Thermodynamic and Transport Properties Modeling of Deep Eutectic Solvents: A review on gE-models, equations of state and molecular dynamics
近年来，低共熔溶剂（DES）作为传统溶剂的有吸引力的替代品而受到关注。有越来越多的出版物处理的热力学建模的DES强调建模的重要性的解决方案的属性。在这篇综述中，我们总结了DES建模的最新进展以及目前面临的挑战。我们还总结了各种模拟方法的相平衡和DES的性质与gE模型，EOS和分子动力学（MD）模拟。目前的gE模型和基于EOS的方法处理DES作为伪组件，以简化参数化和计算策略。然而，为了使模型变得更具可转移性和预测性，最好是对DES的各个成分建模，而不是使用伪成分。这意味着还需要用更详细的实验数据（包括DES组分的分布）进行验证。与GE模型和EOS相比，MD模拟能够提供有关液体结构的信息，并且可以预测动态特性，尽管后者的量仍然显示出一些不精确性。因此，从MD对DES系统的液体结构的洞察也可以帮助改善目前的建模策略，除了更好地理解。最后，讨论了DES力场的最新发展，因为施加的力场的质量决定了MD模拟的结果。
2023-03-30 cond-mat.stat-mech physics.chem-ph physics.comp-ph
Data-driven molecular modeling with the generalized Langevin equation
由于分子动力学模拟的复杂性，需要采用降维和粗粒度技术来实现易于处理的计算。广义朗之万方程（GLE）描述了降维的粗粒度动力学。尽管在非平衡动力学中起着至关重要的作用，记忆核的GLE往往被忽视，因为它是难以描述和昂贵的解决。为了解决这些问题，我们构建了一个数据驱动的理性近似的GLE。基于以前的工作利用GLE模拟简单的系统，我们将这些结果扩展到更复杂的分子，其许多自由度和复杂的动力学需要近似方法。我们证明了我们的近似的有效性，通过测试它对精确的方法和比较可观察到的，如自相关和过渡率。
2020-06-04 physics.comp-ph
VAMPnets: Deep learning of molecular kinetics
从高通量分子动力学模拟中计算生物分子过程的相关结构、平衡和长时间尺度动力学的需求越来越大，例如蛋白质-药物结合。目前的方法采用模拟坐标到结构特征的转换，降维，聚类降维数据，和分子结构之间的相互转换率的马尔可夫状态模型或相关模型的估计。这种手工制作的方法需要大量的建模专业知识，因为任何一步的错误决策都会导致大的建模错误。在这里，我们采用马尔可夫过程的变分方法（VAMP），使用神经网络（称为VAMPnets）开发分子动力学的深度学习框架。VAMPnet对从分子坐标到马尔可夫状态的整个映射进行编码，从而将整个数据处理管道组合在单个端到端框架中。我们的方法执行相同或更好地比国家的最先进的马尔可夫建模方法，并提供了易于解释的少状态动力学模型。
2017-12-20 physics.bio-ph physics.chem-ph physics.comp-ph
Reverse Coarse-graining for Equation-free Modeling: Application to Multiscale Molecular Dynamics
从低分辨率数据构造原子分辨态在科学和工程的许多领域中具有重要的实际意义。这个问题在本文中解决的背景下，多尺度分解方法的分子动力学。这些方法捕捉大分子系统中产生的原子和粗粒度尺度之间的串扰。这种串扰通过Trotter因子分解来解决，该分解用于将所有原子与计算的粗粒度阶段分开。在这种方法中，短的分子动力学运行被用来提前的粗粒度的变量，这反过来又指导全原子状态。为了实现这种协同进化，必须恢复与更新的粗粒度变量一致的所有原子微观状态。这种恢复在这里被铸造作为一个非线性优化问题，用拟牛顿法求解。该方法产生了一个与玻尔兹曼相关的微观状态，其粗粒度表示和一些细尺度特征被保留。将该算法嵌入到多尺度因子分解中是准确的，可扩展的，用于模拟蛋白质及其组装。
2016-04-12 physics.comp-ph
Artificial Intelligence Advances for De Novo Molecular Structure Modeling in Cryo-EM
University of Washington Bothell（华盛顿大学博塞尔分校）；University of Washington Seattle（华盛顿大学西雅图分校）；Saint Louis University（圣路易斯大学）；Pacific Lutheran University（太平洋路德大学）；University of Chicago（芝加哥大学）
冷冻电子显微镜（cryo-EM）已成为确定大型蛋白质复合物和分子组装体结构的主要实验技术，2017年诺贝尔奖就是明证。尽管冷冻电子显微镜已经得到了极大的改进，可以生成包含大分子详细结构信息的高分辨率三维（3D）图，但使用数据自动构建结构模型的计算方法却远远落后。传统的冷冻电子显微镜建模方法是基于模板的同源建模。当在数据库中找不到模板模型时，手动从头建模非常耗时。近年来，使用机器学习（ML）和深度学习（DL）的从头冷冻电子显微镜建模已跻身于大分子结构建模的顶级方法之列。基于深度学习的从头冷冻电子显微镜建模是人工智能的重要应用，具有令人印象深刻的结果和下一代分子生物医学的巨大潜力。因此，我们系统地回顾了代表性的ML/DL为基础的从头冷冻电子显微镜建模方法。并从实践和方法论两个方面论述了它们的意义。我们还简要介绍了冷冻电子显微镜数据处理工作流程的背景。总的来说，这篇综述为人工智能（AI）的现代研究提供了一个入门指南，用于从头分子结构建模和这一新兴领域的未来方向。
2021-02-24 cs.AI physics.bio-ph physics.comp-ph
Geant4 Applications for Modeling Molecular Transport in Complex Vacuum Geometries
我们讨论了一种新的使用Geant4模拟工具包在真空环境中的分子输运模型，在分子流制度。Geant 4工具包最初由高能物理社区开发，用于模拟复杂探测器系统内基本粒子的相互作用。在这里，它的功能被用来模拟几何形状中的分子真空传输，而其他技术是不切实际的。的技术进行了验证与应用程序代表一个简单的真空几何形状，已经研究了以前的分析和基本的蒙特卡罗模拟。我们讨论了使用一个非常复杂的几何形状的应用程序，即大型综合巡天望远镜相机低温恒温器，以确定污染物分子的运输到光学表面的污染控制是至关重要的概率。
2013-07-29 astro-ph.IM physics.comp-ph physics.ins-det
Modeling off-resonant nonlinear-optical cascading in mesoscopic thin films and guest-host molecular systems
利用自洽场方法建立了非共振微观级联极化率模型，研究了介观非线性极化原子和分子系统。我们发现增强的高阶的几何和边界取向效应所造成的可伸缩性。我们包括一个例子的依赖于激发光束的横截面结构和简化推导的微观级联的非线性光学响应在宾主系统。
2013-12-16 physics.atm-clus physics.comp-ph physics.optics
Modeling elastic properties of polystyrene through coarse-grained molecular dynamics simulations
本文提出了一个扩展的粗粒度的调查的弹性性能的聚苯乙烯。特别是，我们采用著名的MARTINI力场及其修改进行扩展的分子动力学模拟在$μ$的时间尺度，其中考虑到缓慢松弛过程的聚苯乙烯，这样的模拟允许分析的体积模量，剪切模量，泊松比。我们表明，通过迭代修改的MARTINI力场参数，它原来是可能影响系统的剪切模量和体积模量，使它们更接近实验中报道的那些值。
2019-05-02 cond-mat.mes-hall cond-mat.soft physics.comp-ph
Molecular Modeling of the Microstructure Evolution during the Carbonization of PAN-Based Carbon Fibers
开发高强度碳纤维（CF）需要了解加工条件，微观结构和所得性能之间的关系。我们开发了一个分子模型，结合动力学蒙特卡罗（KMC）和分子动力学（MD）技术预测碳化过程中的碳纤维制造的微观结构演变。该模型准确地预测了碳纤维的横截面微观结构，预测了实验观察到的石墨片和发夹结构等特征。我们预测所得纤维的横向模量，并发现模量略低于实验值，但比理想石墨低一个数量级。我们将其归因于我们模拟结构的完美纵向纹理，以及控制纤维变形的链滑动机制，而不是控制石墨模量的范德华相互作用。我们还观察到高反应速率导致具有较低模量的多孔结构。
2017-03-25 cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph
Mesoscopic Lattice Boltzmann Modeling of the Liquid-Vapor Phase Transition
通过处理微观分子间的相互作用，建立了一个描述液-汽相变的介观格子Boltzmann模型。短程分子相互作用被纳入通过恢复状态方程的稠密气体，和长程分子相互作用被模仿通过引入成对的相互作用力。采用双分布函数，密度分布函数的质量和动量守恒定律和一个创新的总动能分布函数的能量守恒定律。恢复的中宏观控制方程完全符合动力学理论，热力学一致性自然得到满足。
2021-06-03 physics.comp-ph physics.flu-dyn
Machine learning assisted coarse-grained molecular dynamics modeling of meso-scale interfacial fluids
介观尺度界面流体的一个特点是界面能的多面性和尺度依赖性，在分子尺度和连续尺度上表现出不同的特征。多尺度性质对构建可靠的粗粒度（CG）模型提出了挑战，其中CG势函数需要忠实地编码由未解决的原子相互作用产生的多体相互作用，并考虑界面上的异质密度分布。我们构建的CG模型的单组分和双组分的聚合物流体系统的基础上最近开发的深粗粒势（DeePCG）计划，其中每个聚合物分子被建模为CG粒子。通过只使用热平衡状态下瞬时力的训练样本，所构造的CG模型能够准确地再现整体孔隙形成的概率密度函数和流体界面上毛细波的频谱。更重要的是，CG模型准确地预测了非极性溶剂化能的体积-面积标度转换，说明了探测分子水平保真度编码的介观尺度集体行为的有效性。
2022-10-22 cond-mat.soft physics.comp-ph
Modeling Molecular Magnets with Large Exchange and On-Site Anisotropies
分子磁体中的自旋可以经历各向异性交换相互作用和原位磁各向异性。本文研究了交换各向异性对分子磁各向异性的影响。当两个各向异性都很小时，我们发现有效自旋哈密顿量中的轴向各向异性参数$D_M$是由于交换和在位各向异性的单独贡献之和。我们发现，即使轴向各向异性约为$15\%$，低能谱不对应于一个单一的母自旋流形，但有入侵者状态所产生的其他母自旋。在这种情况下，低能谱不能用有效哈密顿量来描述。我们研究了磁化率，比热作为温度的函数和磁化强度作为外磁场的函数来表征系统在这个极限。我们发现，有两个各向异性之间的协同作用，特别是对于大型系统具有较高的网站自旋。
2018-07-10 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el physics.comp-ph
