Quantum Mechanics of a Simulated Tri-hydrogen Dication
薛定谔方程的精确求解内的玻恩-奥本海默近似的模拟的$H_3^{++}$ -离子。假定离子为等腰三角形，在其几何参数空间上求出了离子的基态能量。不需要多中心分子整合。我们指出如何近似的实际分子可以系统地提高。
2014-03-11 quant-ph
Quantum simulations of molecular systems with intrinsic atomic orbitals
在量子计算机上对分子系统进行量子模拟时，通常采用高斯轨道的最小基组。与更现实的基组相比，采用最小基组的量子模拟需要更少的量子比特和量子门，但产生较低精度的结果。实现更精确结果的自然策略是增加基组大小，这反过来又需要增加量子位和量子门的数量。在这里，我们探索使用固有原子轨道（IAO）的量子模拟的分子，以提高能量和性质的准确性，在相同的计算成本所需的最小的基础。我们调查的基态能量和一个和两个身体密度运营商的框架内的变分量子本征求解器，采用和比较不同的Ansätze。我们还演示了使用这种方法在计算的基态和激发态能量的小分子的量子算法的组合，使用IBM量子计算机。
2022-08-16 quant-ph
Quantum Zeno approach for molecular energies with maximum commuting initialHamiltonians
我们提出用量子绝热和模拟退火框架来计算小分子的基态。算法的初始哈密顿量取泡利基下分子全哈密顿量中最大对易项集所构成的最大对易哈密顿量。我们考虑两个变量。在第一种方法中，我们将初始态作为最大对易哈密顿量的基态，对得到的与时间或路径相关的哈密顿量进行绝热演化。然而，由于简并性和沿哈密顿路径的能级交叉，这种方法确实遭受绝热量子计算的常见问题。这个问题通过Zeno方法减轻，即，利用量子模拟退火中的一系列本征态投影，在路径依赖的哈密顿量中增加Pauli X项，Pauli X项的贡献在路径的起始和终止处消失，除了基态外，还可以用量子Zeno方法得到与基态同样精确的低激发态.
2021-02-02 quant-ph
Quantum Machine Learning of Molecular Energies with Hybrid Quantum-Neural Wavefunction
提出混合量子-神经波函数框架，结合量子电路与深度神经网络学习分子波函数，在数值与超导量子实验上实现近化学精度，并具强抗噪性。
2025-09-09 physics.chem-ph quant-ph
Molecular excited state calculations with the QEB-ADAPT-VQE
分子光谱性质的计算，如光解离速率和吸收带，依赖于所关注分子的激发态能量的知识。基于变分量子本征求解器（VQE）的协议是在新兴的噪声中间尺度量子（NISQ）计算机上计算这些能量的有希望的候选者。这些协议在NISQ计算机上的成功实现，依赖于ansätze，它可以精确地近似分子状态，并且可以通过浅量子线路来实现。本文介绍了基于激发态量子比特激发的自适应（e-QEB-ADAPT）-VQE方案，用于计算分子的激发态能量。e-QEB-ADAPT-VQE通过迭代地附加量子比特激发算子的演化来构造有效的问题定制ansätze。e-QEB-ADAPT-VQE是QEB-ADAPT-VQE协议的改编版本，其设计独立于初始参考状态的选择。我们对LiH和BeH $_2$进行经典的数值模拟，以基准测试e-QEB-ADAPT-VQE的性能。我们证明，e-QEB-ADAPT-VQE可以构建高度准确的ansätze，所需的$CNOT$比标准的固定UCC ansätze，如UCCSD和GUCCSD少至少一个数量级。
2021-10-18 quant-ph
Correction scheme for molecular total energies from quantum phase estimation under limited qubit resources
National Institute of Advanced Industrial Science and Technology (AIST)（产业技术综合研究所）
提出一种混合方法，结合容错量子计算机和经典计算，通过量子主导轨道选择和子空间动态相关校正，在有限量子比特资源下准确评估分子总能量。
2026-06-15 physics.chem-ph quant-ph
Pre-Born-Oppenheimer energies, leading-order relativistic and QED corrections for electronically excited states of molecular hydrogen
对于氢分子的$B$和$B'\ ^1Σ_\text{u}^+$电子态所对应的旋振电子态，预Born-Oppenheimer（四粒子）非相对论能量收敛到十亿分之1-3的相对精度。四粒子非相对论能量附加了领先阶相对论、领先阶和估计的高阶量子电动力学修正。所得到的旋转振动基态的项值与实验结果非常吻合。进一步的结果进行了报告和讨论的其他rovibronic国家分配的$C\ ^1Π_\text{u}$和$EF,GK,$和$HH\ ^1Σ_\text{g}^+$电子状态。
2023-01-08 physics.chem-ph quant-ph
Ultrafast Coherence Delocalization in Real Space Simulated by Polaritons
我们研究了相干离域耦合腔分子极化激元平台上的时间，频率和空间域，使超快二维红外高光谱成像。在频率和实空间中观察到单向相干离域（在一个腔转移到另一个腔中制备的相干）。这种方向性是由散域光子从高能量到低能量模式的耗散实现的，由Lindblad动力学描述。进一步的实验表明，当直接跨腔制备相干态（来自不同腔的极化激元之间的叠加）时，只有能量上邻近的极化激元才能形成在长程环境波动中幸存下来的相干态。与Lindblad动力学一起，这一结果意味着相干光通过一步机制离域，光子从一个腔转移到另一个腔，为自然和人工量子系统中的相干演化提供了光明。这项工作还展示了一种结合光子和分子模式来模拟相干动力学的方法。
2021-07-09 quant-ph
Extending the Tavis-Cummings model for molecular ensembles -- Exploring the effects of dipole self energies and static dipole moments
本文扩展了分子系综的 Tavis-Cummings 模型，证明静态偶极矩和偶极自能对极化子化学中光-物质相互作用的准确描述至关重要，并构建了可模拟更大分子系综的高效两能级系统方法。
2024-07-16 physics.chem-ph quant-ph
Using machine learning to map simulated noisy and laser-limited multidimensional spectra to molecular electronic couplings
Duke University（杜克大学）
本研究探究实验噪声和脉冲限制对神经网络从2DES光谱提取分子电子耦合的影响，发现一定信噪比下噪声无阻碍，脉冲约束反而提升准确率，为模拟训练的神经网络应用于实验光谱及实验设计提供新思路。
2025-03-19 cs.LG physics.chem-ph quant-ph
Towards Efficient Quantum Computation of Molecular Ground State Energies using Bayesian Optimization with Priors over Surface Topology
针对变分量子特征求解器（VQE）中采样数增加会提升模拟成本的问题，提出带表面拓扑先验的贝叶斯优化（BOPT）方法，用更少量子资源实现分子基态能量计算，并验证了方法有效性。
2024-07-10 cond-mat.str-el physics.chem-ph quant-ph
Heat dissipation and its relation to molecular orbital energies in single-molecule junctions
本文从理论上研究了单分子结中的热耗散。为了研究电极中的热耗散以及透射光谱与电子结构之间的关系，我们考虑了一个两能级分子桥连接电极的玩具模型。利用Landauer方法，我们展示了分子结电极中的热耗散与其传输特性的关系。我们发现，在一般情况下，热量是不相等的，在左，右电极的结，它依赖于偏置极性和相对于费米能级的分子的能级的位置。此外，我们利用C $_{60}$分子作为一个结，结果显示出良好的协议与玩具模型。我们的结果是显着的热耗散的意义上说，他们可以用来检测的能级的结在运输过程中占主导地位。
2016-08-06 cond-mat.mes-hall quant-ph
Relativistic two-electron atomic and molecular energies using $LS$ coupling and double groups: role of the triplet contributions to singlet states
在非对Dirac-Coulomb-Breit波动方程变分求解过程中，通过广泛应用双群对称性（相当于原子系统的$LS$耦合），计算了He原子的1和2 $^1S^\text{e}_0$态、Li $^+$和Be ${^{2+}}$离子的$1\ ^1S^\text{e}_0$态以及H $_2$分子的$X\ ^1Σ_\text{g}^+$基态的三重态贡献.使用优化的非相对论能量的显式相关高斯基，非对狄拉克-库仑-布赖特能量收敛在十亿分之一的相对精度内。三重态扇形贡献对变分能量的$α$精细结构常数依赖性在首阶为$α^4E_\text{h}$，与文献中的形式微扰理论结果一致.
2023-01-24 physics.atom-ph physics.chem-ph quant-ph
Ground States of the Hydrogen Molecule and Its Molecular Ion in the Presence of Magnetic Field Using the Variational Monte Carlo Method
本文用变分Monte Carlo（VMC）方法计算了在0 a.u.和10 a.u.本计算是基于使用两种类型的紧凑和准确的试探波函数，这是提出考虑在计算能量的情况下，磁场。所获得的结果与最近的准确值进行比较。我们的结论是，VMC方法的应用可以成功地扩展到分子在磁场作用下的情况。
2015-09-22 physics.atom-ph physics.chem-ph quant-ph
Variational versus perturbative relativistic energies for small and light atomic and molecular systems
计算和比较了低核电荷数的双电子原子和分子的变分和微扰相对论能量。在一般情况下，良好的协议，这两种方法进行了观察。剩余的偏差可以归因于高阶相对论，也称为非辐射量子电动力学（QED），微扰方法的校正自动包含在非对狄拉克$-$库仑$-$布赖特（DCB）方程的变分解中，以所有阶的$α$精细结构常数。通过对DCB能量的多项式$α$依赖性的分析，可以在不进行正则化的情况下，高精度地确定对非相对论能量的首阶相对论修正。贡献Breit $-$泡利哈密顿，期望值收敛缓慢，由于奇异项，隐含在变分过程。非对DCB能量的$α$依赖性表明，对于$Z=2$（He），高阶（$α^4 E_\mathrm{h}$）无辐射QED修正是首阶（$α^3 E_\mathrm{h}$）无辐射QED修正的5%，但对于$Z=4$（Be $^{2+}$），高阶（$α^4 E_\mathrm{h}$）无辐射QED修正已经是首阶（$α^3 E_\mathrm{h}$）无辐射QED修正的40%，这表明由变分过程提供的修正对于中间核电荷数已经很重要。
2022-07-22 physics.chem-ph quant-ph
Quantum self-consistent equation-of-motion method for computing molecular excitation energies, ionization potentials, and electron affinities on a quantum computer
近期量子计算机有望通过精确的分子模拟来促进材料和化学研究。一些发展已经表明，小分子的精确基态能量可以在当今的量子器件上进行评估。虽然电子激发态在化学过程和应用中起着至关重要的作用，但对近期量子器件的常规激发态计算的可靠和实用方法的探索正在进行中。受量子化学中幺正耦合团簇理论的激发态方法的启发，我们提出了一种基于运动方程的方法，在量子计算机上用变分量子本征求解器算法计算基态的激发能.我们进行数值模拟H $_2$，H $_4$，H $_2$ O，和LiH分子测试我们的量子自洽运动方程（q-sc-EOM）的方法，并比较它与其他当前国家的最先进的方法。q-sc-EOM利用自洽算子来满足真空湮没条件，这是精确计算的关键属性。它提供了对应于垂直激发能、电离势和电子亲合势的真实和尺寸密集的能量差。我们还发现，q-sc-EOM是更适合于NISQ设备上的实现，因为它预计将是更有弹性的噪声相比，目前可用的方法。
2023-02-23 cond-mat.str-el physics.chem-ph quant-ph
Scalable Quantum Simulation of Molecular Energies
我们报告了第一个在量子计算机上进行的电子结构计算，而没有指数昂贵的预编译。我们使用一个可编程的超导量子比特阵列，使用两种不同的量子算法来计算分子氢的能量表面。首先，我们使用变分量子本征求解器进行了幺正耦合团簇方法的实验研究。我们有效的实现预测正确的离解能在化学精度的数值精确的结果。其次，我们实验证明了化学的正则量子算法，它包括Trotterization和量子相位估计。我们比较这些方法的实验性能，以显示明确的证据表明，变分量子本征求解器是强大的某些错误。这种容错性激发了人们的希望，即经典难处理分子的变分量子模拟在不久的将来可能是可行的。
2017-02-04 physics.chem-ph quant-ph
Molecular Quantum Transformer
Quantum Laboratory, Fujitsu Research, Fujitsu Limited（Fujitsu 研究院量子实验室）
本文提出分子量子变换器，利用量子电路实现注意力机制，高效计算分子量子系统的基态能量，优于经典Transformer，拓展了量子化学应用。
2025-05-16 cs.LG quant-ph
Quadrupole transitions in the bound rotational-vibrational spectrum of the deuterium molecular ion
在对三体分子系统H $_2^+$（{ \it J. Phys. B：At.摩尔光学物理学} { \bf 45} 065101），它的同位素异构体，氘分子离子D $_2^+$进行了研究。采用拉格朗日网格法在边界坐标系下求解三体薛定谔方程。计算了总轨道动量从0到56的四个振动态$v=0-3$和束缚态或准束缚态的能量和波函数。使用1986年基本常数$m_d=3670.483014\,m_e$。所获得的能量具有从最低振动态的约13位数到第三振动激发态的至少9位数的精度。计算了这些态在整个转动带内的单位时间四极跃迁几率。广泛的结果与六个有效数字。
2013-02-22 physics.atom-ph quant-ph
State of the art for ab initio vs empirical potentials for predicting 6e$^{-}$ excited state molecular energies: Application to Li$_{2}\left(b,1^{3}Π_{u}\right)$
我们建立了第一个解析经验势的最深绑定的$\mbox{Li}_{2}$状态：$b\left(1^{3}Π_{u}\right)$。我们的潜力是基于实验能量跃迁覆盖$v=0-34$，非常高精度的理论长程常数。它提供了高精度的预测$v=100$铺平了道路，高精度的远程测量，并希望最终解决的年龄之间的差异实验和理论的$\mbox{Li}\left(2^{2}S\right)+\mbox{Li}\left(2^{2}P\right)$ $C_{3}$值。最先进的从头计算预测振动能间距都在最多0.8厘米$^{-1}$与经验势的分歧。
2015-08-28 astro-ph.SR physics.atom-ph physics.chem-ph
UGA-SSMRPT2 -- A Multireference Perturbation Theory Predicting Accurate Electronic Excitation Energies in Diverse Molecular Systems
Indian Institute of Science Education and Research Kolkata（印度科学教育研究学院加尔各答分校）；Syamaprasad College（西亚马普拉萨德学院）
UGA-SSMRPT2 提出了一种多参考微扰理论，用于在多种分子系统中准确预测电子激发能级，具有高精度和计算效率。
2026-02-04 physics.chem-ph physics.comp-ph quant-ph
Quantum chemistry based on classical mechanics inspired by simulated bifurcation
Toshiba Corporation（东芝公司）；RIKEN Center for Quantum Computing (RQC)（理化学研究所量子计算中心）
基于经典力学的SBCI算法通过模拟分叉启发方法，实现高效且高精度的量子化学计算，减少计算成本并保持可靠性。
2026-03-06 physics.chem-ph physics.comp-ph quant-ph
Multi-GPU RI-HF Energies and Analytic Gradients $-$ Towards High Throughput Ab Initio Molecular Dynamics
本文提出一种多GPU优化的RI-HF能量与解析梯度算法，通过多GPU并行和负载均衡加速中小分子从头算分子动力学，实现超3倍单GPU加速及最高47%理论峰值浮点性能。
2024-07-30 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph physics.comp-ph
