传统的速率方程激子-激子湮灭不考虑激子扩散未能符合实验观察到的饱和行为,特别是在高激子密度。
2009-01-02 cond-mat.mtrl-sci
Exciton energy transfer in nanotube bundles
光致发光通常用于识别单个纳米管的电子结构。但是,纳米管自然地以束的形式存在。因此,我们研究纳米管束的光致发光。我们表明,它们的复杂的光谱简单地解释相邻管之间的激子能量转移,从而激发大间隙管诱导发射较小的间隙通过激子之间的福斯特相互作用。随之而来的弛豫速率比非辐射复合快,导致增强的受主管的光致发光。这种指纹与不同的成分捆绑在一起,为优化它们的光电子学提供了机会。
2007-04-18 cond-mat.mtrl-sci
Electron-Hole Asymmetry in Single-Walled Carbon Nanotubes Probed by Direct Observation of Transverse Quasi-Dark Excitons
我们研究了单壁碳纳米管(SWNTs)中的价带和导带之间的不对称性,通过直接观察自旋单重态横向暗激子使用偏振光致发光激发光谱。电子-空穴(e-h)不对称性提高了横向激子波函数在动量空间中两个等价的K和K'谷处的简并度,从而使横向暗激子态具有有限的振子强度。手性依赖的光谱重量转移到横向暗态被清楚地观察到,表明的e-h不对称的程度取决于特定的纳米管结构。基于理论和实验结果的比较,我们评估了石墨烯和各种碳纳米管结构中的能带不对称性参数。
2009-10-16 cond-mat.mtrl-sci
Exciton-phonon effects in carbon nanotube optical absorption
我们发现碳纳米管的光学性质反映了激子-声子耦合的强烈效应。紧束缚计算表明,吸收峰的光谱重量的一个显着的分数被转移到一个独特的激子+声子边带,这是峰值在约200毫电子伏以上的主要吸收峰。该边带提供了光学跃迁的激子特征的独特签名。激子-声子耦合反映在一个动态的结构畸变,这有助于高达100毫电子伏的结合能。令人惊讶的是,扭曲是长程的,并且强烈依赖于手性。
2004-11-24 cond-mat.mtrl-sci
Dark Excitons in Carbon Nanotubes
用从头计算方法研究了碳纳米管的最低多体激发态。基于这些计算和对激子的进一步理论分析,我们证明了暗和亮自旋单重态之间的分裂是由于库仑电子-空穴直接相互作用,暗激子总是具有gerade对称性,并且相对于亮激子它总是能量较低.将这些研究应用到0.4-0.8 nm直径的管中,我们发现了几十个meV的gerade-ungerade分裂,以及相当值的单重态-三重态分裂。我们对单重态分裂起源的对称性分析表明了提高纳米管发射效率的可能途径。
2006-03-03 cond-mat.mtrl-sci
Observation of Exciton-Phonon Sideband in Individual Metallic Single-Walled Carbon Nanotubes
单壁碳纳米管(SWCNTs)是准一维体系,具有弱的库仑屏蔽和增强的电子-声子相互作用,是金属态激子和激子-声子耦合的良好候选材料。在这里,我们报告单个金属单壁碳纳米管的背散射反射实验。在手性指数为(13,10)的金属单壁碳纳米管中观察到了与第一个光学跃迁峰相距0.19 eV的激子-声子边带,这为金属单壁碳纳米管中激子的存在提供了明确的证据。从反射光谱估计静态介电常数为10。
2009-03-05 cond-mat.mtrl-sci
Electron-electron interaction effects on optical excitations in semiconducting single-walled carbon nanotubes
我们报道了十个直径范围很宽的半导体单壁碳纳米管的光学激发态的相关电子计算。光激发发生激子的结合能随着纳米管直径的增加而减小,并且小于聚-(对苯撑乙烯)的孤立链的结合能。沿纳米管轴向极化的第二光学激子的能量与最低激子的能量之比小于单粒子理论预测的值。实验观察到的弱光致发光是半导体纳米管的固有特征,并且是偶极禁戒激子发生在光激子下方的结果。
2004-09-08 cond-mat.mtrl-sci
Excitonic Effects and Optical Spectra of Single-Walled Carbon Nanotubes
多电子效应常常会显著地改变降维系统的性质。我们报告的计算,基于多电子格林函数方法,电子空穴相互作用对小直径单壁碳纳米管的光谱的影响。激子效应定性地改变了半导体管和金属管的光谱。激子在半导体(8,0)管中被约1 eV束缚,在金属(3,3)管中被约100 meV束缚。这些大的多电子效应解释了以前的理论和实验之间的差异。
2004-08-12 cond-mat.mtrl-sci
Photoluminescence sidebands of carbon nanotubes below the bright singlet excitonic levels: Coupling between dark excitons and K-point phonons
我们进行了详细的光致发光(PL)光谱研究的三种不同类型的单壁碳纳米管(SWNTs)通过使用样品,基本上只包含一种手性类型的单壁碳纳米管,(6,5),(7,5),或(10,5)。所观察到的PL光谱明确地显示存在的发射边带在~ 145毫电子伏以下的最低单重态激子(E11)的水平,其身份和起源现在正在辩论中。我们发现E11能级和边带之间的能量分离几乎与单壁碳纳米管的直径无关。基于此,我们归因于观察到的边带的起源K点LO声子和偶极禁戒暗激子之间的耦合,最近建议的基础上测量(6,5)单壁碳纳米管。
2008-10-28 cond-mat.mtrl-sci
Quantitative calculations of the excitonic energy spectra of semiconducting single-walled carbon nanotubes within a $π$-electron model
利用适合于$π$共轭聚合物(PCPs)的库仑相关参数和通过拟合三个锯齿形半导体单壁碳纳米管(S-SWCNT)的能谱而得到的最近邻跳跃积分,我们能够定量地确定29个S-SWCNT的激子能量和激子结合能,该半经验$π$电子哈密顿量已被广泛用于PCPs。我们的工作确立了PCP和S-SWCNT之间存在深刻和根本的关系。
2006-06-02 cond-mat.mtrl-sci
Selection Rules for One- and Two-Photon Absorption by Excitons in Carbon Nanotubes
最近的光吸收/发射实验表明,碳纳米管中的低能光跃迁本质上是激子的,正如理论预测的那样。这些实验是基于自由电子-空穴态和束缚激子态的对称性方面。然而,目前的工作表明,群论并不能预测解释双光子实验所需的选择规则。在波矢群的近似下,得到了单壁碳纳米管中激子光学跃迁的对称性和选择规则,为解释这些材料的理论和实验光谱提供了重要信息.
2006-06-29 cond-mat.mtrl-sci
Tunable bandgaps and excitons in doped semiconducting carbon nanotubes made possible by acoustic plasmons
半导体的掺杂在现代电子和光子器件中是必不可少的。虽然掺杂在体半导体中得到了很好的理解,但用于纳米电子和纳米光子应用的碳纳米管和纳米线的出现提出了一些关于低维掺杂的作用和影响的关键问题。在这里,我们表明,对于半导体碳纳米管,带隙和激子结合能可以显着降低实验相关的掺杂,并可以在较宽的能量范围内逐渐调整,相反,更高的维度系统。后者的功能是可能的一种新的机制,涉及强动态屏蔽效应介导的声等离子体。
2010-05-02 cond-mat.mtrl-sci
Diameter and Chirality Dependence of Exciton Properties in Carbon Nanotubes
我们计算了半导体单壁碳纳米管(SWNTs)中激子的结合能、尺寸和亮暗分裂随直径和手性的变化。利用{ \it ab initio}计算的结果和见解,我们采用了基于有效质量和密度函数近似的变分方法,使用紧束缚波函数。结合能和空间范围显示出与直径的主要依赖性,分别为$1/d$和$d$,手性校正提供了大约20%的扩散,具有强的家族行为。暗激子分裂显示出$1/d^2$领先的依赖性。我们提供的结合能,大小和分裂,应该是有用的,以指导未来的实验的解析表达式。
2006-06-18 cond-mat.mtrl-sci
Excitons in boron nitride nanotubes: dimensionality effects
我们发现,氮化硼(BN)纳米管的光吸收光谱是由强束缚激子。我们的第一性原理计算表明,第一和主导激子峰的结合能敏感地依赖于系统的维数,从块状六方BN中的0.7 eV到单层BN中的2.1 eV到假设的(2,2)管中的3 eV以上。这种激子的强烈局部化性质决定了其结合能随着管直径的增加而向片值的快速收敛。第一激子峰的绝对位置几乎与管半径和系统维数无关。这为观察到的不同管和本体hBN的“光学间隙”恒定性提供了解释[R. Arenal等人,出现在Phys.Rev.Lett。(2005)]。
2005-08-29 cond-mat.mtrl-sci
Dependence of exciton transition energy of single-walled carbon nanotubes on surrounding dielectric materials
从理论上研究了激子跃迁能量与周围介质介电常数的关系。我们建立了一个简单的模型来描述环境介电常数和静态介电常数之间的关系,该模型描述了核心态、$σ$键和周围材料中电子的影响。虽然该模型非常简单,计算结果很好地再现了实验跃迁能量依赖于各种周围材料的介电常数。
2007-04-11 cond-mat.mtrl-sci
Excitonic effects in third harmonic generation: the case of carbon nanotubes and nanoribbons
低维纳米结构的线性和非线性光学性质已经引起了科学界的极大兴趣,作为探测电子的强约束的工具,并在光电子器件中可能的应用。特别地,已经表明碳纳米管[Science 308,838(2005)]和石墨烯纳米带[Nat. Comm. 5,4253(2014)]的线性光学响应由束缚的电子-空穴对(激子)支配。激子在线性响应中的作用已经得到了广泛的研究,但对激子对非线性极化率的影响却知之甚少。使用最近开发的方法[Phys.Rev.B88,235113(2013)],其基于完善的从头算多体微扰理论方法,我们发现准粒子位移和激子效应显著地改变了碳纳米管和石墨烯纳米带中的三次谐波产生。对于这两个系统的多体效应的净效应是减少在独立的粒子光谱中的主峰的强度和重新分配几个激子共振之间的光谱权重。
2017-02-08 cond-mat.mtrl-sci
Excitons in carbon nanotubes: an ab initio symmetry-based approach
采用考虑激子效应的从头算多体方法计算了碳(4,2)纳米管的光吸收谱。我们开发了一种新的方法,涉及一个局部基组是对称的螺旋对称的管。这种方法的优点是缩放速度比平面波方法,并允许精确确定的对称性特征的单粒子状态,两粒子激发,和选择规则。最低光学活性态的结合能约为0.8 eV。相应的激子波函数沿管的圆周离域,并在管轴的方向上本地化。
2004-05-10 cond-mat.mtrl-sci
Electron-electron interaction effects on the photophysics of metallic single-walled carbon nanotubes
单壁碳纳米管是两个占据相同$p_z$轨道的电子之间具有大库仑排斥的强关联系统。在一个分子的相关$π$ -电子系统适当的哈密顿量,我们表明,在所谓的金属单壁碳纳米管的纳米管轴平行极化的光激发是激子。我们计算的绝对激子能量在12个不同的金属单壁碳纳米管,直径在0.8 - 1.4 nm的范围内,是在几乎定量的协议与实验结果。我们还计算了(21,21)单壁碳纳米管在E $_{22}$区的吸收光谱。我们的计算光谱给出了一个很好的拟合实验吸收光谱。在所有情况下,我们计算的激子结合能仅略小于那些半导体纳米管具有可比的直径,在矛盾的{ \it从头计算}的方法,预测小得多的结合能内得到的结果。我们归因于这种差异的困难,以确定系统的行为与强现场库仑相互作用的理论基础上的密度泛函方法。在半导体纳米管中,我们预测在金属纳米管中的双光子激子以上的最低纵向极化激子,可以检测到超快泵浦-探测光谱。我们还预测了一个subgap吸收极化垂直于最低的纵向激子下面的纳米管轴,蓝移从确切的midgap电子-电子相互作用。
2008-12-05 cond-mat.mtrl-sci
Exciton thermal radiation from structure-sorted carbon nanotube membranes
针对体相半导体激子仅低温有光学峰、宏观SWCNT组装体传导加热下能否产生激子热辐射不明确的问题,研究观测到结构分选SWCNT薄膜850K下的激子热辐射,其高温稳定激子共振抑制自由载流子贡献、维持带隙下透明,为热发射和能量收集应用提供新可能。
2025-10-22 cond-mat.mtrl-sci
Trions, Exciton Dynamics and Spectral Modifications in Doped Carbon Nanotubes: A Singular Defect-Driven Mechanism
本研究结合多种光谱与激子输运/盒中粒子模型,揭示掺杂 s-SWNT 中被俘获电荷通过猝灭位点、势垒和三激子态共同调控激子动力学及光谱。
2023-07-18 cond-mat.mtrl-sci
Terahertz Excitonics in Carbon Nanotubes: Exciton Autoionization and Multiplication
激子在现代半导体中的光学过程中起着重要作用,例如单壁碳纳米管(SWCNT),过渡金属二硫属化物和2D钙钛矿量子阱。它们具有非常大的结合能(>100~meV),即使在高温下也能支配吸收和发射光谱。大的结合能意味着它们是稳定的,也就是说,很难分解,使得它们似乎不适合需要移动载流子的光电子器件,特别是太赫兹发射器和太阳能电池。在这里,我们对对齐的单手性半导体SWCNT的膜进行了太赫兹发射和光电流研究,发现激子自激,即,自发地分解成电子和空穴。这个过程自然发生超快(<1~ps),同时保持能量和动量。然后,当施加直流偏压时,所产生的载流子可以被加速以发射太赫兹辐射的突发,与标准GaAs基发射器相比具有有希望的效率。此外,在高偏压下,被加速的载流子获得足够高的动能以再次以完全能量和动量守恒的方式通过碰撞激子产生来产生次级激子。这种激子倍增过程导致作为偏压的函数的非线性光电流增加。我们的理论模拟的基础上非平衡玻尔兹曼输运方程,考虑到所有可能的散射途径和现实的能带结构,重现我们所有的实验数据半定量。这些结果不仅阐明了单壁碳纳米管中激子和载流子的动量依赖性超快动力学,而且还表明尽管激子结合能和太赫兹光子能量之间存在数量级的失配,但仍有希望实现太赫兹激子。
2020-04-06 cond-mat.mtrl-sci
Universal properties of quasi-one-dimensional excitons in semiconducting single-walled carbon nanotubes and $π$-conjugated polymers
半导体单壁碳纳米管(S-SWCNT)中的初级光激发的性质是当前的强烈兴趣。我们研究了S-SWCNTs和两种不同的$π$共轭聚合物在溶液和薄膜中的发射光谱,并对这些系统进行了超快泵浦-探测光谱。相对于吸收带的发射光谱在S-SWCNT和聚合物中非常相似,在膜中具有红移的光致发光,显示激子迁移。单壁碳纳米管和$π$共轭聚合物中的瞬态光致发光(PA)也非常相似,在所有情况下都具有低能量PA $_1$和较高能量PA $_2$.理论计算了相关$π$ -电子哈密顿量内的激发态跃迁,发现S-SWCNT和$π$ -共轭聚合物具有相同的激子能谱,说明了碳基$π$ -共轭体系中准一维激子的普遍特征。在这两种情况下,PA $_1$是从光学允许激子到双光子激子的激发态吸收,其发生在连续带阈值以下。因此,PA $_1$给出了最低光学激子的结合能的下限。通过实验和理论方法确定了薄膜中直径为$\geq$ 1 nm的最宽S-SWCNTs的最低激子结合能为0.3- 0.4 eV。
2005-06-04 cond-mat.mtrl-sci
Scaling of excitons in carbon nanotubes
预期来自碳纳米管的光发射由激子复合主导。在这里,我们计算的激子在纳米管中嵌入在电介质的性质,为广泛的管半径和电介质环境。我们发现,简单的标度关系给出了一个很好的描述的结合能,激子的大小,和振子强度。
2004-04-30 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
Population of Exciton-Polaritons via Luminescent sp$^{3}$ Defects in Single-Walled Carbon Nanotubes
半导体单壁碳纳米管(SWCNTs)由于其稳定的激子、窄的近红外发射和高的载流子迁移率而成为一种重要的强光物质耦合材料。此外,它们已经作为量子光源出现,这是由于受控地引入具有能够实现单光子发射的红移跃迁的发光量子缺陷(sp $^{3}$ -缺陷)。单壁碳纳米管复杂的物理学和极化激元凝聚的总体目标提出了激子-极化激元如何填充以及如何优化的问题。可能的弛豫过程的贡献,即,利用角度分辨反射率和时间分辨光致发光测量研究了具有大范围失谐的微腔的声声子散射、振动辅助散射和辐射泵浦。我们发现,平面微腔中单壁碳纳米管激子极化激元的主要布居机制是辐射泵浦。因此,由于纳米管的低光致发光量子产率而导致的极化激元布居的限制可以通过发光sp $^{3}$缺陷来克服。在不改变极化激元分支结构的情况下,通过这些发射缺陷的辐射泵浦导致具有大光子分数的失谐的极化激元群体增加高达10倍。因此,具有sp $^{3}$缺陷的SWCNT的受控和可调谐的官能化呈现了朝向明亮和有效的极化激元器件的可行路线。
2021-03-16 cond-mat.mtrl-sci
Electroabsorption spectroscopy of single walled nanotubes
我们测量了悬浮在固体聚乙烯醇基质中的单壁纳米管(SWNT)样品的电场调制吸收。电吸收(EA)光谱大致遵循吸收相对于光子能量的一阶导数,与电场强度成二次比例,并且示出光偏振相对于所施加的电场方向的显著各向异性。这些发现表明二次斯塔克效应引起的激发态,这是常见的准一维(1D)激子在有机半导体的极化率的变化。EA光谱很好地描述了计算涉及Z字形和手性纳米管的模型哈密顿量中的电子-电子相互作用。我们已经计算了EA光谱的锯齿形和手性纳米管内的模型哈密顿量,包括电子-电子相互作用。计算再现了观察到的最低光学激子的二次斯塔克位移,以及对应于下一个更高激子的能量区域中的EA光谱的更复杂的行为。我们的研究结果表明,在半导体单壁碳纳米管的低位吸收带是激子的起源,在协议与瞬态光学测量,确定单壁碳纳米管的主要光激发作为准一维激子与大量的结合能。
2005-05-03 cond-mat.mtrl-sci
Nonradiative Recombination of Excitons in Carbon Nanotubes Mediated by Free Charge Carriers
自由电子或空穴可以介导碳纳米管中激子的非辐射复合。激子和载流子的准一维性质所产生的运动学约束导致该过程的热激活势垒。然而,模型计算表明,由自由电子介导的复合速率与两激子复合的速率是相同的数量级。少量的掺杂可能有助于在碳纳米管中观察到的短激子寿命和低量子产率。
2008-08-05 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Towards exciton-polaritons in MoS$_2$ nanotubes
我们测量了沿MoS $_2$纳米管的低温显微光致发光光谱,其表现出低于激子共振的光学回音壁模式的峰。这些峰的位置和强度的变化用于量化纳米管几何形状的变化。峰的宽度被示出由纳米管壁厚度的波动和沿纳米管的检测到的光学模式的传播来确定。我们分析了沿纳米管轴的波矢上的光学模式的能量的依赖关系,并证明了高质量的纳米管的激子和光学模式之间的强耦合的拉比分裂达到400 meV的实现的潜力。我们将展示如何形成激子极化激元在这样的结构将体现在显微光致发光光谱。
2019-06-18 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Direct Experimental Evidence of Exciton-Phonon Bound States in Carbon Nanotubes
我们提出了直接的实验观察激子声子束缚态的光致发光激发光谱孤立的单壁碳纳米管在水悬浮液。从几个不同的单壁碳纳米管的光致发光激发光谱显示存在至少一个边带相关的切向模式,躺在{200 meV}以上的主要吸收/发射峰。边带的能量位置和线形与最近的计算[PRL { \bf 94},027402(2005)]非常一致,该计算预测存在激子-声子束缚态,相当大的光谱重量转移到这些激子-声子复合物,并且这种转移的量取决于特定的纳米管结构和直径。这些新的激子-声子复合物的观察是一个强有力的迹象,碳纳米管的光学性质具有激子的性质,也是声子在描述碳纳米管中的激发和复合机制中发挥的中心作用。
2005-07-05 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
Nonlinear Photoluminescence Excitation Spectroscopy of Carbon Nanotubes: Exploring the Upper Density Limit of One-Dimensional Excitons
利用非线性光致发光激发光谱研究了单壁碳纳米管中高密度激子的发光特性。随着激发强度的增加,由不同手性引起的所有发射峰在强度上显示出明显的饱和。每个峰都表现出与激发波长无关的饱和值,表明每个纳米管物种的激子密度都有上限。我们开发了一个理论模型的基础上激子扩散和激子-激子湮灭,成功地再现了饱和行为,使我们能够估计激子密度。这些估计的密度被发现仍然是大大小于预期的莫特密度,即使在饱和状态下,与传统的半导体量子线。
2008-04-20 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Defect Induced Photoluminescence from Dark Excitonic States in Individual Single-Walled Carbon Nanotubes
我们发现,新的低能量的光致发光(PL)带可以创建在半导体单壁碳纳米管的强脉冲激发。新的频带归因于PL从不同的名义上的暗激子是“明亮的”,由于缺陷引起的混合状态具有不同的奇偶校验和/或自旋。单纳米管上的时间分辨PL研究揭示了亮激子的寿命显着减少后的黑暗激子的亮度。最低能量的暗态具有较长的寿命,并且与亮态不处于热平衡。
2008-12-04 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Direct Observation of Dark Excitons in Individual Carbon Nanotubes: Role of Local Environments
我们报道了在磁场中通过低温显微光致发光光谱直接观察到单壁碳纳米管中自旋单重态暗激子态。沿着纳米管轴向施加高达5 T的磁场,使暗态变亮,导致新的发射峰的出现。该峰的强度随着电场的增加而迅速增加,以牺牲最初占主导地位的亮激子峰为代价,并最终在电场$>$ 3 T处变为主导。这种行为,普遍观察到的50多个不同的手性纳米管,可以定量地解释,通过一个模型,将Aharonov-Bohm效应和谷间库仑混合,明确证明暗激子的存在。直接测量的暗-亮分裂值为1-4毫电子伏的管直径为1.0-1.3纳米。分裂值的分散强调了纳米管周围的局部环境在确定单壁碳纳米管的激子精细结构中的作用。
2008-04-05 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Measuring many-body effects in carbon nanotubes with a scanning tunneling microscope
结合扫描隧道光谱和纳米管束中的光吸收,局部测量了碳纳米管中的电子-电子相互作用和激子。最大的间隙推导出在束的顶部的测量被发现是有关的内在准粒子的间隙。从光学跃迁的差异,我们推导出激子的结合能为0.4 eV的间隙和0.7 eV的第二范霍夫奇点。这为单壁碳纳米管上衬底诱导能隙重整化提供了第一个实验证据。
2009-07-02 cond-mat.mtrl-sci
Radiative Lifetime of Excitons in Carbon Nanotubes
我们计算了半导体碳纳米管中激子的辐射寿命和能带结构。在快速带间热化的限制下,辐射衰减率在中间温度下最大化,在低温下降低,因为最低能量的激子是光学禁止的。内禀声子不能在光学活性带和禁带之间散射激子,因此打破对称性的样品依赖性外在效应可以发挥核心作用。我们计算了不同对称性的单重态和三重态激子之间的能量分裂,以及由此产生的辐射寿命对温度和管直径的依赖性。
2005-06-29 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
Exciton splitting in semiconducting carbon nanotubes in ultrahigh magnetic fields above 300 T
在高磁场中,半导体单壁碳纳米管的激子吸收光谱由于Aharonov-Bohm磁通量而分裂。利用电-磁通量压缩破坏脉冲磁线圈技术产生370 T的磁场,对单手性半导体碳纳米管进行磁场处理。利用条纹光谱,我们证明了在150 T以上暗态和亮态混合后,布里渊区K和K'点处的独立带边激子态的分离。这些结果使得在单壁碳纳米管的Aharonov-Bohm效应的全貌的定量讨论。
2015-05-23 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Phonon and Electronic Non-radiative Decay of Excitons in Carbon Nanotubes
我们从理论上研究了激发态半导体纳米管的非辐射衰变速率,并与实验结果进行了比较。我们发现,自由激子的多声子衰减(MPD)是太慢,负责实验观察到的寿命。然而,局域激子的MPD寿命可以短2-3个数量级。我们还提出了一个新的衰减机制,依赖于一个有限的掺杂的纳米管,并涉及到一个光学声子和带内电子空穴对激子衰减。所得到的寿命是在5至100 ps的范围内,即使对于一个中等的掺杂水平。
2008-04-08 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
Identification of excitonic phonon sideband by photoluminescence spectroscopy of single-walled carbon-13 nanotubes
研究了由少量同位素修饰的乙醇合成的碳-13单壁碳纳米管(SW 13 CNTs)的光致发光(PL)和共振拉曼散射(Raman)。SW 13碳纳米管的拉曼光谱形状几乎没有变化,除了拉曼位移频率下降了质量比12/13的平方根。通过比较SW 13碳纳米管和普通碳纳米管的光致发光激发(PLE)光谱,由于强激子-声子相互作用的激子声子边带被清楚地确定与预期的同位素位移。
2005-08-09 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
Elucidation of the electronic structure of semiconducting single-walled carbon nanotubes by electroabsorption spectroscopy
我们报告半导体单壁碳纳米管的电吸收的基准计算,以提供动力的实验人员对这些系统进行电吸收测量。我们表明,电吸收可以检测到连续带在不同的能量流形,即使其他非线性吸收测量未能检测到它们。因此,直接测定较高流形中激子的结合能成为可能。我们还发现,电吸收可以提供第二激子和最低连续带态之间的Fano型耦合的证据。
2007-01-24 cond-mat.mtrl-sci
Multi-particle Auger dissociation of excitons in shallow doped carbon nanotubes
用H $_2$ O $_2$在小直径单壁碳纳米管中进行浅空穴掺杂,结果表明在不影响基态吸收光谱的情况下,引起离域激发态猝灭.为了解释这个过程,我们预测激子被浅能级电子杂质解离会发生多粒子俄歇衰变。这种机制依赖于电子态的手性,导致激子以非常高的效率衰减成电子-空穴对。
2011-11-18 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Exciton Ionization, Franz-Keldysh and Stark Effects in Carbon Nanotubes
我们计算了碳纳米管在沿管轴方向的外部静态电场中的光学性质。我们预测强烈的Franz-Keldysh振荡的第一和第二频带到频带的吸收峰,二次斯塔克效应的前两个激子,和场依赖性的束缚激子电离率为一个宽范围的管手性。我们发现,声子辅助机制主导的解离速率在电光器件由于热光学声子。我们预测索末菲因子对电场的二次依赖性,并且在完全激子解离的临界场处其增加高达2000%。
2007-01-29 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Stability of 1-D Excitons in Carbon Nanotubes under High Laser Excitations
通过超快泵浦-探测光谱与强泵浦脉冲和宽连续探测,我们表明,带间激子峰在单壁碳纳米管(SWNTs)是非常稳定的高激光激发下。从激发条件的激子的初始密度的估计,结合最近的理论计算的激子玻尔半径的单壁碳纳米管,表明它们的位置不改变,甚至附近的莫特密度。此外,我们发现,最低的子带激子的存在下,扩大了所有的吸收峰,包括那些在第二子带范围内,这提供了一个一致的解释复杂的光谱依赖性的泵探测信号报告单壁碳纳米管。
2004-08-30 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Aharonov-Bohm Exciton Absorption Splitting in Chiral Specific Single-Walled Carbon Nanotubes in Magnetic Fields of up to 78 T
通过在高达78 T的磁场下进行的磁吸收测量,在手性单壁碳纳米管(SWNT)中观察到源于Aharanov-Bohm效应的Ajiki-Ando(A-A)分裂.每个手性的吸收光谱显示出$E_{11}$光学激子跃迁的清晰的A-A分裂。利用高分辨的吸收光谱,首次确定了磁场中暗-亮激子能量分裂和A-A分裂速率的参数。
2011-05-24 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Ultrafast Spectroscopy of Mid-Infrared Internal Exciton Transitions of Separated Single-Walled Carbon Nanotubes
我们报道了飞秒中红外研究的宽带低能量响应的单独分离的(6,5)和(7,5)单壁碳纳米管。在200 meV附近观察到较强的光诱导吸收,其跃迁能量、振子强度、共振手性增强和动力学表明观察到准一维激子内跃迁。纳米管1 s-2 p截面的模型与信号幅度很好地吻合。我们的研究进一步揭示了光致吸收的饱和与增加相空间填充的相关电子-氢对。
2010-07-15 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Exciton effects in optical absorption spectra of boron-nitride (BN) nanotubes
研究了单壁氮化硼纳米管中的激子效应。库仑相互作用的带隙,光学间隙和激子的结合能的依赖关系进行了讨论。在跃迁积分t=1.1eV时,(5,0)纳米管的光学带隙为6eV。激子的结合能为0.50eV。这个能量与其他理论研究的能量一致。我们发现纳米管的能隙和结合能几乎与纳米管的几何形状无关。这种新的属性是在对比的碳纳米管,显示金属和半导体性能取决于手性。
2008-12-11 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el physics.chem-ph
Exciton Effects in Optical Absorption of Boron-Nitride Nanotubes
研究了单壁氮化硼(BN)纳米管中的激子效应。通过改变锯齿形纳米管的手性指数,计算了其线性吸收光谱。我们考虑了原子能在硼和氮位置的扩展哈伯德模型。激子效应的计算使用组态相互作用技术。库仑相互作用的带隙,最低激子能量,激子的结合能的依赖进行了讨论。在跃迁积分t= 1.2eV时,(5,0)纳米管的光学带隙为6eV.对于这些参数,激子的结合能为0.50 eV。这个能量与其他理论研究的能量一致。我们发现,能隙和结合能几乎与纳米管的几何形状无关。这种新的属性是在对比的碳纳米管,显示金属和半导体性能取决于手性指数。
2009-05-19 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el physics.chem-ph
Exciton lasing in carbon nanotubes below the population inversion threshold via phonon-mediated stimulated emission
本研究提出利用碳纳米管中的声子介导反斯托克斯受激发射,使激光可在远低于激子粒子数反转阈值的条件下实现,并明确了非零动量激子、强激子-声子耦合和窄激子跃迁三项条件。
2024-10-03 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Topological Defects in Semiconducting Carbon Nanotubes as Triplet Exciton Traps and Single-Photon Emitters
本研究通过密度泛函理论揭示(6,5)碳纳米管中螺旋Stone-Wales缺陷可捕获三重态激子,并凭借弱电子-声子耦合成为电信波段单光子发射体。
2025-02-19 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Excitonic emission in van-der-Waals nanotubes of transition metal dichalcogenides
过渡金属二硫属化物(TMD)的纳米管(NT),如MoS 2和WS 2,在四分之一个多世纪前首次合成;然而,它们的许多性质迄今为止基本上仍然未知。本文综述了TMD纳米管光学特性的研究现状。我们首先评估了多层TMD晶体的一般性质,并分析了相关NTs的电子能带结构和光学性质的可用数据。然后介绍了TMD纳米管的制备技术和结构特点,重点介绍了化学传输反应合成的TMD纳米管结构。本工作的核心是呈现TMD NTs发射明亮的光致发光(PL)的能力,这是最近发现的。通过微PL光谱的个别管,我们表明,激子跃迁相关的直接和间接的带隙有助于发射光谱的NT,尽管存在几十个单层在其墙壁。我们强调的性能管作为高效的光学谐振腔,其限制的光学模式强烈影响的发射频带。最后,一个简短的结论,随着未来的研究展望,这个新的成员家庭的辐射NTs,这具有独特的潜力,不同的纳米光子学应用。
2018-12-06 cond-mat.mtrl-sci
Carbon nanotubes as excitonic insulators
50年前,沃尔特·科恩推测,零能隙半导体可能会因为激子的自发产生而不稳定,激子是由库仑引力结合在一起的电子空穴对。重建的基态将打开一个缺口,打破基础晶格的对称性,这是电子相关性的真正结果。在这里,我们表明,这种激子绝缘体是实现在零间隙碳纳米管通过执行第一性原理计算,通过多体微扰理论以及量子蒙特卡罗。激子顺序调制两个碳亚晶格之间的电荷打开实验上可观察到的间隙,其规模作为管半径的倒数和弱依赖于轴向磁场。我们的研究结果提出了质疑的Luttinger液体范式的纳米管,并提供测试,实验区分激子和莫特绝缘体。
2017-11-15 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
First-passage theory of exciton population loss in single-walled carbon nanotubes reveals micron-scale intrinsic diffusion lengths
一维晶体具有长程平移不变性,表现为长的激子扩散长度,但这种内在性质往往被环境扰动所掩盖。我们使用第一次通过的方法来模拟单壁碳纳米管(SWCNT)激子动力学(包括激子-激子湮灭和末端效应),并将其与连续波和多脉冲超快激发实验的结果进行比较,以提取内在的SWCNT特性。悬浮的SWCNT中的激子经历宏观扩散长度,在SWCNT长度的量级上,(1.3-4.7 μ m),与封装的样品形成鲜明对比。对于这些原始样品,我们的模型揭示了SWCNT的固有寿命(350-750 ps)、扩散常数(130-350 cm ^2/s)和吸收截面(2.1-3.6 X 10^-17 cm ^2/atom),这些都是之前报道的最高值。
2013-07-03 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Intrinsically ultrastrong plasmon-exciton interactions in crystallized films of carbon nanotubes
在腔量子电动力学中,与腔强耦合的光发射体产生具有发射体和腔激发特性的极化激元。我们表明,碳纳米管可以结晶成芯片级,二维有序的薄膜,这种新材料使内在的超强发射极腔相互作用:而不是与外部腔相互作用,纳米管激子耦合到近红外等离子体共振的纳米管本身。我们的多晶纳米管薄膜具有六方晶体结构,约25 nm的域,和1.74 nm的晶格常数。由于这种极高的纳米管密度和接近理想的等离子体激子空间重叠,等离子体激子耦合强度达到0.5 eV,这是裸激子能量的75%,接近室温超强耦合的记录。结晶纳米管薄膜代表了纳米材料组装的一个里程碑,并为高载流量导体,低功率光开关和可调谐光学天线提供了令人信服的基础。
2018-11-28 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci physics.optics