Accelerating the prediction of stacking fault energy by combining ab initio calculations and machine learning
研究结合ab initio计算与基于Friedel模型的机器学习算法，将广义层错能预测速度提升约80倍，预测结果与实验数据一致，为基于层错能的快速材料筛选与合金设计提供了高效方法。
2024-05-08 cond-mat.mtrl-sci
Ab initio determination of effective electron-phonon coupling factor in copper
计算了电子温度依赖的电子态密度、费米-狄拉克分布和电子-声子谱函数，作为获得有效电子-声子耦合因子的前提条件。将得到的耦合因子应用于飞秒激光加热的分子动力学（MD）和双温模型（TTM）耦合模拟。通过对电子和晶格子系统温度变化的监测，利用从头算耦合因子得到的结果表明，电子温度的降低和晶格温度的升高比利用唯象耦合因子得到的结果要快。耦合因子的计算方法及其在MD-TTM模拟中的实现也适用于其它金属。
2016-03-08 cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph
Ab initio theory of coherent phonon generation by laser excitation
我们表明含时密度泛函理论（TDDFT）适用于强激光脉冲在固体中产生相干光学声子。在唯象理论中，脉冲受激喇曼散射和位移激发两种机制都存在于TDDFT中。以晶体Si为例，我们发现，该理论再现了实验观察到的现象：依赖于极化，在直接带隙的强增长，以及从带隙以下到带隙以上的相位变化。我们的结论是，TDDFT提供了一个预测的从头计算框架来处理相干光学声子的产生。
2010-06-21 cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph
Ab-initio study of the effects induced by the electron-phonon scattering in carbon based nanostructures
本文从第一性原理出发，研究了反式聚乙炔和聚乙烯两种典型纳米结构中电子-声子相互作用的影响。我们发现，强的电子-声子相互作用导致了频率依赖的电子自能的复杂结构的出现。这些结构排除了任何准粒子的图像，并使绝热和静态近似通常用于完善的海涅艾伦卡多纳（HAC）的方法不足。相反，我们提出了一个完全从头算动力学制定的问题内的多体扰动理论框架。目前的动力学理论表明，在电子自能中出现的结构与相关电子/声子态包的存在有关。这些状态出现在谱函数中，甚至在$T=0\,K$，揭示了零点运动效应所起的关键作用。我们给出了这些国家的物理解释，揭示其内部组成映射的多体问题的解决方案的特征值问题。
2013-03-30 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Ab-initio calculation of all-optical time-resolved calorimetry of nanosized systems: Evidence of nanosecond-decoupling of electron and phonon temperatures
在300 ~ 1.5K温度范围内，研究了超短激光脉冲在纳米尺度系统（即全光时间分辨纳米量热法）中诱导的热动力学。我们报告从头计算描述的温度依赖性的电子-声子相互作用的Cu纳米盘支持在Si上。电子和声子的温度被发现在10 K，这是两个数量级的过量相对于标准的低温运输实验中发现的ns时间尺度上去耦。通过解释我们的结果背后的物理学，我们提出了一种替代路线，通过用时域实验取代传统实验的mK温度要求，来彻底改变纳米级系统中电子-声子解耦机制的现有知识。
2010-04-01 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci quant-ph
Electron and phonon properties of noncentrosymmetric RhGe from ab initio calculations
首次采用从头算方法计算了非中心对称B_（20）型RhGe的能带结构、费米面和声子色散，并研究了它们随压力的变化.我们考虑详细的能带结构的压控功能，以及压力引起的费米面拓扑结构的变化，预计将影响热电势的铑锗。我们还报告的特殊计算的电场梯度的Rh和Ge核和比较这些结果与最近的111镉TDPAC研究B20-RhGe。
2017-10-18 cond-mat.mtrl-sci
Ab initio downfolding for electron-phonon coupled systems: constrained density-functional perturbation theory (cDFPT)
我们对电子-声子耦合系统提出了一个从头算下折方案。在这个方案中，我们计算部分重整化的声子频率和电子-声子耦合，其中包括高能电子的屏蔽效应，以构建一个现实的哈密顿量组成的低能电子和声子的自由度。我们表明，我们的计划，我们称之为约束密度泛函微扰理论（CDFPT），可以通过稍微修改传统的DFPT，这是从第一原理计算声子性质的标准方法之一。我们的方案可以应用于各种声子相关的问题，如超导性，电子和热输运，热电性，压电性，介电性和多铁性。我们相信，cDFPT的强关联材料中的声子的作用的理解提供了坚实的基础。在这里，我们将该方案应用于富勒烯超导体，并讨论如何构建现实的低能哈密顿量。
2015-12-09 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el cond-mat.supr-con
Ab initio study of the optical phonons in 1D antiferromagnet Ca2CuO3
在自旋为1/2的反铁磁Ca_2CuO_3中，沿一维α Cu-O链的光激发表现出了不能用群论解释的禁戒峰的富集.我们采用3- 21 G基组的Hartree-Fock自洽场计算方法，对这些光学声子进行了团簇模型从头计算研究。所得结果与观测数据吻合得很好。Ca 2CuO 3中的Cu-O共振一般比纯CuO中的Cu-O共振位移低，主要由静态主晶格中的氧的振动组成，而Cu的运动仅发生在集体晶格振动中。对禁戒声子进行了几乎完全的分类。
2008-02-11 cond-mat.mtrl-sci
Boosting the efficiency of ab initio electron-phonon coupling calculations through dual interpolation
固体中电子和声子之间的耦合在描述许多现象中起着核心作用，包括超导性和热电输运。这种耦合的计算是非常苛刻的，因为它们需要对电子和声子动量进行积分，这两者都独立地跨越晶体的布里渊区。在这里，我们提出了一个从头算方法，有效地计算电子-声子介导的输运性质显着加快计算的双重积分与对偶插值技术，结合最大本地化的Wannier函数与Alfrey适应的平面波。相对于当前技术水平的Wannier-Fourier插值的性能增益约为2n_s \times M，其中n_s是晶体对称操作的数目，并且M（在5 - 60范围内的数）控制星函数的展开。我们演示了几个例子，我们的方法如何进行一些从头计算涉及电子-声子相互作用。
2020-07-10 cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph
Ab Initio Theory of Phonon Magnetic Moment Induced by Electron-Phonon Coupling in Magnetic Materials
National Laboratory of Solid State Microstructures, School of Physics, Nanjing University（南京大学固体微结构物理学院）；Center for Quantum Transport and Thermal Energy Science, Institute of Physics Frontiers and Interdisciplinary Sciences, School of Physics and Technology, Nanjing Normal University（南京师范大学物理科学与技术学院前沿交叉科学研究院量子输运与热能科学中心）；Department of Physics, Tokyo Institute of Technology（东京工业大学物理学系）；Collaborative Innovation Center of Advanced Microstructures, Nanjing University（南京大学先进微结构协同创新中心）；Jiangsu Physical Science Research Center, Nanjing（江苏物理科学研究中心）
本文提出了一种从头计算理论，用于计算电子-声子耦合在磁性材料中诱导的声子磁矩，揭示了磁性材料中声子磁性性质的计算方法，并展示了其在磁性半金属中的应用。
2025-11-20 cond-mat.mtrl-sci
$\textit{Ab initio}$ electron-phonon coupling theory of elastic helium atom scattering
本文提出一种从头算方法预测弹性氦原子散射的热衰减，经Nb(100)表面实验验证，揭示体、共振及表面声子贡献，为表面超导研究奠定基础。
2024-12-15 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.supr-con
Atomistic Green's Function Method supported by ab initio Calculations : Application to phonon transport in ZnO and ZnS
我们提出了一种方法来计算弹道声子输运，结合原子格林函数（AGF）方法与从头算结果。对于原子间相互作用势，我们使用谐波方法。用基于密度泛函理论的ABINIT程序包计算了原子的平衡位置和原子间力常数。因此，所提出的方法是无参数的。从系统的格林函数，我们确定态密度以及传输函数。在线性响应范围内获得热导率。我们将这种方法应用于体ZnO和体ZnS。给出了每种材料在不同输运方向上的传输函数。透射函数的比较表明，ZnO/ZnS界面可能是一个有前途的声子阻滞剂。因此，在ZnO或ZnS基热电器件中添加这样的界面可以增加品质因数。
2011-11-10 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Chiral phonons: circularly polarized Raman spectroscopy and $\textit{ab initio}$ calculations in a chiral crystal tellurium
近年来，具有手征性的声子（手征声子）引起了人们极大的关注。手征声子具有角动量和赝角动量。在圆偏振拉曼光谱中，$Γ_3$模式的峰分裂在反向散射配置中沿着手性晶体的主轴是可检测的。此外，当入射和散射的圆偏振光的赝角动量反转时，会发生峰分裂。到目前为止，已经观察到二元晶体中的手征声子，而一元晶体中的手征声子还没有被观察到。在这里，我们观察手征声子在手征一元晶体Te。通过$\textit{ab initio}$计算得到了Te中声子的赝角动量。由此验证了喇曼散射中赝角动量的守恒定律。从这个守恒定律出发，我们确定了手性晶体的旋向性。我们还评估了真正的手征的声子使用的措施与对称性类似的一个电的环形螺旋。
2023-01-28 cond-mat.mtrl-sci
Anomalous phonon lifetime shortening in paramagnetic CrN caused by magneto-lattice coupling: A combined spin and ab initio molecular dynamics study
本文采用原子自旋动力学和从头算分子动力学相结合的方法研究了顺磁性CrN中自旋涨落和晶格振动的相互耦合。两个自由度动态耦合，导致非绝热效应。与绝热方法相比，这些效应抑制了低温下的声子寿命。在这里确定的动态耦合提供了一个解释实验观察到的意外的温度依赖性的磁性半导体的热传导率高于磁有序温度。
2018-02-08 cond-mat.mtrl-sci
Towards exact predictions of spin-phonon relaxation times: an ab initio implementation of open quantum systems theory
自旋-声子耦合是有限温度下固态半导体中自旋弛豫和退相干的主要驱动力。控制这种相互作用是许多学科的核心问题，从磁共振到量子技术。自旋弛豫理论已经发展了近一个世纪，但通常采用声子及其与自旋耦合的唯象描述，导致不可预测的工具，阻碍了我们对自旋动力学的详细理解。在这里，我们结合四阶时间局域量子主方程与先进的电子结构方法和执行的自旋-声子弛豫时间的预测为一系列的固态配位化合物的基础上过渡金属和镧系Kramers离子。实验和模拟之间的协议表明，一个准确的，普遍的，完全从头实现自旋弛豫理论是可能的，从而铺平了道路，系统研究自旋声子弛豫在固态材料。
2021-12-16 cond-mat.mtrl-sci
Electron-phonon drag enhancement of transport properties from fully coupled \textit{ab initio} Boltzmann formalism
我们提出了一个联合治疗的非平衡动力学和电子和声子的输运进行\textit{ab initio}计算的完全耦合的电子和声子玻尔兹曼输运方程。我们发现，两个载体之间的相互阻力的存在下，导致热电势的增强和占主导地位的声子的运输，而不是在传统的半导体图片的电子。阻力还强烈地提高了固有的电子迁移率、热导率和洛伦兹数。杂质散射被认为是抑制阻力增强的热导率和电导率，而有弱的影响增强的洛伦兹数和热电势。我们证明了这些效果在\textit{n}掺杂的3C-SiC在室温下，并解释了它们的起源。这项工作建立了微观散射机制的作用，在相互作用的电子-声子气体的运输中出现强阻力效应。
2020-12-01 cond-mat.mtrl-sci
Thermal properties of materials from ab-initio quasi-harmonic phonons
本文简要介绍了利用准调和近似（QHA）从第一性原理计算材料热物性的方法。我们首先介绍了一些感兴趣的热性质，并描述了它们如何可以计算的框架中的QHA，然后我们简要回顾了密度泛函微扰理论作为一种工具，用于计算声子的第一性原理，并提出了一些代码，实现它，最后我们回顾了最近的应用程序的第一性原理QHA。
2011-12-21 cond-mat.mtrl-sci
Downfolding electron-phonon Hamiltonians from ab-initio calculations: application to K$_3$Picene
我们提出了一个电子-声子参数化，可靠地再现了一个真正的系统的几何形状和谐波频率。相对于标准的电子-声子模型，它增加了一个“双计数”校正，该校正考虑了系统被低能电子-声子过程修饰时的晶格变形。我们通过研究钾掺杂的picene（$_3$ Picene），最近声称是一种超导体，其$T_c$高达18 K。用从头计算密度泛函理论导出了体系的哈密顿参数，用动力学平均场论求解了晶格模型。我们的计算包括电子-电子相互作用和局域电子-声子耦合的影响。即使包含一个强耦合的分子声子，哈伯德排斥占主导地位，该系统是一个绝缘体的小莫特间隙为$\approx$ 0.2 eV。
2014-06-16 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el cond-mat.supr-con
\textit{Ab initio} lattice thermal conductivity of MgSiO$_3$ across perovskite-postperovskite phase transition
采用声子准粒子方法，结合\textit{ab initio}分子动力学和晶格动力学模拟，研究了MgSiO $_3$后钙钛矿（MgPPv）在地球下地幔高温高压条件下的晶格热导率（$κ_{lat}$）.声子寿命从声子准粒子计算中提取，声子群速度从非谐声子色散计算，原则上捕获完整的非谐性。研究发现，在整个地幔最下部，包括D”区，MgPPv的$κ_{lat}$比MgSiO $_3$钙钛矿（MgPv）的大约25%，这主要是由于MgPPv具有较高的声子速度。两相之间声子速度的这种差异起源于MgPPv相对较小的原始细胞。系统地研究了MgPPv和MgPv的$κ_{lat}$的温度和压力依赖性。
2021-01-30 cond-mat.mtrl-sci
Ab-initio investigation of phonon dispersion and anomalies in palladium
近年来，钯已被证明是从纳米管场效应晶体管到先进储氢设备的关键组件。在这项工作中，我研究的声子色散的fcc Pd使用第一性原理计算的基础上密度泛函微扰理论。虽然过去有几个小组研究了钯的声学性质，但这是第一次以高精度和无可调参数再现声子色散和相关异常的研究。特别是，我专注于[110]方向的Kohn异常。
2007-10-30 cond-mat.mtrl-sci
Reciprocal space temperature-dependent phonons method from ab-initio dynamics
提出一种可扩展且稳健的倒空间温度相关有效势方法，兼容多种动力学采样，并成功应用于研究非谐声子重整化及高温相稳定性。
2023-05-09 cond-mat.mtrl-sci
Phonons, Phase Transitions and Thermal Expansion in LiAlO2: An ab-initio Density Functional Study
我们采用从头计算密度泛函理论方法研究了LiAlO 2在高温高压下的相变和结构变化。电子能带结构以及声子谱计算作为压力的函数的各个阶段。计算吉布斯自由能时所用的声子熵对体系的相稳定性和各相之间的相变起着重要的作用。多面体键长（Li/Al-O）的突然增加表示在高压相变时从四面体几何形状到八面体几何形状的变化。计算了高压相变的激活能垒。声子模式负责的相变（加热时）从高压阶段到环境压力阶段被确定。在准调和近似下，采用从头算晶格动力学方法计算了γ-LiAlO 2的各向异性热膨胀行为.
2018-04-16 cond-mat.mtrl-sci
Unification of the phonon mode behaviour in semiconductor alloys: Theory and ab initio calculations
我们演示了如何克服严重的问题，在半导体合金的振动光谱的理解和分类，从传统的使用虚拟晶体近似（VCA）。我们发现，不同的系统，如InGaAs（1-键->1-模式行为），InGaP（修改的2-模式）和ZnTeSe（2-键->1-模式）实际上服从相同的声子模式行为-因此可能是一个普遍的一个-双折射型（1-键->2-模式）。从“VCA洞察力”（平均微观的）到“渗透洞察力”（介观的）的范式变化为理解合金无序提供了一个有希望的联系。支持讨论的声子态密度的从头计算模拟的区域中心的代表性的超级电池在中间组合物（ZnTeSe）和在杂质稀释的限制（所有系统）。特别是，我们提出了一个简单的从头算“协议”估计的基本输入参数的半经验“渗流”模型的计算1键>2模式的振动光谱的锌合金。这样，模型就可以自给自足了。
2008-02-06 cond-mat.dis-nn cond-mat.mtrl-sci
Ab Initio Phonon Dispersions for PbTe
我们报告第一性原理计算的声子色散的PbTe的观察到的结构和压缩。在实验晶格参数下，我们发现在带中心处的光学分支接近不稳定性，这与实验观察一致。这种模式也有很强的体积依赖性，它被压缩迅速地从不稳定性中赶走。讨论了这些结果与材料的热导率的关系。
2008-07-08 cond-mat.mtrl-sci
Ab initio study of electron-phonon interaction in phosphorene
单层的黑磷，或磷烯，最近出现作为一种新的二维半导体与有趣的高度各向异性的传输特性。到目前为止，其固有声子限制的电子输运性质的现有计算依赖于变形势近似，这通常不直接适用于各向异性材料，因为沿着一个特定方向的变形可以散射在所有方向上行进的电子。基于密度泛函微扰理论和Wannier插值方法，对磷烯中的电子-声子相互作用进行了第一性原理计算。计算结果表明：1）高的各向异性为电子-声子散射提供了额外的相空间; 2）光学声子对散射有明显的贡献。这两种效应都不能通过变形势计算来捕获。
2015-03-19 cond-mat.mtrl-sci
$\textit{Ab initio}$ anharmonic thermodynamic properties of cubic CaSiO$_3$ perovskite
本文采用$\textit{ab initio}$方法研究了立方相钙钛矿结构CaSiO $_3$（CaPv）在下地幔压力和温度范围内的热力学性质。我们计算整个布里渊区的非谐声子色散利用声子准粒子的方法，其特征在于声子频率的固有温度依赖性，并在原则上，捕获完整的非谐性。这种温度依赖性的声子色散被用来计算$\textit{ab initio}$自由能的热力学极限（$N \rightarrow \infty$）内的声子气体模型的框架。精确的自由能计算使我们能够研究立方CaPv的热力学性质和热状态方程，其中非谐效应被证明。本方法为探索高温高压下强非谐材料的相界、热力学和热弹性性质提供了一种重要的理论方法。
2020-11-25 cond-mat.mtrl-sci
Ab initio analysis of electron-phonon coupling in molecular devices
我们报道了在外加偏压和电流作用下分子器件中电子-声子耦合的第一性原理分析。我们的理论和计算框架的基础上进行密度泛函理论内的Keldysh非平衡格林函数形式主义。我们分析了哪些分子振动模式是最相关的电荷输运在非平衡条件下。对于由两个引线连接的1，4-苯二硫醇分子的分子隧道结，发现振动的低阶模是最重要的。作为偏置电压的函数，电子-声子耦合强度可以急剧变化，而振动光谱在百分之几的水平上变化。
2005-03-07 cond-mat.mtrl-sci
Perturbo: a software package for ab initio electron-phonon interactions, charge transport and ultrafast dynamics
Perturbo是用于材料中电荷输运和超快载流子动力学的第一性原理计算的软件包。目前的版本侧重于电子-声子相互作用，可以计算声子限制的输运性质，如电导率，载流子迁移率和塞贝克系数。它也可以模拟存在电子-声子散射的超快非平衡电子动力学。Perturbo使用来自密度泛函理论和密度泛函微扰理论计算的结果作为输入，并采用Wannier插值来降低计算成本。它支持范数守恒和超软赝势，自旋轨道耦合，以及体材料和2D材料的极性电子-声子校正。混合MPI加上OpenMP并行化的实施，使大型系统（高达至少50个原子）使用高性能计算的高效计算。总之，Perturbo提供了有效和广泛适用的从头算工具，以定量研究金属，半导体，绝缘体和2D材料中的电子-声子相互作用和载流子动力学。
2020-02-06 cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph
An ab-initio study of the electron-phonon coupling within a Cr(001)-surface
实验证实，Cr（001）表面在费米能级附近呈现出尖锐的共振。然而，关于它的物理起源没有共识。它被认为是由于电子-声子耦合重整化的单粒子dz 2表面态或涉及简并dxz/dyz态的轨道近藤效应。本文采用密度泛函微扰理论的从头计算方法研究了Cr（001）表面的电子-声子耦合。更准确地说，电子-声子质量增强因子的表面层的3d状态的调查。对于大多数和少数自旋dz 2表面状态，我们发现值为0.19和0.16。我们表明，这些计算的电子-声子质量增强因子是不符合的实验数据，即使我们使用的温度范围和表面德拜频率的拟合的实验数据的现实值。更准确地说，实验上得到的电子-声子质量增强因子为0.70~0.10，这与我们的计算值0.19和0.16不一致。因此，我们得出结论，实验观察到的共振在Cr（001）-表面不是由于极化效应，但由于电子-电子相关效应。
2018-01-10 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Relation between ab initio molecular dynamics and electron-phonon interaction formalisms
讨论了从头算分子动力学理论与电子-声子相互作用理论的关系[P.B. Allen和V. Heine，J.Phys.C9，2305（1976）]中的方法进行了研究。在AIMD形式中获得的基本量-任何构型的总能量-也可从形式（ES-EFT）中获得，该形式将Debye-Waller因子纳入电子结构计算中。这两种形式是完全等价的，并代表直接和微扰理论的方法来确定总能量。这种等效性允许根据要求使用任一形式主义-用于先验理论分析的ES-ε和用于热振动效应从头算建模的AIMD。结合这两种形式主义，使ES-代数形式主义成为一个从头算方法，并增加了从头算建模的问题的范围。理论上也可以通过AIMD计算获得自洽的能带结构。这项研究澄清了关于两个形式主义，存在于已发表的文献中的不正确的假设。通过结合两种形式并包括自能效应，可以在绝热近似下从头计算获得比单独使用AIMD更准确的结果。
2009-06-13 cond-mat.mtrl-sci
Ab initio dipolar electron-phonon interactions in two-dimensional materials
本文发展了二维材料中偶极电子-声子相互作用的从头计算方法。与纯纵向Fröhlich模型不同，我们发现平面外偶极子也对EPI的长波长非解析行为有贡献。二维偶极EPI不仅在典型的极性材料MoS $_2$中起重要作用，而且在石墨烯和氟化石墨烯中也起重要作用。通过将这种形式主义到Wannier-Fourier插值，我们使精确的EPI计算的2D材料和随后的固有载流子迁移率预测。结果表明，Fröhlich模型是不适合二维材料，正确的长波长相互作用必须包括可靠的预测。
2020-12-30 cond-mat.mtrl-sci
Comment on 2501.17230 and 2502.00103 "Phonon-mediated electron attraction in SrTiO3 via the generalized Frohlich and deformation potential mechanisms" and "Theory of ab initio downfolding with arbitrary range electron-phonon coupling"
本文批判性审查了两篇 arXiv 论文关于多重极性光学声子通过广义 Frohlich 耦合产生长程吸引相互作用的主张，指出其推导中忽略了模式间 Coulomb 相互作用的非物理假设，并证明在静态极限下恢复该相互作用后，屏蔽 Coulomb 相互作用总是排斥的。
2025-03-05 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el cond-mat.supr-con
Ab initio optimization of phonon drag effect for lower-temperature thermoelectric energy conversion
虽然最近在300 K以上的热电优值zT已经有了显著的改善，但在较低温度下的进展一直很缓慢，主要受到相对较低的塞贝克系数和高热导率的限制。在这里，我们报告，第一次，成功的声子拖曳效应的第一性原理计算-电子和非平衡声子之间的耦合现象-在重掺杂区和其优化，以提高塞贝克系数，同时降低声子的热导率的纳米结构。我们的模拟定量地确定了主要的声子贡献的声子阻力，这是从那些携带热量的光谱不同，并进一步揭示，而声子阻力减少在重掺杂的样品，一个显着的贡献塞贝克系数仍然存在。提出了一种理想的声子滤波器，它可以使硅的室温zT提高20倍，在100 K时可提高70倍。这项工作开辟了一个新的场地，以更好的热电利用非平衡声子。
2015-10-01 cond-mat.mtrl-sci
OpenBTE: a Solver for ab-initio Phonon Transport in Multidimensional Structures
在纳米尺度上控制热流对于包括热能收集和热管理在内的若干应用是关键的。然而，工程纳米结构是具有挑战性的，因为声子边界的相互作用，而不是考虑傅立叶定律，必须考虑。非扩散模型，如玻尔兹曼输运方程（BTE），已被成功地用于捕捉复杂结构中的尺寸效应;然而，它们的广泛应用受到该领域开源求解器有限的阻碍。我们填补了这一空白，引入OpenBTE，一个有效的求解器的稳态声子BTE在多维结构。该工具与第一性原理计算接口，因此无需拟合参数即可解锁热相关属性的计算。作为一个例子，我们采用OpenBTE计算的温度和通量的地图，以及模式分辨，有效的热导率的硅膜具有无限和有限的厚度。通过解锁快速的纳米级热传输模拟，OpenBTE可能有助于加速热能应用的纳米材料设计。
2021-06-05 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Phonon spectra in CaFe2As2 and Ca0.6Na0.4Fe2As2: Measurement of the pressure and temperature dependence and comparison with ab-initio and shell model calculations
本文用非弹性中子散射方法研究了超导体Ca_（0.6）Na_（0.4）Fe_2As_2（Tc=21 K）及其母体化合物CaFe_2As_2的声子态密度随压力和温度的变化关系。我们没有观察到显着的变化在声子谱为Ca0.6Na0.4Fe2As2在295 K的压力为5千巴。CaFe_2As_2的声子谱表明，当温度从300 K降低到180 K时，低能模软化约1 meV.在172 K时，声子态密度在结构和反铁磁相变之间没有明显的变化。这些结果，结合我们早期的温度依赖的声子态密度测量Ca 0.6Na 0.4Fe 2As 2，表明在这些化合物中的低能声子模式的软化可能是由于声子与电子或短程自旋涨落的超导化合物的正常状态以及在母体化合物的相互作用。声子谱进行了分析，从头算和经验模型计算给出的部分态密度和色散关系。
2009-02-26 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.supr-con
Absence of magnetism in the superconductor Ba2Ti2Fe2As4O: Insights from inelastic neutron scattering measurements and ab initio calculations of phonon spectra
Ba_2Ti_2Fe_2As_4O是一种自掺杂超导体，其Tc ~ 21.5K，与其它铁基超导体不同的是，它不仅含有[Fe_2As_2]层，而且含有导电[Ti_2O]片。该化合物在T ~* ~ 125 K处出现一个跃迁，文献中已初步将其归属于一个可能的密度波序。然而，这种密度波的性质（无论是电荷还是自旋引起的）仍在争论中。Ba 2 Ti 2Fe 2As 4 O的磁性从未被实验证实，这引发了一个问题，即这种超导体是否是非磁性的，或者表现出非常弱的磁性。在这里，我们报告的证据，从非弹性中子散射（INS）测量和从头计算声子谱指向没有磁性Ba 2 Ti 2Fe 2As 4 O。INS测量没有发现声子谱在Tc上有任何明显的变化，在可接近的（Q，E）空间内也没有观察到磁效应，这使得Ba_2Ti_2Fe_2As_4O成为一种非常规的超导体。通过从头计算进一步研究了磁性对描述声子谱的影响。在这种情况下，非磁性计算再现以及测量的声子谱。因此，我们的研究结果表明，超导体Ba_2Ti_2Fe_2As_4O的非磁性和非常规的性质。
2017-05-02 cond-mat.mtrl-sci
Ab initio calculations of phonon spectra in ATiO3 perovskite crystals (A = Ca, Sr, Ba, Ra, Cd, Zn, Mg, Ge, Sn, Pb)
用密度泛函理论的第一性原理计算了钙钛矿结构的钛酸钙、钛酸锶、钛酸钡、钛酸镭、钛酸镉、钛酸锌、钛酸镁、钛酸锗、钛酸锡和钛酸铅的声子谱。通过分析声子谱中的不稳定模，确定了可能的晶格畸变，并计算了相应相的能量。从声子谱、力常数和TO声子本征矢的分析，得出晶体铁电性的起源。结果表明，决定A位原子可能偏心的主要因素是这些原子的几何尺寸和电子构型。
2013-05-01 cond-mat.mtrl-sci
Electron-phonon coupling strength from ab initio frozen-phonon approach
我们提出了一个快速的方法，高通量筛选潜在的超导材料。该方法是基于计算金属屏蔽的带心声子模式，这提供了一个准确的估计的电子-声子耦合强度。这种方法是补充最近提出的刚性松饼锡（RMT）的方法，这相当于集成的电子-声子耦合在整个布里渊区（而不是区中心），但在一个相对较差的近似。我们说明了这种方法的使用，通过将其应用到MgB $_\text{2}$，其中的高温超导性是已知的，主要是由区域中心模式驱动，并比较它的姐妹化合物AlB $_\text{2}$。我们进一步说明了这个描述符的使用，通过筛选大量的二进制的电子-声子耦合的精确的第一原理计算最近已出版。与RMT描述符一起，该方法开辟了一种通过机器学习或数据挖掘进行初始高通量筛选以搜索传统超导体的方法。
2022-07-05 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.supr-con
Abnormally low thermal conductivity of 2D selenene: An ab initio study
采用第一性原理计算研究了二维$α$ -硒烯的晶格热导率和热输运性质。在室温下，各向同性的面内热导率低至3.04 W m $^{-1}$ K $^{-1}$，甚至低于具有类似构型和较低德拜温度的$α$ -碲烯。我们发现这种反常现象合理地源于声学声子支较大的非谐性。此外，声子谱，弹性性能，以及相关的热性能也显示。声学声子主要贡献于总热导率。进一步研究了尺寸效应、边界效应、三声子过程的总相空间、声子群速度和弛豫时间，揭示了声子群速度是影响二维硒烯热输运的关键因素。
2020-01-29 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph
Ab initio phonon coupling and optical response of hot electrons in plasmonic metals
超快激光测量探测金属中激发电子的非平衡动力学，具有越来越高的时间分辨率。电子结构计算可以提供一个详细的微观热电子动力学的理解，但泵探测测量的参数自由的描述还没有可能，尽管深入的研究，因为电子-声子相互作用的唯象处理。我们提出了从头计算预测的电子温度依赖的热容量和电子-声子耦合系数的等离子体金属。我们发现从自由电子和半经验的估计，特别是在贵金属以上的瞬态电子温度为2000 K，因为以前被忽视的电子-声子矩阵元素对电子能量的强依赖性的实质性差异。我们还提出了第一性原理计算的电子温度依赖的介电响应的热电子在等离子体金属，包括直接带间和声子辅助带内跃迁，促进完整的理论预测的时间分辨的光学探针签名在超快激光实验。
2016-07-28 cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph physics.optics
Ab initio calculations of thermal conductivities in crystals
导热系数的计算需要知道晶体的非谐性质。为此，应用非微扰非谐理论，该理论不利用原子位移上的势能展开，而是对具有特定位移的原子的原子图案进行Hellmann-Feynman力的从头计算，以重建非谐声子频率和群速度。参见[K.Parlinski，Phys.Rev. B 98，054305（2018），]用于热导率的Green-Kubo方程需要知道上述量和声子弛豫时间，其与用声子消隐和创建玻色算子表示的4阶声子关联函数相关。在非简谐理论的现行表述中，弛豫时间可以用解析式导出。将格林-久保公式成功地应用于硅的热导率计算，并分别计算了与声子波和弹性波有关的热导率。
2023-01-04 cond-mat.mtrl-sci
TiC lattice dynamics from ab initio calculations
采用从头计算和直接法计算了TiC晶体的声子色散曲线和声子态密度。计算结果与中子散射实验数据吻合较好。由2 × 2 × 2超原胞中原子位移引起的Hellmann-Feynman力确定了力常数。声子态密度的计算表明，Ti原子的振动形成声学分支，而C原子的运动仅限于光学分支。弹性常数已被发现使用变形的方法，并与声学声子斜率得到的结果进行了比较。
2013-01-25 cond-mat.mtrl-sci
Pressure-induced phonon freezing in the ZnSeS II-VI mixed crystal: phonon-polaritons and ab initio calculations
采用近前向喇曼散射结合从头算声子和键长计算方法研究了II-VI族ZnSeS混晶在压力作用下的声子-极化激元横光学模（具有混合的电学和力学特性）.该研究的目的是确定三个振荡器[1（Zn-Se），2（Zn-S）] ZnSe 68 S32混合晶体的低分辨双折射型Zn-S拉曼双峰的压力依赖性，其在与其两个末端化合物大致相同的压力（~14 GPa，闪锌矿到岩盐）下表现出相变，如通过高压X射线衍射所确定的。我们发现，ZnSe 68 S32的下Zn-S子模式的强度，由于Zn-S键在它们自己的（类S）环境中振动，在压力下降低（拉曼散射），而它的频率逐渐收敛到上Zn-S子模式，由于Zn-S在外来（类Se）环境中振动（从头计算）。最终，只有后一种子模式生存下来。类似的声子冻结较早地用ZnBeSe的良好分辨的双折射型Be-Se双峰证明[Pradhan等人，Phys.Rev.B81，115207（2010）]，其在其末端化合物的压力诱导的结构转变中表现出大的对比度。我们推断，上述崩溃和收敛过程是内在的短键在压力下的渗滤双峰，至少在一个ZnSe基的混合晶体，而不是由于任何压力诱导的结构转变。
2016-03-03 cond-mat.mtrl-sci
InterPhon: Ab initio Interface Phonon Calculations within a 3D Electronic Structure Framework
这项工作为社区提供了一个易于执行的开源Python包，旨在自动评估界面声子（InterPhon）。它的策略，任意定义的界面区域和周期性，避免了过多的计算成本，在应用从头算声子计算的界面，并能够有效地提取界面声子。InterPhon使得将所有基于声子的预测应用于界面系统成为可能。第一个例子中，该软件包被应用到InAs表面，演示了一个系统的结构搜索未探索的表面重建，导航的假想模式的表面声子。它最终解释了极性晶体的各向异性表面振动。第二个例子，涉及氧气吸附在铜，揭示吸附引起的振动变化和它的贡献能量稳定性。第三个例子，在Si/GaAs界面上，显示出不同的振动模式取决于界面结构。它导致的预测界面的结构转变，并揭示了自发生长的GaAs纳米线在Si上的工艺条件。InterPhon的高级自动化将有助于阐明界面原子动力学，并为不同的界面系统实现自动化计算工作流程。
2021-04-21 cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph
Ab initio phonon dispersion curves and interatomic force constants of barium titanate
用第一性原理方法计算了立方BaTiO_3的声子色散曲线，并与实验结果进行了比较。所得曲线与Yu和Krakauer [Phys.Rev.Lett. 74，4067（1995）]。他们揭示了相关的原子位移沿<100>链的铁电不稳定性的起源。一个简化的模型表明，当十几个排列的原子耦合时，会发生自发的集体位移。最近邻的Ti和O原子之间的纵向原子间力常数相对较弱，在相邻的细胞中的Ti原子之间的比较。然而，Ti和O位移之间的小耦合似乎是再现铁电不稳定性所必需的。
1997-06-30 cond-mat.mtrl-sci
Optical lineshapes of the C-center in silicon from ab initio calculations: Interplay of localized modes and bulk phonons
本研究通过构建含数万个原子的超胞动力学矩阵的DFT方法，计算硅中CiOi缺陷的光学线形，揭示局域模与体声子的共同作用，验证了C线的缺陷归属且与实验吻合良好。
2024-10-30 cond-mat.mtrl-sci
Phonons in the beta-tin, Imma, and sh phases of Silicon from ab initio calculations
我们提出了一个新的解释测量拉曼频率的高压结构的硅，这是以前分配给β-锡相。我们的结果表明，在发现Imma相之前的实验中已经发现了β-tin->Imma->sh相变。我们用平面波赝势方法和密度泛函理论以及局域密度近似下的密度泛函微扰理论计算了硅的β-tin、Imma和sh相的声子色散曲线。通过新的分配，计算的声子频率与实验数据吻合得很好，并可用于精确确定Imma->beta-tin相变的相变压力. sh->Imma转变伴随着软模。
2005-02-09 cond-mat.mtrl-sci
Ab initio calculation of phonon polaritons in silicon carbide and boron nitride
利用光子准粒子控制电磁能远低于衍射极限的能力是纳米光子学的一个定义范例。在这一领域的一个重要的最新发展是测量和操纵极有限的声子极化激元模式的极性介质，如碳化硅和六方氮化硼，铺平了道路的纳米光子学和极端的光-物质相互作用在中红外太赫兹频率范围。为了进一步推进这一有前途的领域，预测最近发现的和尚未合成的极化激元材料的光学响应是非常有趣的。在这里，我们发展了一个统一的框架，量子线性响应理论的基础上计算空间非局域介电函数的极性晶格在任意尺寸。在三维块状材料的情况下，我们的计算的空间局部限制再现极性晶格的介电响应的标准结果。使用这个框架，我们提供了从头计算的介电常数的重要散装极性的碳化硅和六方氮化硼，如与实验吻合良好。从从头算理论，我们能够开发一个微观的理解，声子模式有助于每个组件的介电函数，以及预测功能的介电函数是一个结果，弱TO声子。这种形式主义还确定了量子非局域效应可以校正声子极化激元色散的机制，这与最近将电磁场限制在1~nm尺度的原子尺度实验非常相关。最后，我们的工作指向的第一性原理描述的界面声子，声子强耦合，和手征声子的声子极化激元的性质的影响。
2018-08-31 cond-mat.mtrl-sci physics.optics quant-ph
Spin-phonon relaxation from a universal \emph{ab initio} density-matrix approach
设计具有长寿命电子自旋态的新量子材料迫切需要一种通用的理论形式和计算技术来可靠地预测本征自旋弛豫时间。本文提出了一种新的、精确的和通用的基于密度矩阵Lindbladian动力学的第一性原理方法来计算具有任意自旋混合和晶体对称性的固体的自旋-声子弛豫时间（$τ_s$）。该方法描述了Elliott-Yafet（EY）和D 'yakonov-Perel'（DP）机制对有和无反转对称系统自旋弛豫的贡献。我们发现，内在的自旋和动量弛豫时间都随着温度的升高而降低，然而，对于DP机制，自旋弛豫时间与非本征散射时间成反比。我们预测了过渡金属二硫属化物自旋寿命的大的各向异性。与广泛材料的实验的良好一致性强调了我们的方法对量子信息科学的关键属性的预测能力。
2020-04-03 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Ab Initio Spinor Kadanoff-Baym Approach to Nonequilibrium Electron, Phonon and Magnon Dynamics in Itinerant Ferromagnets
Department of Physics, University of Trento（特伦托大学物理系）
基于自旋空间的卡达诺夫-贝姆方程，从头算框架下统一处理巡游铁磁体中的电子、声子和磁子超快动力学，实现相干与非相干磁动力学的同等描述。
2026-09-28 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Ab initio zone-center phonons in LiTaO3: comparison to LiNbO3
采用第一性原理的冻结声子方法，利用全势线性缀加平面波方法计算了钽酸锂中的四个A1-TO γ声子频率。与实验数据吻合良好，发现所有模式，可靠的位移模式的不同模式成为可从计算的特征向量。记录在铌酸锂A1模式的拉曼光谱表现出反直觉软化的A1-TO 3模式的频率相对于在钽酸锂测量。我们解释这种行为的一个相对较硬的氧旋转LiTaO 3和讨论这两种材料的晶格动力学的其他差异，即显着的离域的Ta和Li的贡献超过一个相应的模式LiTaO 3，这是不同的情况下，在LiTaO 3。计算中预测了Li同位素位移。
2001-05-12 cond-mat.mtrl-sci
PAW mediated ab initio simulations on linear response phonon dynamics of anisotropic black phosphorous monolayer for thermoelectric applications
一阶标准微扰理论结合从头算投影增广波算子，以线性计算效率挑战标准Sternheimer方程的实现。这种效率促使我们使用广义密度泛函微扰理论（DFPT）和玻尔兹曼输运理论（BTE）来描述二维（2D）黑磷单层中的电子-声子相互作用。随后，线性响应声子动力学行为的电导率，塞贝克系数和输运性质的热电应用集中。分析揭示了通过结构各向异性和单层结构的态密度的晶体取向依赖性。动量相关的声子人口动态与声子线宽是有效的倒易空间电子态。电子的热导率和Seebeck系数的优化值作为驱动力调制热电效应。作为功率因数的函数，计算出MLBP系统在300 K时的品质因数为0.074，在500 K时的品质因数为0.152。晶格热导率在室温下为37.15 W/mK，并遵循与温度的逆相关性。由于预期的优异性能，特别是在单层黑磷系统中，可以实现深刻的热电应用。
2018-10-04 cond-mat.mtrl-sci
Low-Temperature Phase of the Cd$_2$Re$_2$O$_7$ Superconductor: Ab initio Phonon Calculations and Raman Scattering
利用{\it ab initio}方法，我们报道了$1$ K $5d$超导体Cd $_2$ Re $_2$ O $_7$四元结构中空间群为$I4_{1}22$的声子软模.它诱导正交畸变的晶体结构所描述的空间群$F222$主机的超导状态。该新相具有比Cd $_2$ Re $_2$ O $_7$的其它已知晶体结构更低的总能量。对同位素富集样品$^{116}$ Cd $_2$ Re $_2{^{18}}$ O $_7$进行了全面的温度相关拉曼散射实验，不仅证实了已知的结构相变，而且还使我们能够确定$\sim 80$ K附近的一个新的特征温度区，低于该温度区，拉曼光谱随着几个尖锐模式和模式分裂的发展而发生显著变化。连同\textit{ab initio}声子计算的结果，我们把这些观察作为另一个相变到一个新的低温晶体结构的Cd $_2$ Re $_2$ O $_7$的强有力的证据。
2020-03-18 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.supr-con
Ab initio simulations of excited carrier dynamics in carbon nanotubes
结合电子的含时密度泛函计算和离子的分子动力学模拟，我们研究了（3，3）碳纳米管中激发态载流子在不同温度下的动力学行为.在HV=6.8 eV的光激发之后，载流子衰减最初由有效的电子-电子散射主导。在室温下，激发能隙在~230 fs后减小到其初始值的近一半，其中与声子的耦合开始主导衰变。我们发现，在声子制度的起始点和阻尼率的变化与初始离子速度，温度依赖的电子-声子耦合的表现。
2006-08-26 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
