Mixed Atomistic-Implicit Quantum/Classical Approach to Molecular Nanoplasmonics
提出混合QM/ωFQFμ-BEM多尺度方法，模拟分子吸附金属纳米结构的光学性质，并扩展至TDDFT框架下的SERS计算。
2024-10-28 cond-mat.mes-hall physics.chem-ph
Assessing mixed quantum-classical molecular dynamics methods for nonadiabatic dynamics of molecules on metal surfaces
本文基于二维模型评估多种混合量子-经典方法在捕捉金属表面分子散射中非绝热效应的能力，发现各方法对动能依赖性预测相似但振动能量分布不同，并确定了部分方法不适用的耦合区域。
2023-08-01 physics.chem-ph
Scalable Quantum Monte Carlo Method for Polariton Chemistry via Mixed Block Sparsity and Tensor Hypercontraction Method
Los Alamos National Laboratory（洛斯阿拉莫斯国家实验室）
本文提出了一种基于混合块稀疏性和张量超收缩方法的量子蒙特卡洛方法，用于高效计算极子化学中的交换能，实现立方时间标度并保持精度。
2026-02-02 physics.chem-ph quant-ph
Mixed Quantum-Classical Approaches to Spin Current and Polarization Dynamics in Chiral Molecular Junctions
本文结合量子主方程与表面跳跃、平均场Ehrenfest方法研究手性分子结的自旋输运，发现瞬态自旋极化最终衰减为零，偏置电压、分子长度和SOC显著影响自旋电流，而电子-声子耦合改变电流-电压特性，为分子自旋电子器件设计提供指导。
2025-09-10 cond-mat.mes-hall physics.chem-ph quant-ph
Molecular Design Based on Artificial Neural Networks, Integer Programming and Grid Neighbor Search
Kyoto University（京都大学）
最近提出了一种新的框架，用于使用人工神经网络和混合整数线性规划来设计具有期望化学性质的化合物的分子结构。在该框架中，具有目标化学值的化学图被推断为混合整数线性规划的可行解，该混合整数线性规划表示预测函数和对图的结构的其他要求。本文提出了一种通过在搜索空间中搜索输出化学图的邻域来生成混合整数线性规划的其它可行解的方法。该程序在框架中作为一个新的构建块合并。我们的计算实验的结果表明，所提出的方法可以产生额外的数量的新的化学图与多达50个非氢原子。
2021-08-23 cs.LG physics.chem-ph
MixPI: Mixed-Time Slicing Path Integral Software for Quantized Molecular Dynamics Simulations
本文提出MixPI软件，在CP2K中实现混合时间切片路径积分分子动力学，允许不同原子使用不同珠子数，以高效处理仅少数原子具有显著量子效应的大体系。
2024-11-18 physics.chem-ph
Mixed quantum-classical dynamics using collective electronic variables: A better alternative to electronic friction theories
精确描述金属表面上分子的非绝热动力学是一个严重的计算挑战。我们提出了一个混合的量子-经典方案，通过引入集体电子变量来解决这一挑战。这些变量是通过分析块对角化应用于时间相关的哈密顿矩阵管理的电子动力学定义的。我们比较了我们的计划与Escherichfest方法和一个全记忆电子摩擦模型的一维“吸附原子+原子链”模型。我们的模拟表明，只有很少（2-3）电子变量的集体模式动力学是强大的，可以描述各种情况：从绝缘体上的化学吸附原子到金属表面上的原子。我们的分子模型还表明，摩擦方法容易发生不可预测的灾难性故障。
2016-11-20 physics.chem-ph
Heuristic rule for binary superlattice coassembly: Mixed plastic mesophases of hard polyhedral nanoparticles
硬各向异性纳米颗粒的混合物的受欢迎的有序结构由于组分的几何不相容性而常常在物理上是不利的，以致密地填充到规则晶格中。一个简单的增容规则，其中选择的颗粒尺寸，使得纯组分的有序-无序转变压力相匹配（和有序相的熵是相似的）。使用这一规则与代表多面体从截断立方体家庭，形成纯组分塑料晶体，蒙特卡罗模拟显示形成的塑料固体解决方案的所有组成和广泛的体积分数。
2014-10-20 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Towards Environment-Sensitive Molecular Inference via Mixed Integer Linear Programming
Graduate School of Informatics, Kyoto University（京都大学信息学研究科）；Quaid-i-Azam University（卡伊德-阿扎姆大学）；Graduate School of Advanced Integrated Studies in Human Survivability (Shishu-Kan), Kyoto University（京都大学人类生存高级综合研究研究生院（Shishu-Kan））；Bioinformatics Center, Institute for Chemical Research, Kyoto University（京都大学化学研究所生物信息学中心）
针对传统QSAR/QSPR忽略分子相互作用与环境因素的问题，本文提出一种新颖的QSAR/QSPR框架，通过设计特征函数整合多分子与环境信息，利用混合整数线性规划方法在预测Flory-Huggins $χ$-参数并推断高质量溶质聚合物方面取得优异性能。
2025-02-17 cs.LG physics.chem-ph
Mixed Planewave and Localized Orbital Basis for Sparse-Stochastic Hybrid TDDFT
本文提出一种混合平面波与定域轨道基组方法，用于广义Kohn-Sham TDDFT框架计算光吸收光谱，减少了进入Casida方程的未占据分子轨道数量并加速光谱收敛，同时支持精确交换算符的稀疏-随机求值。
2025-08-11 physics.chem-ph
An Improved Ehrenfest Approach to Model Correlated Electron-Nuclear Dynamics
混合量子-经典力学描述对于模拟与光化学和光物理过程相关的耦合电子-核动力学（即非绝热分子动力学）至关重要。我们认为，对于多原子分子，这样的混合动力学不能有效地描述在矩阵规范的潜力和发展的“长度规范”的有效哈密顿量的概念，这有助于澄清流行的非绝热计算方法的某些方面。特别是，在这样一个有效的Hamiltonain形式主义很容易得出的动量重标度边界条件，用于表面跳跃算法。此外，使用新的形式主义，我们介绍了一个耦合高斯波包参数化的核波函数，概括了Escherfest方法来考虑电子-核的相关性。我们测试这种新的方法，Eschlafest加，在非绝热过渡探测电子核相关的标准模型问题。我们的方法的高精度，结合混合量子经典效率，打开了一条道路，在现实的分子系统中的非绝热分子动力学的改进模拟。
2018-08-17 physics.chem-ph
Quantum Mechanics / Coarse-Grained Molecular Mechanics (QM/CG-MM)
许多分子系统，包括溶液，蛋白质和复合材料，可以使用混合分辨率表示，其中量子力学/分子力学（QM/MM）的方法已成为最广泛使用的建模。然而，QM/MM的方法往往面临着一些挑战，包括缓慢采样的大配置空间的MM部分，高成本的重复QM计算改变坐标的原子在MM环境中，并难以提供一个简单的，定性的解释数值结果的影响的分子环境后，积极的QM区域。在本文中，我们解决这些问题相结合的QM/MM模型与“自下而上”的粗粒化（CG）的方法提供了一个系统的量子力学/粗粒分子力学（QM/CG-MM）混合分辨率方法的理论基础。基于统计力学和量子力学的结合，推导出该方法，从而得到QM部分的有效哈密顿量的方程，这是QM/CG-MM理论中的中心概念。从静电，感应，色散和交换之间的相互作用的QM部分和周围环境的有效哈密顿量的不同的贡献提供了详细的分析，作为一个潜在的层次结构的QM/CG-MM方法在其精度和计算成本不同的基础。QM/CG-MM方法的关系，其他混合分辨率的方法进行了讨论。
2017-09-28 physics.chem-ph physics.comp-ph quant-ph
Structural evolution in high-pressure amorphous CO$_2$ from \textit{ab initio} molecular dynamics
采用$ab$ $initio$分子动力学模拟，在常压下研究了无定形CO2在0-100 GPa和200-500 K之间的行为，发现了几种新的无定形形式。我们专注于高压聚合物无定形形式的演变，称为α-碳氧化物，在其下降到零压力的过程中，它最终转化为分子非晶态固体。在减压过程中，观察到两种非分子的无定形形式与不同比例的三，四配位碳和两个混合的分子-非分子形式。因此，从α-carbonia到分子状态的转化似乎通过几个中间阶段不连续地进行，这表明固体CO $_2$可能表现出有趣的多晶性。我们还研究了无定形形式与其结晶对应物的关系。根据它们的结构性质，四面体状α-碳氧化物最可能与V相相关，而混合形式的存在可能反映了由线性链组成的亚稳三配位聚合物相的假设存在。我们的分子无定形形式似乎是有关的相位-I根据分子的配位和它们的相对键的取向。
2014-04-02 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Molecular simulation of thermosetting polymer hardening: reactive events enabled by controlled topology transfer
我们提出了一个量子力学/分子力学（QM/MM）来处理大量的分子重组的化学反应。为此，分子动力学模拟与平稳切换的相互作用模型被用来建议合适的产品状态，而蒙特卡罗算法被用来评估反应的可能性，以充满活力的可行性。作为演示，我们研究了双酚F二缩水甘油醚（BFDGE）和4，6-二乙基-2-甲基苯-1，3-二胺（DETDA）的交联。环氧树脂固化的建模是由差示扫描量热法（DSC）测量，这证实了作为固化温度的函数的交联度的补充。同样地，所得到的热固性聚合物的形成热和机械性能被发现与以前的实验是很好的协议。
2020-11-05 cond-mat.soft physics.chem-ph
Limitations of Quantum Hardware for Molecular Energy Estimation Using VQE
本文以苯为基准在IBM量子硬件上评估ADAPT-VQE，通过简化哈密顿量、优化拟设和COBYLA参数优化降低电路成本，揭示当前量子噪声对分子能量估计精度的根本限制，并为未来实现可扩展量子化学计算提出硬件需求路线图。
2025-06-04 physics.chem-ph quant-ph
Scalar fundamental measure theory for hard spheres in three dimensions. Application to hydrophobic solvation
硬球混合物提供了一个可解的参考系，可用于改进现实分子流体的密度泛函理论。我们展示了如何Kierlik-Rosinberg的标量版本的基本措施密度泛函理论的硬球[物理修订版A，{ \bf 42}，3382（1990）]，它提出了计算优势相对于原始Rosenfeld的矢量制定或其扩展，可以实现和最小化在三维中描述流体混合物在复杂的环境。该实现被用作定义任意形状的分子疏水性溶质周围的水的分子密度泛函理论的基础。
2012-07-20 physics.chem-ph
Molecular dynamics and theory for the contact values of the radial distribution functions of hard-disk fluid mixtures
我们报告的分子动力学结果的接触值的径向分布函数的二元添加剂混合物的硬盘。将模拟数据与Jenkins和Mancini [\textbf{54}，27（1987）]和Santos等人[\textbf{117}，5785（2002）]提出的表达式的理论预测进行比较。这两种理论在数量上都在很小的范围内一致，这使得前者仍然是一个非常有用和简单的工具。后者（高阶和自洽）理论提供了一个小的定性校正低密度，是优越的，特别是在高密度域。
2004-07-01 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech physics.chem-ph
Bonding, structures, and band gap closure of hydrogen at high pressures
在250 ~ 300 K温度范围内，我们对密度高达320 GPa的氢和氘进行了实验研究，并使用从头算分子动力学（MD）模拟了密度高达370 GPa的氢和氘。拉曼光谱和光学吸收光谱表明氢原子分子混合致密相IV中存在显著的非谐效应和量子效应。与这些观察结果一致，在300 K附近的从头算MD模拟显示出非常大的原子运动，其中包括分子旋转，跳跃，甚至对波动，这表明相IV可能没有一个明确的晶体结构。结构上不同的层（分子和石墨烯类）强烈耦合，从而打开间接带隙;此外，在300 GPa下，我们发现快速同步层内结构波动。在370 GPa的混合结构崩溃，形成金属分子Cmca-4相，表现出一种新的间隙价电荷键方案。
2012-11-28 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Equation of state of a seven-dimensional hard-sphere fluid. Percus-Yevick theory and molecular dynamics simulations
继Leutheusser [Physica A 127，667（1984）]的工作之后，我们明确地找到了七维硬球流体的Percus-Yevick方程的解，这使得我们可以同时采用维里和压缩性途径导出流体的状态方程。对维里系数进行了分析，确定了维里级数的收敛半径。还对同一系统进行了分子动力学模拟，并将压缩因子的模拟结果与相同数量的理论表达式进行了比较。
2015-06-26 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech physics.chem-ph
Solubility of ionic surfactants below their Krafft point in mixed micellar solutions: Phase diagrams for methyl ester sulfonates and nonionic cosurfactants
许多离子型表面活性剂在个人护理和家用洗涤剂中具有广泛的应用，但在较低温度（克拉夫特点）下显示出有限的水溶性。这个缺点可以通过使用混合溶液来克服，其中离子表面活性剂与另一种表面活性剂（其在较低温度下可溶）结合在混合胶束中。测量了阴离子甲基酯磺酸盐（MES）与非离子烷基聚葡萄糖苷和烷基聚氧乙烯醚的二元表面活性剂混合物在5 ℃长期储存期间的溶解度和电导率。建立了相图;开发了解释相图的一般理论模型，并通过实验进行了验证。研究表面活性剂混合物的二元和三元相图包括相域：混合胶束;胶束和微晶;微晶和分子溶液。建议的一般方法，它利用分子热力学方程在最少数量的实验测量，是方便的建设这样的相图。结果可以增加具有相对高的Krafft温度的MES表面活性剂的适用范围，但具有各种有用的特性，例如优异的生物降解性和皮肤相容性;在硬水中的稳定性;良好的润湿和清洁性能。
2021-05-25 cond-mat.soft physics.chem-ph
Electrostatic solvation free energies of charged hard spheres using molecular dynamics with density functional theory interactions
确定水溶液中单离子的溶剂化自由能是物理化学中最基本的问题之一，但仍有许多未解决的问题。特别是，分解成简单和直观的贡献的溶剂化自由能的能力将有重要的影响模型的电解质溶液。在这里，我们提供的各种类型的单离子溶剂化自由能的定义基于不同的模拟协议。采用密度泛函理论相互作用势结合分子动力学模拟（DFT-MD）计算了带电硬球的溶剂化自由能，并与Born（线性响应）模型进行了比较，分离了电荷和空穴的影响.我们表明，使用未校正的埃瓦尔德求和导致非物理值的单离子溶剂化自由能和充电的阳离子的自由能是近似线性的函数的电荷，但有一个小的非线性小阴离子。用量子力学确定的硬球的电荷水合不对称性（CHA）比类似的真实离子大得多。这表明，真正的离子，特别是阴离子，是显着更复杂的比简单的带电硬球，一个常用的表示。
2017-07-18 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech physics.chem-ph
