Fast Vibrational Modes and Slow Heterogeneous Dynamics in Polymers and Viscous Liquids
许多体系,包括聚合物和分子液体,当充分冷却和/或压缩时,固化成无序固体,即,一个杯子。这种转变不是突然的,其特征是微观迁移率逐渐降低,弛豫大大减慢。玻璃形成材料的一个显著方面是微观动力学不均匀性(DH),即,几乎不动的粒子与高动粒子共存的区域。在第一个令人信服的证据表明振动动力学和超低弛豫之间存在强烈的相关性之后,我们提出了一个问题,即振动动力学是否编码了DH的预测信息。在这里,我们回顾我们的研究结果,从分子动力学数值模拟的聚合物和分子玻璃形成者,特别关注的斯托克斯-爱因斯坦扩散和粘度之间的关系,以及相关位移的区域的大小的故障。
2019-11-18 cond-mat.dis-nn cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Nonperturbative effect of attractive forces in viscous liquids
我们研究的作用,吸引分子间力的粘性制度的一个简单的玻璃形成液体通过使用计算机模拟。为此,我们比较了一个标准的Lennard-Jones玻璃形成液体模型的结构和动力学与没有吸引力的相互作用势的尾巴。两个系统的粘性慢化被发现是定量和定性的不同,在一个广泛的密度范围内,而静态对相关性保持密切。常见的假设,即稠密的非缔合液体的行为是由短程排斥部分的分子间的潜力显着打破了在粘性液体制度的松弛。
2009-07-14 cond-mat.dis-nn cond-mat.stat-mech
Statistical mechanical approach to secondary processes and structural relaxation in glasses and glass formers
动态过程的相互关系活跃在玻璃和粘性液体的分离的时间尺度上的研究使用的模型显示两个时间尺度的分叉之间的快速和二次弛豫和二次弛豫和结构之间。动力学的研究允许在平均场近似的动态逮捕的温度以上的系统弛豫的预测,与直接导出的运动方程的结果在模式耦合理论(MCT)过冷粘性液体。改变外部热力学参数,可以表现出很宽范围的现象学,从敏感性损失中结构峰和第二峰的非常清楚的分离到多余的机翼结构。
2011-07-10 cond-mat.dis-nn cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Spatially heterogeneous dynamics and dynamic facilitation in a model of viscous silica
进行分子动力学模拟,我们发现,结构松弛动力学的粘性二氧化硅,一个强大的玻璃前体的原型,是空间异构的,不能被理解为一个统计键断裂过程。此外,我们表明,高颗粒流动性主要是通过熔体连续传播,支持在最近的理论工作中强调的动态促进的概念。
2004-02-16 cond-mat.dis-nn
Randium: A minimal model of universal viscous liquid dynamics
“Glass and Time”, IMFUFA, Department of Science and Environment, Roskilde University(玻璃与时间,IMFUFA,科学与环境系,罗斯基勒大学)
提出Randium模型,通过二维晶格上的高斯分布最近邻相互作用,模拟粘性液体的通用动力学特征,包括时间-温度叠加、抛物线标度等,并指出弹性诱导促进并非必需。
2026-08-07 cond-mat.dis-nn cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Terminal stage of highly viscous flow
高粘性流的剪切失配模型是基于其终端阶段在五维剪切空间中的不可逆Eshelby松弛的理论预测。该模型被证明是预测一个小的δ函数(德拜峰)的介电谱,与实验证据一致。将该模型从剪切涨落扩展到密度涨落,导出了玻璃化转变时绝热和等温压缩跃变之间的新关系,并将该模型转化为只需要三个温度相关参数就能拟合具有二次弛豫峰的玻璃形成体的剪切弛豫数据的形式。该模型适用于高精度测量的剪切,介电和体积弛豫数据在两个真空泵油和角鲨烷,短链聚合物具有较强的二次弛豫峰。在这三种物质中,绝热压缩性比等温压缩性更早达到平衡。角鲨烷老化数据的终端阶段表明,人们还看到了热膨胀中的绝热密度波动,这解释了为什么它似乎比动态热容更快地平衡。
2022-05-09 cond-mat.dis-nn physics.flu-dyn
Relationship between the shear moduli and defect-induced structural relaxation ofhigh-entropy metallic glasses
本研究通过测量七种高熵金属玻璃在初始、弛豫和晶态下的高频剪切模量与量热数据,揭示了剪切模量与结构弛豫缺陷浓度的内在联系,并证明相关规律受单一方程支配。
2025-03-06 cond-mat.dis-nn
Mechanical Spectroscopy on Volcanic Glasses
用低频弯曲摆(f~0.63Hz)实验研究了RT-1200 K温度范围内各种天然火山玻璃的力学弛豫行为。研究了从室温下的纯弹性固体到log(eta[Pas])=8时的纯粘性熔体的复合杨氏模量M* 和内耗1/Q的流变特性。假设几个松弛过程起作用:主要的α松弛(粘弹性过程,E_a=(344. 554)kJ/mol)。1105)K和低于T_g的二次滞弹性β '、β和γ松弛过程。用一个简单的分数阶Maxwell模型描述了弛豫时间分布不对称的唯象力学弛豫行为。这为火山或岩浆过程的建模建立了现实概念的基础。
2005-08-18 cond-mat.dis-nn cond-mat.mtrl-sci cond-mat.other
Modeling the nonlinear dielectric response of glass formers
将新近发展的有限寿命非对称双势阱模型应用于极性过冷液体的非线性介电数据。来自有限寿命的粘性效应提供了从短时间内许多分子的合作跳跃到长时间内统计独立分子的运动的交叉。该模型允许从非线性ω-数据确定合作重排区域的大小,并对甘油和碳酸丙烯酯的非线性ω和3ω-信号之间的已知不一致性提出了新的见解。
2017-05-20 cond-mat.dis-nn cond-mat.soft
Neutron Scattering Studies of the Model Glass Former Ortho-terphenyl
范德瓦尔斯液体邻三联苯长期以来一直被用作玻璃化转变研究的模型体系。受模式耦合理论的启发,已经进行了大量的实验来监测微观时间和长度尺度上的结构弛豫的发生。特别是使用准弹性中子散射,密度和标记粒子的相关性的衰减已被测量为温度,压力和波数的函数。一个一致的图片是发达国家中的模式耦合奇点出现在中等粘度的液体中的传输机制的变化,在远高于常规的(热)玻璃化转变的温度。
2001-02-20 cond-mat.dis-nn cond-mat.stat-mech
An Eshelby model for the highly viscous flow
分子玻璃形成者中的剪切流和介电α过程是根据局部结构重排来建模的,这些重排可以逆转强局部剪切。利用相应弹性理论问题的Eshelby解(J.D. Eshelby,Proc. Roy. Soc.A241,376(1957)),可以计算可恢复柔量并估计表征这种结构重排的对称双阱势的寿命。一个完整的建模的剪切松弛谱需要一个额外的参数化的这些结构重排的势垒密度。介电弛豫谱可以描述为这些弛豫与德拜过程的折叠。
2007-09-25 cond-mat.dis-nn
A Dramatically Growing Shear Rigidity Length Scale in a Supercooled Glass Former ($NiZr_2$)
寻找一个适当增长的长度尺度,增加与巨大的粘性减速的过冷液体是一个开放的问题与玻璃化转变。在这里,我们定义并证明存在一个这样的长度尺度,这可能是实验验证。这是当接近玻璃化转变时外部剪切扰动明显渗透到液体中的长度尺度。我们提供了基于模拟的证据,它的存在,它的增长至少一个数量级,通过使用分子动力学模拟NiZr 2,一个很好的脆弱的玻璃形成。在探测的时间尺度上,在从上面接近玻璃化转变温度时,这种长度尺度,也显示出与Ising样标度一致。此外,我们证明了可能的缩放的温度下,超阿耳忒弥斯增长的粘度,并显着增长的渗透深度集。我们的模拟结果表明,在过冷,显着的初始增加的剪切穿透深度在流体中可能会发生在串联的斯托克斯-爱因斯坦关系的故障。
2016-04-06 cond-mat.dis-nn cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Theory of the highly viscous flow
最近的理论治疗的固有状态之间的不可逆跳跃与剪切空间中的恒定密度扩展到一个完整的理论,归因于剪切松弛结构Eshelby重排涉及软模式的创建和湮灭。该方案解释了Kohlrausch指数接近1/2和连接到低温玻璃异常。导出了不可逆和可逆Kohlrausch弛豫时间分布之间的连续关系。全谱可以用在许多方面,不仅描述剪切松弛数据,而且还涉及剪切松弛数据介电和体积松弛谱,并预测从剪切松弛数据老化,证明了最近的老化实验。
2020-12-28 cond-mat.dis-nn cond-mat.soft
Fifth-order susceptibility unveils growth of thermodynamic amorphous order in glass-formers
眼镜在日常生活和科技中无处不在。然而,产生这种物质状态的微观机制仍然存在争议:玻璃被认为是仅仅是超粘性液体,或者是由真正的热力学相变导致的刚性状态。我们表明,第三和第五顺序的可解释性提供了一个明确的答案,这一长期存在的争议。进行相应的高精度非线性介电实验过冷甘油和碳酸丙烯酯,我们发现强有力的支持热力学无定形秩序的基础上的理论。此外,当温度降低时,我们发现生长的瞬态畴是紧凑的,即它们的分形维数d_f = 3。因此,玻璃化转变可以代表不同于d_f < 3的规范二级相变的一类临界现象。
2016-06-13 cond-mat.dis-nn cond-mat.soft
An energy landscape model for glass forming liquids in three dimensions
我们提出了一个具有平凡热力学和非平凡动力学的三维格子气模型。该模型的特点是每个粒子都有自己的随机能量景观。通过连续时间蒙特卡罗模拟研究了该模型在两种不同密度和不同温度下的平衡动力学。在高密度和低温下,该模型捕捉到粘性液体动力学的重要特征。因此,我们观察到的非指数松弛的自部分的密度自关联函数,和脆弱性图的自扩散常数和松弛时间显示非阿耳修斯行为。
2006-03-10 cond-mat.dis-nn cond-mat.soft
Viscous liquid dynamics modeled as random walks within overlapping hyperspheres
本文提出将粘性液体动力学建模为重叠超球内的随机游走,结合动力学蒙特卡罗方法发现其表现出粘性液体的典型减慢行为,且均方位移形状与已知模型相符。
2025-02-05 cond-mat.dis-nn cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
High-capacity associative memory in a quantum-optical spin glass
Stanford University(斯坦福大学);Princeton University(普林斯顿大学);University of St. Andrews(圣安德鲁斯大学)
该研究在由原子和光子组成的驱动-耗散自旋玻璃中实验实现了高容量联想记忆,利用量子光学非平衡动力学将存储容量超越Hopfield极限高达七倍,原子运动通过动态修改连接性提升了容量,实现了量子光学系统中学习的前体。
2025-09-15 cond-mat.dis-nn cond-mat.quant-gas cond-mat.stat-mech
Theory of heterogeneous viscoelasticity
我们回顾了一个新的理论的玻璃形成的粘性液体的玻璃化转变附近和以下的粘弹性。在我们的模型中,我们假设材料中的每个点都具有特定的粘度,该粘度根据波动的活化自由能在空间中随机变化。我们包括一个麦克斯韦弹性项,并假设相应的剪切模量波动,以及与激活势垒的分布相同。在相干势近似(CPA)中求解了该模型,并给出了推导过程。该理论预测的Arkenius型的温度依赖性的粘度在消失的频率限制,独立的激活势垒的分布。该理论意味着该激活能通常不同于具有相同势垒高度分布的扩散粒子的激活能。如果激活能垒的分布假定为高斯分布,则该理论的有限频率形式很好地描述了玻璃的典型低温α弛豫峰。β弛豫可以通过添加另一个中心能量比α弛豫中心能量低得多的高斯来包括。在高频率下,我们的理论减少到空间波动的弹性模量(非均匀弹性理论),这解释了玻色子峰相关的玻璃振动异常的发生的弹性介质的描述。
2015-10-20 cond-mat.dis-nn cond-mat.soft
Elastically Cooperative Activated Barrier Hopping Theory of Relaxation in Viscous Fluids. II. Thermal Liquids
基于弹性集体非线性朗之万方程理论的硬球在前面的文件I,我们提出并实现了一个准通用的理论的基础上映射到一个有效的硬球流体通过无量纲压缩性的热液体的α松弛。其结果是零可调参数理论,可以定量地解决在一个统一的方式超过14个或更多的几十年的α弛豫时间。该理论在零开尔文以上没有奇点,并且在平衡低温极限中的弛豫被预测为大致的Arrhenius形式。两个障碍(本地笼和远程集体弹性)的描述结果在一个丰富的动态行为,包括明显的Arrhenius,窄交叉和深过冷制度,和多个特征或交叉时间和温度的明确的物理意义。应用该理论的非极性分子,醇,稀有气体和液体金属进行。总的来说,与实验的协议是相当好的α时间,平台剪切模量和玻色子样峰频率的范德华液体的温度依赖性,虽然不那么氢键分子。该理论预测多个增长的长度尺度冷却后,这反映了耦合的本地跳跃和合作的弹性物理的不同方面。计算的激活体积的增长与冷却,这是相关的动态协同性的措施,同意定量与实验。与弹性,熵危机,动态促进和其他方法进行比较,并建立了一个基本的基础上,交叉温度的自动提取。目前的工作为解决聚合物熔体中独特的玻璃化现象和强约束下的各种液体奠定了基础。
2014-02-20 cond-mat.dis-nn cond-mat.soft
The relaxation dynamics of a viscous silica melt: II The intermediate scattering functions
我们用分子动力学计算机模拟研究二氧化硅粘性熔体的弛豫动力学。相干和非相干中间散射函数F_d(q,t)和F_s(q,t)表现出从高温下的近指数衰减到低温下的两步弛豫的交叉。在接近模式耦合理论(MCT)的临界温度时,在α区,双光子晶体服从时温叠加原理(TTSP),并表现出弱的拉伸。我们确定了伸缩参量的波矢依赖关系,发现对于F_d(q,t),它表现出与静态结构因子同相的振荡。α-弛豫时间τ的温度依赖性示出了从低温下的阿克里尼乌斯定律到中高温下的较弱T依赖性的交叉。在后者的温度下,T-依赖性很好地描述了幂律。我们发现,指数伽玛的幂律τ显着大于一个扩散常数。F_d(q,t)的α弛豫时间与q的关系在τ(q)附近振荡,与结构因子同相。由于在短时间内动力学的强振动分量,TTSP在β弛豫区域中是无效的。然而,我们表明,在这个时间窗口中的曲线的形状是独立的相关器,并给出了由MCT提出的函数形式。我们发现,冯Schweidler指数的值和有限q的伽玛值是兼容的MCT提出的表达式。我们的结论是,在弛豫时间为介观的温度范围内,这种强玻璃形成剂的动力学的许多方面都可以通过MCT很好地合理化。
2001-04-18 cond-mat.dis-nn cond-mat.stat-mech
A memory function analysis of non-exponential relaxation in viscous liquids
我们分析数据从模拟的2D和3D玻璃形成液体使用关联函数定义的记忆功能与负逆幂律尾巴。压力和剪切应力的自中间函数和自相关函数进行了分析,得到的拟合非常好,至少与拉伸指数一样好。与拉伸指数相反,关键形状参数--幂律尾部的指数--对于所有三个关联函数似乎是相同的。它从高温时的2左右的值下降到低温时的1.58(2D)和1.50(3D)。尾部的幅度朝着对应于发散弛豫时间的值增加,这与异常扩散有关。另一方面,仔细分析的情况下的长时间的行为表明,记忆功能是指数截止,这避免了发散的弛豫时间。包含指数截止值的重复拟合表明,幂律指数实际上与温度无关,并且在整个范围内接近1.58/1.50。代替发散,在动力学中的脆弱到强大的交叉,估计发生在3D Kob-Andersen系统的$T=0.40$周围。拟合过程的另一个关键参数可以被解释为短时速率,即在固定的相对较短的时间间隔(与阿尔法时间相比)中发生的去相关量。这个量被观察到有一个近阿克里乌斯温度依赖性,而它的波数依赖性似乎是扩散($q^{-2}$)在一个更广泛的范围比弛豫本身,进一步表明,这个“裸弛豫率”是简单的比完整的动态。
2009-04-16 cond-mat.dis-nn cond-mat.soft