发表机构
Weizmann Institute of Science; University of Nevada, Las Vegas; Princeton University; University of California, Los Angeles（魏茨曼科学研究所; 内华达大学拉斯维加斯分校; 普林斯顿大学; 加州大学洛杉矶分校）
机构由 AI 辅助整理，请以论文原文为准。AI 中文总结
本文提出随机Bethe-Salpeter方程方法，用于研究大型分子聚集体中非均匀屏蔽对集体激子的影响，揭示了屏蔽重塑激子色散并改变亮暗态相对能量，为预测光学性质提供了新框架。
AI 中文摘要
我们构建并应用了一种从头算随机Bethe-Salpeter方程（sBSE）方法，用于处理包含多达2,856个价电子的平面菁染料聚集体簇。利用可转移的参数化屏蔽交换核，我们在统一的多体框架内解析了介电响应、激子离域和光学光谱。值得注意的是，sBSE跃迁密度在实空间中验证了Frenkel激子图像，并为其屏蔽耦合提供了一条实用的第一性原理途径。计算重现了H型、I型和J型光谱演化，并揭示出空间依赖的屏蔽不仅移动激子带，还重塑其色散，导致亮态和暗态激子相对能量的变化。这些结果确立了sBSE作为大型分子聚集体预测框架的地位。
英文摘要
We build and apply an $\textit{ab initio}$ stochastic Bethe-Salpeter Equation (sBSE) approach to planar cyanine dye aggregate clusters containing up to 2,856 valence electrons. Using a transferable, parameterized screened exchange kernel, we resolve dielectric response, exciton delocalization, and optical spectra within a unified many-body framework. Remarkably, the sBSE transition densities validate the Frenkel exciton picture in real space and provide a practical first-principles route to its screened couplings. The calculations reproduce $\textit{H}$-, $\textit{I}$-, and $\textit{J}$-like spectral evolution and reveal that spatially dependent screening does not merely shift excitonic bands, but reshapes their dispersion, leading to changes in the relative energies of bright and dark exciton states. These results establish sBSE as a predictive framework for large molecular aggregates.
